• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑制備及可見光催化性能

    2017-11-01 10:22:42惠小艷余高杰莫云城葉梓萌李俊春馬梓譯孫國(guó)棟
    關(guān)鍵詞:催化劑實(shí)驗(yàn)

    閻 鑫 惠小艷 高 強(qiáng) 余高杰 莫云城 葉梓萌 李俊春 馬梓譯 孫國(guó)棟

    Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑制備及可見光催化性能

    閻 鑫*惠小艷 高 強(qiáng) 余高杰 莫云城 葉梓萌 李俊春 馬梓譯 孫國(guó)棟

    (長(zhǎng)安大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,西安 710064)

    采用機(jī)械球磨法成功制備Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑。運(yùn)用X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見漫反射光譜(UV-Vis)和熒光發(fā)射光譜(PL)對(duì)復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,Ag3PO4納米粒子均勻地附著在MoS2納米片層結(jié)構(gòu)上,兩者形成緊密結(jié)合。以亞甲基藍(lán)為模擬污染物,研究復(fù)合催化劑在可見光照射下的光催化特性;通過循環(huán)實(shí)驗(yàn)考察復(fù)合催化劑的穩(wěn)定性。結(jié)果顯示,含有1%的MoS2納米片與Ag3PO4形成的復(fù)合催化劑在30 min內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為95%,其降解動(dòng)力學(xué)常數(shù)是純相Ag3PO4的2倍。經(jīng)過5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后復(fù)合催化劑對(duì)于亞甲基藍(lán)的降解率為84%,而純Ag3PO4對(duì)于亞甲基藍(lán)的降解率僅為35%。Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑具有優(yōu)良的光催化活性和高穩(wěn)定性,主要?dú)w因于二硫化鉬納米片與磷酸銀形成異質(zhì)結(jié),磷酸銀激發(fā)的電子和二硫化鉬納米片產(chǎn)生的空穴直接復(fù)合,從而促使光生電子從磷酸銀晶體表面快速分離,減輕了磷酸銀的光電子腐蝕,同時(shí)也提高了復(fù)合物的光催化活性。

    Ag3PO4;MoS2納米片;機(jī)械球磨法;可見光催化

    0 引 言

    隨著人類社會(huì)和科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展,環(huán)境污染和能源短缺問題己經(jīng)引起了人類的高度重視。光催化技術(shù)因具有低能耗、無污染的優(yōu)點(diǎn),在環(huán)境污染治理中發(fā)揮著越來越重要的作用[1-5]。目前研究較多且活性較高的TiO2和ZnO等寬禁帶半導(dǎo)體材料,僅在紫外光下發(fā)生光催化反應(yīng),而紫外線僅占太陽(yáng)光的4%,嚴(yán)重限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此研制具有可見光響應(yīng)的新型催化劑已成為近年來光催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[6-8]。Ye等[9]在2010年報(bào)道了一種新型半導(dǎo)體光催化劑Ag3PO4,其禁帶寬度為2.36 eV,在可見光照射下表現(xiàn)出非常強(qiáng)的氧化能力和光催化分解有機(jī)物的能力,其量子效率達(dá)到90%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它金屬氧化物。然而,由于Ag3PO4在光催化反應(yīng)過程中容易受到光電子的腐蝕而變得不穩(wěn)定,從而限制了其應(yīng)用。為此,科研人員采用多種方法來解決這一問題,如通過設(shè)計(jì)各種形貌不同的Ag3PO4納米結(jié)構(gòu)[10-11],或者將Ag3PO4與其他半導(dǎo)體進(jìn) 行 復(fù) 合 。 如 C3N4/Ag3PO4[12]、graphene/Ag3PO4[13]、CNT/Ag3PO4[14]、AgX/Ag3PO4(X=Cl,Br,I)[15]。 研究結(jié)果表明,將Ag3PO4與其他半導(dǎo)體進(jìn)行復(fù)合可以設(shè)計(jì)出穩(wěn)定性更好的復(fù)合光催化劑。

    MoS2作為一種典型的層狀過渡金屬二硫化物,具有良好的光、電及催化性質(zhì)。與塊體材料相比,MoS2納米片的禁帶寬度從1.22 eV增加到1.97 eV,并且由間接帶隙半導(dǎo)體變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體。作為光催化劑,它能吸收可見光,提高可見光的利用效率;其次納米片具有高的比表面積,能吸附更多反應(yīng)物分子,這些特點(diǎn)使得二硫化鉬納米片在光催化制氫和光催化降解有機(jī)物污染物方面具有十分重要的應(yīng)用[16-18]。目前,有文獻(xiàn)[19-24]報(bào)道采用少層二硫化鉬納米片與Ag3PO4進(jìn)行復(fù)合,顯著提高了有機(jī)物污染物的降解效率。但文獻(xiàn)中使用的復(fù)合方法需要高溫以及比較復(fù)雜的工藝過程,很難大規(guī)模應(yīng)用。本論文采用一種簡(jiǎn)易的機(jī)械球磨工藝,制備Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合光催化劑。球磨工藝簡(jiǎn)單且能耗低,可以大規(guī)模應(yīng)用于復(fù)合催化劑的合成與制備。根據(jù)文獻(xiàn)檢索,目前尚無球磨法制備Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合光催化劑的報(bào)道。本研究對(duì)制備得到的Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合光催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征。以亞甲基藍(lán)為模擬有機(jī)污染物,在可見光照射下研究復(fù)合催化劑的光催化特性,通過循環(huán)實(shí)驗(yàn)考察復(fù)合催化劑的穩(wěn)定性。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合光催化劑的的制備

