渤海表層沉積物中的生物硅

代振飛, 薛 勇, 章海波, 涂 晨, 駱永明

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渤海表層沉積物中的生物硅

代振飛1, 2, 薛 勇1, 章海波1, 2, 涂 晨1, 駱永明1, 2

(1. 中國科學(xué)院海岸帶環(huán)境過程與生態(tài)修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東煙臺264003; 2. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京100049)

采用0.1 mol/L HCl和1% Na2CO3兩步連續(xù)提取法, 對103個(gè)渤海表層沉積物樣品的生物硅含量進(jìn)行了分析, 結(jié)果表明, 渤海表層沉積物中生物硅含量范圍為7.3~54.7 g/kg, 均值31.5 g/kg, 高于其他相關(guān)調(diào)查, 原因可能是由于采用0.1 mol/L HCl提取過程中, 破壞了生物硅表面的金屬氧化膜。對沉積物生物硅含量的空間分布表征顯示, 萊州灣是沉積物生物硅的低值區(qū)、而渤海灣與遼東灣之間的河北沿岸海域是相對高值區(qū), 初步認(rèn)為是陸源營養(yǎng)物質(zhì)的輸入與黃河泥沙長期不斷輸入干擾沉積環(huán)境的穩(wěn)定性, 造成了該海域表層沉積物生物硅分布差異。主成分分析顯示, 生物硅含量與沉積物黏粒含量、細(xì)粉砂、有機(jī)氮、有機(jī)碳的含量均呈極顯著正相關(guān)(<0.01), 進(jìn)一步證實(shí)沉積物粒度特征和營養(yǎng)環(huán)境對生物硅積累的影響。

生物硅; 分步提取; 表層沉積物; 渤海

海洋中的硅藻、硅鞭藻、放射蟲等硅質(zhì)浮游生物能夠利用海水中的可溶性硅形成硅質(zhì)介殼, 并埋藏于海洋沉積物中形成生物硅(Biogenic silica), 主要呈無定形態(tài)或弱結(jié)晶態(tài)[1-4]。形成生物硅的硅藻是海洋初級生產(chǎn)力的主要貢獻(xiàn)者, 因此生物硅中攜帶的表面海洋初級生產(chǎn)力信息, 可以提供寶貴的古海洋學(xué)記錄, 為古氣候環(huán)境的重建提供可能[5-7]。生物硅向鋁硅酸鹽礦物轉(zhuǎn)變的早期階段, 表面能夠快速形成富含鐵、鋁的膜。這些形成的膜包覆在生物硅表面, 對生物硅在沉積物中的積累與溶解的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生了明顯影響[8-9]。20世紀(jì)90年代以來, 國內(nèi)外學(xué)者開展了大量海洋表層沉積物生物硅參與全球硅循環(huán)的研究[1, 5-7, 10], 并關(guān)注海洋沉積物性質(zhì)與生物硅之間的關(guān)系[11-13], 包括海水和沉積物體系中硅循環(huán)與碳、氮循環(huán)之間的聯(lián)系[14-16], 以及人為活動(dòng)對硅循環(huán)的影響等[17-18]。

渤海三面環(huán)陸, 主要包括渤海灣、萊州灣、遼東灣、中央海區(qū)和渤海海峽等部分[19]。與中國其他海域相比, 渤海受到人類活動(dòng)的影響更為嚴(yán)重[20]。同時(shí), 硅藻與甲藻是渤海海域浮游植物中的優(yōu)勢群落[21]。有關(guān)渤黃海海域沉積物中生物硅的研究, Liu等[9]曾于1999年春季進(jìn)行過調(diào)查, 但渤海的采樣點(diǎn)主要布設(shè)在萊州灣海域, 缺乏對渤海海域沉積物生物硅的整體分布情況的認(rèn)識。本研究的目的是通過對覆蓋整個(gè)渤海海域沉積物的采樣調(diào)查, 分析沉積物中的生物硅含量與基本理化性質(zhì), 探討渤海地區(qū)生物硅分布特征及影響因素, 為渤海海域硅的生物地球化學(xué)循環(huán)研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 沉積物樣品采集

2014年夏季, 在中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所的“渤海專項(xiàng)”航次支持下, 通過在渤海布設(shè)采樣站位103個(gè), 由于有8個(gè)樣點(diǎn)的GPS坐標(biāo)丟失, 圖1的樣點(diǎn)分布圖為其中的95個(gè)站位分布情況。沉積物不銹鋼沉積物采樣器, 選取表層的0~5 cm樣品進(jìn)行保存分析。采樣區(qū)域包括渤海灣、萊州灣、遼東灣、中央海區(qū)、渤海海峽。采集后的樣品存放于棕色廣口瓶中, 保存于–20℃冷庫, 分析前采用冷凍干燥機(jī)干燥。

