有機(jī)改良劑在重金屬污染土壤修復(fù)治理中的應(yīng)用

吳雪+趙力+丁林

摘 要 土地利用逐漸成為重要的廢物利用和處置方式，因此土壤被視為重金屬的主要來源，通過植物吸收和動(dòng)物轉(zhuǎn)換進(jìn)入食物鏈。隨著公眾逐漸意識(shí)到污染土壤對(duì)人類和動(dòng)物健康帶來的不良影響，場(chǎng)地污染修復(fù)技術(shù)的開發(fā)也得到了廣泛的研究。生物修復(fù)是通過土壤微生物和植物改變重金屬的生物利用率，添加有機(jī)改良劑提高其作用效果。堆肥、污泥和城市固體廢物等許多有機(jī)改良劑可改善土壤物理性質(zhì)和肥力，通過吸附、絡(luò)合、還原、揮發(fā)等作用降低土壤中重金屬的生物利用率。基于此，綜述了有機(jī)改良劑在生物修復(fù)中的作用機(jī)制，并討論了土壤重金屬吸收與生物利用率的現(xiàn)實(shí)意義。

關(guān)鍵詞 重金屬；有機(jī)改良劑；活化；植物修復(fù)，；生物利用率

中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：B DOI：10.19415/j.cnki.1673-890x.2017.14.065

重金屬一般指密度大4.5 g/cm3的元素（除砷、硼、硒等），濃度過高會(huì)對(duì)植物、動(dòng)物和人類有毒害作用。隨著土地處理逐漸成為廢物管理的重要手段之一，土壤逐漸被視為人類食物鏈中重金屬的主要來源?？茖W(xué)界和調(diào)控、監(jiān)管機(jī)構(gòu)也逐漸意識(shí)到土壤污染在人類健康和生態(tài)系統(tǒng)中的嚴(yán)重性，對(duì)修復(fù)污染場(chǎng)地技術(shù)的關(guān)注越來越多。然而，與有機(jī)污染物不同，大多數(shù)重金屬無法通過生物或化學(xué)反應(yīng)降解，在土壤中長(zhǎng)期存在。因此，土壤修復(fù)的方法通常是通過改善土壤條件以降低重金屬的生物利用率。減少或消除有毒物質(zhì)經(jīng)人類活動(dòng)進(jìn)入土壤的傳統(tǒng)方法主要包括土壤蒸汽提取、焚燒等，但這些傳統(tǒng)方法均存在一定的風(fēng)險(xiǎn)。新興科學(xué)技術(shù)為生物修復(fù)提供了一種替代方法——場(chǎng)地生物修復(fù)，該方法已被證實(shí)是減輕有機(jī)溶劑、有機(jī)化合物、碳?xì)浠衔?、非氯化殺蟲劑、除草劑，重金屬和放射性核素污染的有效手段，并已投入使用。

本文主要介紹了有機(jī)改良劑對(duì)重金屬污染場(chǎng)地修復(fù)的潛在價(jià)值，簡(jiǎn)要概述土壤重金屬、有機(jī)改良劑的來源以及重金屬在土壤中的一系列反應(yīng)。描述通過有機(jī)改良劑強(qiáng)化重金屬生物修復(fù)的機(jī)制，針對(duì)重金屬在土壤中的生物有效性進(jìn)行了討論。

1 土壤環(huán)境中重金屬的來源

重金屬通過成土和人為過程進(jìn)入土壤環(huán)境，多數(shù)重金屬天然存在于土壤母質(zhì)中，因這些物質(zhì)的溶解度很低，不易被植物吸收，對(duì)土壤中的生物影響很小。通常通過自然成土的方式釋放到土壤系統(tǒng)中的金屬濃度很大程度與母質(zhì)的來源和性質(zhì)相關(guān)。但與成土過程相比，人類活動(dòng)給土壤帶來的重金屬具有很高的生物活性[1-3]，如施加在農(nóng)業(yè)土壤中的污泥、糞便等機(jī)改良劑是植物生長(zhǎng)的必需品，也是土壤中金屬物質(zhì)的主要來源[4-6]。

污泥中受關(guān)注的重金屬有Pb、Ni、Cd、Cr、Cu和Zn，它們主要來自于工業(yè)廢水中的污染物。L.Gove[7]等人報(bào)道，土壤中的污泥對(duì)Ni和Cr的總濃度影響不大，但對(duì)增大Cd、Cu、Pb和Zn的濃度有明顯效果，污泥中這些元素有很高的活性。這些元素通常被固化在土壤中，但它們對(duì)土壤微生物群落是有毒的，且可以在動(dòng)植物中積累。

