太赫茲表面極化激元?

張學(xué)進(jìn)陸延青 陳延峰 朱永元 祝世寧

(南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,南京 210093)

太赫茲表面極化激元?

張學(xué)進(jìn)?陸延青 陳延峰 朱永元 祝世寧

(南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,南京 210093)

(2017年6月28日收到;2017年7月13日收到修改稿)

作為束縛于表面或界面的電磁波與極性元激發(fā)的耦合模量子,表面極化激元是克服衍射極限的核心物理.在紫外、可見以及近紅外波段,表面等離子極化激元展現(xiàn)出了亞波長特性,具有高分辨成像等應(yīng)用,并發(fā)展成為“表面等離子極化激元亞波長光學(xué)”學(xué)科;在中紅外波段,表面聲子極化激元發(fā)揮著同樣的作用.太赫茲波段曾是人類認(rèn)識(shí)的空白區(qū)域,近三十年來得以高速發(fā)展,其戰(zhàn)略意義重大.具有克服衍射極限能力的太赫茲表面極化激元同樣是小型化與集成化太赫茲器件,以及太赫茲超高分辨成像的重要物理基礎(chǔ).近幾年來,對以石墨烯為代表的二維材料的研究突飛猛進(jìn),誕生了“石墨烯表面等離子極化激元亞波長光學(xué)”這門學(xué)科,并貢獻(xiàn)于太赫茲領(lǐng)域.本文對可在太赫茲波段工作的人工超構(gòu)材料、摻雜半導(dǎo)體、二維電子氣、二維材料、拓?fù)浣^緣體等結(jié)構(gòu)材料的表面極化激元進(jìn)行了較為全面的總結(jié)與介紹,為研制克服衍射極限的太赫茲集成光子學(xué)器件提供可資借鑒的物理基礎(chǔ).

太赫茲,表面極化激元,二維材料,近場光學(xué)

1 引 言

太赫茲(terahertz,THz)波通常是指頻率在0.1—10 THz(波長在30μm—3 mm)波段的電磁波,它的長波段與毫米波(亞毫米波)相銜接,短波段與紅外線(遠(yuǎn)紅外)相銜接.太赫茲波是電子學(xué)(Electronics)與光子學(xué)(Photonics)的交叉領(lǐng)域,長期處于研究的“空隙”(THz gap)領(lǐng)地,如圖1所示.

太赫茲波因其獨(dú)特的“指紋”性、瞬態(tài)性、高穿透性、寬帶性、相干性和低能性等特征而具有廣泛的應(yīng)用[1-8],如在通信、雷達(dá)、天文、醫(yī)學(xué)成像、生物化學(xué)物品鑒定、材料學(xué)、安全檢查等領(lǐng)域.太赫茲波譜、成像與集成器件是非常重要的交叉前沿領(lǐng)域,給技術(shù)創(chuàng)新、國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展和國家安全提供了一個(gè)非常誘人的機(jī)遇.近些年來,各國爭先發(fā)展太赫茲科學(xué)與技術(shù),太赫茲源、探測器以及測量系統(tǒng)的研究已經(jīng)進(jìn)入高速發(fā)展期.然而,類似于其他電磁波譜段,太赫茲波的衍射極限問題同樣束縛著太赫茲光子學(xué)器件的小型化、集成化.

圖1 太赫茲在電磁波譜中所處位置的示意圖Fig.1.De fi nition of THz waves.

表面等離子極化激元光學(xué)(plasmonics)是基于表面等離子極化激元(surface plasmon polaritons,SPPs)發(fā)展起來的一門新興學(xué)科,是“表面等離子極化激元亞波長光學(xué)(surface plasmon polaritons subwavelength optics)”的簡稱,主要是研究納米尺度的光學(xué)現(xiàn)象.表面等離子極化激元是電磁波中的電磁場與材料表面的電荷振蕩相互諧振的一種元激發(fā),在紫外-可見-近紅外波段,一般只有金屬材料具有這種集體振蕩的性質(zhì).加州理工學(xué)院的Harry A.Atwater教授在“The Promise of Plasmonics”一文中,將“plasmonics”定義為“一種可以將電磁波壓縮到極小結(jié)構(gòu)中,有望產(chǎn)生新一代超快計(jì)算機(jī)芯片和超靈敏分子探測器的技術(shù)”,認(rèn)為表面等離子極化激元光學(xué)元器件最終將可以應(yīng)用到一系列設(shè)備中,極大地改善它們的性能.表面等離子極化激元光學(xué)的涉及面非常廣泛,包括表面增強(qiáng)拉曼散射[9-14]、表面增強(qiáng)發(fā)光[15-23]、表面增強(qiáng)非線性參量過程[24-28]、增強(qiáng)透射[29]、表面增強(qiáng)的能量轉(zhuǎn)移[30-36]、電磁誘導(dǎo)透明[37,38]、表面等離子極化激元納米波導(dǎo)器件[39]、亞波長納米激光器[40,41]、克服衍射極限的超分辨成像[42,43],以及超構(gòu)材料[44]與超構(gòu)表面[45]等.其應(yīng)用前景廣闊,可被應(yīng)用于納米集成電路、納米集成光路、亞波長光波導(dǎo)、數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、克服衍射極限的光成像、光源、太陽能電池,以及生物傳感器等.

在太赫茲波段,我們?nèi)詮墓馀c物質(zhì)相互作用這一基本物理問題出發(fā),通過表面極化激元獲得亞波長的光場限域.對長波情況,如中紅外與太赫茲波,金屬表面等離子極化激元失去光場限域本領(lǐng),而表面聲子極化激元[46-50]體現(xiàn)出在克服電磁波衍射極限方面的功能作用以及對器件小型化與集成化的實(shí)現(xiàn)能力.本文在重點(diǎn)介紹表面聲子極化激元的基礎(chǔ)上,介紹了金屬超構(gòu)材料、摻雜半導(dǎo)體、二維電子氣以及二維狄拉克材料等可工作于太赫茲波段的表面等離子極化激元;在分析對比表面聲子極化激元與表面等離子極化激元各自優(yōu)缺點(diǎn)的基礎(chǔ)上,提出構(gòu)建混合型表面極化激元是裁剪亞波長太赫茲器件性能的有效途徑.

2 極化激元與表面極化激元

在固體物理中引入元激發(fā)的概念后一個(gè)多體系統(tǒng)便可以簡化為一個(gè)準(zhǔn)粒子體系,這為處理復(fù)雜物理問題提供了一條簡便的途徑.固體中的元激發(fā)有很多種類：聲子、磁振子和等離子屬于集體激發(fā)的元激發(fā);準(zhǔn)電子、極化子和超導(dǎo)體中由庫珀對(Cooper pairs)凝聚形成的Bogolons屬于個(gè)別激發(fā)的元激發(fā);而激子和極化激元屬于復(fù)合型的元激發(fā).

元激發(fā)的概念已經(jīng)在很大程度上得到了擴(kuò)展,比如電磁波與固體中的元激發(fā)的耦合模量子亦被稱為元激發(fā).而電磁波(光子)與極性元激發(fā)的耦合模量子被通稱為極化激元(polariton),其中電磁波(光子)與聲子耦合形成聲子極化激元.此外還有磁振子極化激元、等離子極化激元和激子極化激元等,它們分別是光子與磁振子、等離子、激子相耦合形成的新型元激發(fā).

聲子極化激元通常是指光子(電磁波)和固體中橫振動(dòng)光學(xué)聲子(TO格波)的耦合模量子,又被稱為“黃子”,這是最先得到研究的極化激元,黃昆先生在這一領(lǐng)域做出了開創(chuàng)性并具有里程碑意義的工作,1951年發(fā)表在《關(guān)于輻射場和離子晶體的相互作用》的論文中[51].而極化激元概念是在1958年由美國物理學(xué)家Hop field研究光子與激子耦合形成激子極化激元時(shí)首次提出的[52],隨后等離子極化激元、磁振子極化激元等相繼被研究者發(fā)現(xiàn).聲子極化激元在實(shí)驗(yàn)上由美國物理學(xué)家Henry和Hop field于1965年在半導(dǎo)體材料GaP的拉曼散射實(shí)驗(yàn)中首次觀察到[53].迄今,各種極化激元在光學(xué)的各個(gè)領(lǐng)域中得到深入和廣泛的研究與應(yīng)用.