    參照文獻(xiàn)[25]方法并進(jìn)行改進(jìn)合成二硫化鉬納米片溶液。稱取0.25 g二硫化鉬,加入到裝有適量氧化鋯珠子的球磨罐中,再加入100 mL N-甲基吡咯烷酮,在罐磨機(jī)上球磨24 h。然后將混合溶液取出,超聲8 h后,離心30 min,取上層清液,得到MoS2納米片溶液。Ag3PO4光催化劑的合成采用化學(xué)沉淀法,稱取0.17 g硝酸銀和0.15 g磷酸鈉,分別溶于去離子水中,將磷酸鈉溶液緩慢滴入硝酸銀溶液中,磁力攪拌30 min后,過濾洗滌沉淀,真空60℃干燥10 h,即可得到磷酸銀粉末。將上述得到的磷酸銀粉末,加入不同量的二硫化鉬納米片溶液,置于行星式球磨機(jī)進(jìn)行球磨4 h,可得到Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合光催化劑。樣品標(biāo)記為Ag3PO4/x%MoS2納米片(其中 x=0.5,1,2),x%表示二硫化鉬在復(fù)合催化劑中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

    1.2 結(jié)構(gòu)表征

    采用荷蘭飛利浦公司的X射線衍射儀(Philips X′Pert MPD)進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定,以Cu靶Kα作為輻射電源(波長(zhǎng)為0.154 18 nm),工作電壓40 kV,工作電流 20 mA, 掃描范圍:10°~70°, 掃描速度 4°·min-1。采用掃描電子顯微鏡(S-4800,工作電壓5 kV)觀察樣品的微觀結(jié)構(gòu)和表面形貌。采用透射電子顯微鏡(FEI Tecnai F30 G2,工作電壓 200 kV)研究樣品的微觀結(jié)構(gòu)。采用熒光光譜儀(Fluorolog-3)測(cè)試樣品在室溫下的發(fā)射光譜。采用紫外可見近紅外光譜儀(UV-3600)測(cè)試樣品的紫外可見漫反射光譜。

    1.3 光催化實(shí)驗(yàn)

    以300 W氙燈為可見光光源,且在光源下放置濾光片濾去紫外光。以亞甲基藍(lán)為降解物評(píng)價(jià)催化劑的光催化活性。0.01 g催化劑加入到100 mL初始濃度為10 mg·L-1亞甲基藍(lán)水溶液中,光催化反應(yīng)前先避光磁力攪拌30 min,以建立吸附-脫附平衡。磁力攪拌下將溶液置于光源下進(jìn)行光催化反應(yīng),每隔5 min取樣1次,離心30 min后取上層清液,用可見分光光度計(jì)(721G)于664 nm測(cè)試吸光度(A)變化。根據(jù)降解率公式計(jì)算出樣品對(duì)亞甲基藍(lán)溶液的降解率。降解率η的計(jì)算公式為:

    η=(C0-Ct)/C0×100%=(A0-At)/A0×100%

    式中:C0為亞甲基藍(lán)溶液初始濃度,Ct為反應(yīng)過程中某時(shí)刻亞甲基藍(lán)溶液的濃度;A0和At分別為亞甲基藍(lán)溶液濃度為C0和Ct亞甲基藍(lán)溶液的吸光度值。

    光催化劑光降解穩(wěn)定性測(cè)試通過離心回收光催化劑并充分干燥后進(jìn)行下一次循環(huán)降解,降解條件與之前保持一致,循環(huán)次數(shù)為5次。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 X射線衍射分析

    圖 1 是 MoS2納米片、Ag3PO4、Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的X射線衍射圖。采用化學(xué)沉淀法制備的Ag3PO4在 20.88°,29.70°,33.29°,36.59°,42.49°,47.79°,52.70°,55.02°,57.28°,61.64°處出現(xiàn)明顯的衍射峰,與立方相磷酸銀標(biāo)準(zhǔn)卡片PDF(No.06-0505)對(duì)比,分別對(duì)應(yīng)于其晶體相的(110),(200),(210),(211),(220),(310),(222),(320),(321),(400)晶面。 以上結(jié)果表明,通過化學(xué)沉淀法成功制備了純相的Ag3PO4。通過球磨超聲聯(lián)合處理的 MoS2納米片在 14.3°,32.6°,33.4°,35.8°,39.4°,44.1°,58.2°,60.2°處出現(xiàn)衍射峰,與六方相MoS2的標(biāo)準(zhǔn)卡片PDF(No.65-0160)對(duì)比,分別對(duì)應(yīng)于其晶體相的 (002),(100),(101),(102),(103),(006),(110),(008)晶面。這表明 MoS2經(jīng)過超聲剝離后仍然保持良好的結(jié)晶度。這與其他文獻(xiàn)[20-21]采用化學(xué)合成方法合成的MoS2納米片明顯不同。Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的XRD圖中的衍射峰主要為Ag3PO4,而未出現(xiàn)MoS2納米片的特征衍射峰。原因在于在復(fù)合物體系中MoS2的含量較低,難以被X射線衍射所檢測(cè)出。從圖中也可以看出MoS2納米片沒有改變Ag3PO4的結(jié)構(gòu),說明MoS2納米片沒有進(jìn)入Ag3PO4的晶格位置。

