典型出境河流生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物重金屬污染特征及生態(tài)風(fēng)險評估

張慧娟, 劉云根,2*, 侯 磊,2, 王 妍,2, 齊丹卉,2

1.西南林業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 云南 昆明 650224 2.西南林業(yè)大學(xué)農(nóng)村污水處理研究所, 云南 昆明 650224

典型出境河流生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物重金屬污染特征及生態(tài)風(fēng)險評估

張慧娟1, 劉云根1,2*, 侯 磊1,2, 王 妍1,2, 齊丹卉1,2

1.西南林業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 云南 昆明 650224 2.西南林業(yè)大學(xué)農(nóng)村污水處理研究所, 云南 昆明 650224

為綜合評價河流沉積物中重金屬對周圍環(huán)境的生態(tài)風(fēng)險及為治理重金屬污染河流提供參考依據(jù)，以云南省文山州內(nèi)跨境河流小白河生態(tài)修復(fù)區(qū)為研究對象，分析不同形態(tài)重金屬在生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中的空間分布規(guī)律，并采用潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法和風(fēng)險評估指數(shù)法(RAC)，評價沉積物中重金屬污染狀況和生態(tài)風(fēng)險. 結(jié)果表明：①生態(tài)修復(fù)區(qū)內(nèi)沉積物中五種重金屬空間分布規(guī)律存在差異，w(As)、w(Co)、w(Cu)、w(Pb)、w(Zn)的平均值分別為937.64、16.72、156.23、73.47、1 117.47 mg/kg，并且w(As)、w(Cu)和w(Zn)沿水流方向逐漸降低，到生態(tài)修復(fù)區(qū)出口又呈明顯增加的分布規(guī)律，而w(Pb)和w(Co)呈逐漸增加的分布規(guī)律. ②生態(tài)修復(fù)區(qū)中重金屬主要賦存形態(tài)以殘余態(tài)為主，穩(wěn)定性大小依次為As>Pb>Cu>Co>Zn. ③根據(jù)風(fēng)險評估指數(shù)法，表層沉積物中重金屬對環(huán)境構(gòu)成的風(fēng)險依次為Zn>Co>Pb>Cu>As；根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，As是主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，貢獻(xiàn)率大于80%，具有較高的生態(tài)風(fēng)險，其余重金屬具有較低的生態(tài)風(fēng)險. 因此，在環(huán)境治理時既要考慮富集程度較嚴(yán)重的重金屬元素，也不可忽視有效態(tài)含量較高的重金屬元素給環(huán)境帶來的生態(tài)風(fēng)險.

生態(tài)修復(fù)區(qū); 重金屬; 沉積物; 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù); 風(fēng)險評估指數(shù)法

重金屬作為典型的累積性污染物，其顯著的生物毒性和持久性[1]，對生態(tài)環(huán)境具有潛在危害[2- 3]，因而成為備受研究者關(guān)注的污染物[4]. 河流具有隨水流對污染物的傳播較快、影響范圍廣等特點(diǎn)，因此對河流中重金屬的研究更值得關(guān)注. 國內(nèi)外學(xué)者對沉積物中重金屬做了大量研究，包括衡水湖濕地[5]、巢湖湖區(qū)[6]、南淝河上游支流湘江長沙段土壤和沉積物[7]、廈門西海灣表層沉積物中重金屬污染[8]等，結(jié)果顯示，不同地區(qū)沉積物中均出現(xiàn)一定程度的重金屬污染現(xiàn)象. 隨著重金屬污染帶來的一系列環(huán)境問題，國內(nèi)對重金屬的研究也逐漸受到重視，研究對象多關(guān)于河道或湖泊中的沉積物重金屬，如對三江源濕地[9]、鄱陽湖濕地[10]以及黃河三角洲濕地等地區(qū)[11- 12]的河流、湖泊、土壤[13- 14]中重金屬的研究. 河流河岸的植物和土壤就像湖濱濕地作為湖泊的天然保護(hù)屏障一樣，是河流的保護(hù)帶，對維持河流濕地生態(tài)系統(tǒng)的健康具有重要影響；河流的河岸帶因?yàn)楹铀募竟?jié)性漲落，水環(huán)境因子變化頻繁，對進(jìn)入河岸帶重金屬含量及形態(tài)有重要影響，因此對于河岸帶沉積物中重金屬的研究具有重要作用.