表面極化激元是極化激元波場束縛于表面或界面的情形,這樣的結(jié)果會(huì)產(chǎn)生明顯的優(yōu)勢,如場增強(qiáng)效應(yīng)以及小型化與集成化器件的研制.表面極化激元不再是純粹的電磁波模式,如表面等離子極化激元是由電磁波與金屬表面的電荷相耦合的模式[54],如圖2(a)所示,其場分布束縛于金屬/介質(zhì)的界面;在垂直于界面的方向場強(qiáng)呈指數(shù)衰減,如圖2(b)所示,顯示出束縛、非輻射的倏逝波特征.圖2(a)所示的電荷參與的場分布特性限制了激發(fā)電磁波的偏振狀態(tài),同時(shí)較大的歐姆損耗決定了這種表面模式具有非常有限的傳播距離.在圖2(c)給出的色散關(guān)系中,表面模式在光錐的右側(cè),這一大波矢特性使它具有克服衍射極限的能力,不過其激發(fā)產(chǎn)生需要滿足動(dòng)量匹配條件.表面極化激元的存在條件是支持表面極化激元的界面兩側(cè)材料的介電函數(shù)的實(shí)部異號,負(fù)的介電函數(shù)實(shí)部通常伴隨著介電異?，F(xiàn)象[55],如圖2(d)—圖2(f)的陰影部分所示.一般來說,結(jié)構(gòu)材料中電磁波出現(xiàn)禁帶的頻率范圍,其介電函數(shù)的實(shí)部為負(fù),此時(shí)其表面/界面可支持表面模式,如光子晶體表面/界面的光學(xué)Tamm態(tài)[56],光學(xué)Tamm態(tài)還可與表面等離子極化激元耦合形成Tamm等離子極化激元[57].

圖2 表面極化激元的特征[54](a)表面等離子極化激元的橫磁模場分布特性;(b)場在垂直于界面的方向上指數(shù)式衰減,介質(zhì)中的衰減長度δd在電磁波的半波長量級,在金屬中的衰減長度δm與金屬的趨膚深度相關(guān);(c)表面等離子極化激元模式的色散關(guān)系;幾類極化激元的介電函數(shù)曲線[55]：(d)等離子極化激元;(e)聲子極化激元;(f)激子極化激元,ε1為介電函數(shù)的實(shí)部,ε2為介電函數(shù)的虛部,ε1在陰影區(qū)域小于0Fig.2.Characteristics of surface polaritons[54]：(a)SPPs at the interface between a metal and a dielectric material have a combined electromagnetic wave and surface charge character;(b)this combined character leads to the field component perpendicular to the surface being enhanced near the surface and decaying exponentially with distance away from it.In the dielectric medium above the metal,the decay length of the field δd,is of the order of half the wavelength of light involved,whereas the decay length into the metal δm,is determined by the skin depth;(c) the dispersion curve for an SPP mode shows the momentum mismatch problem that must be overcome in order to couple light and SPP modes together,with the SPP mode always lying beyond the light line,that is,it has greater momentum(?kSPP)than a free space photon(?k0)of the same frequency ω;(d)–(f)the illustration of dielectric functions ε1+iε2for plasmon polariton,phonon polariton,and exciton polariton.The corresponding surface polaritons can be supported within the frequency range when ε1＜0,as shown in the shaded area[55].

需要強(qiáng)調(diào)的是,在太赫茲波段,簡單金屬/介質(zhì)界面的表面等離子極化激元波的束縛能力很弱,幾乎等同于自由傳播的電磁波,已經(jīng)不具備克服衍射極限的能力.我們必須尋求其他方案,如金屬超構(gòu)材料、二維狄拉克材料,以及其他類型的表面極化激元,如表面聲子極化激元.

3 太赫茲表面聲子極化激元

3.1 聲子極化激元

不管是否外加電磁場,聲子極化激元是極性材料的本征模式,歸屬于元激發(fā).晶格振動(dòng)波,即格波與電磁波相互作用,也就是說發(fā)生耦合效應(yīng)是有條件的：1)從電磁波與格波的色散曲線可知,在它們的交點(diǎn)處才可能會(huì)發(fā)生耦合作用,如圖3所示,只有光學(xué)振動(dòng)模能夠滿足這個(gè)條件,兩者必須具有相同的頻率和波矢;2)在無限空間和體塊材料中電磁波是橫波,能夠與電磁波耦合的晶格振動(dòng)模也應(yīng)是橫振動(dòng)模;3)橫晶格振動(dòng)必須是具有極性的,即伴隨有旋極化波的產(chǎn)生,極性晶格振動(dòng)模存在于由不同符號的離子所組成的離子晶體以及所有的壓電晶體中.由于電磁波相對于彈性波的速度很大,在色散關(guān)系中它是一根十分靠近頻率軸的直線,所以與電磁波直接相互作用的晶格振動(dòng)模的頻率非常接近基本固有晶格振動(dòng)頻率(ωTO).實(shí)際晶體的基本固有晶格振動(dòng)頻率一般位于1012—1014Hz范圍,屬于太赫茲至中紅外波段.因此,在實(shí)際晶體中聲子極化激元的產(chǎn)生將會(huì)導(dǎo)致太赫茲至中紅外的吸收和介電異常現(xiàn)象.

圖3 電磁波與橫光學(xué)模耦合示意圖Fig.3.The schematic of the coupling between the electromagnetic wave and transverse optical phonon.

對于離子晶體,正負(fù)離子振動(dòng)時(shí)引起極化,伴隨有電場的產(chǎn)生,該電場又反過來影響正負(fù)離子的振動(dòng)情況.如果用微觀模型來處理上述過程,問題會(huì)變得相當(dāng)復(fù)雜,其中涉及極化的微觀機(jī)理、庫侖場作用的長程性、不同晶體結(jié)構(gòu)的退極化場的相異性等.基于這一事實(shí),黃昆先生提出了一對唯象方程,引進(jìn)宏觀電場這一新的物理量來描述離子振動(dòng)中所受到的庫侖力作用,而且宏觀電場和離子位移同時(shí)對電極化做貢獻(xiàn),這就是黃昆方程的基本結(jié)構(gòu)框架.考慮光學(xué)各向同性的雙原子離子晶體,黃昆方程可寫為[58-60]

其中W為約化位移,E為宏觀電場,P為電極化,系數(shù)bij(i,j=1,2)可通過對宏觀物理量的測量而獲得,由能量守恒定律可以證明b12=b21.與諧振子相類比,該方程中第一式代表運(yùn)動(dòng)方程,右邊第一項(xiàng)代表彈性恢復(fù)力,第二項(xiàng)代表宏觀電場附加的恢復(fù)力;第二式是極化方程,右邊第一項(xiàng)表示離子電荷的位移引起的電極化,第二項(xiàng)則是一般電介質(zhì)均有的對電場的響應(yīng),在這里主要是電子的極化.黃昆方程是一個(gè)宏觀描述性的方程,不能適用于波長在晶格常數(shù)量級的晶格振動(dòng),同時(shí)它還忽略了非諧力與電矩的高階項(xiàng)的作用以及阻尼作用,但從實(shí)用的角度上具有簡潔和有效的特點(diǎn).

