• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化超聲波提取雞蛋棗原花青素工藝

    2017-09-18 00:47:05,,,
    食品工業(yè)科技 2017年16期
    關(guān)鍵詞:花青素超聲波自由基

    ,,,

    (湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)園藝園林學(xué)院,湖南長沙 410128)

    響應(yīng)面法優(yōu)化超聲波提取雞蛋棗原花青素工藝

    劉瓊,王仁才*,吳小燕,石浩

    (湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)園藝園林學(xué)院,湖南長沙 410128)

    本文采用單因素實驗和響應(yīng)面分析法對雞蛋棗中原花青素進行提取工藝優(yōu)化。在單因素實驗的基礎(chǔ)上,根據(jù)中心組合(BOX-Behnken)實驗設(shè)計,采用四因素三水平對各個因素進行研究與分析,結(jié)果表明:雞蛋棗中原花青素的最佳提取工藝為超聲時間16 min、超聲功率為618 W、超聲溫度為65 ℃、料液比為1∶21,在此工藝下的雞蛋棗原花青素得率1.82%。證實超聲波提取雞蛋棗中原花青素的工藝是可行的。體外抗氧化實驗表明:雞蛋棗原花青素對DPPH自由基、羥基自由基的清除具有顯著效果,同時還原力顯著,且不輸于VC。

    雞蛋棗,原花青素,得率,超聲波,響應(yīng)面

    棗(ZiziphusjujubaMill.)為鼠李科棗屬植物,已有 3000多年的栽培歷史,是中國最古老的果樹之一[1]。棗果是集營養(yǎng)與醫(yī)療保健于一體的優(yōu)質(zhì)滋補品,不僅營養(yǎng)豐富、味道甜美,同時又為補中益氣、養(yǎng)血安神、緩和藥性的常用中藥[2]。雞蛋棗,是指形如雞蛋大的紅棗。其適應(yīng)性強,結(jié)果早,豐產(chǎn)、穩(wěn)產(chǎn),果實大,果肉金黃,品質(zhì)優(yōu)良而深受消費者喜愛[3]。近年來,隨著經(jīng)濟社會的快速發(fā)展、人民生活水平顯著提高和人們的消費觀的變化,藥食同源的棗果實越來越受到人們的青睞,其功能成分及醫(yī)療保健作用已成為研究熱點[4]。

    原花青素提取常見的方法溶劑提取法、超聲輔助提取法、微波輔助提取法、超臨界CO2提取法及酶輔助提取法等。由于超聲波提取具有無污染、高效率、低耗能等優(yōu)點,近年來該方法逐漸在沙棗、葡萄籽、蓮房等果實原花青素提取研究并應(yīng)用[5-7]。徐亞維等[8]山東小棗為原料,研究了乙醇浸提法和正交實驗提取原花青素的最佳提取工藝,山東小棗中原花青素的含量為2.06%;張娜等[9]研究駿棗在常壓和蒸制方式下活性成分含量的變化情況,研究表明干棗在常壓和高壓蒸制下,原花青素含量均呈升高趨勢而鮮棗則相反,為紅棗提供一種科學(xué)的食用方法,也為生產(chǎn)加工棗產(chǎn)品提供科學(xué)依據(jù);游鳳等[10]探討棗皮顏色變化與生物活性成分含量的關(guān)系,并通過清除DPPH自由基能力初步評價各階段棗皮抗氧化能力的大小,研究表明冬棗原花青素含量約為4.297~30.186 mg/g,其中青紅棗皮的含量最高且DPPH自由基清除能力最好,為合理開發(fā)和利用紅棗資源提供參考和借鑒,而對于祁東雞蛋棗原花青素提取工藝及其抗氧化活性的研究尚未見報道。

    本文首次以湖南祁東雞蛋棗為試材,采用響應(yīng)面法探討其超聲波提取工藝,并將提取后的原花青素通過大孔吸附樹脂純化后,探究其體外抗氧化活性,為雞蛋棗的開發(fā)和綜合利用提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1材料與儀器

    雞蛋棗 湖南省衡陽市祁東縣采集的地方棗品種(成熟期:八月中旬,采摘時間:2016.8.16);原花青素標(biāo)準(zhǔn)品、1,1-二苯基-2-苦肼基 上海源葉生物科技公司;無水乙醇、甲醇、正丁醇、37%濃鹽酸、雙氧水、硫酸亞鐵、水楊酸、磷酸氫二鈉、磷酸二氫鈉、鐵氰化鉀、三氯乙酸、三氯化鐵 均為國產(chǎn)分析純。

    ZW1105051705紫外可見分光光度計 上海光譜儀器有限公司;SB-3200D超聲波清洗機 寧波新芝生物科技股份有限公司;AUW220D電子天平 日本shimadzu公司;DR-1001旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 鄭州長城科工貿(mào)有限公司;TG16臺式高速離心機 長沙英泰儀器有限責(zé)任公司;DK-98-IIA電熱恒溫水浴鍋 天津市泰斯特儀器有限公司;DHG-9246A電熱恒溫干燥箱 上海精宏實驗設(shè)備有限公司;粉碎機 FW-100(中興)高速萬能粉碎機。