跨境河流小白河位于云南省文山州境內(nèi)，發(fā)源于馬關(guān)縣都龍鎮(zhèn)馬鞍山水庫，下游匯入齋河后流入越南境內(nèi)，流域上游分布大量選礦企業(yè)，以鋅、錫礦為主. 據(jù)文山州環(huán)境監(jiān)測站對小白河出境斷面環(huán)境監(jiān)測結(jié)果顯示，小白河已受到采礦、選礦排水的污染，重金屬污染嚴(yán)重，給流域內(nèi)居民以及下游越南居民的生產(chǎn)和生活帶來環(huán)境風(fēng)險. 小白河的水環(huán)境及區(qū)域生態(tài)環(huán)境安全既影響該地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展和社會穩(wěn)定，同時也關(guān)乎我國環(huán)境保護(hù)工作的國際形象. 為有效削減小白河水體中重金屬污染物，因地制宜地進(jìn)行水質(zhì)凈化及生態(tài)恢復(fù)，在小白河上游實(shí)施了溢流式攔渣壩、河岸河濱帶與駁岸式生態(tài)修復(fù)相結(jié)合的工程措施，總面積 5 794 m2，形成從河流至河岸及邊坡的水生-陸生-濕生的綜合立體型生態(tài)修復(fù)工程，以實(shí)現(xiàn)對小白河的有效治理，既改善周邊的生態(tài)環(huán)境，亦能有效避免由于小白河的重金屬污染帶來的國際爭端問題，因此，對小白河重金屬污染生態(tài)風(fēng)險的研究有很強(qiáng)的必要性.

目前國內(nèi)外對重金屬生態(tài)風(fēng)險評價的方法較多，如地累積指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法[15- 16]、質(zhì)量基準(zhǔn)法[17]、富集系數(shù)法[18]等，在眾多研究沉積物對環(huán)境影響評價的報道中，地累積指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法運(yùn)用最廣，具有較大影響. 地累積指數(shù)法反映重金屬的自然變化特征，但未考慮毒性效應(yīng)[19]；而潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法(RI)直觀地反映了重金屬的污染程度，污染越嚴(yán)重，RI值越大[20]，此外，環(huán)境中往往存在多種重金屬復(fù)合污染的現(xiàn)象，RI值可以反映多種重金屬的加和效應(yīng)，能綜合反映重金屬對研究區(qū)的生態(tài)危害指數(shù). 但在眾多的環(huán)境評價中，大多側(cè)重重金屬總量帶來的環(huán)境風(fēng)險，對于可提取態(tài)即生物活性較高重金屬帶來的環(huán)境風(fēng)險評價較少，重金屬進(jìn)入沉積物中不同形態(tài)對應(yīng)不同的生態(tài)效應(yīng)，具有不同的生物活性、生物可利用性[21]. 風(fēng)險評估指數(shù)法(RAC)主要針對生物利用性較高的重金屬，其結(jié)果反映重金屬的潛在危害[22]，因此，運(yùn)用多種方法評價沉積物中重金屬的污染程度，有助于更全面地分析和了解重金屬的潛在危害[23]. 這兩種評價方法的結(jié)合已在湖泊沉積物、礦山土壤重金屬的研究中運(yùn)用[24- 25]，但河流河岸帶因其季節(jié)性水位漲落、水環(huán)境因子變化頻繁、進(jìn)入沉積物中重金屬的結(jié)合形態(tài)也不穩(wěn)定等特點(diǎn)，對河流河岸帶沉積物中重金屬的研究報道較少. 因此，該研究以跨境河流——小白河為研究對象，基于有色金屬礦區(qū)選礦廢水對河流污染的現(xiàn)狀，分析重金屬在生態(tài)修復(fù)區(qū)中的空間分布特征，并采用風(fēng)險評估指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法，評價沉積物中重金屬污染特征和生態(tài)風(fēng)險，以期為沉積物和水體重金屬污染河流治理提供參考.