    圖1 Ag3PO4、MoS2納米片和 Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的XRD圖Fig.1 XRD patterns of Ag3PO4,MoS2 nanosheets and Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    2.2 掃描電鏡和透射電鏡分析

    圖2是Ag3PO4、Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的掃描和電子透射照片。從圖2(a)中可以看出,采用化學(xué)沉淀法制備的Ag3PO4是由許多平均尺寸為30~50 nm的多晶顆粒組成,顆粒具有明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象。從圖2(b)中可以看出,Ag3PO4多晶顆粒均勻地分散于二硫化鉬納米片表面,顆粒的尺寸也減小到20 nm左右。這表明球磨工藝處理有助于Ag3PO4顆粒的進(jìn)一步均勻分散,同時(shí)減小顆粒尺寸。圖2(c)是MoS2納米片的高分辨透射電鏡照片,說明經(jīng)過球磨和超聲剝離后的MoS2納米片是由3層單原子層組成,層間距0.615 nm與六方相MoS2的(002)面間距相一致。圖2(d)是Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的透射電鏡照片,從中可以看出,Ag3PO4納米顆粒均勻地附著在MoS2納米片層上,從而形成了緊密接觸的異質(zhì)復(fù)合結(jié)構(gòu)。

    圖2 樣品的掃描電鏡和透射電鏡圖(a)Ag3PO4;(b)Ag3PO4/1%MoS2納米片;(c)MoS2納米片;(d)Ag3PO4/1%MoS2納米片F(xiàn)ig.2 SEM and TEM images of(a)Ag3PO4;(b)Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst;(c)MoS2 nanosheets;(d)Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    2.3 紫外-可見漫反射光譜和熒光發(fā)射光譜分析

    圖3是Ag3PO4、Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的紫外可見漫反射(UV-Vis DRS)譜,純Ag3PO4從紫外到可見區(qū)域出現(xiàn)明顯的吸收,其帶邊吸收為532 nm,這和Ag3PO4較小的禁帶寬是一致的。隨著MoS2納米片的加入,Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的吸收增強(qiáng)且?guī)н呂瞻l(fā)生明顯的紅移,其中Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的吸收帶邊為555 nm,這表明MoS2納米片的引入可降低Ag3PO4的禁帶寬度,拓展Ag3PO4的光譜吸收范圍,從而有利于光催化性能的提高。

    圖3 Ag3PO4和Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的紫外-可見漫反射譜圖Fig.3 UV-Vis diffuse reflectance spectra of Ag3PO4 and Ag3PO4/MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    光生電子-空穴對(duì)的分離效率極大地影響催化劑的性能,特別在Ag3PO4體系中,光生電子的快速分離有利于減輕對(duì)Ag3PO4的光電流腐蝕。圖4是Ag3PO4、Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的熒光發(fā)射光譜圖,激發(fā)波長(zhǎng)為365 nm。純Ag3PO4在535 nm處出現(xiàn)明顯的熒光發(fā)射峰,表明Ag3PO4中的電子-空穴對(duì)有很強(qiáng)的復(fù)合率。隨著MoS2納米片的加入,復(fù)合物的熒光強(qiáng)度逐漸減小,其中Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的熒光強(qiáng)度最低,表明該復(fù)合物體系中電子-空穴對(duì)復(fù)合幾率大為降低。

    圖4 Ag3PO4和Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的熒光光譜圖Fig.4 Photoluminescence spectra of Ag3PO4 and Ag3PO4/MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    2.4 光催化劑的活性和穩(wěn)定性分析

    圖5a為Ag3PO4以及Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物在可見光下對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率曲線。純Ag3PO4在30 min內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為85%,Ag3PO4/0.5%MoS2納米片復(fù)合物、Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物、Ag3PO4/2%MoS2納米片復(fù)合物的降解率分別為 89%、98%、92%。結(jié)果表明,MoS2納米片與Ag3PO4形成復(fù)合結(jié)構(gòu)后,有效提升了Ag3PO4的光催化性能。此外對(duì)于低濃度染料,其動(dòng)力學(xué)行為可以根據(jù)下列方程進(jìn)行研究:

    圖5 Ag3PO4和Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物對(duì)MB的光催化降解曲線(圖5a)及動(dòng)力學(xué)擬合線(圖5b)Fig.5 Degradation curves and kinetic plot of photocatalytic degradation of MB by Ag3PO4 and Ag3PO4/MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    其中Ct是染料濃度,C0是光照前吸附平衡的染料濃度,t是反應(yīng)時(shí)間,k是速率常數(shù)。根據(jù)上述公式可以計(jì)算出Ag3PO4以及Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的速率常數(shù),得到的數(shù)據(jù)繪制成圖5b。Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的速率常數(shù)(0.12 min-1)是純相Ag3PO4(0.060 min-1)的2倍。結(jié)果表明Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物在可見光下的催化活性較Ag3PO4有所提高。這可能是Ag3PO4納米片的引入,提高了可見光的利用率,并且有效抑制了光生電子-空穴的復(fù)合。

    為了考察Ag3PO4以及Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的穩(wěn)定性,通過離心回收光催化劑并充分干燥后進(jìn)行下一次循環(huán)降解,降解條件與之前保持一致,循環(huán)次數(shù)為5次。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示。Ag3PO4在循環(huán)實(shí)驗(yàn)過程中,光催化性能下降明顯,第5次對(duì)于亞甲基藍(lán)的降解率僅為35%;Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合催化劑第5次對(duì)于亞甲基藍(lán)的降解率為84%。結(jié)果表明復(fù)合催化劑具有優(yōu)良的穩(wěn)定性。

