鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組五段富鐵白云石成因

張軍濤,何治亮,岳小娟,孫宜樸,金曉輝,陳 霞

[1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院,北京100083; 2.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249]

鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組五段富鐵白云石成因

張軍濤1,何治亮1,岳小娟2,孫宜樸1,金曉輝1,陳 霞1

[1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院,北京100083; 2.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249]

鄂爾多斯盆地馬家溝組五段白云巖，按照晶?？煞譃閮煞N類型：晶粒較細(xì)的M型微晶白云巖和晶粒相對較粗的F型粉細(xì)晶白云巖。這兩類白云巖都具有較高的Fe含量，但Fe并不是均一分布的。在M型微晶白云巖中，基質(zhì)白云石的鐵含量為583×10-6～3 811×10-6，富鐵白云石主要以膏溶鑄?？椎目紫冻涮钗锏男问酱嬖?，粗晶白云石充填物鐵含量29 112×10-6～47 148×10-6，均勻分布于晶體之中;而粉晶白云石充填物，鐵含量最可達81 752×10-6，僅富集于白云石的邊緣。在F型粉-細(xì)晶白云巖中，其基質(zhì)白云石的鐵含量為233×10-6～2 007×10-6;裂縫和孔隙內(nèi)充填的白云石的鐵含量較高，可達9 178×10-6，均勻分布。鐵的富集可能與孔隙的發(fā)育有一定聯(lián)系?？紫对桨l(fā)育，容易富集鐵。M型微晶白云石的δ13C(V-PDB)值為-3.5‰～1.4‰，δ18O(V-PDB)值為-6.5‰～-8.0‰;孔隙充填物粉晶白云石δ13C(V-PDB)值為-0.7‰～-2.7‰，δ18O(V-PDB)值在-9.8‰～-11.5‰;粗晶白云石的δ13C(V-PDB)值范圍為-1.7‰～-2.9‰，δ18O(V-PDB)值范圍為-9.9‰～-11.3‰，可能受到過較高溫度流體的影響。F型粉細(xì)晶白云巖的δ13C(V-PDB)值為-0.4‰～-0.8‰，δ18O(V-PDB)值為-5.3‰～-6.6‰，與海水較為接近。兩類白云巖的Fe可能來源于上覆的鐵質(zhì)粘土巖。白云巖形成后，后經(jīng)歷了漫長的風(fēng)化暴露剝蝕，形成了大量的儲集空間，并殘存形成了上覆鐵質(zhì)粘土巖。當(dāng)再次進入埋藏期后，鐵質(zhì)粘土巖中富鐵的流體在重力的作用下，向下部的地層運移，且到一定深度時，氧化態(tài)Fe3+轉(zhuǎn)化為還原態(tài)的Fe2+，且已具有相對較高的地溫，使得Fe2+更容易進入白云石晶格，形成了富鐵的白云巖層系。

孔隙;富鐵白云巖;馬家溝組;奧陶系;鄂爾多斯盆地

白云巖在形成和成巖演化過程中，容易受到各種流體的改造和影響，發(fā)生各種變化[1-3]。由于Fe離子和Mg離子、Ca離子的半徑較為接近，所以流體中的Fe進入白云石變得可能[4-6]。白云石中Fe含量往往能反映流體的性質(zhì)，學(xué)者也多利用白云石中的Fe含量來分析流體的性質(zhì)。

前人的諸多研究都顯示，鄂爾多斯盆地不同地區(qū)馬家溝組馬五段的白云巖都具有較高的Fe含量，中部奧陶系馬五段Fe含量平均可達3 040×10-6[7]，中東部陜8井中Fe含量為5 720×10-6[8]，龍?zhí)?井中Fe的含量一般為5 000×10-6～25 000×10-6[9]，中南部Fe 含量值平均值為5 599 ×10-6[10]。