1 材料與方法

1.1樣地布設(shè)與樣品采集

注：A、B、C、D、E為采樣斷面;1、2、3、4為采樣點(diǎn).圖1 小白河生態(tài)修復(fù)區(qū)采樣點(diǎn)分布Fig.1 Distribution of sampling sites in the ecological restoration area of Xiaobaihe River

以生態(tài)修復(fù)區(qū)為研究區(qū)域，依據(jù)相同水力停留時間，于2015年4月在研究區(qū)采用典型樣帶法布設(shè)A、B、C、D、E 5個采樣斷面，其中，斷面A位于生態(tài)修復(fù)區(qū)入口；斷面E位于生態(tài)修復(fù)區(qū)末端，緊鄰攔沙壩. 每個斷面布設(shè)3個平行樣帶，分別于斷面上沿河心至河岸方向等間距布設(shè)采樣點(diǎn)4個，記為1、2、3、4(1號采樣點(diǎn)位于河心，2、3、4號采樣點(diǎn)位于修復(fù)區(qū)內(nèi))，共14個采樣點(diǎn)(見圖1). 采用剖面分析法采集沉積物表層10 cm樣品，每個樣點(diǎn)采集3個平行樣品，將采集的樣品現(xiàn)場裝入塑封袋置于恒溫箱內(nèi)(4 ℃)，帶回實(shí)驗(yàn)室.

1.2樣品分析與數(shù)據(jù)處理

沉積物樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后，去除動植物殘體等大顆粒物質(zhì)，經(jīng)風(fēng)干后過100 mm篩，備用. 沉積物的pH采用電位法測定；w(OM)采用重鉻酸鉀法測定[26]；沉積物粒徑采用馬爾文激光粒度儀(MAZ3000)測定；全量經(jīng)HCl-HNO3-HClO4消解制樣，形態(tài)采用歐洲共同體參考物機(jī)構(gòu)提出的重金屬連續(xù)浸提法(BCR)提取，將形態(tài)分為弱酸可提取態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘余態(tài)[27]，將前三種不穩(wěn)定形態(tài)稱為可提取態(tài)，其含量用電感耦合等離子體光譜儀(美國安捷倫 ICP～OES 700)測定；目標(biāo)元素為As、Co、Cu、Pb和Zn. 數(shù)據(jù)采用Excel統(tǒng)計分析，沉積物重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布等值線圖采用Surfer軟件繪制. 該研究采用基于總量的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法[28]和基于形態(tài)的風(fēng)險評估指數(shù)法[29]來評價沉積物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險. 地球化學(xué)背景值采用中國土壤元素背景值[30]與毒性系數(shù)[31- 32](見表1).

表1 重金屬元素背景值及毒性系數(shù)

2 結(jié)果與分析

2.1生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物基本理化性質(zhì)

生態(tài)修復(fù)區(qū)不同采樣點(diǎn)沉積物基本理化性質(zhì)如表2所示. 由表2可見，研究區(qū)域內(nèi)沉積物pH介于7～8之間，呈中性；沉積物中有機(jī)質(zhì)介于17.68～42.34 g/kg之間，平均值為25.67 g/kg；沉積物粒徑質(zhì)量分布總體趨勢呈砂粒>粉粒>黏粒，主要以砂粒為主. 其中，粒徑<0.005 mm的沉積物所占比重較小，含量達(dá)到0.53%～6.48%；其次為0.05～0.005 mm沉積物，含量為5.42%～46.27%；粒徑為0.05～1 mm 沉積物含量為47.25%～94.05%.

表2 沉積物基本理化性質(zhì)

2.2生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物重金屬全量分布特征

生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中五種重金屬元素沿水流方向存在兩種不同的分布規(guī)律：As、Cu和Zn呈B斷面>D斷面>C斷面的分布規(guī)律，Pb和Co呈D斷面>C斷面>B斷面的分布規(guī)律，如圖2所示.