    圖6 Ag3PO4和Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物在可見光下對(duì)亞甲基藍(lán)降解的循環(huán)實(shí)驗(yàn)Fig.6 Recycle experiments of pure Ag3PO4 and Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst for degradation of MB under visible light irradiation

    將經(jīng)過5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)得到的Ag3PO4和Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的樣品進(jìn)行X射線衍射分析,如圖7所示。Ag3PO4的XRD圖在38.1°出現(xiàn)一個(gè)新的衍射峰,對(duì)應(yīng)于單質(zhì)銀的(111)面,說明經(jīng)過多次可見光照射后,Ag3PO4受到光生電子的腐蝕,銀離子被還原為單質(zhì)銀。而在Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的XRD圖中,并沒有發(fā)現(xiàn)單質(zhì)銀的衍射峰,表明Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物在循環(huán)實(shí)驗(yàn)中具有較好的穩(wěn)定性。

    圖7 5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后Ag3PO4和Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物的XRD圖Fig.7 XRD patterns of pure Ag3PO4 and Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst after 5th run cycle photocatalytic experiments

    2.5 光催化反應(yīng)機(jī)理分析

    為了進(jìn)一步考察Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的光催化反應(yīng)機(jī)理,了解光催化反應(yīng)過程中各種活性物種所起的作用,以Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物為光催化劑,選擇不同的捕獲劑進(jìn)行光降解實(shí)驗(yàn)。其中,草酸銨(AO)是電子空穴(h+)捕獲劑,苯醌(BQ)是超氧自由基(·O2-)捕獲劑,異丙醇(IPA)是羥基自由基(·OH)捕獲劑,濃度均為 1 mmol·L-1。 各種捕獲劑對(duì)亞甲基藍(lán)光降解率的影響如圖8所示。

    圖8 不同捕獲劑對(duì)Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物光降解亞甲基藍(lán)的影響Fig.8 Effect of different trapping agents on the photodegradation of methylene blue by Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    當(dāng)加入草酸銨后,亞甲基藍(lán)的光催化率明顯降低,光照30 min后對(duì)亞甲基藍(lán)的光催化降解率為30%。當(dāng)加入異丙醇后,亞甲基藍(lán)的光催化率也出現(xiàn)了降低,光照30 min后對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為63%。而當(dāng)加入苯醌后,亞甲基藍(lán)的光催化率變化不大。結(jié)果表明,·O2-并不是光催化反應(yīng)的主要活性物種,而h+、·OH才是光催化降解亞甲基藍(lán)的主要活性物種。MoS2納米片的導(dǎo)帶為-0.12 eV,價(jià)帶為1.78 eV。Ag3PO4的導(dǎo)帶為0.24 eV,價(jià)帶為2.69 eV。當(dāng)MoS2納米片和磷酸銀形成復(fù)合物,根據(jù)傳統(tǒng)的異質(zhì)結(jié)理論,由于MoS2的導(dǎo)帶比Ag3PO4的導(dǎo)帶更負(fù),光激發(fā)后產(chǎn)生的電子將從MoS2導(dǎo)帶遷移到Ag3PO4導(dǎo)帶上。而Ag3PO4的價(jià)帶大于MoS2的價(jià)帶,光激發(fā)后產(chǎn)生的空穴將從Ag3PO4價(jià)帶遷移到MoS2價(jià)帶。由于·O2-/O2的電勢(shì)(-0.33 eV)比Ag3PO4導(dǎo)帶的電勢(shì)更負(fù),因此遷移到Ag3PO4導(dǎo)帶上的電子將無法與氧氣反應(yīng)產(chǎn)生·O2-,但大量電子在Ag3PO4晶體表面聚集將導(dǎo)致對(duì)Ag3PO4的光電流腐蝕。這和Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的穩(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是不符合的;其次由于MoS2價(jià)帶的電勢(shì)小于·OH/H2O的電勢(shì)(2.27 eV),因此遷移到MoS2價(jià)帶上的空穴將無法將水氧化產(chǎn)生·OH。這和光捕獲實(shí)驗(yàn)中·OH也是其中的一個(gè)活性物種的結(jié)果是不相符合的。基于Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合物的光穩(wěn)定性以及光捕獲實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們提出了一個(gè)可能的Z-型光催化機(jī)理,見圖9。在這個(gè)機(jī)理示意圖中,Ag3PO4導(dǎo)帶上的電子和MoS2納米片上的價(jià)帶上的空穴直接結(jié)合,這樣Ag3PO4價(jià)帶上的空穴和MoS2上導(dǎo)帶上的電子就被有效分離。與此同時(shí),Ag3PO4價(jià)帶上的空穴也能夠直接氧化分解有機(jī)染料,而其高的價(jià)帶電勢(shì)+2.69 eV,可以氧化水產(chǎn)生·OH,而·OH也具有極強(qiáng)的氧化能力,可以氧化分解有機(jī)染料。Z-型機(jī)理的解釋和復(fù)合催化劑的光穩(wěn)定實(shí)驗(yàn)結(jié)果和光捕獲實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的。

    圖9 Ag3PO4/1%MoS2納米片復(fù)合物光催化機(jī)理示意圖Fig.9 Schematic diagram of the photocatalytic degradation and charge transfer mechanism in the Ag3PO4/1%MoS2 nanosheets composite photocatalyst