1.2 沉積物生物硅及基本性質(zhì)分析

1.2.1 沉積物中生物硅的提取與測定

有研究表明, 采用Na2CO3等弱堿性溶液對沉積物中的生物硅提取時(shí), 生物硅表面金屬氧化和鋁硅酸鹽等物質(zhì)形成膜會抑制部分生物硅的溶解, 可能使分析結(jié)果偏低[22]。因此, 本研究在參考過去的提取方法基礎(chǔ)上, 采用0.1 mol/LHCl和1% Na2CO3溶液的兩步提取法對沉積物生物硅進(jìn)行提取。過去研究表明采用該方法提取硅的釋放量具有規(guī)律性和可重復(fù)性[4]。具體步驟如下: 稱取0.05 g沉積物樣品于聚乙烯離心管中, 加入40 mL 0.1 mol/LHCl后, 于25℃振蕩(120 r/min)18 h, 離心、過濾得到上層清液, 用硅鉬藍(lán)比色法測定提取液中溶解硅含量, 該部分為與外層氧化殼(如鐵錳氧化物等)結(jié)合的生物硅, 用Si-HCl表示; 提取后的沉積物樣品用去離子水清洗2~3次, 去除上清液后再加入40 mL 1%Na2CO3, 于85℃下水浴加熱6 h, 離心、過濾得到上清液, 用硅鋁藍(lán)比色法測定上清液中的硅含量, 該部分為沉積物顆粒中的穩(wěn)定態(tài)生物硅, 用Si-Alk表示, Si-HCl與Si-Alk之和即為沉積物生物硅(BSi)總量[22]。

1.2.2 總有機(jī)碳(TOC)和總有機(jī)氮(TON)的測定

采用1 mol/L鹽酸去除沉積物中的無機(jī)碳后, 用碳氮分析儀(Vario MACRO cube, Elmentar Co. Ltd.)測定沉積物中的有機(jī)碳和有機(jī)氮含量[23]。

1.2.3 沉積物粒度測定

沉積物樣品經(jīng)超聲、振蕩、分散后, 使用激光粒度儀(MarlvernMastersizer 2000F)進(jìn)行粒度分析。根據(jù)沉積物中顆粒組成的分級方法, 粒徑<4 μm的部分為黏粒、4~24 μm部分為細(xì)粉砂、24~63 μm部分為粗粉砂、>63 μm部分為砂粒[24]。

1.2.4 數(shù)據(jù)處理

用SPSS 20軟件處理數(shù)據(jù), 對各個(gè)變量進(jìn)行主成分分析, 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)基于全部的103個(gè)樣品進(jìn)行分析?？臻g分布圖基于有坐標(biāo)信息的95個(gè)樣品采用ArcGIS 10.0軟件下的克里金插值法制作。

2 結(jié)果與討論

2.1 渤海表層沉積物中生物硅含量特征

渤海表層沉積物中, 生物硅(BSi)總量范圍為7.3~54.7 g/kg, 平均值31.5 g/kg。鹽酸提取態(tài)硅(Si-HCl)約占生物硅總量的3%, 含量為0.5~1.5 g/kg, 平均值1.1 g/kg; 碳酸鈉提取態(tài)硅(Si-Alk)含量為6.8~53.6 g/kg, 平均值30.4 g/kg, 是沉積物中生物硅的主要組成部分(表1)。與珠江口沉積物中鐵、鋁氧化物結(jié)合態(tài)硅的含量占沉積物總反應(yīng)性硅的30%明顯不同[4], 渤海海域沉積物中的生物硅主要以顆粒中的穩(wěn)定態(tài)硅為主, 這可能與渤海區(qū)沉積環(huán)境以弱氧化態(tài)為主, 鐵鋁氧化物含量較低有關(guān)[25-26]。

表1 渤海表層沉積物生物硅含量及樣品理化性質(zhì)

注: 變異系數(shù)為無量綱參數(shù)