由圖2可知，沿水流方向表層沉積物中w(As)為231.38～2 746.19 mg/kg，平均值為937.64 mg/kg，相對入口斷面A(971.86 mg/kg)降低3.5%，比出口斷面E(913.72 mg/kg)增加2.6%，最高值出現(xiàn)在B斷面4號采樣點(diǎn)處，最低值出現(xiàn)在C斷面3號采樣點(diǎn)處.w(Co)在12.08～21.94 mg/kg之間，平均值為16.72 mg/kg，相對入口斷面Aw(Co) (11.94 mg/kg)富集40.10%，比出口斷面Ew(Co) (17.82 mg/kg)降低6.17%，w(Co) 最高值出現(xiàn)在B斷面4號采樣點(diǎn)處，最低值出現(xiàn)在B斷面2號采樣點(diǎn)處.w(Cu)在79.13～329.35 mg/kg之間，平均值為156.23 mg/kg，相對入口斷面Aw(Cu) (171.70 mg/kg)降低9.01%，比出口斷面Ew(Cu) (146.31 mg/kg)增加6.78%，w(Cu) 最高值出現(xiàn)在B斷面4號采樣點(diǎn)處，最低值出現(xiàn)在C斷面3號采樣點(diǎn)處.w(Pb)在57.43～92.11 mg/kg之間，平均值為73.47 mg/kg，相對入口斷面Aw(Pb) (69.29 mg/kg)富集1.70%，比出口斷面Ew(Pb)(74.87 mg/kg)降低1.87%，w(Pb) 最高值出現(xiàn)在D斷面3號采樣點(diǎn)處，最低值出現(xiàn)在B斷面3號采樣點(diǎn)處.w(Zn)在656.68～1 988.14 mg/kg之間，平均值為 1 117.47 mg/kg，相對入口斷面Aw(Zn)(1 172.45 mg/kg)降低4.69%，比出口斷面Ew(Zn)(1 024.95 mg/kg)增加9.03%，w(Zn) 最高值出現(xiàn)在B斷面4號采樣點(diǎn)處，最低值出現(xiàn)在C斷面3號采樣點(diǎn)處. 該生態(tài)修復(fù)區(qū)表層沉積物中重金屬含量比漓江干流沉積物中的高[33]，w(As)是漓江干流沉積物〔w(As)為15.61 mg/kg〕中的近60倍，w(Cu)是漓江干流沉積物〔w(Cu)為36.06 mg/kg〕中的近4倍，w(Pb)是漓江干流沉積物〔w(Pb)為48.50 mg/kg〕中的近1.5倍，w(Zn)是漓江干流沉積物〔w(Zn)為144.80 mg/kg〕中的近8倍.

沿水流方向上w(As)、w(Cu)和w(Zn)呈現(xiàn)B斷面>D斷面>C斷面的分布規(guī)律，并且均呈現(xiàn)生態(tài)修復(fù)區(qū)內(nèi)重金屬含量低于入口斷面A處而高于出口斷面E處的分布規(guī)律，說明受污染水體流經(jīng)生態(tài)修復(fù)區(qū)后，由于重金屬的絮凝或沉淀作用，其中多數(shù)進(jìn)入沉積物中[34]，該生態(tài)修復(fù)區(qū)對重金屬的沉積效果明顯，這與葉志鴻等[35]的研究結(jié)果類似，即鉛鋅礦廢水經(jīng)過長滿寬葉香蒲的凈化塘后，出水口處底質(zhì)中As含量顯著減少；沿水流方向上w(Pb)和w(Co)呈D斷面>C斷面>B斷面的分布規(guī)律，該研究結(jié)果與蔡怡敏等[36]對德順?biāo)辣韺油寥乐衱(Pb)的研究結(jié)果相反，與敖亮等[37]在三峽庫區(qū)消落帶沉積物中w(Cd)、w(Cu)、w(Mn)的研究結(jié)果一致，該結(jié)果可能是由于進(jìn)入水體中的重金屬污染物附著在水體顆粒物中，隨水流移動，到攔沙壩附近時，河道加寬，流速減慢，加上回水托頂?shù)挠绊懯诡w粒物沉淀下來，導(dǎo)致下游的重金屬含量較高. 不同重金屬間相關(guān)性分析表明，重金屬間呈極顯著相關(guān)(P<0.01)(見表3)，表明生態(tài)修復(fù)區(qū)的重金屬具有相同的來源，均是隨著上游水流中的懸浮物攜帶下來，同時由于重金屬間的耦合效應(yīng)，可能產(chǎn)生了復(fù)合污染.