    3結(jié) 論

    采用機(jī)械球磨法成功制備Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑。在可見光照射下,Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性,而且穩(wěn)定性得到了提高。其主要?dú)w因于MoS2納米片與Ag3PO4形成異質(zhì)結(jié)構(gòu),Ag3PO4激發(fā)的電子和MoS2納米片產(chǎn)生的空穴直接復(fù)合,從而可將光生電子從Ag3PO4晶體表面快速分離,不僅減輕Ag3PO4的光電子腐蝕,同時(shí)也提高了復(fù)合物的光催化活性。Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑作為一種高活性、高穩(wěn)定性的光催化劑在環(huán)境污染治理領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。

    [1]Wang H,Zhang L,Chen Z,et al.Chem.Soc.Rev.,2014,45(15):5234-5244

    [2]LI Yao-Wu(李耀武),HUANG Chen-Xi(黃辰曦),TAO Wei(陶偉),et al.Chinese J.Inorg.Chem.(無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)),2017,33(3):361-376

    [3]Ma X C,Dai Y,Yu L,et al.Light Sci.Appl.,2016,5(2):16017-16030

    [4]Lou Z,Wang Z,Huang B,et al.ChemCatChem,2014,6(9):2456-2476

    [5]Wang Z,Liu Y,Huang B,et al.Phys.Chem.Chem.Phys.,2014,16(7):2758-2774

    [6]Zhai C,Zhu M,Pang F,et al.ACSAppl.Mater.Interfaces,2016,8(9):5972-5980

    [7]Yue Z,Liu A,Zhang C,et al.Appl.Catal.B,2017,201:202-210

    [8]Zhu M,Zhai C,Sun M,et al.Appl.Catal.B,2017,203:108-115

    [9]Yi Z,Ye J,Kikugawa N,et al.Nat.Mater.,2010,9:559-564

    [10]CAI Wei-Wei(蔡維維),LI Jiao(李蛟),HE Jing(何靜),et al.J.Inorg.Mater.(無機(jī)材料學(xué)報(bào)),2017,32(3):263-268

    [11]Teng F,Liu Z,Zhang A,et al.Environ.Sci.Technol.,2015,49:9489-9494

    [12]Liu L,Qi Y,Lu J,et al.Appl.Catal.,B,2016,183:133-141

    [13]Xiang Q,Lang D,Shen T,et al.Appl.Catal.,B,2015,162:196-203

    [14]Xu H,Wang C,Song Y,et al.Chem.Eng.J.,2014,241(4):35-42

    [15]Guo X,Chen N,Feng C,et al.Catal.Commun.,2013,38(15):26-30

    [16]Yuan Y J,Wang F,Hu B,et al.Dalton Trans.,2015,44(24):10997-11003

    [17]YAN Xin(閻鑫),YAN Cong-Xiang(閆從祥),ZHAO Peng(趙鵬),et al.China Molybdenum Ind.(中國(guó)鉬業(yè)),2015,39(5):48-53

    [18]Matthew D J,Ngoc H H,Shannon M N.ACS Appl.Mater.Interfaces,2013,5:12751-12756

    [19]Song Y,Lei Y,Xu H,et al.Dalton Trans.,2015,44(7):3057-3066

    [20]Peng W C,Wang X,Li X Y.Nanoscale,2014,6:8311-8317

    [21]Gyawali G,Lee SW.J.Nanosci.Nanotechnol.,2016,16(11):11158-11163

    [22]Wang L,Chai Y,Ren J,et al.Dalton Trans.,2015,44(33):14625-14634

    [23]Wei ZX,Huang W Q,Xu L,et al.Semicond.Sci.Technol.,2016,31(9):095013(10 Pages)

    [24]Li S,Gu X,Zhao Y,et al.J.Mater.Sci.-Mater.Electron.,2016,27(1):386-392

    [25]Yao Y Q,Lin Z Y,Li Z,et al.J.Mater.Chem.,2012,22(27):13494-13500

    Synthesis and Visible Light Photocatalytic Performance of Ag3PO4/MoS2Nanosheets Composite Photocatalyst

    The Ag3PO4/MoS2nanosheetscomposite photocatalyst was successfully prepared via a mechanical milling method.The structure of composite photocatalyst was characterized by using X-ray diffraction(XRD),transmission electron microscopy(TEM),scanning electron microscopy(SEM),UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy(DRS)and photoluminescence spectroscopy(PL).The results indicate that Ag3PO4nanoparticles are successfully coupled into the surface of MoS2nanosheets.The photocatalytic activity of composite photocatalyst was evaluated by the degradation of organic methylene blue(MB)under visible light irradiation.The obtained Ag3PO4/1%MoS2nanosheets composite photocatalyst exhibite the optimal photocatalytic performance,which can degrade almost all MB under visible-light irradiation within 30 min.The kinetic constant of MB degradation with Ag3PO4/1%MoS2nanosheets composite photocatalyst is about 2 times as high as that of the pure Ag3PO4.The enhanced photocatalytic activity is mainly attributed to the efficient separation and transport of photo-induced electron-hole pairs in the heterojunction structure.The recycling experiment shows that the photocatalytic activity of Ag3PO4/1%MoS2nanosheets composite photocatalyst is maintained at about 84%after 5 cycles,while the photocatalytic activity of the pure Ag3PO4decreases to 35%.The high photocatalytic stability is due to the successful inhibition of the photo-corrosion of Ag3PO4by transferring the photo-generated electrons of Ag3PO4to MoS2nanosheets.