渤海地區(qū)表層沉積物中的生物硅含量與我國其他研究區(qū)表層沉積物中生物硅含量相比(表2), 渤海地區(qū)要高于長江口沙洲和黃海的含量[9, 11], 但低于南海南部的含量[27]。這一方面與不同的提取方法有關(guān), 本研究采用酸堿兩步連續(xù)提取法, 首先用0.1mol/L HCl破壞生物硅表面包被的氧化膜, 使內(nèi)部生物硅易于釋放[22]。與文獻(xiàn)報(bào)道中使用較多的2 mol/L Na2CO3提取沉積物中的生物硅不同, 本研究中在鹽酸提取后采用1%(~0.1 mol/L)Na2CO3進(jìn)行提取, 但有研究表明, 兩者的pH分別為11.6和11.2, 對提取生物硅的影響不大[28]。另一方面, 不同海域的沉積環(huán)境和初級生產(chǎn)力差異也可能影響沉積物生物硅的分布。由于硅質(zhì)浮游生物是海洋初級生產(chǎn)力的重要組成部分[29], 因此, 沉積物中生物硅的積累在一定程度上也反映了不同海域在初級生產(chǎn)力上的整體差異。

本研究報(bào)道的結(jié)果與過去報(bào)道結(jié)果相比, 生物硅含量要明顯高于Liu等[6]在渤海8個(gè)站位的表層沉積物中生物硅含量(表2)。除了上面分析的提取方法差異外, 采樣季節(jié)對生物硅在海水與沉積物之間分布的影響也很大[4]。Liu 等[9]、Ragueneau等[30]的調(diào)查采樣則在春季(1999年4–5月), 春季沉積物-水界面的硅酸鹽循環(huán)使沉積物中的生物硅大量溶解。本研究的調(diào)查季節(jié)為夏季, 河流入海通量較大, 可能帶入大量的生物硅。此外, Liu等[9]布設(shè)的采樣點(diǎn)多位于萊州灣地區(qū); 而根據(jù)我們調(diào)查的渤海沉積物生物硅空間分布來看, 這一區(qū)域恰好是渤海海域沉積物中生物硅含量的低值區(qū)(圖2a)。

表2 不同區(qū)域表層沉積物中生物硅的含量

2.2 渤海表層沉積物中生物硅的空間分布

渤海表層沉積物中不同結(jié)合形態(tài)的生物硅(Si-HCl、Si-Alk)以及生物硅總量(BSi)都具有明顯的空間分異性。如圖2~圖4所示, BSi的高值區(qū)出現(xiàn)在河北附近的渤海海域和渤海海峽中東部, 其中, 在前者區(qū)域具有明顯地沿海岸帶由陸向渤海中央降低的趨勢, 呈現(xiàn)陸源影響的空間分布特征。Si-HCl的空間分布與生物硅總量的分布略有不同, 其高值區(qū)除了出現(xiàn)在河北附近的渤海海域外, 也同時(shí)出現(xiàn)在遼東灣, 并呈現(xiàn)陸源影響的特征。Si-Alk含量的空間分布與BSi的含量非常相似。

萊州灣成為渤海海域生物硅的低值區(qū)可能與黃河泥沙輸送有關(guān)。形成生物硅的硅藻絮凝對生物硅的保存具有重要作用[5]。在萊州灣, 由于受到黃河攜帶的大量泥沙的影響, 沉積環(huán)境不夠穩(wěn)定, 破壞了硅藻的絮凝作用, 不利于生物硅的積累。河北附近的海域, 由于京津唐地區(qū)大量污水輸入, 使近岸海域形成富營養(yǎng)環(huán)境[20, 32-33], 促進(jìn)了硅藻的生長; 同時(shí), 該海域沉積環(huán)境相對穩(wěn)定, 有利于生物硅的積累, 從而呈現(xiàn)出受陸源影響的分布特征。北黃海海域的部分樣點(diǎn)也呈現(xiàn)較高的生物硅含量, 這一方面可能與樣點(diǎn)表層沉積物的理化性質(zhì)相關(guān), 另外, 目前在該海域的采樣點(diǎn)還非常有限, 難以代表該海域生物硅的整體含量與分布情況, 需要進(jìn)行更為精細(xì)和更大范圍的調(diào)查。

2.3 渤海沉積物生物硅含量與沉積物理化性質(zhì)之間的關(guān)系

海洋沉積物中生物硅的積累受到沉積物理化性質(zhì)的影響。通過主成分分析顯示(圖5), 沉積物生物硅含量、黏粒含量、總有機(jī)碳等9個(gè)參數(shù)可分為2個(gè)主成分, 累積貢獻(xiàn)率達(dá)到84.19 %。