電磁波在真空和介質(zhì)中的傳播速度很快但非瞬時(shí),因此在研究電磁作用時(shí)應(yīng)該考慮其傳播速度的存在,這就是電磁推遲效應(yīng).將黃昆方程和麥克斯韋方程結(jié)合起來,可以得到以下結(jié)論[60-63]：1)縱極化場無旋,類靜電場,沒有電磁性,只是增加恢復(fù)力,從而增加振動(dòng)頻率,縱光學(xué)聲子模不受電磁推遲作用的影響;有著名的LST(Lyddane-Sachs-Teller)關(guān)系[64]成立,即ωLO/ωTO=ε(0)/ε(∞)1/2,LST關(guān)系反映了靜電介電常數(shù)ε(0)總是大于高頻介電常數(shù)ε(∞),以及與極化電場的作用而使長光學(xué)縱波的頻率ωLO大于長光學(xué)橫波的頻率ωTO之間的一致性;另外,可以看出在離子晶體中由于ωLO/=ωTO,兩長光學(xué)模簡并消除,而它們在非離子晶體中是簡并的;2)橫極化場有旋,具有電磁性,橫光學(xué)聲子模在長波情形下與光子相互耦合形成新的模式——聲子極化激元.聲子極化激元的介電函數(shù)與Lorentz色散模型理論相符,具有以下方程形式：

這里γ表示材料的阻尼常數(shù),它的量綱同于頻率.方程(2)所對應(yīng)的介電函數(shù)曲線形式如圖2(e)所示.圖4為聲子極化激元的色散關(guān)系示意圖[63],除了圖中所示的可區(qū)分為類光、類聲部分外,一個(gè)最顯著的特性便是在ωTO與ωLO的頻帶范圍內(nèi)電磁波不能在晶體中傳播.在此波段或頻段內(nèi)介電函數(shù)為負(fù),波矢為虛數(shù),如果忽略阻尼作用,在這種頻率范圍內(nèi)從外部入射到晶體的輻射將被完全反射,這一頻率范圍常被稱為剩余輻射帶(reststrahlen band).利用這一效應(yīng)可以獲得準(zhǔn)單色光,從而可與光子晶體、聲子晶體等一道歸于人工帶隙工程的候選者行列.

一般來說,極性材料中,原子間的鍵合越弱、原子越重,則聲學(xué)聲子的聲速越小,光學(xué)聲子的振動(dòng)頻率也越低;同時(shí),相鄰原子質(zhì)量差越大,原子間的鍵合強(qiáng)度一般也會(huì)下降,從而光學(xué)聲子頻率降低.自然界中,ωTO處于太赫茲波段的極性晶體為數(shù)不多,它們有GaAs[65,66],InP[67],CaF2[68]等. 圖5為GaAs晶體在剩余輻射帶附近的反射譜[69].

3.2 人工聲子極化激元

從下文我們將會(huì)看到,等離子極化激元的響應(yīng)頻率由自由電荷濃度決定并調(diào)節(jié),而離子晶體支持的聲子極化激元沒有這樣的可調(diào)性與靈活性.但聲子極化激元具有更低損耗等優(yōu)勢,可在太赫茲波段任意位置響應(yīng)的聲子極化激元為人們所期待.我們考慮在離子晶體中引入有規(guī)則的缺陷,構(gòu)成人工超結(jié)構(gòu),通過結(jié)構(gòu)周期大小來改變產(chǎn)生剩余輻射帶的位置.

從廣義上講,具有壓電、壓磁性質(zhì)的材料經(jīng)規(guī)則排布后,其振動(dòng)形成的宏觀電/磁極化可與電磁波相互作用,耦合諧振產(chǎn)生聲子極化激元,我們稱之為壓電/磁超構(gòu)材料.壓電/磁超構(gòu)材料較離子晶體有著很多新奇的地方,在離子晶體中,聲子極化激元只能由電磁波與橫振動(dòng)光學(xué)格波的耦合產(chǎn)生,而在壓電/磁超構(gòu)材料中,電磁波可與聲學(xué)格波相耦合,不僅可與橫振動(dòng)聲學(xué)格波耦合,還可以與縱振動(dòng)聲學(xué)格波耦合.更重要的是壓電/磁超構(gòu)材料可將聲子極化激元的光子-聲子耦合位置從紅外波段下移至太赫茲甚至更低波段,同時(shí)帶隙大小也具有可調(diào)節(jié)性,這些為太赫茲領(lǐng)域注入了生機(jī)與活力,為實(shí)際應(yīng)用提供了新的思路.根據(jù)實(shí)際需要,人們可通過調(diào)整壓電/磁超構(gòu)材料的周期大小來獲得滿足要求的工作頻段,通過選材等手段來獲得所需帶隙大小,我們稱這種具有靈活性與可調(diào)性的壓電/磁超構(gòu)材料中的聲子極化激元為人工聲子極化激元.

對于壓電超構(gòu)材料,通過聲場運(yùn)動(dòng)方程[70]：

其中T,u和ρ分別代表應(yīng)力、粒子位移以及材料密度.根據(jù)方程(3)和應(yīng)變-位移關(guān)系S=?su,得到

加上壓電本構(gòu)方程

其中T,S,E和D分別表示應(yīng)力、應(yīng)變、電場強(qiáng)度和電位移;CE,e和εS分別是短路彈性、壓電和受夾介電張量.其中i,j=1,2,3;I,J=1,2,3,4,5,6.

這里我們以由鈮酸鋰(LiNbO3)或鉭酸鋰(LiTaO3)晶體組成的壓電超構(gòu)材料為例,因?yàn)殁壦徜囀且环N鐵電材料,可以經(jīng)由鐵電疇工程技術(shù)制備壓電超構(gòu)材料.鈮酸鋰晶體屬于3m點(diǎn)群,電疇的自發(fā)極化沿z方向,正負(fù)電疇的晶體學(xué)坐標(biāo)之間的關(guān)系是繞x軸旋轉(zhuǎn)180°[71],可以構(gòu)建如圖6所示的一維排列情況[72].因此,正負(fù)電疇的奇數(shù)階張量的所有元素將具有相反的符號,如在方程(5)中,即只有壓電張量在正負(fù)疇發(fā)生變號.

選取圖6(a)所示的沿x軸方向排列電疇的結(jié)構(gòu),由方程(4)和方程(5)可得到縱振動(dòng)的運(yùn)動(dòng)方程：

圖6 由鐵電疇構(gòu)成的一維壓電超構(gòu)材料示意圖[72](a), (b)表示兩種排列構(gòu)型,箭頭方向表示自發(fā)極化方向;在人工聲子極化激元的介電異常處,壓電超構(gòu)材料的表面/界面處支持表面人工聲子極化激元Fig.6. The schematic diagram of one-dimensional piezoelectric metamaterials with the ferroelectric domains arranged along(a)x or y axis,and(b)z axis.The arrows present the spontaneous polarization direction of ferroelectric domains.Arti fi cial surface phonon polaritons exist at the surface/interface of piezoelectric metamaterials[72].

圖7 壓電超構(gòu)材料中太赫茲人工聲子極化激元的介電函數(shù)曲線 ε1為介電函數(shù)的實(shí)部,ε2為介電函數(shù)的虛部;阻尼常數(shù)為γ=0.01ωLO,在ε1小于0的區(qū)域支持太赫茲表面人工聲子極化激元Fig.7.The calculated dielectric function curves of an arti fi cial phonon polariton operating around 1 THz in the piezoelectric metamaterial illustrated as Fig.6(a). The real and imaginary parts of dielectric function is ε1and ε2respectively.For safety,a rather large damping constant γ=0.01ωLOis chosen.The arti ficial surface phonon polariton can be generated when ε1＜0.

從方程(6)可以看出,壓電超構(gòu)材料類似于一個(gè)受迫振子,電磁波將激發(fā)出沿x軸傳播的縱聲波.通過一定的數(shù)學(xué)處理[73-76],得到形式如方程(2)的壓電超構(gòu)材料的等效介電函數(shù).進(jìn)一步計(jì)算顯示,選取周期為幾十納米時(shí),人工聲子極化激元位于1 THz附近,考慮實(shí)際損耗,以較大的阻尼常數(shù)γ=0.01ωLO代入計(jì)算出的介電函數(shù)如圖7所示.