    Ag3PO4;MoS2nanosheets;mechanical milling;visible light photocatalysis

    O649.1

    A

    1001-4861(2017)10-1782-07

    10.11862/CJIC.2017.212

    YAN Xin*HUI Xiao-Yan GAOQiang YU Gao-Jie MO Yun-Cheng YE Zi-Meng LI Jun-Chun MA Zi-Yi SUN Guo-Dong
    (School of Materials Science and Engineering,Chang′an University,Xi′an 710064,China)

    2017-05-16。收修改稿日期:2017-08-08。

    陜西省自然科學(xué)基金(No.2015JM2070)、國(guó)家自然科學(xué)基金(No.51402024)和長(zhǎng)安大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練資助項(xiàng)目。*

    。 E-mail:xinyan@chd.edu.cn

    猜你喜歡
    催化劑實(shí)驗(yàn)
    記一次有趣的實(shí)驗(yàn)
    微型實(shí)驗(yàn)里看“燃燒”
    做個(gè)怪怪長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)
    直接轉(zhuǎn)化CO2和H2為甲醇的新催化劑
    鋁鎳加氫催化劑在BDO裝置運(yùn)行周期的探討
    NO與NO2相互轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)的改進(jìn)
    實(shí)踐十號(hào)上的19項(xiàng)實(shí)驗(yàn)
    太空探索(2016年5期)2016-07-12 15:17:55
    新型釩基催化劑催化降解氣相二噁英
    掌握情欲催化劑
    Coco薇(2016年2期)2016-03-22 02:45:06
    V2O5-WO3/TiO2脫硝催化劑回收研究進(jìn)展
    国产 精品1| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 飞空精品影院首页| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产精品女同一区二区软件| 日韩伦理黄色片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| tube8黄色片| 一级黄片播放器| 校园人妻丝袜中文字幕| 极品人妻少妇av视频| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 9色porny在线观看| 亚洲av男天堂| av免费观看日本| 大陆偷拍与自拍| 精品亚洲成国产av| 一边摸一边做爽爽视频免费| 午夜91福利影院| 午夜激情久久久久久久| 久久免费观看电影| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲国产最新在线播放| 啦啦啦在线观看免费高清www| 久久久亚洲精品成人影院| 99国产精品免费福利视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| videossex国产| 少妇的丰满在线观看| 日韩中字成人| 色网站视频免费| 性高湖久久久久久久久免费观看| 99久久人妻综合| 国产精品久久久久久精品电影小说| 制服人妻中文乱码| 看免费av毛片| 色吧在线观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 亚洲av电影在线进入| av在线app专区| 久久久久久久大尺度免费视频| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲成国产人片在线观看| 久久国产精品大桥未久av| 97精品久久久久久久久久精品| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 香蕉丝袜av| 91精品三级在线观看| 久久av网站| 97在线人人人人妻| 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 日本欧美国产在线视频| 久久久久久久精品精品| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| av免费观看日本| 人成视频在线观看免费观看| 黄色一级大片看看| 亚洲第一av免费看| 18禁动态无遮挡网站| 寂寞人妻少妇视频99o| 性色av一级| www.自偷自拍.com| 成年动漫av网址| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲精品第二区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 精品久久蜜臀av无| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 美女高潮到喷水免费观看| 午夜福利视频在线观看免费| 晚上一个人看的免费电影| 国产老妇伦熟女老妇高清| xxxhd国产人妻xxx| 欧美精品国产亚洲| 日韩av在线免费看完整版不卡| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 夫妻性生交免费视频一级片| 老司机影院毛片| 少妇的逼水好多| 日韩欧美一区视频在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 一区二区三区激情视频| 国产成人aa在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 国产片内射在线| 各种免费的搞黄视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 高清黄色对白视频在线免费看| www.av在线官网国产| 熟女av电影| 精品视频人人做人人爽| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 久久久a久久爽久久v久久| 青春草视频在线免费观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 一本大道久久a久久精品| 男男h啪啪无遮挡| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲精品国产一区二区精华液| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 免费观看a级毛片全部| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 中文字幕人妻熟女乱码| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 免费观看av网站的网址| 制服诱惑二区| 黄片无遮挡物在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产av精品麻豆| 亚洲国产日韩一区二区| 成年动漫av网址| 午夜久久久在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产免费现黄频在线看| 岛国毛片在线播放| 欧美激情 高清一区二区三区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久精品国产亚洲av天美| 青春草视频在线免费观看| 国产成人精品久久久久久| 视频在线观看一区二区三区| 母亲3免费完整高清在线观看 | 十分钟在线观看高清视频www| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 精品久久久精品久久久| 久久人人爽人人片av| 亚洲国产精品国产精品| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品人妻久久久影院| videossex国产| 男人舔女人的私密视频| 亚洲图色成人| 欧美av亚洲av综合av国产av | 在线观看国产h片| 欧美少妇被猛烈插入视频| av一本久久久久| 久久久久久久久免费视频了| 国产成人免费观看mmmm| 午夜激情久久久久久久| 综合色丁香网| 久久国内精品自在自线图片| 色婷婷久久久亚洲欧美| www日本在线高清视频| 女性被躁到高潮视频| 国产成人免费无遮挡视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲色图综合在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲情色 制服丝袜| 久久影院123| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 