表3 沉積物重金屬間相關(guān)性分析

注：** 表示在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān). *表示在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān).

研究[38]表明，沉積物的質(zhì)地對重金屬的富集量有很大影響，沉積物中有機(jī)質(zhì)中含有很多的羥基、羧基等帶負(fù)電荷的官能團(tuán)，對陽離子重金屬有較強(qiáng)的親和性，增加有機(jī)質(zhì)的含量能增加沉積物中重金屬的富集量. 沉積物粒度也是影響重金屬含量的一個重要因素，小于0.001 mm的黏粒是土壤無機(jī)膠體的核心部位，對重金屬有較強(qiáng)的吸附作用[39]，此外由于沉積物顆粒越小，同時帶有較多的電荷，比表面積越大，對重金屬的吸附作用越強(qiáng)，進(jìn)入沉積物中的重金屬優(yōu)先富集在細(xì)顆粒的沉積物上[40]，這些細(xì)小的顆粒物上還含有大量鐵、錳氧化物以及細(xì)小的有機(jī)顆粒[41]，所以對重金屬的吸附表現(xiàn)出粒徑效應(yīng). 但該研究中發(fā)現(xiàn)土壤粒徑與重金屬間相關(guān)性較弱，可能是由于不同粒徑的沉積物所占比例不同導(dǎo)致，砂粒土壤對重金屬的吸附量較少，但在土壤質(zhì)地中砂粒所占比重較大，對重金屬總含量貢獻(xiàn)大，導(dǎo)致該研究區(qū)沉積物中重金屬含量較高[42].

2.3生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物重金屬形態(tài)組成

重金屬污染物進(jìn)入沉積物中與不同礦物結(jié)合，以不同的形態(tài)賦存于顆粒物中[43]，其中可提取態(tài)重金屬易被生物利用，而殘余態(tài)主要賦存于礦物晶格中[44]，相對穩(wěn)定，不易被生物利用. 根據(jù)BCR連續(xù)提取法，生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中五種重金屬元素賦存形態(tài)以殘余態(tài)為主，穩(wěn)定性大小依次為As>Pb>Cu>Co>Zn，在可提取態(tài)中重金屬As、Cu、Co、Zn主要以氧化態(tài)存在，Pb主要以弱酸可提取態(tài)為主，結(jié)果見圖3.

圖3 重金屬元素形態(tài)含量百分比Fig.3 Content of heavy metals speciation

由圖3可知，沉積物中As、Co、Cu、Pb和Zn可提取態(tài)和殘余態(tài)含量相差較大，主要以殘余態(tài)形式存在，其中可提取態(tài)含量分別占全量的1.85%、40.07%、16.81%、13.02%和36.41%，殘余態(tài)含量分別占全量的98.15%、59.93%、83.19%、86.98%和63.59%. 其中，As弱酸可提取態(tài)、可還原態(tài)及可氧化態(tài)分別占可提取態(tài)的25.77%、36.65%和37.58%；三種形態(tài)的Co分別占可提取態(tài)的28.82%、11.74%和59.44%；三種形態(tài)的Cu分別占可提取態(tài)的19.54%、9.27%和71.19%；三種形態(tài)的Pb分別占可提取態(tài)的37.56%、29.48%和32.96%；三種形態(tài)的Zn分別占可提取態(tài)的39.47%、9.64%和50.89%.