孔隙的發(fā)育程度與Fe含量也有一定的對應(yīng)關(guān)系，泥晶白云石基質(zhì)中Fe含量平均值為1 673×10-6；孔隙內(nèi)充填白云石中Fe含量可達23 005×10-6[11]。靖邊氣田馬五1—馬五4亞段白云巖中Fe含量平均為 11 617.2×10-6，其中孔隙發(fā)育的白云巖具有較高的鐵含量(2 345.6×10-6～11 255.60×10-6)，而孔隙不發(fā)育的白云巖Fe含量相對較低(230.50×10-6～675.80×10-6)[12]。而其他盆地奧陶系白云巖鐵含量并不如鄂爾多斯盆地高，塔里木盆地中部奧陶系粉晶細(xì)晶白云巖的鐵含量在175×10-6～325×10-6，最高的中粗晶白云巖均值也僅為650×10-6[13]。

目前對馬五段白云巖的成因一直存在爭議，流體的來源可能有蒸發(fā)海水、地層水、熱液活動等[8,14-15]，而關(guān)于白云石的富鐵原因目前更缺乏專門的討論。

本文以鄂爾多斯盆地奧陶系馬五段白云巖為研究對象，通過分析白云石的內(nèi)部組分、微量元素和碳氧同位素特征，來探討富鐵白云石中Fe來源，進而分析對儲層的影響。

1 地質(zhì)背景

鄂爾多斯盆地奧陶系馬五段沉積環(huán)境為蒸發(fā)臺地(圖1)，為一套白云巖為主，富含蒸發(fā)鹽礦物的沉積層系[16-17]。海平面頻繁變化，縱向上又分為10個亞段，每個亞段的沉積相和巖性并不相同，其中馬五1—馬五4、馬五6和馬五8為含膏層系，而馬五5、馬五7和馬五9為較純的白云巖或灰?guī)r。成巖之后，這套地層經(jīng)歷了漫長的加里東期的風(fēng)化暴露剝蝕，石炭紀(jì)后又繼續(xù)進入埋藏期，受各種成巖作用影響[18-19]。

2 樣品采集與分析方法

樣品采集于鄂爾多斯盆地南部的富縣地區(qū)、中部的大牛地地區(qū)和西部的蘇里格等地區(qū)28口鉆井，以及盆地東部晉西地區(qū)野外剖面馬五段。首先對鉆井取心段和野外剖面進行詳細(xì)觀察描述，然后在顯微鏡下鑒定分析白云巖類型，最后選擇合適的樣品，進行碳酸鹽巖的陰極發(fā)光和電子探針分析以及碳、氧同位素分析。

圖1 鄂爾多斯盆地奧陶系馬五段綜合柱狀圖Fig.1 Stratigraphic Column of the 5th member of the Majiagou in the Ordovician,Ordos Basin

電子探針分析在中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所完成，測試儀器為JEOL JXA-8230。碳氧同位素分析在核工業(yè)地質(zhì)分析測試研究中心完成，分析儀器為MAT 253，測試方法見國家行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《碳酸鹽礦物或巖石中碳、氧同位素組成的磷酸法測定》(DZ/T 0184.17—1997)。

3 白云巖巖石學(xué)特征

鄂爾多斯盆地馬家溝組五段白云巖，按照Sibley 和 Gregg(1987)[20]晶粒大小和形態(tài)可分為兩種類型：晶粒較細(xì)的微晶白云巖(M型)和晶粒相對較粗的粉細(xì)晶白云巖(F型)，在礦物結(jié)構(gòu)和組成上有一定的差別。

M型微晶白云巖多發(fā)育于馬五段的馬五1—馬五4、馬五6和馬五8亞段。白云石多為自形，晶粒較細(xì)，為微晶，在掃描電鏡下可見晶間孔。在鄂爾多斯盆地馬五段，微晶白云巖中常含有泥質(zhì)和石膏，泥質(zhì)多以條紋狀產(chǎn)出，石膏以柱狀單晶和圓形或次圓形結(jié)核存在于白云巖中。在表生巖溶期，硬石膏結(jié)核和單晶被溶解后，形成膏溶鑄?？?，后又多有方解石、粉晶白云石、粗晶白云石或石英充填其中，粗晶白云石經(jīng)茜素紅和鐵氰化鉀染色后呈天藍(lán)色(圖2a)。在陰極發(fā)光下，基質(zhì)白云石為暗紅色，粉晶白云石充填物內(nèi)部與基質(zhì)相似，而邊緣為亮紅色(圖2b)。M型微晶白云巖沉積環(huán)境主要為蒸發(fā)潮坪，形成于薩布哈白云巖化作用，這是靖邊氣田馬五段最主要的儲層巖石類型。