中文字幕最新亚洲高清| 久久青草综合色| 日日爽夜夜爽网站| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲国产欧美网| 男人爽女人下面视频在线观看| 午夜福利视频精品| av国产久精品久网站免费入址| 超碰成人久久| 亚洲一区中文字幕在线| 男女下面插进去视频免费观看| 欧美日本中文国产一区发布| 国产成人一区二区在线| 考比视频在线观看| 两个人免费观看高清视频| 人妻一区二区av| 不卡视频在线观看欧美| 尾随美女入室| 欧美激情高清一区二区三区 | 97精品久久久久久久久久精品| 韩国高清视频一区二区三区| 欧美成人午夜精品| 国产精品一二三区在线看| 999精品在线视频| 最近2019中文字幕mv第一页| 超碰97精品在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 免费黄频网站在线观看国产| 十八禁高潮呻吟视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 男人添女人高潮全过程视频| 尾随美女入室| 91精品三级在线观看| 香蕉丝袜av| 日本色播在线视频| 69精品国产乱码久久久| 国产国语露脸激情在线看| 99久久中文字幕三级久久日本| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产97色在线日韩免费| 亚洲精品国产一区二区精华液| 亚洲经典国产精华液单| 久久av网站| 亚洲国产精品999| 亚洲中文av在线| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 五月伊人婷婷丁香| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲国产欧美在线一区| 搡老乐熟女国产| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产成人a∨麻豆精品| 一本大道久久a久久精品| 久久久久精品性色| 另类精品久久| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲第一av免费看| 亚洲,欧美精品.| 亚洲久久久国产精品| 熟女电影av网| 女人久久www免费人成看片| 欧美xxⅹ黑人| 伦精品一区二区三区| 亚洲人成网站在线观看播放| 日韩视频在线欧美| 久久久久国产网址| 捣出白浆h1v1| 日本-黄色视频高清免费观看| 中国三级夫妇交换| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲精品第二区| 99久久人妻综合| 久热这里只有精品99| 国产欧美亚洲国产| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产精品一国产av| 少妇人妻久久综合中文| 欧美国产精品一级二级三级| 黄色毛片三级朝国网站| 色婷婷久久久亚洲欧美| 婷婷成人精品国产| 老汉色∧v一级毛片| 久久久久国产网址| 哪个播放器可以免费观看大片| 一级毛片 在线播放| 国产精品嫩草影院av在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 天天影视国产精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 男人添女人高潮全过程视频| 欧美日本中文国产一区发布| 麻豆av在线久日| 久久这里只有精品19| 日韩成人av中文字幕在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 黄色 视频免费看| 赤兔流量卡办理| 大陆偷拍与自拍| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产精品人妻久久久影院| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲国产色片| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产又爽黄色视频| 日本黄色日本黄色录像| 久久精品国产亚洲av高清一级| 两性夫妻黄色片| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 成人漫画全彩无遮挡| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产日韩欧美视频二区| 国产乱人偷精品视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美精品国产亚洲| 精品国产国语对白av| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 国产一区二区三区av在线| 亚洲综合色网址| 午夜日韩欧美国产| 热re99久久精品国产66热6| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产成人精品久久久久久| 亚洲av成人精品一二三区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产xxxxx性猛交| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 这个男人来自地球电影免费观看 | 大香蕉久久成人网| 国产一区亚洲一区在线观看| 大片免费播放器 马上看| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 精品亚洲成a人片在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 国产精品av久久久久免费| 91国产中文字幕| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 久久青草综合色| 少妇人妻精品综合一区二区| 男女午夜视频在线观看| 久久免费观看电影| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲精品一区蜜桃| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲,一卡二卡三卡| 免费黄频网站在线观看国产| 成年人免费黄色播放视频| 国产精品 国内视频| 各种免费的搞黄视频| 亚洲成人手机| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 午夜福利,免费看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 最近最新中文字幕免费大全7| 91在线精品国自产拍蜜月| 一级a爱视频在线免费观看| 青春草视频在线免费观看| 国产熟女欧美一区二区| 日韩伦理黄色片| 黄片播放在线免费| 97精品久久久久久久久久精品| 国产日韩欧美在线精品| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产视频首页在线观看| 曰老女人黄片| 欧美av亚洲av综合av国产av | 亚洲国产精品999| 麻豆av在线久日| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 一区二区三区乱码不卡18| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲国产日韩一区二区| 黄片无遮挡物在线观看| 男女国产视频网站| 欧美日韩精品网址| 欧美在线黄色| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 少妇人妻 视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 婷婷色av中文字幕| 美女福利国产在线| 国产熟女午夜一区二区三区| 日韩大片免费观看网站| 精品卡一卡二卡四卡免费| 激情视频va一区二区三区| 亚洲,欧美精品.