彎曲半徑對柔性電子器件層間分離的影響

湯朋朋 溫 雯 黃永安 劉 謙

1.中國工程物理研究院總體工程研究所，綿陽， 621900 2.華中科技大學(xué)數(shù)字制造裝備與技術(shù)國家重點實驗室，武漢， 430074

彎曲半徑對柔性電子器件層間分離的影響

湯朋朋1溫 雯1黃永安2劉 謙1

1.中國工程物理研究院總體工程研究所，綿陽， 621900 2.華中科技大學(xué)數(shù)字制造裝備與技術(shù)國家重點實驗室，武漢， 430074

根據(jù)歐拉梁理論建立了多層柔性電子器件變形彎曲下能量釋放率的數(shù)學(xué)計算模型，得到了給定條件下能量釋放率與半徑的關(guān)系式，并利用虛擬裂紋閉合法對理論模型進(jìn)行了驗證，進(jìn)一步分析了彎曲半徑對給定器件粘結(jié)層分離的影響。該研究為防止器件失效提供了理論參考，對柔性電子器件制造及應(yīng)用具有參考意義。

柔性電子器件;彎曲半徑; 能量釋放率; 虛擬裂紋閉合法

Abstract：A mathematical model for calculating the ERR of flexible electronic devices under conformal bending was established with Bernoulli-Euler beam theory. Expressions were given to describe the relationship between the bending radius and the energy release rate. For comparison, the ERR was also computed using the VCCT. Influences of bending radius on the delamination of flexible electronic devices were then uncovered.The results of the paper are of great reference value to the flexible electronics manufacturing and applications.

Keywords：flexible electronic device; bending radius; energy release rate(ERR); virtual crack closure technique(VCCT)

0 引言

柔性電子的出現(xiàn)滿足了人們對電子器件可變形的要求，如柔性顯示器、生物傳感器等[1]。為實現(xiàn)電子器件的可彎曲性，無機(jī)或有機(jī)材料電子器件必須粘結(jié)于可彎曲的塑料基板或薄金屬上，因而保證粘結(jié)層的可靠成為保證整個器件可靠的關(guān)鍵[2]。

柔性電子器件具有可彎曲性等特點，因此柔性電子器件的生產(chǎn)可以與卷到卷(R2R)生產(chǎn)系統(tǒng)相結(jié)合，進(jìn)而可實現(xiàn)大面積電子打印，降低制造成本。在實際R2R制造中，柔性電子器件需通過尺寸不一的輥筒，這不可避免地會影響到器件的性能和可靠性，導(dǎo)致器件層與載帶層的分離。從斷裂力學(xué)角度出發(fā)，器件層與載帶層的分離可以視為粘結(jié)層的斷裂，因此器件層與載帶層分離的判定準(zhǔn)則可以被描述為G>Γcritical[3]，其中，G為一定外載下界面間分離的能量釋放率，在穩(wěn)定狀態(tài)下與半徑直接相關(guān)，Γcritical為臨界斷裂能，即能使粘結(jié)層斷裂的最小能量，可通過實驗測定[4]。為確定外載對能量釋放率G的影響，最直接有效的手段是建立計算裂紋能量釋放率的理論模型。LIU等[5]建立了從藍(lán)膜上拾取芯片時的能量釋放率計算模型，然而未考慮彎曲狀態(tài)；ORESKI等[6]研究了太陽能電池封裝中多層薄膜的剝離行為，采用新的能量斷裂力學(xué)機(jī)理分析層間的剝離，避免了因試驗條件變化而帶來的問題，并且指出采用能量法分析多層結(jié)構(gòu)間的剝離問題要比基于負(fù)載的分析更靈敏。DUPONT等[7]利用能量法研究了太陽能電池器件在卷到卷生產(chǎn)過程中最易出現(xiàn)剝離的位置，通過調(diào)節(jié)工藝參數(shù)，增大易剝離處的斷裂能，從而防止柔性器件因剝離而造成的損壞。WACKER等[8]用解析法得到了柔性基板上超薄硅片在純彎曲作用下的應(yīng)力分布。

彎曲試驗表明,彎曲半徑是器件層與載帶層分離的主要影響因素[9]。本文基于歐拉梁理論建立器件彎曲狀態(tài)下能量釋放率的計算模型，得到給定條件下能量釋放率與半徑的關(guān)系式，并利用虛擬裂紋閉合法(VCCT)對模型進(jìn)行驗證，進(jìn)一步分析彎曲半徑對給定器件粘結(jié)層分離的影響。