糞便亦被認(rèn)為是重金屬輸入土壤的主要來源，糞便在土壤中的大量使用，導(dǎo)致重金屬濃度升高。由于重金屬主要通過糞便和尿液排出，糞便中的重金屬的濃度主要取決于飲食中的的濃度。Li[8]等指出，豬飼料銅濃度和糞便銅濃度呈顯著相關(guān)性（R2=0.89，P<0.05），銅在豬糞和飼料中的濃度分別為6.86 mg/kg和395.19 mg/kg，豬糞中的Cu含量大于5倍豬飼料。同樣，在豬和家禽中過度使用生長(zhǎng)促進(jìn)劑，可導(dǎo)致污水和糞便中Cu含量增加[9]。

2 有機(jī)改良劑與重金屬的作用機(jī)理

2.1 重金屬在土壤中的反應(yīng)

2.1.1 吸附和絡(luò)合

重金屬吸附的程度取決于土壤pH值[10]，與土壤成分也有密切關(guān)系，包括硅酸鹽黏土、有機(jī)質(zhì)、鐵、鋁和錳氧化物的含量。氧化還原電位，離子/陰離子交換量也影響重金屬的吸附，且它們?cè)谕寥乐械奈胶苌儆梢粋€(gè)單一的因素決定[10]。

影響重金屬-有機(jī)配合物形成的因素包括溫度、濃度、土壤pH值、離子強(qiáng)度、主導(dǎo)陽(yáng)離子和土壤類型[11-12]。土壤pH值是影響重金屬-土壤化學(xué)反應(yīng)最重要的因素，在高pH土壤溶液中，金屬離子幾乎完全去除。土壤的類型和組成對(duì)重金屬的絡(luò)合具有重要影響作用，在一般情況下，細(xì)粒土比粗粒土有更大的重金屬吸附力。

2.1.2 共沉淀

降水中含有硫酸、碳酸化、氫氧化磷等物質(zhì)，在土壤pH值和重金屬濃度均較高且有陰離子存在的條件下，與重金屬共沉淀，有助于其固定，因此降水是一個(gè)重要的重金屬固化過程[13-14]。重金屬易在鐵和鋁的氧-氫氧化物存在的條件下發(fā)生沉淀[15]。

同時(shí)，降水過程中硫化物沉淀也是一種降低重金屬毒性的途徑。硫化物沉淀過程具有在寬的pH范圍也能實(shí)現(xiàn)且反應(yīng)迅速的特征，且硫化物沉淀溶解度低[16-17]。

2.1.3 氧化還原

砷、鉻、汞和硒是微生物氧化/還原反應(yīng)最常見的對(duì)象。部分厭氧菌利用Se（Ⅵ）作為其繁殖的最終電子受體將Se（Ⅵ）還原為Se（0），這是污染水中沉淀硒的重要的方法。細(xì)菌產(chǎn)生的酶將汞（Ⅱ）還原為低遷移和低毒性的Hg（0）[18]。Bacillussp[19]證實(shí)，鉻污染填埋場(chǎng)中分離的細(xì)菌能將鉻（Ⅵ）轉(zhuǎn)換鉻（Ⅲ），從而有效降低其毒性。

2.1.4 甲基化

甲基化是土壤和沉積物中砷、汞、硒揮發(fā)的主要過程，該過程也導(dǎo)致了有毒的甲基氣體釋放[20-21]。水和土壤中的微生物可以甲基化汞，非生物汞可以通過甲鈷胺、甲基化合物和腐殖物質(zhì)甲基化。在這些甲基供體中，腐殖質(zhì)是最有效的環(huán)境甲基化劑[21-22]。無論是細(xì)胞解毒還是微生物代謝過程，汞甲基化都是通過氧化還原途徑實(shí)現(xiàn)的。

2.1.5 與土壤生物的作用

某些微生物可以提高金屬的溶解性，從而提高其生物利用率和潛在毒性，同時(shí)也可造成重金屬的鈍化，降低其生物利用率。一方面，自養(yǎng)和有機(jī)化能異養(yǎng)釋放的無機(jī)和有機(jī)酸以及土壤中的鐵載體和絡(luò)合劑能加速重金屬溶解，從而加速其氧化還原、甲基化、去甲基化和生物降解[23]；另一方面，微生物通過生物吸附、沉淀、還原、積累及細(xì)胞內(nèi)沉積固定重金屬。

植物的根也會(huì)影響土壤環(huán)境和重金屬的化學(xué)性質(zhì)。在根的誘導(dǎo)下，土壤性質(zhì)的變化往往導(dǎo)致重金屬的生物可利用性變化[24]。