| 亚洲精品,欧美精品| 久久青草综合色| 晚上一个人看的免费电影| 天天影视国产精品| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 乱人伦中国视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 一区二区三区四区激情视频| 韩国av在线不卡| 伦精品一区二区三区| 中文字幕人妻熟女乱码| 日日摸夜夜添夜夜爱| 如何舔出高潮| 十八禁网站网址无遮挡| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲国产精品一区三区| 建设人人有责人人尽责人人享有的| kizo精华| 久久99蜜桃精品久久| 国产精品女同一区二区软件| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 免费看不卡的av| 只有这里有精品99| 黄片播放在线免费| 蜜桃国产av成人99| 欧美+日韩+精品| 亚洲天堂av无毛| 亚洲 欧美一区二区三区| 999精品在线视频| 九草在线视频观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 久久 成人 亚洲| 99久久人妻综合| 叶爱在线成人免费视频播放| 最近最新中文字幕免费大全7| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲第一av免费看| 男的添女的下面高潮视频| 欧美中文综合在线视频| 免费黄色在线免费观看| 在线观看免费视频网站a站| 久久免费观看电影| 青春草亚洲视频在线观看| 国产成人aa在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 国产有黄有色有爽视频| 搡老乐熟女国产| av在线app专区| 一区二区三区精品91| 国产一区二区 视频在线| 久久久久久人人人人人| 亚洲人成77777在线视频| 日韩中文字幕视频在线看片| 久久久久网色| 亚洲精品一二三| 国产 一区精品| 国产成人a∨麻豆精品| 狂野欧美激情性bbbbbb| 国产在线一区二区三区精| 午夜福利在线免费观看网站| 99热网站在线观看| 我的亚洲天堂| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美精品高潮呻吟av久久| 欧美人与善性xxx| 日韩精品有码人妻一区| 午夜老司机福利剧场| 国产精品久久久av美女十八| 日韩人妻精品一区2区三区| 久久热在线av| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲av福利一区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 久久99一区二区三区| 中国国产av一级| 99国产精品免费福利视频| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产成人精品一,二区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 人妻系列 视频| 久久国产精品大桥未久av| 有码 亚洲区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 日本免费在线观看一区| 搡老乐熟女国产| 久久久久久人妻| 久久精品国产亚洲av高清一级| 伦理电影免费视频| 国产成人欧美| 国产免费福利视频在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲av综合色区一区| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲av.av天堂| 最近的中文字幕免费完整| 国产在线视频一区二区| 国产97色在线日韩免费| 久久久久国产精品人妻一区二区| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产 精品1| 成年人免费黄色播放视频| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 好男人视频免费观看在线| 男人添女人高潮全过程视频| 国产精品成人在线| 丰满少妇做爰视频| 两个人免费观看高清视频| 看非洲黑人一级黄片| 国产精品嫩草影院av在线观看| 免费看不卡的av| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 成年人午夜在线观看视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 夫妻性生交免费视频一级片| 99久久中文字幕三级久久日本| 9191精品国产免费久久| 国产爽快片一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产男人的电影天堂91| 性色avwww在线观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久韩国三级中文字幕| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 男女无遮挡免费网站观看| 香蕉丝袜av| 色吧在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 免费大片黄手机在线观看| 男人操女人黄网站| 观看美女的网站| 久久精品夜色国产| 精品国产一区二区三区四区第35| 看十八女毛片水多多多| 欧美日韩精品成人综合77777| www.熟女人妻精品国产| 美女国产高潮福利片在线看| 97在线人人人人妻| 久久女婷五月综合色啪小说| av免费观看日本| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 精品少妇内射三级| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 国产亚洲欧美精品永久| 中文字幕制服av| 伊人亚洲综合成人网| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 久热这里只有精品99| 国产麻豆69| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产精品av久久久久免费| 黑人欧美特级aaaaaa片| 91成人精品电影| 亚洲天堂av无毛| 97人妻天天添夜夜摸| 女性生殖器流出的白浆| 欧美精品av麻豆av| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 欧美日韩一级在线毛片| 狂野欧美激情性bbbbbb| 一级片免费观看大全| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久国产精品大桥未久av| 亚洲成人手机| 国产精品.久久久| 国产av国产精品国产| 黄色配什么色好看| 亚洲情色 制服丝袜| 男人添女人高潮全过程视频| 十分钟在线观看高清视频www| 久久久久久久国产电影| 2022亚洲国产成人精品| 人妻人人澡人人爽人人| 九草在线视频观看| 男女国产视频网站| 亚洲欧美色中文字幕在线| 男人操女人黄网站| 亚洲欧美一区二区三区国产| 色网站视频免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 少妇的逼水好多| 一级毛片 在线播放| 久久久久久人人人人人| a级毛片在线看网站| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 成人毛片60女人毛片免费| 9热在线视频观看99| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 三级国产精品片| 制服诱惑二区| 18禁观看日本| 国产 一区精品| 欧美成人午夜精品| av网站免费在线观看视频| 人妻人人澡人人爽人人| 国产精品.久久久| 色视频在线一区二区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院| 日韩三级伦理在线观看| 老熟女久久久| 中文字幕人妻熟女乱码| 大香蕉久久成人网| 十八禁高潮呻吟视频| 少妇人妻 视频| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 人妻系列 视频| 国产黄色免费在线视频| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲综合色网址| 欧美av亚洲av综合av国产av | 青草久久国产| 国产日韩欧美视频二区| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲内射少妇av| 成人二区视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 成人影院久久| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 成年av动漫网址| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 久久久久久久久免费视频了| 97在线人人人人妻| 香蕉国产在线看| 丝袜脚勾引网站| 午夜福利在线免费观看网站| 国产一区二区 视频在线| 国产成人精品一,二区| 91国产中文字幕| 中文字幕精品免费在线观看视频| 国产精品不卡视频一区二区| 美女国产视频在线观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 在线天堂中文资源库| 国产亚洲欧美精品永久| 晚上一个人看的免费电影| 成年美女黄网站色视频大全免费| 精品第一国产精品| 午夜福利视频在线观看免费| 久久99蜜桃精品久久| 日本欧美国产在线视频| 亚洲精品美女久久av网站| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲久久久国产精品| 久久99热这里只频精品6学生| 久久鲁丝午夜福利片| 国产成人免费无遮挡视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 久久韩国三级中文字幕| 久久国产精品大桥未久av| 午夜福利影视在线免费观看| 香蕉丝袜av| 在线 av 中文字幕|