    1.2實驗方法

    1.2.1 雞蛋棗粉的制備 雞蛋棗鮮棗切成塊狀,經(jīng)70 ℃烘干至恒重,粉碎過40目篩,備用。

    1.2.2 雞蛋棗花青素的超聲提取單因素實驗設(shè)計

    1.2.2.1 超聲時間對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選擇60%的乙醇溶劑,在料液比1∶20、溫度60 ℃、提取功率700 W的條件下,分別在10、15、20、25、30 min的不同提取時間下超聲提取,以原花青素得率為指標(biāo),考察提取時間對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.2.2 超聲功率對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選取60%的乙醇溶劑,料液比1∶20,溫度60 ℃,提取時間15 min,分別在500、600、700、800、900 W的不同提取功率下超聲提取,以原花青素得率為指標(biāo),考察超聲功率對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.2.3 提取溫度對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選擇60%的乙醇溶劑,料液比1∶20,提取功率700 W,分別在50、60、70、80、90 ℃的不同提取溫度下超聲提取,以原花青素得率為指標(biāo),考察提取溫度對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.2.4 料液比對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選擇60%的乙醇溶劑,溫度60 ℃,提取功率700 W,分別在1∶10、1∶15、1∶20、1∶25、1∶30不同料液比下超聲提取,以原花青素得率為指標(biāo),考察料液比對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.2.5 乙醇濃度對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選擇料液比1∶20,溫度60 ℃,提取功率700 W,分別以40%、50%、60%、70%、80%的乙醇為提取液超聲提取,以原花青素得率為指標(biāo),考察乙醇濃度對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.2.6 提取次數(shù)對雞蛋棗原花青素得率的影響 精確稱取0.2 g棗粉,選擇料液比1∶20,溫度60 ℃,60%乙醇,提取功率700 W的條件,分別提取1、2、3、4、5次,以原花青素得率為指標(biāo),考察提取次數(shù)對雞蛋棗原花青素提取得率的影響。

    1.2.3 響應(yīng)面法優(yōu)化超聲提取工藝 在單因素實驗的基礎(chǔ)上分別選擇超聲時間(h)、超聲功率(W)、超聲溫度(℃)、料液比4個因素的3個水平,以雞蛋棗原花青素得率(Y)為考察指標(biāo),進行Box-Behnken實驗設(shè)計,優(yōu)化超聲波提取雞蛋棗原花青素得率的工藝條件,實驗因素及水平編碼如表1。

    表1 Box-Behnken響應(yīng)曲面設(shè)計實驗因素水平和編碼Table 1 Response surface experimental design of Box-Behnken of factor levels and code

    1.2.4 原花青素的測定

    1.2.4.1 原花青素標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 采用鐵鹽催化比色法[11]。稱10 mg原花青素標(biāo)準(zhǔn)品加入至10 mL容量瓶,用甲醇定容得1 mg/mL原花青素標(biāo)準(zhǔn)品溶液,分別量取1 mg/mL的原花青素標(biāo)準(zhǔn)溶液0.1、0.25、0.5、1、1.5、2 mL轉(zhuǎn)入10 mL容量瓶中,各容量瓶加甲醇補至10 mL得10、25、50、100、150、200 μg/mL原花青素標(biāo)準(zhǔn)液。分別取1 mL加入9 mL的反應(yīng)液(正丁醇∶鹽酸∶硫酸鐵銨=83∶6∶1)迅速振蕩搖勻,放入100 ℃水浴鍋,反應(yīng)40 min后,迅速冷卻靜止20 min,以1 mL甲醇加9 mL反應(yīng)液作為空白,在吸光度A550 nm處測定溶液吸光值。以原花青素得率C(μg)為橫坐標(biāo),溶液吸光值A(chǔ)為縱坐標(biāo),得到回歸方程為y=0.0028x+0.0254,R2=0.999。

    1.2.4.2 雞蛋棗原花青素的測定 取少量已制備好的雞蛋棗原花青素溶液,將其稀釋至合適倍數(shù)(單因素實驗中稀釋一般為2倍,而響應(yīng)面實驗中稀釋一般為4倍),取1 mL加9 mL反應(yīng)液,放入100 ℃水浴鍋,反應(yīng)40 min后,迅速冷卻靜止20 min,用1 mL甲醇代替提取液重復(fù)以上操作,作為參比,在吸光度A550 nm處測定溶液吸光值,并計算原花青素的得率。

    式(1)

    式中:V為提取液體積,mL;C為待測溶液中雞蛋棗原花青素的質(zhì)量濃度,mg/mL;n為提取溶液的稀釋倍數(shù);m為雞蛋棗粉的質(zhì)量,g。

    1.2.5 雞蛋棗原花青素粗提物的純化 將1 mg/mL雞蛋棗原花青素提取物作為上樣液,在預(yù)處理好的AB-8型大孔吸附樹脂上樣,徑高比1∶10,以1 mL/min的流速上樣,上樣液pH 5.0,上樣量1.5 BV,用蒸餾水洗至流出液呈無色后,用2.5 BV的60%乙醇對大孔樹脂吸附柱洗脫,洗脫流速1 mL/min,將60%乙醇洗脫液收集,減壓濃縮至無醇味后,冷凍干燥為粉末備用,經(jīng)鐵鹽催化法測得雞蛋棗原花青素純度為73.07%。

    1.2.6 原花青素的抗氧化能力評價

    1.2.6.1 雞蛋棗原花青素DPPH自由基清除能力測定 參照吳小燕等[12]方法,取不同濃度雞蛋棗原花青素和0.2 mmol·L-1DPPH自由基溶液各2 mL,加入同一試管中,混勻 30 min后在517 nm處測吸光度,測定值為Ai;同時測定Ao值:2 mL DPPH自由基溶液與2 mL蒸餾水混合;以及測定Aj值:2 mL樣品溶液與2 mL蒸餾水混合。每個樣品重復(fù)處理3次,求其平均值。以VC溶液作對照,并計算DPPH清除率。