生態(tài)修復(fù)區(qū)內(nèi)重金屬主要以殘余態(tài)為主，該研究結(jié)果與李佳璐等[45]在丹江口水庫沉積物中對As、Zn的研究結(jié)果一致，即沉積物中重金屬以殘余態(tài)為主，穩(wěn)定性高，對環(huán)境較安全. 在可提取態(tài)中As、Co、Cu、Zn主要賦存形態(tài)為可氧化態(tài)，該研究結(jié)果與薛喜成等[46]在秦嶺神安溝礦區(qū)沉積物中Zn的賦存形態(tài)研究結(jié)果一致，可氧化態(tài)是重金屬離子與沉積物中有機(jī)物及硫化物相結(jié)合的重金屬，穩(wěn)定性低于殘余態(tài)重金屬，只有在強(qiáng)氧化條件下才會釋放，也有研究表明當(dāng)沉積物中有機(jī)質(zhì)含量較高時，會促進(jìn)氧化態(tài)重金屬的釋放[47- 48]. 重金屬Cu在可提取態(tài)中以可氧化態(tài)所占比例較大，主要是因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)與Cu2+離子有較強(qiáng)的親和能力，它們形成絡(luò)合物的穩(wěn)定性也很高，該研究結(jié)果與梁夏天[49]在北京官廳水源地的研究結(jié)果相似，即Cu的有效態(tài)以有機(jī)結(jié)合態(tài)為主. 沉積物中pH影響重金屬在沉積物中的環(huán)境行為，pH發(fā)生變化，會導(dǎo)致重金屬化合物在土壤溶液中溶解度的變化，pH增加會伴隨著重金屬吸附量的增加[50]；Pb主要賦存形態(tài)為弱酸可提取態(tài)，弱酸可提取態(tài)是重金屬離子與碳酸鹽礦物結(jié)合的重金屬離子，對環(huán)境變化敏感，pH下降時容易釋放到環(huán)境中造成二次污染[43]；該研究結(jié)果與李佳璐等[45]對丹江口水庫沉積物的研究中Pb主要以可還原態(tài)為主的研究結(jié)果有所差異，但該研究也指出，在Eh變化時可還原態(tài)也會轉(zhuǎn)化成弱酸可提取態(tài)，從而造成一定環(huán)境風(fēng)險.

2.4潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)

潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法從重金屬的生物毒性出發(fā)，反映多種污染物的綜合影響，并定量區(qū)分出潛在毒性水平[28,51]，根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，沉積物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險指數(shù)依次為As>Cu>Zn>Pb>Co，As是主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，貢獻(xiàn)率大于80%，具有較高的生態(tài)風(fēng)險，其余重金屬的貢獻(xiàn)率相對較低，合計為10.18%，如圖4、表4所示.

圖4 不同重金屬對沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的貢獻(xiàn)Fig.4 Contribution of different heavy metals to potential ecological risk index

表4 沉積物重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險評價

由表4中五種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(RI)可知，有44.44%的采樣點(diǎn)具有極高的生態(tài)風(fēng)險，有44.44%的采樣點(diǎn)具有高生態(tài)風(fēng)險，有11.12%的采樣點(diǎn)具有中等生態(tài)風(fēng)險，整體表現(xiàn)為極高的生態(tài)風(fēng)險. 根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)(Eri)可知，Cu、Zn、Pb和Co的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)均小于40，具有低生態(tài)風(fēng)險，沉積物中五種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險程度依次為As>Cu>Zn>Pb>Co，其中，As元素有77.78%的采樣點(diǎn)為極高生態(tài)風(fēng)險，有11.11%的采樣點(diǎn)具有很高生態(tài)風(fēng)險，有11.11%的采樣點(diǎn)為高生態(tài)風(fēng)險，因此，必須重視As污染帶來的環(huán)境風(fēng)險.

2.5風(fēng)險評估指數(shù)

重金屬總量可以反映沉積物受污染的總體狀況，但不能直接體現(xiàn)其潛在危害性[52]，重金屬的毒性和生物有效性主要取決于其賦存形態(tài)，風(fēng)險評估指數(shù)法是將弱酸可提取態(tài)視為有效態(tài)部分，通過計算該部分占總量的比例來評價沉積物中重金屬的環(huán)境風(fēng)險[53]，評價等級如表5所示.