F型粉-細(xì)晶白云巖多發(fā)育于馬五段的馬五5、馬五7和馬五9亞段。白云石多為自形-半自形，晶粒相對較粗，往往具有重結(jié)晶的特征，部分樣品中可以見到顆?；糜敖Y(jié)構(gòu)，裂縫、晶間孔和不規(guī)則溶孔發(fā)育，且有石英、白云石或方解石半充填(圖2c)。在陰極發(fā)光下，基質(zhì)白云石呈暗紅色，白云石和石英充填物不發(fā)光(圖2d)，白云巖化程度在不同地區(qū)存在差異，西部地區(qū)要優(yōu)于東部地區(qū)，也存在未完全云化的過渡巖性，對于干旱的馬五段沉積時期而言，其沉積環(huán)境為相對海進的潮坪-顆粒灘，原巖為灰?guī)r，白云巖化作用可能發(fā)生于淺埋藏期，這類巖石是今年來奧陶系實現(xiàn)突破的新領(lǐng)域。

圖2 鄂爾多斯盆地馬五段兩種不同類型的白云巖Fig.2 Two types of dolostones in the 5th member of the Ordovician Majiagou Formation,Ordos Basina.M型泥-粉晶白云巖，硬石膏鑄?？装l(fā)育，有粗晶白云石充填，陜338井，奧陶系馬五段；b.M型泥-粉晶白云巖，硬石膏鑄?？装l(fā)育，有粗晶白云石和粉晶白云石充填，蓮5井，奧陶系馬五段，陰極發(fā)光；c.F型粉-細(xì)晶白云巖，不規(guī)則溶孔發(fā)育，可見顆?；糜?，蘇345井，馬五段，單偏光； d. F型粉-細(xì)晶白云巖，不規(guī)則溶孔發(fā)育，有粗晶白云石充填，蘇234井，馬五段，陰極發(fā)光;CD.白云石充填物;CDF.粉晶白云石充填物;CDC.粗晶白云石充填物；MD.白云石基質(zhì)

4 白云巖地球化學(xué)特征

4.1 白云巖中的鐵及其變化

雖然鄂爾多斯盆地馬五段具有較高的Fe含量，但Fe在兩類白云巖內(nèi)部中并不是均一分布的(圖3)。

在M型微晶白云巖中，基質(zhì)白云石的鐵含量相對較高，在583×10-6～3 811×10-6(圖3)，富鐵白云石主要以于膏溶鑄?？椎目紫冻涮钗锏男问酱嬖冢膊⒉皇撬械陌自剖涮钗锒几缓F。粉晶白云石充填物在孔隙多以示頂?shù)装氤涮钣诳紫吨校cM型基質(zhì)白云石相似，鐵含量在887×10-6～2 582×10-6。雖然在部分樣品中，粉晶白云石也富集鐵元素，電子探針背散射照片顯示，鐵僅富集于粉晶白云石的邊緣，且呈不規(guī)則浸染狀(圖4a，b)，這與陰極發(fā)光下的特征也一致。但鐵含量最可達81 752×10-6，同時也具有較高的錳含量在565×10-6～1 588×10-6。粗晶白云石充填物多為半自形，部分為晶面彎曲呈鞍狀，鐵茜素紅染色后為天藍(lán)色(圖2a)，正交光下呈波狀消光，電子探針微區(qū)分析顯示鐵含量普遍較高(圖4c)，鐵含量在29 112×10-6～47 148×10-6，均勻分布于晶體之中。

在F型粉-細(xì)晶白云巖中，其基質(zhì)白云石的鐵含量略低于M型泥-粉晶白云巖(圖3)，但仍高于同期灰?guī)r，最高為2 007×10-6，最低為233×10-6；同樣，裂縫和孔隙內(nèi)充填的白云石的鐵含量也是這類白云巖最高的組構(gòu)，這類白云石與M型白云巖中的粗晶白云石充填物相類似，電子探針背散射圖像顯示鐵在白云石充填物均勻分布(圖4d)，鐵含量可達9 178×10-6。另外，在孔隙發(fā)育區(qū)的基質(zhì)白云石邊緣也常常受到鐵質(zhì)浸染(圖4d)，鐵含量在4 021×10-6～13 963×10-6。