    1.2.6.2 雞蛋棗原花青素羥基自由基清除能力的測定 采用Fetion反應(yīng),測定羥基自由基清除能力[13],依次加入2 mL 6 mmol·L-1的 FeSO4溶液,2 mL不同濃度雞蛋棗原花青素,6 mmol·L-1的雙氧水2 mL,搖勻,靜置 10 min,再加入2 mL 6 mmol·L-1水楊酸,搖勻,靜置 30 min 后于510 nm處測吸光值A(chǔ)i;用水代替水楊酸時測Aj;用水代替抗氧化劑測得空白對照Ao。每個樣品重復(fù)處理3次,求其平均值。并以VC溶液作對照。清除率按下式計算:

    1.2.6.3 雞蛋棗原花青素還原力測定 參照朱麗蓉等[14]方法,取2.5 mL不同濃度雞蛋棗原花青素(空白用2.5 mL蒸餾水代替),加入2.5 mL PBS緩沖液(0.2 mol·L-1,pH=6.6)及1.0%的K3Fe(CN)6溶液2.5 mL,搖勻,50 ℃水浴20 min后用冷水迅速冷卻,加入10%的三氯乙酸2.5 mL,充分反應(yīng),取上述反應(yīng)液5 mL,加入5 mL蒸餾水和1 mL 0.1%的 FeCl3溶液,混勻,10 min后以水為空白在700 nm處測定吸光度。吸光度值越大,代表其還原能力越強。每個樣品重復(fù)處理3次,求其平均值。并以VC溶液作對照。

    1.3數(shù)據(jù)處理

    采用 Design-Expert v8.0.6.1軟件對數(shù)據(jù)進行處理與回歸分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1單因素實驗

    2.1.1 超聲時間對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖1可知,隨著超聲時間的增長,雞蛋棗原花青素的提取得率先增加后下降,有可能是由于超聲時間過長從而導(dǎo)致原花青素的結(jié)構(gòu)被破壞,原花青素的得率降低[15]。故選取超聲時間為20 min。

    圖1 超聲時間對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.1 The effect of ultrasonic time on the extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    2.1.2 超聲功率對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖2可知,隨著超聲功率的提高,雞蛋棗原花青素得率先增加后減少,推測其原因超聲波功率過大,其產(chǎn)生的熱效應(yīng)、空化效應(yīng)和機械作用越劇烈,破碎細(xì)胞作用越強,導(dǎo)致原花青素發(fā)生降解,得率下降[16]。因此,適宜的超聲波功率為600 W。

    圖2 超聲功率對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.2 The effect of ultrasonic power on the extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    2.1.3 提取溫度對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖3知,隨超聲溫度的升高,原花青素的得率先增后降,其原因應(yīng)該是溫度過高會加速分子運動速度加快,擴散、滲透、溶解速度加快,原花青素的提取量會增多;但同時過高的溫度導(dǎo)致原花青素的氧化,結(jié)構(gòu)被破壞[17]。故最適宜的超聲溫度為60 ℃。

    圖3 超聲溫度對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.3 The effect of ultrasonic temperature on the extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    2.1.4 料液比對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖4可知,隨料液比的增大,得率也升高,但料液比1∶20后,升幅比較平穩(wěn)。這是因為提取溶劑體積增大時,樣品與提取液的接觸面積增大,有利于原花青素提取。但當(dāng)料液比增大到一定程度后,原花青素已經(jīng)充分溶出,過高的溶劑會造成溶劑的浪費[18]。故最適宜的料液比為1∶20。

    圖4 料液比對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.4 The effect of the ratio of material to liquid on the extraction of proanthocyanidins from eggs

    2.1.5 乙醇濃度對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖5可知,隨乙醇體積的增大,原花青素的提取得率逐漸升高,當(dāng)乙醇濃度大于60%時,原花青素得率開始下降。根據(jù)相似相溶的原理,當(dāng)原花青素極性與乙醇體積分?jǐn)?shù)相當(dāng)時,原花青素溶出量最大,而當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)過大時,脂溶性雜質(zhì)大量溶出,與原花青素競爭與乙醇結(jié)合,原花青素提取得率降低[19]。故選擇乙醇濃度為60%。

    圖5 乙醇濃度對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.5 The effect of ethanol concentration on the extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    2.1.6 提取次數(shù)對雞蛋棗原花青素得率的影響 由圖6可知,提取次數(shù)增多,原花青素得率也增多,但在兩次后,原花青素得率升幅很少。因此從生產(chǎn)效率和節(jié)約能源的角度來說,提取2次即可。

    圖6 提取次數(shù)對雞蛋棗原花青素提取效果的影響Fig.6 The effect of extraction times on the extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    在圖1~圖6中,圖5中乙醇濃度60%時,其原花青素得率最大,比乙醇濃度50%和70%原花青素得率幅度升幅并不大,同時圖6中提取次數(shù)在兩次以后,升幅也不大,考慮到溶劑消耗和生產(chǎn)效益等方面的因素,故在響應(yīng)面實驗設(shè)計中舍棄這兩個因素。

    2.2響應(yīng)面分析實驗設(shè)計及結(jié)果

    2.2.1 回歸模型的建立 在單因素實驗的基礎(chǔ)上,依據(jù)Box-Behnken中心組合實驗設(shè)計進行了29組實驗,其中5組中心點重復(fù)實驗,實驗結(jié)果見表2。對表2數(shù)據(jù)進行擬合,得到模型:

    Y=1.7835-0.041572A+0.0271429B+0.0163095C+0.0790724D-0.016071AB-0.030357AC+0.0538542AD-0.029286BC+0.0053571BD+0.0178571CD-0.031785A2-0.074143B2-0.041108C2-0.116606D2

    表2 超聲波提取雞蛋棗原花青素響應(yīng)面分析實驗設(shè)計與結(jié)果Table 2 Experimental design and results of ultrasonic extraction of proanthocyanidins from egg jujube

    表3 方差分析表Table 3 Analysis of variance table

    注:**表示極顯著(p<0.01);*表示顯著(p<0.05)。

    2.2.2 回歸方程及方差分析 通過對實驗所得數(shù)據(jù)的方差分析,結(jié)果如表3所示,可知p模<0.0001,表示模型極顯著,有很好的統(tǒng)計學(xué)意義;模型p失擬項=0.2386>0.05,說明回歸方程擬合度高,其他外來因素對實驗的影響小;其中模型決定系數(shù)R2值為0.9580,說明該模型能夠解釋95.8%響應(yīng)值的變化,證實該實驗?zāi)P蛯Τ暡ㄌ崛‰u蛋棗原花青素工藝優(yōu)化是可行的;回歸方程的一次項A、B、D 均極顯著(p<0.01),其中對實驗結(jié)果影響順序為D(料液比)>A(超聲時間)>B(超聲功率)>C(超聲溫度)。交互項 AC、BC 顯著,AD極顯著,這表明超聲時間和超聲溫度、超聲功率和超聲溫度、超聲時間和料液比對原花青素提取得率均具有明顯交互作用。平方項B2、C2、D2極顯著(p<0.01),A2顯著(p<0.05)。

    2.2.3 響應(yīng)面交互作用分析 根據(jù)回歸模型,將任兩水平固定在零水平,可以得到另外兩因素交互作用的響應(yīng)面圖及對應(yīng)等高線圖,反映了各因素交互對提取得率的影響。本研究中各因素交互作用見圖7~圖12。

    由圖7~圖12可知,超聲時間與料液比、超聲功率與超聲溫度、超聲時間和超聲溫度之間的交互作用顯著,表現(xiàn)為圖8~圖10的等高線為橢圓形。對比各圖可知,料液比對雞蛋棗原花青素的提取得率影響最大,表現(xiàn)為圖(9、11、12)的曲面較陡。超聲溫度雞蛋棗原花青素得率影響不明顯,表現(xiàn)為曲線相對平緩,可能是原花青素超聲波處理下溶出速度都較大,故提取溫度的變化對雞蛋棗原花青素得率相對其他三個因素要小。

    圖7 超聲時間和超聲功率交互作用的響應(yīng)面圖Fig.7 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic time and ultrasonic power

    圖8 超聲時間和超聲溫度交互作用的響應(yīng)面圖Fig.8 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic time and ultrasonic temperature

    圖9 超聲時間和料液比交互作用的響應(yīng)面圖Fig.9 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic time and material liquid ratio

    圖10 超聲功率和超聲溫度交互作用的響應(yīng)面圖Fig.10 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic power and ultrasonic temperature

    圖11 超聲功率和料液比交互作用的響應(yīng)面圖Fig.11 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic power and material liquid ratio

    圖12 超聲溫度和料液比交互作用的響應(yīng)面圖Fig.12 Response surface and contour map of interaction between ultrasonic temperature and material liquid ratio

    2.2.4 驗證實驗 由Design-Expert 8.0.6軟件計算得到雞蛋棗原花青素提取的最佳工藝條件為:超聲時間16.29 min、超聲功率為618.15 W、超聲溫度為64.53 ℃、料液比為1∶21.04。在此工藝下的雞蛋棗原花青素提取率理論可達1.81%。根據(jù)實驗情況對以上工藝參數(shù)進行修正,超聲時間、超聲功率、超聲溫度、料液比分別為16 min、618 W、65 ℃、1∶21,在此工藝條件下,實際測得雞蛋棗原花青素平均得率為1.82%(SD=0.04),與理論預(yù)測值相比,其相對誤差約為0.01%,而且重復(fù)性也很好,說明該模型可以較好地預(yù)測棗原花青素與各實驗條件之間的關(guān)系,具有一定的實用價值。

    2.3體外抗氧化活性的測定

    2.3.1 DPPH自由基清除能力 由圖13可知,在濃度為5~20 μg/mL時,雞蛋棗原花青素對DPPH自由基的清除能力較VC清除效果好;當(dāng)兩者濃度上升為20 μg/mL后,兩者對DPPH清除能力相當(dāng)。且樣品IC50為11.88 μg/mL,VC的IC50為15.88 μg/mL。

    圖13 雞蛋棗原花青素對DPPH自由基的清除能力Fig.13 DPPH free radical scavenging capacity of proanthocyanidins from egg jujube

    2.3.2 羥基自由基清除能力 由圖14可知,雞蛋棗原花青素與VC對羥基清除能力隨質(zhì)量濃度的增加,清除率都呈上升趨勢。在0.2~0.4 mg/mL下,樣品清除能力高于相同質(zhì)量濃度VC的羥基清除能力,0.4 mg/mL后,VC清除率略高于雞蛋棗原花青素,但樣品IC50為0.184 mg/mL,VC的IC50為0.287 mg/mL。

    圖14 雞蛋棗原花青素對羥基自由基的清除能力Fig.14 Hydroxyl radical scavenging capacity of proanthocyanidins from egg jujube