1 建模與理論

柔性器件在彎曲狀態(tài)下的受力如圖1所示，底層載帶在張力T的作用下與半徑為R的圓柱面貼合。為簡化分析，將實際的柔性薄膜傳感器視作器件層、粘結(jié)層和載帶層三層結(jié)構(gòu)，如圖2所示。如何有效地計算層間的能量釋放率一直是斷裂力學(xué)中的一個難題。本文在歐拉梁基礎(chǔ)上建立能量釋放率計算的理論模型，并引入VCCT編寫用戶子程序計算能量釋放率。

圖1 彎曲狀態(tài)下器件受力示意圖Fig.1 The force schematic of the device under bending condition

圖2 柔性器件簡化模型Fig.2 Simplified model of a flexible device

1.1 解析模型

建立圖3所示坐標(biāo)系。圖中,彎曲半徑為R，器件層長度為2a, 各層厚度為2hi，彈性模量為Ei,泊松比為νi。粘結(jié)層厚度2h0相對于其余兩層厚度要小得多，因此可以忽略中間粘結(jié)層剝離應(yīng)力σ、剪切應(yīng)力τ在厚度方向上的變化[4]。各單元受力如圖4所示。

圖3 器件彎曲狀態(tài)示意圖Fig.3 Schematic of the device under bending condition

圖4 各層單元受力示意圖Fig.4 Diagrams of elementary segments in each layer

根據(jù)圖4，依次求得器件層與載帶層單元x、z方向的力和彎矩平衡方程：

(1)

式中，F(xiàn)i、Vi、Mi(i=1,2,1表示器件層,2表示載帶層)分別為各單元端面處沿x方向的力、z方向的力和彎矩；N為載帶層底部所受支撐力。

在器件層邊緣足夠小的區(qū)間內(nèi)，存在F1≈0，F(xiàn)2≈T。由此上述關(guān)系可簡化為

(2)

由歐拉梁的本構(gòu)方程可得

(3)

式中，Bi、Di分別為單元i的抗拉剛度和抗彎剛度；ui、wi分別為x方向和z方向的位移。

將式(3)分別代入式(1)和式(2)中，可得

(4)

bi=1/Bidi=1/Di

粘結(jié)層變形示意圖見圖5。由粘結(jié)層單元的縱向位移相容條件可得

(5)

圖5 粘結(jié)層變形示意圖Fig.5 Schematic of deformation of the adhesive layer

從圖5中的坐標(biāo)關(guān)系可知，wA=w1+h1σ/E1,wB=w2-h2σ/E2，因此式(5)可表示為

σ=kσ(w2-w1)

(6)

其中，kσ為剝離剛度，是由三層材料共同決定的一個等效值。對式(6)進(jìn)行4次微分，結(jié)合式(4)可得

(7)

式(7)中有剪切應(yīng)力τ，根據(jù)圖5中位移關(guān)系，由x方向上的位移相容條件可得

(8)

其中，Gi(i=0,1,2)為對應(yīng)單元材料的剪切模量。A點和B點的位移uA、uB均由兩部分組成，即中性面的位移和由橫截面轉(zhuǎn)動而帶來的位移，則有

uB=u2-h2(φ2-θ2)
uA=u1+h1(φ1-θ1)

由此，式(8)可表示為

(9)

與剝離剛度kσ相對應(yīng)，可以將kτ視為界面間的剪切剛度。對式(9)進(jìn)行三次微分，得

聯(lián)立以上各式可得到關(guān)于粘結(jié)層應(yīng)力的微分方程:

(10)

求解式(10)，得

(11)

其中，Cn為待定系數(shù)，由邊界條件給定;λn為式(10)的特征值。在中心處的變形關(guān)于z軸對稱，在下層薄膜右端施加拉力T和彎矩M0。對應(yīng)的邊界條件表示如下：

對稱中心x=0處條件為

右端面處加載情況為

根據(jù)粘結(jié)層應(yīng)力計算結(jié)果，能量釋放率可由KRENK[10]給出的關(guān)系式得出：

G=σ2(l)/(2kσ)+τ2(l)/(2kτ)

(12)

1.2 有限元模型

VCCT是一種基于線彈性斷裂力學(xué)的節(jié)點釋放技術(shù)[11]。當(dāng)滿足一定的條件(斷裂判定準(zhǔn)則)時，節(jié)點釋放，產(chǎn)生擴(kuò)展裂紋。VCCT算法最初被用于解決二維裂紋問題，之后SHIVAKUMAR等[12]提出了3D -VCCT，XIE等[13]在此基礎(chǔ)上又提出了啞節(jié)點斷裂單元。