因此,對人工聲子極化激元的研究不僅有基礎(chǔ)研究的意義,還具有很大的開發(fā)潛力與應(yīng)用前景.根據(jù)其特殊的物理性質(zhì),可望開發(fā)出一些新型的光學(xué)器件和聲學(xué)器件.

3.3 表面聲子極化激元

與表面等離子極化激元類似,單界面表面聲子極化激元的色散關(guān)系εSPhP與εambient分別是離子晶體與環(huán)境材料的介電函數(shù),其色散曲線如圖8(a)所示.與圖2(c)表面等離子極化激元的色散曲線具有類似性,其激發(fā)需滿足動(dòng)量匹配條件,且具有更大的色散性.雖然存在范圍窄(ωTO與ωLO之間的區(qū)域),但較表面等離子極化激元有低損耗的優(yōu)勢.

圖8 (a)離子晶體[77]及(b)壓電超構(gòu)材料[50]與空氣界面的表面聲子極化激元的色散關(guān)系,表面聲子極化激元出現(xiàn)于聲子極化激元的剩余輻射帶(亦見圖4所示)Fig.8.The dispersion curves of surface phonon polaritons in(a)ionic crystals[77]and(b)piezoelectric metamaterials[50].In(a),the dispersion curve of corresponding phonon polariton is a guide for the eyes,as well as those of photons in the low and high frequency limit,and in air;in(b),kp=50 cm-1.

圖8(b)所示為壓電超構(gòu)材料的表面人工聲子極化激元,其色散曲線與圖8(a)相似[50,78].其場分布束縛于超構(gòu)材料的表面,在垂直于界面的方向場強(qiáng)呈指數(shù)衰減,具有倏逝波特征,如圖6所示.表面人工聲子極化激元的工作頻段具有可調(diào)性,適合構(gòu)建工作于太赫茲波段的表面聲子極化激元,為太赫茲波段克服衍射極限器件的研制提供了新的方案與途徑.

4 太赫茲表面等離子極化激元

工作于可見光波段附近的表面等離子極化激元主要由金屬Au,Ag,Al,Cu等支持,在太赫茲波段,這些金屬的介電函數(shù)實(shí)部的絕對值較一般介質(zhì)材料的大兩三個(gè)數(shù)量級,這時(shí)表面等離子極化激元的色散曲線非常接近于介質(zhì)材料中的光線,從而失去高束縛能力及場增強(qiáng)等特有意義.

這一問題的本質(zhì)在于金屬中電子濃度過高,約1022—1023cm-3.在表面等離子極化激元色散關(guān)系中,以Drude模型簡化金屬的介電函數(shù)εm=得到表面等離子極化激元的漸近頻率其中等離子體頻率分別表示自由電荷的濃度、有效質(zhì)量及基本電荷,ε0是真空介電函數(shù).從上述可以得知,金屬的表面等離子極化激元只在紫外-可見光-近紅外波段性能優(yōu)異,另一方面,ωp隨電荷濃度可調(diào),因此太赫茲表面等離子極化激元可通過稀釋自由電荷濃度的途徑來獲得.

4.1 表面人工等離子極化激元

如圖9(a),在金屬表面挖溝槽或打孔形成的超構(gòu)材料[79],等效于平均電荷濃度的降低.類似于光子晶體的效能,在具有周期圖案化的金屬表面,傳播的表面等離子極化激元會(huì)因經(jīng)受布拉格(Bragg)反射而形成能帶結(jié)構(gòu),在布里淵區(qū)(Brillouin zone)邊界,帶隙打開,如圖9(b)所示,具有與圖2(c)的類似特性.這類表面等離子極化激元常被稱為spoof SPPs或designer SPPs[79-82].可基于此開展設(shè)計(jì)一些太赫茲表面等離子極化激元器件,如圖10所示的能量聚焦結(jié)構(gòu)[83].

圖9 可支持太赫茲表面等離子極化激元的金屬超構(gòu)材料[79](a)金屬超構(gòu)材料示意圖;(b)表面等離子極化激元的色散關(guān)系Fig.9. Plasmonic metamaterials working at THz range[79]：(a)Schematic of the plasmonic metamaterial showing holes in yellow;(b)SPP dispersion curve near the Brillouin zone boundary.The green curve indicates the light line,the blue curve is calculated by modal expansion approximation,and red points are from fi nite-di ff erence time-domain simulation.

圖10 刻有凹槽結(jié)構(gòu)的錐形完美導(dǎo)體的太赫茲波匯聚作用[83]Fig.10.Superfocusing on a corrugated cone of length 2 mm,with constant groove depth h=5μm and period d=5μm.Cylinder radius R is reduced from 100 to 10μm.The plot shows the magnitude of the E field on a logarithmic scale spanning 2 orders of magnitude[83].

4.2 摻雜半導(dǎo)體的表面等離子極化激元

半導(dǎo)體工業(yè)對人類生產(chǎn)與生活產(chǎn)生了巨大的影響,在Si電子芯片走向納米級工藝制造的同時(shí),光通信領(lǐng)域的Si基光子學(xué)與光子集成芯片的發(fā)展日益成熟.半導(dǎo)體Si的摻雜分為n型和p型,其摻雜濃度N與等離子體頻率ωp的關(guān)系已得到研究[84],采用中等摻雜程度N ≈1016cm-3的n型Si,其等離子體頻率ωp在太赫茲范圍.太赫茲時(shí)域譜(THz-TDS)是有效的樣品測量手段,對太赫茲表面等離子極化激元的測量需附加上如圖11(a)所示的耦入-耦出裝置[85].圖11(b)給出的是摻雜濃度N≈1018cm-3的n型Si光柵的表面等離子極化激元透射譜信號[86],對時(shí)域信號進(jìn)行傅里葉變換(Fourier transform)T=t(ω)exp[iφ(ω)],t(ω)是振幅,φ(ω)是相位,由振幅t(ω)得到的頻域透射譜如圖12所示[87].這一結(jié)果與n型Si光柵的表面等離子極化激元的能帶結(jié)構(gòu)一致,即傳播的表面等離子極化激元因布拉格反射在布里淵區(qū)邊界帶隙打開,形成禁帶,在透射譜上表現(xiàn)為透射率的急劇降低.對相位φ(ω)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,可得到表面等離子極化激元的色散關(guān)系[86],如圖13所示.

圖11 摻雜Si光柵表面?zhèn)鞑サ奶掌澅砻娴入x子極化激元的時(shí)域譜測量 (a)太赫茲表面等離子極化激元的實(shí)驗(yàn)測量裝置示意圖,太赫茲脈沖在右端空隙處激發(fā)產(chǎn)生表面等離子極化激元,傳播到左端空隙處耦合出射[85]; (b)摻雜濃度N≈1018cm-3的n型Si光柵的時(shí)域透射譜[86],插圖是Si光柵的電子顯微鏡圖Fig.11.(a)Experimental setup used for exciting THz SPPs on the sample[85],the incoming THz beam is focused on the incoupling aperture controlled by razor blade K1,the SPPs travel along the sample surface/interface until scattered at the outcoupling aperture controlled by another razor blade K2;(b)THz SPP transients,the gray curve corresponds to SPPs propagating on a fl at n-doped Si surface with a carrier density of N ≈ 1018cm-3,the black curve corresponds to a SPP transient transmitted through a grating of 30 grooves with a lattice constant of 442μm, groove depth of 100μm,and groove width of 221μm structured on a similar Si wafer;inset,scanning electron microscope image of an SPP grating[86].

圖12 對時(shí)域信號進(jìn)行傅里葉變換后得到的摻雜Si光柵的太赫茲透射譜[86]Fig.12.Transmittance as a function of the frequency of SPPs propagating on gratings of grooves structured on Si wafers.The open circles are measurements and the solid curves numerical calculations：(a)Corresponds to a grating structured on n-doped Si with a carrier density of N ≈ 1018cm-3,while(b)corresponds to a similar grating structured on p-doped Si with a carrier density of N ≈1019cm-3[86].