其中，M型白云巖中的粗晶白云石孔隙充填物和F型白云巖中孔隙充填物整體鐵含量都較高，而M型白云巖中的粉晶白云石孔隙充填物邊緣和F型白云巖中孔隙附近白云石晶體中只有邊緣部分受浸染，具有較高Fe含量。越靠近孔隙，F(xiàn)e則越容易富集(圖3)，這與肖暉和趙靖舟(2013)[11]的認(rèn)識相一致。Mn含量與Fe含量有非常好的相關(guān)性，但是M型微晶白云巖中錳含量要遠(yuǎn)遠(yuǎn)的高于F型泥粉-晶白云巖。

4.2 碳、氧同位素特征

M型微晶白云石的δ13C(V-PDB)值在-3.5‰～1.4‰，δ18O(V-PDB)值在-6.5‰～-8.0‰，碳同位素與同期海水值(0.5‰～-2‰)較為接近(圖5)，氧同位素比同期海水(-6.6‰～-4.5‰)略微偏負(fù)，這與薩布哈白云巖化18O同位素更為富集，氧同位素偏正的認(rèn)識相悖，這可能是與長期的暴露大氣降水的影響有關(guān)。孔隙充填物粉晶白云石δ13C(V-PDB)值在-0.7‰～-2.7‰，δ18O(V-PDB)值在-9.8‰～-11.5‰，碳同位素接近同期海水值，氧同位素相比同期海水以及基質(zhì)更為偏負(fù)，說明其受到流體的影響更為強烈，可能與邊緣Fe的浸染有一定的聯(lián)系。孔隙充填物粗晶白云石的δ13C(V-PDB)值范圍在-1.7‰～-2.9‰，δ18O(V-PDB)值范圍在-9.9‰～-11.3‰，粗晶白云石的碳氧同位素值較基質(zhì)白云石都明顯偏負(fù)，反映了基質(zhì)白云石成因差異，且可能受到過熱水或者大氣降水的改造。

圖3 鄂爾多斯盆地馬五段白云巖Fe-Mn含量Fig.3 Fe and Mn content in the dolostones from the 5th member of the Ordovician Majiagou Formation,Ordos Basina.M型微晶白云巖；b.F型粉-細(xì)晶白云巖

圖5 鄂爾多斯盆地馬五段白云巖碳、氧同位素交會圖Fig.5 Crossplot showing C and O isotope values in dolomites from the 5th member of the Ordovician Majiagou Formation,Ordos Basin

F型粉-細(xì)晶白云巖的δ13C(V-PDB)值在-0.4‰～-0.8‰，δ18O(V-PDB)值在-5.3‰～-6.6‰，碳同位素和氧同位素都與同期海水值較為接近，說明其白云巖化流體來源于海水，且形成時，應(yīng)處于淺埋藏階段，而且由于巖溶時期其埋藏較深，受大氣降水的影響較弱。

5 富鐵白云石成因

5.1 鐵的來源

M型微晶白云巖富含蒸發(fā)礦物，是準(zhǔn)同生期薩布哈白云巖化作用的產(chǎn)物[21]，但是長期的暴露，大氣降水的影響使得氧同位素偏負(fù)，F(xiàn)型粉-細(xì)晶白云巖的形成流體具有海水的特征，其形成可能略晚于薩布哈白云巖化作用，可能為淺埋藏期滲透回流白云巖化作用的產(chǎn)物。這兩類白云巖基質(zhì)形成的深度都相對近地表，不具備富集Fe條件。