表5 沉積物重金屬的風(fēng)險評估指數(shù)等級

圖5 RAC指數(shù)法評價結(jié)果Fig.5 Evaluation of index of RAC

由圖5可知，根據(jù)風(fēng)險評估指數(shù)法，生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中重金屬As、Zn、Cu、Pb和Co的有效態(tài)含量平均值分別為0.42%、13.46%、2.67%、3.63%和10.48%. Zn的有效態(tài)含量(13.46%)最高，對環(huán)境構(gòu)成中等程度的生態(tài)風(fēng)險，應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)關(guān)注，其中，有88.89%的采樣點(diǎn)具有中等生態(tài)風(fēng)險，有11.11%的采樣點(diǎn)具有低生態(tài)風(fēng)險. Co的有效態(tài)含量低于30%，其中，有44.44%的采樣點(diǎn)具有中等生態(tài)風(fēng)險，有55.56%的采樣點(diǎn)具有低生態(tài)風(fēng)險. Pb的有效態(tài)含量均低于10%，低生態(tài)風(fēng)險. Cu的有效態(tài)含量低于10%，其中，有88.89%的采樣點(diǎn)處于低生態(tài)風(fēng)險，有11.11%的采樣點(diǎn)無生態(tài)風(fēng)險. As的有效態(tài)含量低于1%，無生態(tài)風(fēng)險. 依據(jù)重金屬形態(tài)的生物有效性，表層沉積物對環(huán)境構(gòu)成的風(fēng)險依次為Zn>Co>Pb>Cu>As.

針對生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中重金屬的風(fēng)險評估指數(shù)與潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法結(jié)果存在差別，風(fēng)險評估指數(shù)法表明Zn、Co、Pb和Cu的生態(tài)風(fēng)險均大于As，潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)表明As是主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，造成這種差異是因?yàn)锳s的毒性系數(shù)最高，導(dǎo)致運(yùn)用潛在生態(tài)風(fēng)險評價時As的環(huán)境風(fēng)險較高. 該研究結(jié)果與車霏霏等[24]對太湖沉積物中重金屬以及龐文品等[25]對貴州煤礦區(qū)土壤重金屬風(fēng)險評價的結(jié)果有一定差異，造成該差異的原因可能是由于沉積物所處環(huán)境條件不同所致，河流生態(tài)修復(fù)區(qū)由于河流水位的季節(jié)性變化影響導(dǎo)致沉積物理化性質(zhì)的差異，如淹水條件下極易形成厭氧環(huán)境，此時鐵錳氧化物極易釋放，與鐵錳氧化物結(jié)合的重金屬也隨之釋放出來[54]；此外，沉積物干化會增加鐵氧化物顆粒的含量[55]，而落干沉積物的顆粒粒徑則會變大[56]，從而影響重金屬在環(huán)境中的結(jié)合形態(tài)，相應(yīng)的環(huán)境風(fēng)險也還會隨之改變，所以潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法的評價結(jié)果不能真實(shí)反映研究區(qū)重金屬的遷移特征與風(fēng)險水平，兩種評價方法的共同使用可以更全面地揭示該地區(qū)重金屬帶來的環(huán)境風(fēng)險. 因此，在進(jìn)行沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險評價時，對富集程度較嚴(yán)重的重金屬要加強(qiáng)治理，但也不可忽視有效性較高的重金屬帶來的環(huán)境風(fēng)險. 然而，在實(shí)際環(huán)境風(fēng)險評價中如果只考慮重金屬總量帶來的環(huán)境風(fēng)險的話，在食物鏈的富集作用下會慢慢累積并擴(kuò)大重金屬給人體帶來的危害，同時由于重金屬污染物在河流的傳播下會將受影響的范圍不斷擴(kuò)大，所以也要從對生物、人體所帶來的危害出發(fā)，側(cè)重風(fēng)險評估指數(shù)法能及時發(fā)現(xiàn)問題，將受污染的區(qū)域縮小，減少生命財產(chǎn)損失.