圖13 摻雜Si光柵所支持的表面等離子極化激元的色散關(guān)系[86]Fig.13.Dispersion relation of SPPs on a grating of grooves structured on an n-doped Si wafer.The open circles are measurements,while the solid curve is a calculation.The dashed curve represents the dispersion relation of SPPs on a fl at Si surface[86].

對摻雜Si的太赫茲表面等離子極化激元的研究,利于太赫茲與Si基光子學(xué)的融合,借鑒Si基光子學(xué)的成熟技術(shù)與工藝,發(fā)展太赫茲科學(xué)與技術(shù),研制克服衍射極限的Si基太赫茲集成器件.

4.3 二維電子氣

二維電子氣(two-dimensional electron gas, 2DEG)是指電子氣可以自由在二維方向移動(dòng),而在第三維上受到限制的現(xiàn)象.它是許多場效應(yīng)器件(例如金屬-氧化物-半導(dǎo)體場效應(yīng)管(metal-oxidesemiconductor field-e ff ect transistor,MOSFET)與高電子遷移率二極管(high electron mobility transistor,HEMT))工作的基礎(chǔ).二維電子氣存在于摻雜半導(dǎo)體與絕緣層界面的反轉(zhuǎn)層中,與石墨烯(graphene)相比,二維電子氣屬于一薄層,在層厚的方向自由電荷濃度具有一定的分布,其中電荷濃度可由柵極偏壓調(diào)控,電荷類型可以是電子或空穴.因?yàn)楣鈱W(xué)響應(yīng)發(fā)生在界面,較為合適的是用面電導(dǎo)率來描述其光學(xué)性能,二維電子氣的面電導(dǎo)率可近似寫成Drude表達(dá)式[87]：

m?,ns,τ,e分別表示自由電荷的有效質(zhì)量、面電荷濃度、弛豫時(shí)間及基本電荷.太赫茲響應(yīng)所需的面電荷濃度ns在1012cm-2量級,如圖14所示,面電荷濃度越大,響應(yīng)頻率越高[88].

圖14 隨面電荷濃度改變太赫茲響應(yīng)的Si金屬-氧化物-半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管[88]Fig.14.Resonance position versus electron density ns.The solid circles are the data from experiments. The solid curve is the calculated.Inset：the schematic of cross section through Si MOSFET with transparent gate and grating overlay[88].

二維電子氣中等離子的集體振蕩及其表面等離子極化激元的物理特性較早地得以研究[89,90],我們將在5.1節(jié)與石墨烯一并做比較性介紹.

5 二維材料的太赫茲表面極化激元

二維(two-dimensional,2D)或范德瓦耳斯(van der Waals,vdW)材料是材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理領(lǐng)域迅速發(fā)展的一個(gè)研究熱點(diǎn).圖15對二維材料中的極化激元予以概括性歸總[91],包括二維等離子極化激元、聲子極化激元、激子極化激元、庫珀對極化激元、磁振子極化激元等.這里我們介紹工作于太赫茲波段的二維狄拉克(Dirac)等離子極化激元與聲子極化激元.

5.1 二維表面等離子極化激元

二維等離子材料在本質(zhì)上屬于二維電子氣系統(tǒng),進(jìn)一步與傳統(tǒng)的二維電子氣對比,二維材料的特殊性表現(xiàn)在第三維上受到更大的限制,即被限制于晶格原子周期性排布的單或多原子層中.石墨烯就是這樣一種具有六角蜂窩狀點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)的單原子層,物理性質(zhì)來源于其獨(dú)特的電子能帶結(jié)構(gòu),如圖16所示,能量為正的導(dǎo)帶和能量為負(fù)的價(jià)帶交匯于一點(diǎn),形成零帶隙,就像在零質(zhì)量極限下的相對論狄拉克方程里正電子和負(fù)電子的能帶在零動(dòng)量處匯合一樣.因此,在石墨烯中布里淵區(qū)邊界的交匯點(diǎn)通常被稱作狄拉克點(diǎn)(Dirac point)[92].

圖15 各類二維材料及其極化激元種類[91]Fig.15.Polaritons in vdW materials[91],vdW polaritons exhibit strong con fi nement,as de fi ned by the ratio of incident light wavelength λ0to polariton wavelength λp.

圖16 石墨烯的電子能帶結(jié)構(gòu)[92]Fig.16.Electronic dispersion in the honeycomb lattice[92]：Left,energy spectrum;right,zoom in of the energy bands close to one of the Dirac points.

石墨烯的面電導(dǎo)率由帶內(nèi)躍遷項(xiàng)σintra與帶間躍遷項(xiàng)σinter兩部分組成[93],帶內(nèi)躍遷與帶間躍遷過程分別如圖17(a)插圖中的1○與2○所示.太赫茲波段,在高摻雜情況下,即?ω?EF[EF為費(fèi)米(Fermi)能,?為約化普朗克常數(shù)(reduced Planck constant),有時(shí)稱為狄拉克常數(shù)(Dirac constant)]時(shí),石墨烯的面電導(dǎo)率由帶內(nèi)躍遷項(xiàng)σintra決定,可近似寫成Drude表達(dá)式[94]：

其中υF為費(fèi)米速度,υF≈106m/s.比較方程(7)與方程(8),石墨烯為零質(zhì)量電子狄拉克錐的線性能帶,面電導(dǎo)率σ(ω)∝n1/2s,而二維電子氣的電子能帶結(jié)構(gòu)呈拋物帶型[如圖17(b)中的插圖所示],其面電導(dǎo)率σ(ω)∝ns.前者的等離子體頻率ωp∝n1/4s,后者的等離子體頻率ωp∝n1/2s.圖17給出了石墨烯與二維電子氣的表面等離子極化激元在相同面電荷濃度ns=1013cm-2情況下的對比.從圖17的色散曲線可知,石墨烯與二維電子氣的太赫茲表面等離子極化激元的束縛能力不強(qiáng),但在中紅外波段的傳播波長較真空波長小兩個(gè)數(shù)量級左右,具有非常高的局域性,即被約束體積達(dá)到衍射極限的10-6倍.

有限尺寸石墨烯與二維電子氣的棱邊處所支持的表面等離子極化激元邊模(edge mode)具有大的局域程度,可實(shí)現(xiàn)太赫茲波段的強(qiáng)束縛能力,其色散曲線如圖18(a)和圖18(b))所示,石墨烯帶的單極(monopole)邊模色散曲線呈ω∝q1/4的關(guān)系,而二維電子氣帶很快拉平為與波矢無關(guān)的局域特征[95],這些特性與方程(7)和(8)所描述的面電導(dǎo)率緊密相關(guān).石墨烯帶的太赫茲表面等離子極化激元邊模與波導(dǎo)模的傳播示意圖如圖18(c)所示[96],這種極強(qiáng)的局域化不但可用來增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用,而且可大大降低亞波長光波導(dǎo)的彎曲損耗[97].石墨烯及二維電子氣也因此成為克服衍射極限的太赫茲集成光子學(xué)器件及芯片的重要載體.

圖17 (a)石墨烯與(b)二維電子氣表面等離子極化激元的色散關(guān)系[93]Fig.17.Plasmon dispersion for(a)graphene of similar charge density(EF=0.57 eV,n～2×1013cm-2) and(b)Si(111)-Ag surface-state band(EF=0.19 eV, n～ 2×1013cm-2).The respective band structures(inset diagrams)show the origin of single-particle excitations(SPEs)1○ intraband and 2○ interband. Graphene is ambipolar with electron and hole carriers in separate π,π?bands.qcindicates the onset where plasmon enters the damping region.The blue dashed curves correspond to q1/2dispersion of free 2DEGs with the same electron density,and the red full curves correspond to best fi ts to experimental results using high-resolution angle-resolved re fl ection electron-energy-loss spectrometer(HREELS)[93].