    2.3.3 還原力的測定 由圖15可知,雞蛋棗原花青素與VC的還原力隨質(zhì)量濃度的增加,還原力都呈上升趨勢。在0.04~0.12 mg/mL下,VC還原力高于相同質(zhì)量濃度雞蛋棗的還原力,但在0.12 mg/mL后,雞蛋棗原花青素還原力高于VC還原力。

    圖15 雞蛋棗原花青素的還原力Fig.15 Reductiion force of proanthocyanidins from egg jujube

    3 結(jié)論

    本實驗以單因素為基礎(chǔ),通過采用Box-Behnken實驗設(shè)計與響應(yīng)面分析對超聲波提取雞蛋棗原花青素工藝優(yōu)化,得到了最佳工藝:超聲時間16 min、超聲功率為618 W、超聲溫度為65 ℃、料液比為1∶21,得到雞蛋棗原花青素提取得率可以達到1.82%。與理論預(yù)測值相比,其相對誤差約為0.01%,重復(fù)性好,說明該模型顯著,準(zhǔn)確可靠。體外抗氧化實驗表明,雞蛋棗原花青素對DPPH、羥基自由基的清除效果顯著,且其還原力極佳,綜合而言優(yōu)于VC。

    [1]郭盛,段金廒,唐于平,等. 中國棗屬藥用植物資源化學(xué)研究進展[J]. 中國現(xiàn)代中藥,2012,14(8):1-5.

    [2]丁勝華,王蓉蓉,吳繼紅,等. 棗果實中生物活性成分與生物活性的研究進展[J]. 現(xiàn)代食品科技,2016(5):332-348.

    [3]李勇革. 發(fā)展“雞蛋棗”前景光明[J]. 農(nóng)家科技,2001(2):41-42.

    [4]李一凡,王鳳玲,唐艷沖. 響應(yīng)面法優(yōu)化超聲波輔助提取玫瑰香葡萄中芪化物的工藝條件[J]. 食品工業(yè)科技,2016,37(20):258-262.

    [5]孫智達,石翠芳,楊爾寧,等. 沙棗果肉原花青素的提取、純化及清除·OH能力初探[J]. 食品工業(yè)科技,2006(9):88-90.

    [6]Xiao L X,Zhi-Gui H E,Zhu Y,et al. Optimization of Proanthocyanidin Extraction from Grape Seed[J]. Food Science,2011,32(20):89-94.

    [7]李佳橋,余修亮,曾林暉,等. 響應(yīng)面實驗優(yōu)化超聲波輔助提取蓮房原花青素工藝[J]. 食品科學(xué),2016,37(12):40-45.

    [8]徐亞維,趙楊. 山東小棗中原花青素的提取及純化研究[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2010(6):468-470.

    [9]張娜,雷芳,馬嬌,等. 蒸制對紅棗主要活性成分的影響[J]. 食品工業(yè),2017(1):138-141.

    [10]游鳳,黃立新,張彩虹,等. 冬棗各成熟階段果皮酚類含量變化及其對DPPH自由基清除能力的影響[J]. 食品科學(xué),2013,34(19):62-66.

    [11]李華,肖付才,袁春龍,等. 鐵鹽催化比色法測定葡萄籽超微粉中的原花青素[J]. 食品研究與開發(fā),2007,28(9):114-117.

    [12]吳小燕,王仁才,石浩,等. 小米棗黃酮、多糖及其復(fù)配物體外抗氧化性評價[J]. 中南藥學(xué),2016(10):1070-1074.

    [13]張艷,段雪芹,高剛,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化姜黃素的提取工藝及其抗氧化活性的研究[J]. 食品工業(yè)科技,2015,36(6):269-273.

    [14]朱麗蓉,吳萍萍,楊大偉,等. 杜仲雄花茶多糖的響應(yīng)面優(yōu)化提取及其抗氧化活性評價[J]. 食品工業(yè)科技,2015,36(3):199-203.

    [15]Guo Y,Guo L,Qilin H U. Optimization of Extraction Process Proanthocyanidins Ultrasonic Method with Response Surface Methodology[J]. Journal of Shanxi University,2015.

    [16]Liu X. Ultrasonic Extraction of Proanthocyanidins from SEMEN LITCHI[J]. Jornal of Anh Agrlral N,2011.

    [17]鄭洪亮,何飛,騰飛,等. 紅皮云杉球果原花青素提取優(yōu)化及抗氧化活性評價[J]. 食品工業(yè)科技,2014,35(10):258-263.

    [18]Zhang Y. Study on Ultrasonic Extraction and Ultrafiltration Membrane Separation of Pine Bark Proanthocyanidins[J]. Forestry Science & Technology,2013.

    [19]劉新,陳衛(wèi)中,韓琴. 響應(yīng)面法優(yōu)化超聲波輔助提取芒果核中原花青素的研究[J]. 食品工業(yè)科技,2012,33(3):227-231.