由于Fe2+只有在較高的溫度、還原條件下才能進入白云石晶格交代白云石中Mg2+，因此富鐵白云石無法在同生和準(zhǔn)同生時期海水環(huán)境中形成，只有在埋藏條件下，較高溫度的流體中才能生成。而Fe在兩類白云巖中的分布富集特征，也展示了Fe來源于后期改造，而非原生沉積。故而，諸多學(xué)者[22]認(rèn)為粉-細(xì)晶白云巖高含F(xiàn)e和Mn的原因是經(jīng)歷了深埋藏環(huán)境下熱水巖溶作用的結(jié)果。

鄂爾多斯盆地馬五段的白云巖富含鐵又是非常普遍的，在整個盆地馬五段不同巖性的白云巖中都有一定含量的鐵。假如富鐵白云巖來源于熱水，則需要一個與之相匹配的遍布全盆的熱水事件相對應(yīng)。但是除了盆地西緣南緣有構(gòu)造熱事件報道外[23-24]，在盆地內(nèi)部缺少構(gòu)造熱水活動的證據(jù)，這也是鄂爾多斯盆地與四川盆地和塔里木盆地不同之處。另外，富鐵白云石，特別是F型白云巖碳、氧同位素與典型的熱水改造白云巖[25]差別明顯，反而與同時期海水的同位素特征更為接近。因此熱水并非是馬五段白云巖中的主要鐵源，可能另有其源。

馬五段白云巖中廣泛分布的富鐵白云巖，需要同樣廣泛分布的Fe源。在盆地內(nèi)馬五段的頂部恰恰有一套富鐵的地層本溪組含礦層系，該層自下而上可劃分為3 段(圖6)：下段為鐵質(zhì)粘土巖建造，F(xiàn)e2O3含量可達15.6%～24.41%[26]。中段為粘土巖、鋁土礦和硬質(zhì)粘土礦建造,為主要含礦層位。上段為含碳泥質(zhì)粉砂巖、泥質(zhì)灰?guī)r建造夾煤層，這套層系為馬家溝組經(jīng)長期風(fēng)化剝蝕殘積而成[27]。而在盆地內(nèi)廣泛分布的馬五段之上的鐵質(zhì)粘土巖，可作為白云巖中鐵質(zhì)的直接來源。

實際上，這層本溪組含礦層系又作為一套區(qū)域的“蓋層”，層系之下的流體，包括后期的油氣活動，都受到它的限制，鐵質(zhì)粘土巖及以下的馬家溝組白云巖自成封閉體系，使之能夠具備還原的條件。另外，馬五段氣藏可能發(fā)生過硫酸鹽熱化學(xué)還原反應(yīng)(TSR)[28]，酸性有機流體以及相關(guān)的TSR反應(yīng)都能夠使Fe3+轉(zhuǎn)化為還原態(tài)的Fe2+，在本溪組與馬五段地層中黃鐵礦都較為常見，也可能是這種還原反應(yīng)的產(chǎn)物(圖4b)。

圖6 鄂爾多斯盆地馬五段富鐵白云石形成演化模式Fig.6 Formation pattern of iron-rich dolomites from the 5thmember of the Ordovician Majiagou Formation,Ordos Basin

埋藏到一定深度時，地層具有相對較高的地溫，F(xiàn)e2+更容易進入白云石晶格(圖6)。Mn與Fe具有相似的地球化學(xué)特征和富集過程。在表生氧化條件下形成高價穩(wěn)定的Mn4+氧化物，從碳酸鹽巖中殘積，在風(fēng)化殼中富集[29]，而進入埋藏期后又與Fe類似被還原為低價Mn2+而進入白云石晶格，從而Mn含量與Fe含量表現(xiàn)出很好的相關(guān)性。而含量的差異可能與分布的范圍有關(guān)，位于盆地中西部的F型白云巖，上覆鋁土礦較薄，位于盆地中東部的M型白云巖，上覆鋁土礦較厚，對應(yīng)最高含量的鐵和錳。

5.2 富鐵的形成模式

兩類白云巖分別形成于準(zhǔn)同生和淺埋藏階段，其后在奧陶紀(jì)末期，開始了漫長的風(fēng)化剝蝕，在白云巖中形成了大量的硬石膏鑄?？?、晶間孔和不規(guī)則溶孔，并在其上殘積了一套富鐵的本溪組地層。當(dāng)馬五段及上覆的鐵質(zhì)粘土巖再次進入埋藏期，鐵質(zhì)粘土巖中富鐵的流體在重力的作用下，向下部的地層運移，由于環(huán)境的變化，氧化態(tài)Fe3+轉(zhuǎn)化為還原態(tài)的Fe2+，當(dāng)?shù)揭欢囟葧r，F(xiàn)e2+更容易進入白云石晶格，形成富鐵白云巖。