2.2 有機(jī)改良劑的作用機(jī)制

2.2.1 鈍化

有機(jī)改良劑通過增加土壤表面電荷和形成重金屬絡(luò)合物增強(qiáng)其吸附作用，從而增強(qiáng)重金屬鈍化效果[25]。例如，褚艷春等發(fā)現(xiàn)施加污泥堆肥能夠增加土壤的表面電荷[26]。然而，堿性穩(wěn)定化污泥堆肥施如土壤后，由于在堿性條件下土壤有機(jī)質(zhì)的溶解性增加，其電荷改變與施入量的增加不成比例[27]。陳健[28]等研究表明，黏土經(jīng)污泥處理后，其pH和有機(jī)質(zhì)的含量增加，且其重金屬的有效性隨時(shí)間的推移而降低。有機(jī)改良劑通過形成有機(jī)銅配合物增強(qiáng)對(duì)銅的鈍化效果，將Cr（Ⅵ）還原為Cr（Ⅲ），形成氫氧化鎘沉淀，從而將其鈍化[29]。

土壤經(jīng)堆肥處理后，其質(zhì)地、孔性等物理性質(zhì)得到了改善。土壤結(jié)構(gòu)特性改善后通過形成水穩(wěn)團(tuán)聚體阻止污染顆粒的轉(zhuǎn)移。堆肥能夠促進(jìn)黑麥草和高羊茅的生長(zhǎng)，并能降低Cd、Pb在其體內(nèi)的含量[30-32]。同時(shí)，王忠強(qiáng)等人研究表明泥炭堆肥能降低土壤中Pb的生物利用率從而降低油菜地上部的Pb含量[33]。

2.2.2 還原

許多金屬的生物地球化學(xué)行為受到非生物和生物氧化還原反應(yīng)的影響。土壤中的氧化還原反應(yīng)對(duì)As、Cr、Hg和Se有很大的影響。有機(jī)改良劑為微生物提供了電子供體和碳源，在還原這些重金屬的過程中起到了重要的作用。大量研究表明，施加畜禽糞便、作物秸稈等有機(jī)改良劑能夠促進(jìn)Cr、Se的還原[34-36]。畜禽糞便和污泥等生物廢料作為溶解性有機(jī)碳（DOC）的來源能提高土壤中有機(jī)碳DOC的含量，同時(shí)也能增加土壤有機(jī)質(zhì)的溶解性從而提高DOC含量[37]，溶解性有機(jī)質(zhì)和天然有機(jī)質(zhì)能改變水陸環(huán)境中Hg的存在形態(tài)和生物利用率[38]。

微生物在土壤還原反應(yīng)中起主導(dǎo)作用。在有機(jī)物的代謝過程，通過酶促反應(yīng)還原土壤中重金屬。Cr（Ⅵ）在厭氧條件下被還原為Cr（Ⅲ）[39-40]，市政固廢能增強(qiáng)微生物的活性[41]，從而促進(jìn)重金屬的厭氧還原。

2.2.3 揮發(fā)

大多數(shù)重金屬不能從土壤和水體中揮發(fā)，但As、Hg和Se可在還原和甲基化反應(yīng)后揮發(fā)。例如，微生物將Hg（Ⅱ）還原為氣態(tài)Hg（0）揮發(fā)進(jìn)入大氣[42]。As經(jīng)微生物的甲基化作用形成揮發(fā)性化合物烷基砷[43]，與五價(jià)砷相比，有更大的遷移性、生物利用率和毒性，但其毒性不如As（Ⅲ），在空氣中能迅速被氧化和去甲基化[44]。因此，生物揮發(fā)能對(duì)As污染土壤和水體提供有效的修復(fù)技術(shù)。同樣，Se經(jīng)過生物甲基化作用后，形成氣態(tài)甲基化合物釋放進(jìn)入大氣。

微生物在還原和甲基化過程中起著至關(guān)重要的作用，有機(jī)化合物的加入能夠提高重金屬的揮發(fā)損失。例如Dhlillon等人發(fā)現(xiàn)施加有機(jī)改良劑能增強(qiáng)土壤中硒的揮發(fā)[45]，如畜禽糞便、植物葉和農(nóng)家肥能增加硒的揮發(fā)，從而明顯減少玉米和豇豆的吸收。