石墨烯及其微納結(jié)構(gòu)已經(jīng)成為太赫茲領(lǐng)域的一顆冉冉升起的新星.雙層石墨烯、石墨烯納米帶、納米盤等存在帶隙,并且禁帶寬度可調(diào),多層石墨烯結(jié)構(gòu)可制成P-I-N結(jié),應(yīng)用于太赫茲等波段的光電探測、生物傳感、可調(diào)激射等.

圖18 有限尺寸的(a)二維電子氣與(b)石墨烯的表面等離子極化激元邊模的色散關(guān)系[95]及其(c)太赫茲波段的邊模及波導(dǎo)模的傳播特征[96]Fig.18.Calculated edge plasmon polariton dispersions for(a)2DEG and(b)graphene with the edge layer width a,in the 2DEG andin the graphene,where ε is the background dielectric constant[95];(c)THz edge and waveguide modes.A graphene ribbon of the width w placed at the interface between two dielectric half spaces with dielectric constants ε1and ε2,the mode propagates along the y axis.The color plot presents THz electric field x-component spatial distribution in the x-y plane,and the arrows correspond to the electric field lines in the x-z plane[96].

圖19 拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的(a)電子能帶結(jié)構(gòu)[98]與(b)太赫茲表面等離子極化激元色散關(guān)系[99]Fig.19.Electronic dispersion and plasmon dispersion in topological insulator Bi2Se3：(a)The surface states with a single Dirac cone,the warmer colours represent higher local density of states(LDOS)on the[111]surface;the red regions indicate bulk energy bands and the blue regions indicate bulk energy gaps;the surface states can be clearly seen around the Γ point as red lines dispersing in the bulk gap[98];(b)experimental and theoretical dispersion of plasmons in Bi2Se3[99].Main panel is experimental plamon dispersion at 6 K(blue circles)compared with the calculated plasmon dispersion for Dirac(dashed black line)and massive(dotted blue line)electrons,the additional point(green diamond)refers to a seventh sample with ribbon width W=1.8μm and period L=4μm;inset：linear dependence of plasmon frequency vpon W1/2.

拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)也具有狄拉克電子能帶結(jié)構(gòu).拓?fù)浣^緣體是一種內(nèi)部絕緣、界面允許電荷移動(dòng)的材料.在拓?fù)浣^緣體的內(nèi)部,電子能帶結(jié)構(gòu)和常規(guī)的絕緣體相似,其費(fèi)米能級位于導(dǎo)帶和價(jià)帶之間.拓?fù)浣^緣體的表面存在完全由體電子態(tài)的拓?fù)鋵ΨQ結(jié)構(gòu)所決定的、與表面具體結(jié)構(gòu)無關(guān)的、不受雜質(zhì)與無序影響的穩(wěn)定量子態(tài),這些量子態(tài)位于塊體能帶結(jié)構(gòu)的帶隙之中,具有不同自旋的電子運(yùn)動(dòng)方向相反.圖19(a)所示的拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的電子能帶結(jié)構(gòu)表明,在Bi2Se3的約0.3 eV的塊體能帶結(jié)構(gòu)的帶隙之中存在穿越能隙的表面狄拉克電子態(tài)[98].拓?fù)浣^緣體表面態(tài)的太赫茲表面等離子極化激元的色散關(guān)系遵循與石墨烯一致的零質(zhì)量狄拉克電子的規(guī)律,如圖19(b)所示[99].

此外,雙層石墨烯、過渡金屬二硫化物、黑磷等二維材料也具有表面等離子極化激元效應(yīng).

5.2 二維表面聲子極化激元

六角氮化硼(hexagonal boron nitride,hBN)提供各向異性的極性光學(xué)聲子,在不同軸向上的介電函數(shù)會(huì)有異號現(xiàn)象,從而具有雙曲超材料的性質(zhì)[100].六角氮化硼的雙曲聲子極化激元特性發(fā)生在中紅外波段,而拓?fù)浣^緣體材料Bi2Se3和Bi2Te3除了可見、近紅外波段,在太赫茲波段也具有雙曲超材料性質(zhì)[101].從圖20所示的介電函數(shù)曲線可以預(yù)知拓?fù)浣^緣體材料Bi2Se3的性能及其應(yīng)用,在區(qū)域A與C表現(xiàn)為雙曲性,區(qū)域B為剩余輻射帶.其表面模式的色散關(guān)系類似于圖8所示,雙曲型聲子極化激元的波導(dǎo)模式,以及與表面等離子極化激元的耦合將在后文中討論.

圖20 拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的太赫茲介電函數(shù)及其雙曲性[101] Fig.20.The real parts of the tangential and axial permittivities of Bi2Se3.The sign changes of the permittivities are due to the Euand A2uphonons.Surface-and bulk-con fi ned collective modes exist inside the spectral regions where at least one of the permittivities is negative.They include the type-II hyperbolic region A(Reε⊥＜ 0,Reεz＞ 0),the reststrahlen region B(Reε⊥,Reεz＜ 0),and the type-I hyperbolic region C(Reε⊥＞0,Reεz＜0)[101].

6 表面聲子極化激元與表面等離子極化激元的比較

一般情況下,表面聲子極化激元與表面等離子極化激元的材料載體與工作波段不同,前者為介質(zhì),主要工作在中紅外波段,后者為金屬,主要工作在紫外、可見及近紅外波段.表面極化激元的壽命取決于極化激元的壽命情況,極化激元的壽命又以元激發(fā)本身的壽命為上限.因散射機(jī)理不同,極性材料中的光學(xué)聲子壽命較長,達(dá)到約1—100 ps[67,102],相鄰原子質(zhì)量差越大,光學(xué)聲子壽命越長,而晶格類型對光學(xué)聲子壽命的影響不大.金屬中的自由電荷壽命約為10 fs[103-105].在聲子極化激元的Lorentz型介電函數(shù)方程(2)中,阻尼常數(shù)γ在1012s-1量級,金屬中等離子極化激元的Drude型介電函數(shù)方程中的阻尼系數(shù)γ在1014s-1量級,兩者相差兩個(gè)數(shù)量級.作為估算,表面聲子極化激元模的壽命會(huì)比聲子的壽命小約4—10倍[47],但仍比表面等離子極化激元模的壽命長1—2個(gè)數(shù)量級[104].從這一點(diǎn)來看,表面聲子極化激元因低損耗而使得應(yīng)用前景更為誘人.

如圖8所示的色散關(guān)系,表面聲子極化激元的色散性強(qiáng),群速度較低,使得其傳播長度不會(huì)比表面等離子極化激元的大很多.中等或重?fù)诫s的半導(dǎo)體支持太赫茲表面等離子極化激元,阻尼系數(shù)γ在1013s-1量級,損耗低于金屬中的,但因等離子頻率ωp也小了約一個(gè)量級,所以由ωp/γ所標(biāo)定的綜合性能不一定優(yōu)于金屬的.此外,工作于太赫茲的二維電子氣的面電導(dǎo)率方程(7)及二維狄拉克材料的面電導(dǎo)率方程(8)中的阻尼常數(shù)都在1011s-1量級,自由電荷壽命比金屬中的大,約為500 fs[106].二維材料中電子自由化程度低,自由電荷濃度小,這不但使其能夠工作于低頻的太赫茲波段,同時(shí)也使電子-聲子與電子-電子等散射變?nèi)?從而具有高的遷移率.單層石墨烯、雙層石墨烯、硫化鉬、黑磷及1 nm厚Au的表面等離子極化激元的光場束縛及波傳播性質(zhì)如圖21所示,它們是在溫度300 K、面電荷濃度ns～1012cm-2、n-型摻雜、SiO2(介電函數(shù)2.25)基板等相同條件下進(jìn)行對比的.從圖21給出的幾種二維材料的表面等離子極化激元性質(zhì)可知,二維材料的高局域程度、低損耗性能主要體現(xiàn)在中紅外波段,相較起來,在太赫茲波段的表現(xiàn)并不十分誘人.人們可通過結(jié)合表面聲子極化激元、表面等離子極化激元及二維表面等離子極化激元等的優(yōu)點(diǎn),產(chǎn)生具有所需優(yōu)異性能的混合型表面極化激元,后面將舉例介紹.