VCCT計算的關(guān)鍵之一在于通過修改模型文件在裂紋頂點插入圖6所示的自定義界面單元[13]。該單元有兩個節(jié)點組：上層的節(jié)點1、3、5和下層的節(jié)點2、4，如圖6所示。其中，節(jié)點1、2為位于裂紋尖端的節(jié)點，節(jié)點3、4為位于擴(kuò)展路徑上裂紋尖端之后的兩節(jié)點，節(jié)點5設(shè)定于擴(kuò)展路徑上裂紋頂點之前一個點。在裂紋的尖端，將該單元放置于傳統(tǒng)的平面應(yīng)變或平面應(yīng)力單元之間時，上層的節(jié)點1、3、5將與下層節(jié)點2、4重合，因此，圖6中放大顯示的裂口將會消失。描述整個單元的變形需要10個參數(shù)，即(U1，U2,…,U10)，它們依次為5個節(jié)點的位移(如U1、U2表示節(jié)點1的位移)，用于仿真軟件主程序和用戶子程序間的數(shù)據(jù)傳遞。

圖6 界面單元Fig.6 Fracture interface element

假定彈簧在x方向和y方向上的剛度分別為Kx和Ky，則單元的剛度矩陣

因此，裂紋尖端處的節(jié)點力

通過仿真軟件提供的接口，在用戶子程序中計算能量釋放率：

式中，B為單元寬度，對于平面問題，B取1。

本文仿真對象為小器件完全處于柱面上的彎曲變形，可以視為關(guān)于器件中心處對稱，因此僅選取右半邊進(jìn)行分析。仿真模型使用CPE4R平面應(yīng)變單元。器件層材料彈性模量E1=4000 MPa，厚度2h1=0.2 mm，泊松比ν1=0.3；粘結(jié)層材料彈性模量E0=500 MPa，厚度2h0=0.01 mm，泊松比ν0=0.3；載帶層材料彈性模量E2=4000 MPa，載帶厚度2h2=0.05 mm，泊松比ν2=0.3，載帶張力T=0.2 N/mm，圓柱面半徑R在5～35 mm范圍內(nèi)，器件層長度2a=4 mm。有限元加載如圖7所示，在載帶右端施加張力T，在右端載帶表面加載一壓力P，其目的是使右端伸出載帶貼合到圓柱面上。

2 分析與討論

將有限元模型參數(shù)代入解析模型中得到能量釋放率、器件層應(yīng)力與半徑的關(guān)系：

G(R)=1.8600×10-5+1.3275×10-2/R+2.3692/R2+
2.2568×10-1/R3+2.1340×10-3/R4

(13)

(14)

能量釋放率與剝離半徑的關(guān)系如圖8所示，解析解和有限元結(jié)果吻合較好。

(a)界面斷裂能仿真網(wǎng)格劃分

(b)界面斷裂能仿真加載圖7 有限元模型Fig.7 FEM model

圖8 能量釋放率Fig.8 The energy release rate

式(13)中等號右邊第一項為由張力引起的彈性勢能變化

同理，式(14)中等號右邊第一項為由張力引起的器件層應(yīng)力增量

比較式(13)中各項系數(shù)，在常見彎曲半徑范圍(R∈(1,30)mm)內(nèi)，G(R)的主要影響項為1/R2項，即可近似地認(rèn)為G(R)≈CR-2，C為常量。進(jìn)一步分析驅(qū)動界面分離能量的來源，原理上，能量釋放率的主要來源為彈性勢能的變化。當(dāng)給定裂紋擴(kuò)展長度Δa時，器件層彎曲彈性勢能變化

dGP=Mdφ=DκΔadκ

(15)

式中，κ為梁單元曲率；D為抗彎剛度。

對式(15)積分可得

(16)由此，彎曲半徑從R變?yōu)椤迺r單位長度上彈性勢能的減小量為：GP=D/R2。對其兩邊取對數(shù)，則有l(wèi)nGP=lnD-2lnR。依據(jù)VCCT計算得到的能量釋放率G及以上關(guān)系式作圖，見圖9，在誤差允許范圍內(nèi)彎曲彈性勢能與能量釋放率近似相等。

圖9 能量釋放率與彎曲彈性勢能 Fig.9 ERR and bending elastic potential energy

將式(13)代入分離判定條件G(R)>Γcritical中，得到臨界半徑Rcritical，如圖10所示。該臨界半徑可作為給定條件下，對應(yīng)柔性器件是否發(fā)生層間分離的判斷標(biāo)準(zhǔn)，對器件制造等具有重要指導(dǎo)意義。