第一主成分包括黏粒、細(xì)粉砂、TON、TOC、Si-Alk和BSi, 貢獻(xiàn)率為67.17%。該主成分具有較高的正載荷, 是沉積物中生物硅含量與分布的主要沉積環(huán)境影響因素。生物硅含量與沉積物中的黏粒含量、細(xì)粉砂含量均存在極顯著正相關(guān)(<0.01), 而與砂粒含量存在極顯著負(fù)相關(guān)(<0.01)。這是因?yàn)槌练e物顆粒越細(xì), 比表面更大, 有利于生物硅的固定與積累[34], 而粗顆粒滲透性較好, 可能加速生物硅的溶解[35]。沉積物中有機(jī)碳、氮含量高也與生物硅含量具有極顯著正相關(guān)(<0.01), 指示出海洋環(huán)境中的豐富的生源要素對沉積物中生物硅的積累具有積極貢獻(xiàn)[4]。Si-HCl含量與Si-Alk含量也存在極顯著(<0.01)正相關(guān), 這表明渤海沉積物中這兩種不同形態(tài)的生物硅具有同源性。

第二主成分由粗粉砂含量組成, 貢獻(xiàn)率為17.02%。該主成分均為負(fù)載荷, 主要體現(xiàn)了沉積物中粗顆粒組成對生物硅積累的影響。

3 結(jié)論

(1) 渤海表層沉積物中, 生物硅總量的變化范圍為7.3~54.7 g/kg, 平均值為31.5 g/kg; 生物硅含量的空間分布具有明顯的陸源影響特征, 靠近河北沿岸海域中沉積物生物硅含量相對較高, 而萊州灣地區(qū)表層沉積物中生物硅含量較低, 空間分布上的差異可能與陸源營養(yǎng)物質(zhì)的輸入及黃河泥沙輸入對沉積環(huán)境穩(wěn)定性的影響有關(guān)。

(2) 沉積物中生物硅的含量與提取方法有關(guān), 采用0.1mol/LHCl對沉積物處理后, 可增加生物硅的提取量, 而采用單一的Na2CO3提取法可能存在對沉積物中生物硅低估的現(xiàn)象。

(3) 渤海沉積物的基本理化性質(zhì)對生物硅的含量及分布都有一定的影響, 細(xì)顆粒組分比例高的沉積物可以增加對生物硅的固定、減少釋放; 同時(shí), 沉積物中碳、氮等生源要素含量高, 表明海域環(huán)境中長期以來形成了豐富的營養(yǎng)條件, 有利于沉積物中生物硅的積累。

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Biogenic silica in the surface sediment of the Bohai Sea

DAI Zhen-fei1, 2, XUE Yong1, ZHANG Hai-bo1, 2, TU Chen1, LUO Yong-ming1, 2

(1. Key Laboratory of Coastal Zone Environmental Processes and Ecological Remediation, Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China; 2. University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

The 103-surface sediment samples collected from the Bohai Sea were extracted by 0.1 mol/LHCl and 1%Na2CO3sequentially for the analysis of biogenic silica. The results showed that biogenic silica contents were in the range of 7.3~54.7 g/kg, with an average of 31.5 g/kg. The measured contents of the biogenic silica were higher than other reported values in the same study area. This might be the result of different extraction methods that were employed in the studies, the extraction by 0.1 mol/L HCl may dissolve the oxides plaque coated on the biogenic silica in the sediment and therefore increase the release of the biogenic silica. Spatial distributions of the biogenic silica were characterized using geographic information system (GIS) and the spatial heterogeneity of the biogenic silica was observed in the surface sediments of the Bohai Sea. The highest content located along the coastal marine of Hebei province, in contrast to the lowest content located in the Laizhou Bay. This suggested long-term terrestrial input of nutrient substances and frequent disturbance by the input of the Yellow River sediments may govern the abundance and distribution of biogenic silica in this area. Principal component analysis indicated the contents of biogenic silica had a significantly (< 0.01) positive correlation with the contents of clay, fine sand, total organic nitrogen, and organic carbon in the sediment of the Bohai Sea, which further confirmed the effects of grain size and nutrient substance on the accumulation of biogenic silica in the sediment.

Biogenic silica; Sequential extraction; Surface Sediment; Bohai sea

(本文編輯: 康亦兼)

[Key Project of the Chinese Academy of Sciences, No.KZZD-EW-14; Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences, No. XDA11020402]

sep. 17, 2016

P736.4

A

1000-3096(2017)05-0042-08

10.11759/hykx20160917002

2016-09-17;

2017-05-08

中國科學(xué)院重點(diǎn)部署項(xiàng)目(KZZD-EW-14); 中國科學(xué)院戰(zhàn)略先導(dǎo)專項(xiàng)(XDA11020402)

代振飛(1993-), 女, 河南蘭考人, 碩士研究生, 主要研究方向?yàn)楹０稁Лh(huán)境, E-mail: daizhenfei@126.com; 章海波, 通信作者, 電話: 0535-2109080, E-mail: hbzhang@yic.ac.cn