圖21 幾種二維材料的表面等離子極化激元特性[55]Fig.21.Calculated con fi nement factor β,which is obtained by normalizing the free-space wavelength to the con fi ned wavelength,and fi gure of merit of propagation property Γ-1,for various 2D materials such as graphene,bilayer graphene,black phosphorus(BP),and MoS2.Γ-1/(2π)gives the number of cycles the 2D plasmon polariton can propagate before its amplitude decays by 1/e.Result for Au monolayer is shown for comparison.BP exhibits highly anisotropic in-plane electronic dispersion,with e ff ective masses along the two crystal axes di ff ering by a factor of～10.Both the high(x)-and low(y)-mass directions are displayed[55].

聲子壽命依賴于內(nèi)稟的聲子-聲子散射,外在的缺陷、雜質(zhì)以及表面粗糙等進(jìn)一步降低其壽命,因此高純、高質(zhì)的單晶體材料成為優(yōu)選.在低頻的太赫茲波段,聲子壽命更長些,工作于太赫茲波段的人工聲子與超結(jié)構(gòu)相聯(lián)系,作為缺陷本質(zhì)的結(jié)構(gòu)界面會(huì)帶來額外的聲子散射.為降低這一損耗,宜采用單晶疇結(jié)構(gòu),因此鐵電疇工程技術(shù)值得深入探索與研究,使壓電/磁超構(gòu)材料成為低損耗人工聲子極化激元實(shí)用化的材料載體,并進(jìn)一步開拓出新型太赫茲功能器件.為提高表面等離子極化激元的性能,人們也在不斷地嘗試抑制表面散射損耗的工藝及降低材料歐姆損耗的制備方法,如金屬撕膜工藝(template removal)[107]、外延生長(epitaxial growth)[41]、原子層沉積(atomic layer deposition)[108]及單晶(single-crystalline)合成[109,110]等.

7 混合型太赫茲表面極化激元

如前所述,太赫茲波段的表面極化激元具有各自的優(yōu)缺點(diǎn),如表面聲子極化激元的損耗低但工作頻段窄,二維表面等離子極化激元具有可調(diào)性但傳播不夠遠(yuǎn)等,若能構(gòu)建它們的耦合模式,則可結(jié)合各自的優(yōu)點(diǎn),起到取長補(bǔ)短、相得益彰的效用.

7.1 表面聲子-等離子極化激元

摻雜半導(dǎo)體中自由電荷與極性聲子同時(shí)存在,則聲子與等離子有可能相互耦合.這里我們舉兩個(gè)自由電荷與極性聲子各自的載體相分離的例子.圖22所示為摻雜半導(dǎo)體或金屬超構(gòu)材料與壓電超構(gòu)材料組成的結(jié)構(gòu),各自所支持的極性人工聲子與等離子在近場范圍內(nèi)相互作用,在界面處產(chǎn)生太赫茲混合型的表面聲子-等離子極化激元,它的帶隙大小依賴于壓電超構(gòu)材料的厚度及二者間的耦合強(qiáng)度,這一耦合強(qiáng)度決定于壓電超構(gòu)材料的機(jī)電耦合系數(shù),其值越大,帶隙越大[50].圖23顯示了壓電超構(gòu)材料的結(jié)構(gòu)重要性,結(jié)構(gòu)是形成宏觀電極化,并與太赫茲波相互耦合的基礎(chǔ).結(jié)構(gòu)可以具有周期性、非周期性或準(zhǔn)周期性,從而在太赫茲響應(yīng)頻譜上具有相應(yīng)規(guī)律的分布,這為太赫茲亞波長多波復(fù)用(wavelength division multiplexing,WDM)器件提供了物理基礎(chǔ)與新途徑.基于壓電超構(gòu)材料的特殊功能以及亞波長結(jié)構(gòu)性質(zhì),這種表面聲子-等離子極化激元可以通過聲波激發(fā),也可以通過電驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生,從而為太赫茲亞波長器件提供了多樣性與靈活性[50].

圖22 太赫茲表面人工聲子-等離子極化激元結(jié)構(gòu)示意圖[50]Fig.22.Schematic of a one-dimensional piezoelectric metamaterial fi lm in contact with a semi-in fi nite semiconductor or metallic metamaterial substrate.The stripes periodically arranged along the x axis represent two components with di ff erent piezoelectric coeffi cients.a and b denote the widths of two components and d the thickness of the fi lm[50].

圖23 太赫茲 (a)表面等離子極化激元與(b)表面人工聲子-等離子極化激元的色散關(guān)系[50]Fig.23.The dispersion curves of(a)surface plasmon polaritons for a similar layered system shown in Fig.22,where the metamaterial fi lm is replaced by a 200-nm-thick LiNbO3fi lm textured with the c axis normal to the substrate,and(b)surface phononplasmon polaritons for the layered system shown in Fig.22.Two components in Fig.22 correspond to a textured 200-nm-thick LiNbO3of width of 20 nm with the+c axis along the+z direction and the-c axis along the+z direction.The labels denote the order numbers of transverse“phonon polaritons”woven into the surface plasmon polaritons[50].

相較于其他二維材料,拓?fù)浣^緣體的優(yōu)勢不僅表現(xiàn)在其支持太赫茲聲子極化激元,而且表現(xiàn)在制備工藝的簡易性上,它不像一般二維材料那樣需要精確的層厚控制與轉(zhuǎn)移技術(shù),作為其表面態(tài)的二維表面等離子極化激元存在于其表面/界面處.圖20所示的介電函數(shù)曲線中,Bi2Se3在區(qū)域A與C表現(xiàn)出雙曲特性,其等頻面如圖24(a)所示.圖24(b)示意出聲子極化激元與二維表面等離子極化激元分別被支持的空間區(qū)域位置,后者存在于拓?fù)浣^緣體的表面/界面.在不摻雜情況下只出現(xiàn)聲子極化激元模式,如圖25(a)與圖25(d)所示.圖25(a)—圖25(c)是石墨烯/六角氮化硼/石墨烯結(jié)構(gòu)的模式色散圖,這里作為對比使用.六角氮化硼與拓?fù)浣^緣體Bi2Se3都具有雙曲性,石墨烯/六角氮化硼/石墨烯結(jié)構(gòu)與Bi2Se3表面/Bi2Se3/Bi2Se3表面在結(jié)構(gòu)特性上相似,即各向異性的雙曲材料被夾于兩層狄拉克自由電荷層中,只是前者工作在中紅外波段,后者工作于太赫茲波段.有限厚的雙曲材料層支持波導(dǎo)模式,如圖25(a)與圖25(d).與圖20相應(yīng),圖25(d)中出現(xiàn)了明顯的3段不同模式組.雙曲材料層的厚度越小,波導(dǎo)模式數(shù)越少,如圖25(b)與圖25(c)以及圖25(e)與圖25(f)之對比.在摻雜情況下,表面層出現(xiàn)表面等離子極化激元,并與聲子極化激元相耦合,形成表面聲子-等離子極化激元,圖25(b)與圖25(c)更容易看出其耦合細(xì)節(jié).二維表面等離子極化激元根據(jù)不同摻雜而具有可調(diào)性.

圖24 拓?fù)浣^緣體的(a)雙曲等頻面及其(b)結(jié)構(gòu)示意圖[101],(b)中黃色層表示拓?fù)浣^緣體表面態(tài)區(qū)域Fig.24.(a)Hyperboloidal isofrequency surfaces of hyperbolic phonon polaritons for two frequencies ω1and ω2(ω2＞ ω1),the asymptote angle θ with respect to the kx-kyplane is shown;the group velocity v makes the same angle with respect to the kzaxis; (b)model geometry：a topological insulator slab of thickness d sandwiched between a substrate of permittivity εsand a superstrate of permittivity ε0,the two thin(orange)layers represent the top and the bottom surfaces states[101].