富鐵流體的運移和富集與巖層的孔滲條件有密切的聯(lián)系，只有在較高孔滲條件的巖層，富鐵流體才能進入。因此鐵的富集可能與孔隙的發(fā)育有一定聯(lián)系。在孔隙發(fā)育區(qū)，如M型白云巖的膏溶鑄模孔和F型白云巖的晶間孔和裂縫中，富鐵流體不斷匯集，在孔隙中富鐵的白云石充填物[30]，并對孔隙周圍的粉晶白云石充填物以及基質(zhì)發(fā)生浸染，使得晶體部分富集鐵元素。

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(編輯 董 立)

Genesis of iron-rich dolostones in the 5th member of the Majiagou Formation of the Ordovician in Ordos Basin

Zhang Juntao1,He Zhiliang1,Yue Xiaojuan2,Sun Yipu1,Jin Xiaohui1,Chen Xia1

[1.PetroleumExplorationandProductionResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China; 2.SchoolofGeosciences,ChinaUniversityofPetroleum(Beijing),Beijing102249,China]

According to the crystalline form and size,dolostones from the 5thmember of the Ordovician Majiagou Formation,Ordos Basin,can be divided into two types:M-type microcrystalline dolostone and F-type silt-to-fine-sized crystalline dolostone. Both types have a high Fe content. However,Fe is not uniformly distributed in the two types of dolostonees. In the M-type dolostone,the matrix dolomite has a Fe content of 583×10-6to 3 811×10-6and the iron-rich dolomite mainly occurs as filling material in dissolved mold pores,the coarse crystalline pore-filling dolomites have a Fe content of 29 112×10-6to 47 148×10-6and the Fe is evenly distributed in the crystalline,and the silt-sized crystalline pore-filling dolomites have a Fe content up to 81 752×10-6,and the Fe concentrate only at the edge of the dolomites. In the F-type dolostones,the matrix has a Fe content of 233 × 10-6to 2 007×10-6,dolomites filled up fractures and pores have an evenly distributed Fe with a content up to 9 178×10-6. There might be a correlation between the Fe enrichment and pore development. Well-developed pores generally mean higher concentration of Fe. The value ranges of δ13C(V-PDB) and δ18O(V-PDB) of the M-type microcrystalline dolomites are -3.5‰ to 1.4‰ and-6.5‰ to -8.0‰,respectively. Those of silt-sized crystalline pore-filling dolomites are -0.7‰ to -2.7‰ and -9.8‰ to -11.5‰,and those of coarse crystalline pore-filling dolomites are -1.7‰ to -2.9‰ and -9.9‰ to -11.3‰,indicating possible influences of hydrothemal fluids. The value ranges of δ13C(V-PDB) and δ18O(V-PDB) of the F-type are -0.4‰ to -0.8‰ and -5.3‰ to -6.6‰.The two types may have their Fe derived from the overlying ferruginous clay rocks. After long exposure to weathering and erosion,the dolomites harbored a large number of pores with some residual overburden of ferruginous clay rocks,from which Fe-rich fluids migrated downward by gravity during burial process,and Fe3+was transformed into F2+when the fluid reaches a certain temperature and depth making it easier for F2+to enter into dolomite lattice and forming iron-rich dolomites.

pore,iron-rich dolomite,Majiagou Formation,Ordovician,Ordos Basin

2016-08-15;

2017-07-05。

張軍濤(1981—)，男，高級工程師，碳酸鹽巖儲層。E-mail:zhangjt.syky@sinopec.com。

國家自然科學(xué)基金重點資助項目(U1663209);國家科技重大專項(2016ZX05005)；中國科學(xué)院A類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(XDAXX010200)。

0253-9985(2017)04-0776-08

10.11743/ogg20170414

TE121.3

A