    Optimizationofultrasonicextractionofproanthocyanidinsfromeggjujubebyresponsesurfacemethodology

    LIUQiong,WANGRen-cai*,WUXiao-yan,SHIHao

    (College of Horticulture and Landscape,Hunan Agricultural University,Changsha 410128,China)

    The extraction of proanthocyanidins from egg jujube was investigated by the single experiments and response surface methodology. On the basis of single factor tests,the method of the central composite experimental design(BOX-Behnken)was used to optimal of ultrasound-assisted extraction of proanthocyanidins form egg jujube by factors and three levels.The results indicated that the extractive conditions were optimized as follows:ultrasonic treatment time of 16 min,ultrasonic power of 618 W,ultrasonic temperature of 65 ℃ and the ratio of material to solvent of 1∶21 (g/mL).Under these conditions,the yield of Procyanidins from egg jujube was 1.82%. Antioxidant activities in egg jujube of the proanthocyanidins indicates that proanthocyandins of egg jujube had strong scavenging effects against DPPH radicals,·OH radicals and reductiion force was significant,it was not lower than that of VC.

    egg jujube;proanthocyanidins;the extraction rate;ultrasonic;response surface methodolgy

    2017-01-09

    劉瓊(1994-) ,女,碩士研究生,主要從事功能產(chǎn)品的開發(fā)與評價方面的研究,E-mail:18229470782@163.com。

    *通訊作者:王仁才(1962-),男,博士,教授,主要從事藥用植物資源工程方面的研究,E-mail:409600160@qq.com。

    湖南省自然科學(xué)基金委員會與衡陽市政府自然科學(xué)聯(lián)合基金項目(13JJ8010)。

    TS255.1

    :B

    :1002-0306(2017)16-0182-07

    10.13386/j.issn1002-0306.2017.16.034

    猜你喜歡
    花青素超聲波自由基
    自由基損傷與魚類普發(fā)性肝病
    自由基損傷與巴沙魚黃肉癥
    原花青素B2通過Akt/FoxO4通路拮抗內(nèi)皮細(xì)胞衰老的實驗研究
    基于Niosll高精度超聲波流量計的研究
    電子制作(2018年17期)2018-09-28 01:56:38
    陸克定:掌控污染物壽命的自由基
    花青素對非小細(xì)胞肺癌組織細(xì)胞GST-π表達的影響
    中成藥(2017年5期)2017-06-13 13:01:12
    蝙蝠的超聲波
    山楸梅漿果中花青素提取方法的優(yōu)化和測定
    中成藥(2016年8期)2016-05-17 06:08:41
    超聲波流量計的研究
    電子制作(2016年21期)2016-05-17 03:52:47
    超聲波流量計在蘭干渠上的應(yīng)用
    日韩欧美一区视频在线观看 | 欧美丝袜亚洲另类| 直男gayav资源| 色5月婷婷丁香| 欧美精品一区二区大全| 一级a做视频免费观看| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲人成网站在线播| 国产伦理片在线播放av一区| 街头女战士在线观看网站| 男女边吃奶边做爰视频| 一本一本综合久久| 精品久久久噜噜| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲图色成人| 九九在线视频观看精品| 97超视频在线观看视频| 成年人午夜在线观看视频 | 国产真实伦视频高清在线观看| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 内地一区二区视频在线| 精品不卡国产一区二区三区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 中文在线观看免费www的网站| 国产成人精品福利久久| 国产精品av视频在线免费观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 97精品久久久久久久久久精品| 成人一区二区视频在线观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 精品久久久久久久久av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 波多野结衣巨乳人妻| 午夜福利网站1000一区二区三区| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日韩一本色道免费dvd| 日韩av免费高清视频| 国内精品宾馆在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 91午夜精品亚洲一区二区三区| xxx大片免费视频| 亚洲四区av| 国产高清三级在线| 两个人的视频大全免费| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 免费大片黄手机在线观看| 免费观看a级毛片全部| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美3d第一页| 国产精品.久久久| 美女主播在线视频| 欧美成人一区二区免费高清观看| 真实男女啪啪啪动态图| 日韩欧美 国产精品| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产亚洲精品久久久com| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 搡老妇女老女人老熟妇| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲欧美日韩东京热| 3wmmmm亚洲av在线观看| 色播亚洲综合网| 老司机影院成人| 别揉我奶头 嗯啊视频| 波野结衣二区三区在线| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 一本久久精品| 国产伦精品一区二区三区四那| 日韩欧美 国产精品| 夫妻午夜视频| 如何舔出高潮| 亚洲成色77777| 久久久成人免费电影| 好男人视频免费观看在线| 乱码一卡2卡4卡精品| 全区人妻精品视频| 777米奇影视久久| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 禁无遮挡网站| 日韩一区二区视频免费看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 搡老乐熟女国产| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 九九在线视频观看精品| 国产成人福利小说| 如何舔出高潮| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久久久久久久久人人人人人人| 美女国产视频在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久97久久精品| 亚洲美女搞黄在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 成人欧美大片| 精品人妻视频免费看| 国产高清有码在线观看视频| 国产高清三级在线| 婷婷色麻豆天堂久久| 一级二级三级毛片免费看| 国产单亲对白刺激| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产视频内射| 成年版毛片免费区| 国产午夜福利久久久久久| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 亚洲精品第二区| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产一区二区三区av在线| 久久韩国三级中文字幕| 成人欧美大片| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 日韩 亚洲 