3 結(jié)論

a) 生態(tài)修復(fù)區(qū)內(nèi)沉積物中五種重金屬空間分布規(guī)律存在差異，w(As)、w(Co)、w(Cu)、w(Pb)、w(Zn) 的平均值分別為937.64、16.72、156.23、73.47、1 117.47 mgkg，并且沿水流方向As、Cu和Zn含量呈逐漸降低，到生態(tài)修復(fù)區(qū)出口含量又明顯增加的分布規(guī)律，Pb和Co含量呈逐漸增加的分布規(guī)律.

b) 重金屬以不同的賦存形態(tài)富集在沉積物中，生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物中五種重金屬元素不同形態(tài)存在差異，主要賦存形態(tài)以殘余態(tài)為主，穩(wěn)定性大小依次為As>Pb>Cu>Co>Zn，并且可提取態(tài)中As、Cu、Co、Zn主要以氧化態(tài)為主，Pb主要以弱酸可提取態(tài)為主.

c) 根據(jù)風(fēng)險評估指數(shù)法，表層沉積物中重金屬對環(huán)境構(gòu)成的風(fēng)險依次為Zn>Co>Pb>Cu>As；根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，表層沉積物中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)依次為As>Cu>Zn>Pb>Co，As是主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，貢獻(xiàn)率大于80%，具有較高的生態(tài)風(fēng)險，其余重金屬具有較低的生態(tài)風(fēng)險.

d) 生態(tài)修復(fù)區(qū)中Co、Zn等重金屬雖然全量很低，但有效態(tài)含量很高，對環(huán)境依舊構(gòu)成一定程度的生態(tài)風(fēng)險，應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)關(guān)注；As等重金屬有效態(tài)含量雖然很低，但在沉積物中總量很高，具有很高的潛在環(huán)境風(fēng)險，因此不可忽視對其治理的重要性.

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Pollution Characteristics and Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Sediments of a Typical Outbound River Ecological Restoration Area

ZHANG Huijuan1, LIU Yungen1,2*, HOU Lei1,2, WANG Yan1,2, QI Danhui1,2

1.College of Environmental Science and Engineering, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China 2.Research Institute of Rural Sewage Treatment, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China

In order to evaluate the ecological risk of heavy metals in river sediments to the surrounding environment, and to provide a reference for the treatment of heavy metal-polluted rivers, Xiaobaihe River in Yunnan Province across the border between China and Vietnam was selected as a research object. The spatial distribution of different heavy metals in the sediments of an ecological restoration area was investigated. In addition, the potential ecological risk index and the risk assessment code (RAC) were adopted to preliminarily evaluate the contamination status and ecological risk of heavy metal contamination in the sediments. The results showed that: (1) The spatial distribution of five heavy metals in the sediments of the ecological restoration area exhibited differences. The average contents ofw(As),w(Co),w(Cu),w(Pb) andw(Zn) were 937.64, 16.72, 156.23, 73.47 and 1117.47 mg/kg, respectively. Along the flow direction, the distribution of the contents of As, Cu and Zn decreased gradually, and increased when reaching the outlet of the ecological restoration area, whereas those of Co and Pb gradually increased. (2) The residual state was the main speciation of the heavy metals in the ecological restoration area, and their stability followed the sequence: As>Pb>Cu>Co>Zn. (3) According to the RAC risk assessment index, the heavy metals in the surface layer of sediment exhibited risks to the environment in the following sequence: Zn>Co>Pb>Cu>As. Based on the potential ecological risk index, As was the major contributing factor to the ecological risk, with a contribution rate was greater than 80%. As a consequence, in the process of environmental governance, we should not only consider the heavy metals which severely accumulate, but we should also pay attention to the ecological risk brought by the relatively higher content of the effective state of heavy metals.

ecological restoration area; heavy metals; sediment; potential ecological risk index; RAC risk index method

2016-07-27

：2017-05-10

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51469030，31560237，31560147)

張慧娟(1991-)，女，云南曲靖人，951381564@qq.com.

*責(zé)任作者，劉云根(1978-)，男，江西吉安人，副教授，主要從事濕地生態(tài)和環(huán)境工程研究，henryliu1008@163.com

X524

：1001- 6929(2017)09- 1415- 10

ADOI：10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.02.61

張慧娟,劉云根,侯磊,等.典型出境河流生態(tài)修復(fù)區(qū)沉積物重金屬污染特征及生態(tài)風(fēng)險評估[J].環(huán)境科學(xué)研究,2017,30(9):1415- 1424.

ZHANG Huijuan,LIU Yungen,HOU Lei,etal.Pollution characteristics and ecological risk assessment of heavy metals in sediments of a typical outbound river ecological restoration area[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(9):1415- 1424.