圖25 (a)—(c)石墨烯-六角氮化硼-石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)在中紅外波段,以及(d)—(f)拓?fù)浣^緣體Bi2Se3在太赫茲波段的表面聲子-等離子極化激元的色散關(guān)系[101]Fig.25.Collective mode dispersions of graphene-hBN-graphene(G/hBN/G)and Bi2Se3slabs rendered using the false color maps of the imaginary part of re fl ectivity Imrp[101].The parameters of the calculation for G/hBN/G are：(a)d=60 nm,μ=0,(b)d=60 nm,μ=0.29 eV,(c)d=30 nm,μ=0.29 eV.The other parameters are v=1.00×108 cm/s,γe=1.00 THz,ε0=1,and εs=1.5.The parameters of the calculation for Bi2Se3are(d)d=120 nm,μ=0,(e)d=120 nm,μ=0.29 eV,(f)d=60 nm,μ=0.29 eV. In these three plots,v=0.623×108 cm/s,γe=1 THz,ε0=1,and εs=10.Equal doping of the top and bottom surface state is assumed.The vertical dashed lines correspond to experiments.

7.2 聲學(xué)表面等離子極化激元

圖21說明二維表面等離子極化激元在太赫茲波段的性能有待提升,在二維材料附近引入金屬層,形成金屬表面等離子極化激元與二維表面等離子極化激元相耦合的結(jié)構(gòu),從而可以將場壓縮在二者所夾的中間層中,使局域性得到改善.如圖26(a)所示的石墨烯/介質(zhì)層/金屬結(jié)構(gòu)中,石墨烯中的電荷濃度以及介質(zhì)層厚度均可調(diào)控耦合模的色散性能,介質(zhì)層厚度越小,耦合越強(qiáng),甚至使得色散曲線呈線性關(guān)系,如圖26(b)中的黑色虛線所示.基于這樣的特征,這種耦合?？杀环Q為聲學(xué)表面等離子極化激元[106],其特性可以通過與懸空石墨烯的二維表面等離子極化激元做對比而凸顯出來.根據(jù)圖27所示的2.52 THz時(shí)的近場分布計(jì)算,場被限制在42 nm厚度的六角氮化硼中,且分布均勻.這樣,在z方向上場被限制到λ0/2800的區(qū)域,被約束的場強(qiáng)是懸空石墨烯情況下的36倍,垂直于界面的空氣側(cè)的衰減長度δd=0.26μm,遠(yuǎn)小于懸空石墨烯情況下的3.23μm,水平方向的傳播波長λp≈650 nm,從而限制因子β≈183.然而,如此大的局域性基本上沒有影響其低損耗特性,聲學(xué)表面等離子極化激元的壽命仍在500 fs量級[106].若將圖26(a)結(jié)構(gòu)中的石墨烯替換為二維電子氣、拓?fù)浣^緣體等其他二維材料,其耦合效應(yīng)類似.

8 結(jié)論與展望

圖26 太赫茲聲學(xué)表面等離子極化激元的(a)結(jié)構(gòu)示意圖[111]及(b)色散關(guān)系[106]Fig.26.(a)The graphene-metal plasmonic waveguide：a dielectric spacer of permittivity ε is sandwiched between metal(bottom)and graphene(top);the guided mode propagates along the x direction and exponentially decays along the z direction;a bound field distribution is represented by the red curve[111];(b)experimental and theoretical THz graphene plasmon dispersion relations;the red symbols display the experimental values;the error bars (standard deviation)are within the symbols size;the blue colour plot shows the calculated dispersion of graphene plasmons in an air/hBN/graphene/hBN/AuPd/SiO2heterostructure assuming the experimental carrier concentration and layer thicknesses;the thin blue solid line shows the calculated plasmon dispersion for free-standing graphene(air/G/air)of the same carrier concentration; the dashed black line displays the calculated plasmon dispersion,the dashed blue line indicates the light line in free space[106].

圖28 表面極化激元的可能應(yīng)用[55]Fig.28.Summary of the possible applications of surface polaritons[55].

太赫茲表面極化激元是克服衍射極限的太赫茲集成光子學(xué)器件的重要基礎(chǔ)[55],如圖28所示.表面聲子極化激元、二維表面等離子極化激元以及混合型表面極化激元等為太赫茲亞波長器件的研制提供了物理機(jī)理.二維表面等離子極化激元因電荷濃度的改變而具有可調(diào)性;表面聲子極化激元的激發(fā)、二維材料的尺寸有限化,以及層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可使電磁場的局域性變得更高;在低損耗方面,表面聲子極化激元表現(xiàn)最佳,然而太赫茲波段響應(yīng)的天然材料十分有限.基于壓電/磁超構(gòu)材料的太赫茲表面人工聲子極化激元初現(xiàn)端倪[50],其工作波段可以通過結(jié)構(gòu)的周期大小進(jìn)行調(diào)節(jié),其疇壁所帶來的損耗特性有待進(jìn)一步研究.其他利用納米尺度的周期性缺陷來引入太赫茲聲子的方法[112-122]亦值得探索,并相互借鑒.混合型表面極化激元在性能調(diào)控方面更具靈活性,可結(jié)合各類表面極化激元的優(yōu)勢,如表面聲子-等離子極化激元可同時(shí)具備低損耗與可調(diào)性,更有實(shí)際應(yīng)用前景.材料質(zhì)量是確保上述物理機(jī)理發(fā)揮作用、性能得以最終實(shí)現(xiàn)的基石,因此在大多數(shù)情況下需要優(yōu)選純度高、缺陷少、單晶的金屬、極性介電材料、半導(dǎo)體材料以及二維材料等,這方面可借鑒并結(jié)合納米材料等領(lǐng)域的工藝與技術(shù)成果.

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PACS:87.50.U—,71.36.+c,61.48.Gh,78.67.Pt DOI:10.7498/aps.66.148705

Terahertz surface polaritons?

Zhang Xue-Jin?Lu Yan-Qing Chen Yan-Feng Zhu Yong-Yuan Zhu Shi-Ning
(Collaborative Innovation Center of Advanced Microstructures,National Laboratory of Solid State Microstructures,College of Engineering and Applied Sciences,Nanjing University,Nanjing 210093,China)

28 June 2017;revised manuscript

13 July 2017)

Enormous e ff orts have been made to manipulate the light-matter interactions,especially in sub-di ff raction-limited space,leading to miniaturized and integrated photonic devices.In physics,an elementary excitation,called polariton, which is the quantum of the coupled photon and polar elementary excitation wave field,underlies the light-matter interaction.In the dispersion relation,polaritons behave as anti-crossing interacting resonance.Surface polaritons provide ultra-con fi nement of electromagnetic field at the interface,opening up possibilities for sub-di ff raction-limited devices,and various field enhancement e ff ects.In the electromagnetic spectra,terahertz(THz)regime was called THz gap before the 1990s,but has now been thrust into the limelight with great signi fi cance.This review is devoted to the emerging but rapidly developing field of sub-di ff raction-limited THz photonics,with an emphasis on the materials and the physics of surface polaritons.A large breadth of di ff erent fl avours of materials and surface polaritonic modes have been summarized.The former includes metallic,dielectric,semiconductor,two-dimensional(2D)materials,metamaterials, etc.;the latter covers surface phonon-,plasmon-,and hybrid polaritons.In the THz regime,2D surface plasmon polariton and arti fi cial surface phonon polaritons o ff er more attractive advantages in ability to obtain low-loss,tunable, ultracompact light-matter modes.

terahertz,surface polaritons,two-dimensional materials,near- field optics

:87.50.U—,71.36.+c,61.48.Gh,78.67.Pt

10.7498/aps.66.148705

?國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(批準(zhǔn)號：2017YFA0303700)和國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號：11621091,11374150,11274159)資助的課題.

?通信作者.E-mail：xuejinzh@nju.edu.cn

?2017中國物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Key Research and Development Program of China(Grant No.2017YFA0303700)and the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11621091,11374150,11274159).

?Corresponding author.E-mail：xuejinzh@nju.edu.cn