欧美在线| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产一区二区三区av在线| 综合色丁香网| 国产久久久一区二区三区| 熟女电影av网| 国产精品精品国产色婷婷| 久热久热在线精品观看| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产单亲对白刺激| 精品不卡国产一区二区三区| 我要看日韩黄色一级片| 精品久久久久久久久久久久久| 欧美xxⅹ黑人| 有码 亚洲区| 国产亚洲一区二区精品| 插逼视频在线观看| 九色成人免费人妻av| 人妻系列 视频| 大香蕉久久网| 国国产精品蜜臀av免费| 内地一区二区视频在线| 午夜日本视频在线| 国产精品久久视频播放| av专区在线播放| 久久99蜜桃精品久久| 69av精品久久久久久| 久久久a久久爽久久v久久| 国产乱人视频| 好男人视频免费观看在线| 青春草视频在线免费观看| 免费高清在线观看视频在线观看| 午夜福利在线观看吧| 亚洲三级黄色毛片| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 免费在线观看成人毛片| 老司机影院毛片| 内地一区二区视频在线| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 国产中年淑女户外野战色| 人妻一区二区av| 亚洲自拍偷在线| 国模一区二区三区四区视频| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲精品日韩av片在线观看| av女优亚洲男人天堂| 91狼人影院| 精品久久久久久电影网| 国产精品一二三区在线看| 成年版毛片免费区| 精品久久久久久久久av| 亚洲国产精品国产精品| 男人舔奶头视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 精品一区二区三卡| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 男人爽女人下面视频在线观看| 高清视频免费观看一区二区 | 亚洲人成网站在线观看播放| 在线观看一区二区三区| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产毛片a区久久久久| 国产成年人精品一区二区| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩亚洲欧美综合| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲自偷自拍三级| 一本久久精品| 午夜精品一区二区三区免费看| 日本免费在线观看一区| 在线免费观看的www视频| 床上黄色一级片| 成人av在线播放网站| 日韩国内少妇激情av| 99久久中文字幕三级久久日本| 少妇人妻精品综合一区二区| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久精品综合一区二区三区| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美日韩综合久久久久久| 久久精品综合一区二区三区| 免费黄频网站在线观看国产| av在线观看视频网站免费| 午夜福利在线观看吧| 欧美变态另类bdsm刘玥| 黑人高潮一二区| 亚洲一区高清亚洲精品| 一区二区三区高清视频在线| 好男人视频免费观看在线| 赤兔流量卡办理| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 麻豆成人午夜福利视频| 老司机影院毛片| 国产高清国产精品国产三级 | 亚洲精品第二区| 在线a可以看的网站| 久久精品综合一区二区三区| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲精品视频女| 亚洲精品影视一区二区三区av| 久久这里有精品视频免费| 又大又黄又爽视频免费| 国产69精品久久久久777片| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产综合精华液| 国产高清三级在线| 99久久精品热视频| 秋霞在线观看毛片| 插逼视频在线观看| 一夜夜www| 一级毛片aaaaaa免费看小| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产美女午夜福利| 永久网站在线| 久久韩国三级中文字幕| 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美另类一区| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产 一区精品| 成人av在线播放网站| 亚洲色图av天堂| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 又大又黄又爽视频免费| 天堂俺去俺来也www色官网 | 成人无遮挡网站| 日韩在线高清观看一区二区三区| 久久久国产一区二区| 成年av动漫网址| 国产黄色免费在线视频| 男插女下体视频免费在线播放| 久久久久免费精品人妻一区二区| 夫妻午夜视频| 亚洲三级黄色毛片| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 国产在视频线在精品| 日本与韩国留学比较| 久久久久网色| 免费观看av网站的网址| 大片免费播放器 马上看| 久久久欧美国产精品| 97超视频在线观看视频| 欧美高清性xxxxhd video| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产亚洲精品久久久com| www.av在线官网国产| 国产亚洲最大av| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美bdsm另类| 91精品国产九色| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲综合精品二区| av天堂中文字幕网| 性插视频无遮挡在线免费观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲在线观看片| 日本wwww免费看| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产黄色视频一区二区在线观看| 91久久精品电影网| 美女cb高潮喷水在线观看| 少妇高潮的动态图| 日本av手机在线免费观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲国产精品专区欧美| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲av中文av极速乱| 老司机影院成人| 欧美日韩综合久久久久久| 免费观看性生交大片5| 久久久久久久久中文| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲欧美日韩无卡精品| 三级国产精品片| 男的添女的下面高潮视频| 免费观看的影片在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看 | 免费观看a级毛片全部| 秋霞在线观看毛片| 久久久午夜欧美精品| 国产片特级美女逼逼视频| 99视频精品全部免费 在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲精品一二三| 欧美精品国产亚洲| 99热这里只有是精品50| 在线免费观看的www视频| 国产在线一区二区三区精| 欧美日韩精品成人综合77777| a级毛色黄片| 男女边摸边吃奶| 男人爽女人下面视频在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 嫩草影院入口| 看免费成人av毛片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久久久久久午夜电影| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产视频首页在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 色综合亚洲欧美另类图片| 欧美日韩亚洲高清精品| 欧美bdsm另类| 九九爱精品视频在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 韩国高清视频一区二区三区| 91aial.com中文字幕在线观看| 一级黄片播放器| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲精品自拍成人| 国产精品国产三级国产专区5o| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲人与动物交配视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品一区www在线观看| 两个人的视频大全免费| 水蜜桃什么品种好| 亚洲av中文av极速乱| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 中文天堂在线官网| 国产成人aa在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 成年人午夜在线观看视频 | 午夜福利在线观看吧| 亚洲av二区三区四区| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 不卡视频在线观看欧美| 欧美激情在线99| 