3 有機(jī)改良劑對(duì)重金屬污染土壤修復(fù)的效果

不同學(xué)者對(duì)有機(jī)改良劑對(duì)土壤的修復(fù)功效持不同看法。

部分學(xué)者認(rèn)為，有機(jī)改良劑對(duì)提高土壤生產(chǎn)力具有明顯效果。污泥和城市生活垃圾等有機(jī)改良劑能提供微量營(yíng)養(yǎng)元素，并常有一定的pH緩沖能力[46]。作物生長(zhǎng)在有機(jī)廢物（如污泥、城市生活垃圾和一些工業(yè)廢料[47-49]）的處理下，得到了改善。有機(jī)改良劑能促進(jìn)植物生長(zhǎng)，提高微生物活性，特別適用于處理酸性和低肥力土壤[49]，同時(shí)也能提高對(duì)鹽堿性和石灰性土壤的生產(chǎn)力[50]。

雖然大量研究表明有機(jī)副產(chǎn)物可作為重金屬鈍化的材料，但其在土壤中的使用仍受到質(zhì)疑。一方面，有機(jī)改良劑（如污泥、糞便等）通常含有氮、磷、有機(jī)污染物和重金屬等環(huán)境污染物；另一方面，隨著時(shí)間的推移有機(jī)質(zhì)降解，鈍化的無機(jī)物會(huì)被再次活化，有機(jī)副產(chǎn)物固定重金屬污染物的能力降低[51]。研究表明，腐殖化程度影響有機(jī)廢棄物的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和對(duì)重金屬的吸附能力[52]。

也有研究表明，污泥的施加能提高溶解性有機(jī)碳（DOC）的濃度，增強(qiáng)其與重金屬的絡(luò)合螯合作用，從而增強(qiáng)重金屬的淋溶損失[53]。因此，施加有機(jī)改良劑后生物的吸收量減少，但污染物質(zhì)的淋溶仍是一個(gè)嚴(yán)重的問題。

因此，有機(jī)改良劑對(duì)改善土壤理化性質(zhì)，提高土壤生產(chǎn)力具有明顯效果，但也存在潛在風(fēng)險(xiǎn)，使用時(shí)需要謹(jǐn)慎考慮。

4 總結(jié)和展望

污泥、糞便堆肥等常規(guī)有機(jī)改良劑在農(nóng)田上的施用改變了其物理、化學(xué)和生物性質(zhì)，提高了土壤肥力。然而，這些有機(jī)廢物被認(rèn)為是農(nóng)田重金屬的主要來源。隨著先進(jìn)污水處理技術(shù)的應(yīng)用，畜禽業(yè)飼料利用率的提升，廢料中的重金屬的含量也得到下降。因此低重金屬含量的有機(jī)改良劑可用于修復(fù)重金屬污染土壤。有機(jī)改良劑通過吸附、絡(luò)合作用降低了重金屬的生物利用率，從而減少其由通過植物吸收和淋溶帶來的遷移。有機(jī)改良劑也能促進(jìn)硒和汞還原，從而形成揮發(fā)性化合物從土壤中去除。

世界各地重金屬污染土壤不斷增加，出現(xiàn)了一些高成本工程修復(fù)措施（如土壤淋洗、電動(dòng)修復(fù)等），同時(shí)植物修復(fù)技術(shù)在田間試驗(yàn)中也得到了一定的成效。植物修復(fù)策略的關(guān)鍵是根際環(huán)境的調(diào)整及其相關(guān)的微生物群落。根系分泌物影響微生物群落的結(jié)構(gòu)和功能，同時(shí)微生物群落又反過來調(diào)節(jié)根際的一系列生物化學(xué)反應(yīng)，并改變物質(zhì)的化學(xué)形態(tài)。因此，根際在養(yǎng)分和重金屬的遷移，轉(zhuǎn)化和吸收中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，可通過施加有機(jī)改良劑調(diào)節(jié)根際環(huán)境從而實(shí)現(xiàn)重金屬的自然修復(fù)。然而施用有機(jī)改良劑鈍化重金屬的主要問題是，盡管降低了重金屬的生物利用率但其在土壤環(huán)境的總濃度并未改變。隨著自然風(fēng)化過程和有機(jī)-重金屬絡(luò)合物的分解，土壤重金屬將再次活化。

鑒于有機(jī)改良劑在當(dāng)前重金屬污染土壤修復(fù)上的廣泛應(yīng)用，以下領(lǐng)域應(yīng)得到進(jìn)一步的研究：第一，在有機(jī)改良劑化學(xué)動(dòng)力學(xué)影響下，微生物群落的類型及微生物對(duì)土壤礦物有機(jī)質(zhì)的作用機(jī)理；第二，深入研究有機(jī)改良劑與土壤組分之間的相互作用機(jī)理，提高有機(jī)改良劑的長(zhǎng)期有效性；第三，從動(dòng)力學(xué)角度研究有機(jī)改良劑在植物根際與重金屬的生物化學(xué)效應(yīng)。

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（責(zé)任編輯：趙中正）