圖10 臨界半徑Fig.10 Critical radius

3 結(jié)束語

彎曲半徑是柔性器件在彎曲狀態(tài)下發(fā)生層間分離的主要影響因素。為研究柔性器件層間分離的機(jī)理，本文基于歐拉梁理論建立了器件彎曲下能量釋放率的計算模型，并引入了虛擬裂紋閉合法計算得到層間裂紋拓展能量釋放率，驗證了解析模型的正確性。進(jìn)一步分析彎曲半徑對給定器件粘結(jié)層分離的影響，并從機(jī)理上解釋了能量釋放率的主要來源。對于給定的粘結(jié)層材料，其臨界斷裂能Γcritical為已知量。根據(jù)分離判定條件G(R)>Γcritical，結(jié)合本文的方法可以給出臨界分離半徑 。該臨界半徑對柔性電子器件的制造和使用具有重要指導(dǎo)意義。

[1] 尹周平, 黃永安, 布寧斌, 等. 柔性電子噴印制造:材料,工藝和設(shè)備[J]. 科學(xué)通報,2010,55(25):2487-2509. YIN Zhouping, HUANG Yong’an, BU Ningbin, et al. Manufacture of Flexible Electronic Printing: Material, Technology and Device[J]. Chinese Science Bulletin,2010,55(25):2487-2509.

[2] PENG B, HUANG Y A, YIN Z, et al. Analysis of Interfacial Peeling in IC Chip Pick-up Process[J]. Journal of Applied Physics,2011,110(7):73-80.

[3] LIU Z, VALVO P S, HUANG Y A, et al. Cohesive Failure Analysis of an Array of IC Chips Bonded to a Stretched Substrate[J]. Int. J. Solids Struct.,2013,50(22):3528-3538.

[4] SUO Z, HUTCHINSON J. Interface Crack Between Two Elastic Layers[J]. International Journal of Fracture,1990,43(1):1-18.

[5] LIU Z, HUANG Y A, BENNATI S, et al. A General Solution for the Two-dimensional Stress Analysis of Balanced and Unbalanced Adhesively Bonded Joints[J]. International Journal of Adhesion and Adhesives,2014,54:112-123.

[6] ORESKI G， WALLNER G M. Delamination Behaviour of Multi-layer Films for PV Encapsulation[J]. Solar Energy Materials and Solar Cells,2005,89(2):139-151.

[7] DUPONT S R, OLIVER M, KREBS F C, et al. Interlayer Adhesion in Roll-to-Roll Processed Flexible Inverted Polymer Solar Cells[J]. Solar Energy Materials and Solar Cells,2012,97:171-175.

[8] WACKER N, RICHTER H, HOANG T, et al. Stress Analysis of Ultra-thin Silicon Chip-on-foil Electronic Assembly under Bending[J]. Semiconductor Science and Technology,2014,29(9):095007.

[9] SEKITANI T, ZSCHIESCHANG U, KLAUK H, et al. Flexible Organic Transistors and Circuits with Extreme Bending Stability[J].Nature Materials,2010,9(12):1015-1022.

[10] KRENK S. Energy Release Rate of Symmetric Adhesive Joints[J]. Engineering Fracture Mechanics,1992,43(4):549-559.

[11] RYBICKI E F, KANNINEN M F. A Finite Element Calculation of Stress Intensity Factors by a Modified Crack Closure Integral[J]. Engineering Fracture Mechanics,1977,9(4):931-938.

[12] SHIVAKUMAR K N, TAN P W, NEWMAN J C. A Virtual Crack-closure Technique for Calculating Stress Intensity Factors for Cracked Three Dimensional Bodies[J]. International Journal of Fracture,1988,36(3):43-50.

[13] XIE D, BIGGERS S B. Calculation of Transient Strain Energy Release Rates under Impact Loading Based on the Virtual Crack Closure Technique[J]. International Journal of Impact Engineering,2007,34(6):1047-1060.

(編輯袁興玲)

InfluencesofBendingRadiusonDelaminationofFlexibleElectronicDevices

TANG Pengpeng1WEN Wen1HUANG Yongan2LIU Qian1

1.Institute of Systems Engineering, China Academy of Engineering Physics (CAEP), Mianyang,Sichuan,621900 2.State Key Laboratory of Digital Manufacturing Equipment and Technology, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan,430074

TH123

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.19.013

2016-08-25

湯朋朋，男，1988年生。中國工程物理研究院總體工程研究所工程師。主要研究方向為CAE、多體動力學(xué)。E-mail：tpphust@qq.com。溫雯，女,1990年生。中國工程物理研究院總體工程研究所工程師。黃永安，男，1980年生。華中科技大學(xué)機(jī)械科學(xué)與工程學(xué)院教授、博士研究生導(dǎo)師。劉謙，男，1983年生。中國工程物理研究院總體工程研究所工程師。