国产毛片a区久久久久| av在线播放精品| 亚洲最大成人中文| av卡一久久| 女人久久www免费人成看片| 69av精品久久久久久| 精品酒店卫生间| 午夜福利视频精品| 大陆偷拍与自拍| 国产精品久久视频播放| 色网站视频免费| 综合色av麻豆| 国产91av在线免费观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久97久久精品| 国产又色又爽无遮挡免| 国产精品人妻久久久影院| 欧美日韩亚洲高清精品| 黄片无遮挡物在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 欧美bdsm另类| 内地一区二区视频在线| 最近最新中文字幕免费大全7| 丝袜喷水一区| 久久久国产一区二区| 国产淫语在线视频| 搡老乐熟女国产| 色5月婷婷丁香| 天美传媒精品一区二区| 国产成人精品福利久久| 精品久久久精品久久久| 精品一区二区三区人妻视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 婷婷色麻豆天堂久久| 天堂俺去俺来也www色官网 | 乱系列少妇在线播放| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久久午夜欧美精品| 久久久久精品性色| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 色视频www国产| av免费观看日本| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲怡红院男人天堂| 伊人久久国产一区二区| 亚洲自偷自拍三级| 中文字幕av在线有码专区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 色5月婷婷丁香| 一夜夜www| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 伦理电影大哥的女人| videossex国产| 成年女人看的毛片在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲自拍偷在线| 亚洲av不卡在线观看| 日韩制服骚丝袜av| 精品一区二区三卡| 青春草亚洲视频在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 久久韩国三级中文字幕| 天堂中文最新版在线下载 | 欧美 日韩 精品 国产| 草草在线视频免费看| 免费黄频网站在线观看国产| 国国产精品蜜臀av免费| 精品少妇黑人巨大在线播放| av国产久精品久网站免费入址| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 在线免费十八禁| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 干丝袜人妻中文字幕| 日韩精品有码人妻一区| 国产成人精品一,二区| 色哟哟·www| 色5月婷婷丁香| 91久久精品国产一区二区成人| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产69精品久久久久777片| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲无线观看免费| 六月丁香七月| 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 成人亚洲精品一区在线观看 | 精品午夜福利在线看| 久久久久久久久中文| 最近中文字幕高清免费大全6| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 精品欧美国产一区二区三| 久久精品人妻少妇| 晚上一个人看的免费电影| 国产成人91sexporn| 免费观看精品视频网站| 亚洲av一区综合| 久久久久国产网址| 一级二级三级毛片免费看| 精品国内亚洲2022精品成人| 中国国产av一级| 国产精品.久久久| 免费观看无遮挡的男女| 大话2 男鬼变身卡| 美女高潮的动态| 亚洲怡红院男人天堂| 青春草视频在线免费观看| 一级二级三级毛片免费看| 网址你懂的国产日韩在线| 日本欧美国产在线视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美极品一区二区三区四区| 日韩精品有码人妻一区| 免费观看精品视频网站| 午夜亚洲福利在线播放| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久精品夜色国产| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 精品久久久噜噜| 欧美一区二区亚洲| av福利片在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 日韩欧美精品v在线| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲精品,欧美精品| 国产91av在线免费观看| 一边亲一边摸免费视频| 18+在线观看网站| 一级毛片电影观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 男女视频在线观看网站免费| 国产免费一级a男人的天堂| 一本一本综合久久| 91久久精品电影网| 成人二区视频| 亚洲自偷自拍三级| 99re6热这里在线精品视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 午夜福利高清视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产成人精品婷婷| 久久鲁丝午夜福利片| 婷婷色综合www| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 深夜a级毛片| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产精品爽爽va在线观看网站| 成人亚洲精品一区在线观看 | 男女国产视频网站| 国产黄片美女视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲欧洲国产日韩| 国产激情偷乱视频一区二区| 在线观看免费高清a一片| 国产免费福利视频在线观看| 国产一级毛片在线| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 欧美日韩精品成人综合77777| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲内射少妇av| 岛国毛片在线播放| 乱系列少妇在线播放| 最新中文字幕久久久久| a级一级毛片免费在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 中文天堂在线官网| 免费黄网站久久成人精品| 色哟哟·www| 久久久久久久久久久免费av| 最近的中文字幕免费完整| 成人国产麻豆网| 日韩欧美一区视频在线观看 | 精品一区二区三区人妻视频| 欧美 日韩 精品 国产| 高清av免费在线| 岛国毛片在线播放| 国产成人aa在线观看| 日本wwww免费看| 国产成人午夜福利电影在线观看| videossex国产| 国产av在哪里看| 国产大屁股一区二区在线视频| 欧美一区二区亚洲| 日本黄大片高清| 如何舔出高潮| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 日本一二三区视频观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 联通29元200g的流量卡| 国产成人a∨麻豆精品| 婷婷色麻豆天堂久久| 在线观看人妻少妇| 日本免费a在线| 精品一区二区三区人妻视频| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产高清有码在线观看视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产久久久一区二区三区| 搡老乐熟女国产| 亚洲电影在线观看av| 国产精品蜜桃在线观看| 久久久久久久午夜电影| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲成人一二三区av| 国产成人精品婷婷| 一个人看的www免费观看视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 我的女老师完整版在线观看| 久久久久久久久久成人| 国产淫片久久久久久久久| 成人国产麻豆网| 国产亚洲精品av在线| 日本一二三区视频观看| eeuss影院久久| 日韩欧美一区视频在线观看 | av网站免费在线观看视频 | 97人妻精品一区二区三区麻豆| 成人欧美大片| 最后的刺客免费高清国语| 91av网一区二区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 性色avwww在线观看| 久久国产乱子免费精品| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 赤兔流量卡办理| 午夜老司机福利剧场| 久久久久久九九精品二区国产| 国产久久久一区二区三区| 国产男人的电影天堂91| 少妇高潮的动态图| 国产精品一二三区在线看| 久久久国产一区二区| 在线a可以看的网站| 国产一级毛片在线| a级毛片免费高清观看在线播放| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲人成网站在线播| 偷拍熟女少妇极品色|