不同茶樹品種硒、汞、砷富集特性研究

秦玉燕，時(shí)鵬濤，王運(yùn)儒，藍(lán) 唯，羅 清，杜國冬，陸仲煙，溫立香

(1.廣西壯族自治區(qū)亞熱帶作物研究所，廣西 南寧 530001；2.農(nóng)業(yè)部亞熱帶果品蔬菜質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)測試中心，廣西 南寧 530001)

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不同茶樹品種硒、汞、砷富集特性研究

秦玉燕1,2，時(shí)鵬濤1,2，王運(yùn)儒1,2，藍(lán) 唯1,2，羅 清1，杜國冬1,2，陸仲煙1,2，溫立香1

(1.廣西壯族自治區(qū)亞熱帶作物研究所，廣西 南寧 530001；2.農(nóng)業(yè)部亞熱帶果品蔬菜質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)測試中心，廣西 南寧 530001)

【目的】研究不同茶樹品種對Se、Hg、As富集特性，從中篩選出富硒抗As、Hg污染的茶樹品種?！痉椒ā坎捎迷訜晒夥ǎ瑴y定10個(gè)不同茶樹品種嫩葉和對應(yīng)土壤中Se、Hg、As含量，分析葉片Se、Hg、As含量的因素。【結(jié)果】①土壤樣品總Se含量為273.6～535.7 μg/kg，部分土壤達(dá)到富硒標(biāo)準(zhǔn)，總Hg、總As含量較低，達(dá)到國家土壤一級標(biāo)準(zhǔn)；葉片Se、Hg、As含量范圍分別為：16.2～45.7、2.1～6.6、5.2～31.0 μg/kg，含量均較低，適宜發(fā)展無公害茶葉；②葉片Hg富集系數(shù)與pH顯著正相關(guān)，葉片Hg含量與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)，葉片As和土壤總As在1 %水平顯著正相關(guān)，葉片Se與土壤有效態(tài)Se在5 %水平上顯著正相關(guān)；③茶樹對Se、Hg、As的富集作用受土壤pH值、有機(jī)質(zhì)含量、土壤元素總量及形態(tài)等多種因素共同影響，不同茶樹品種對Se、Hg、As平均富集能力依次為：Se>Hg>As?！窘Y(jié)論】10個(gè)茶樹品種中，福鼎大毫、湘波綠和碧香早3個(gè)品種對Se富集能力較強(qiáng)，對Hg和As富集能力較弱，可作為生產(chǎn)無公害富硒茶的優(yōu)選品種。

茶樹品種；硒；汞；砷；富集特性

【研究意義】茶是我國第一大飲品，被譽(yù)為“藥食同源”的“國飲”。硒(Se)是人和動(dòng)物必需的一種微量營養(yǎng)元素，具有防癌、抗癌、增強(qiáng)人體免疫力等多種生理功能，茶樹是一種天然富Se能力較強(qiáng)的植物，且葉片是Se積累的主要器官，因此飲茶可作為人體補(bǔ)Se的理想途徑，但茶樹在富集Se的同時(shí)也會(huì)富集砷(As)、汞(Hg)等有害的重金屬元素，因此，在富硒茶的生產(chǎn)過程中需要控制As、Hg等重金屬含量。研究不同茶樹品種對Se、Hg、As的富集特性及影響因素，從中篩選出Se富集能力較強(qiáng)，抗Hg、As污染能力較強(qiáng)的茶樹品種，對富硒茶的安全生產(chǎn)具有重要意義。【前人研究進(jìn)展】有關(guān)農(nóng)產(chǎn)品中As和Hg污染的問題日益突出，管培彬[1]在分析不同茶葉樣品中As含量時(shí)，發(fā)現(xiàn)有11.8 %的樣品As含量超標(biāo)，有研究表明茶樹對元素的富集能力與品種有關(guān)，在相似土壤條件和栽培下，不同茶樹品種對元素的積累能力差異很大[2]。吳雙桃和朱慧[3]研究了10種珍貴的鳳凰單從古茶樹葉片中Se的含量及溶出特征，發(fā)現(xiàn)宋種蜜蘭香和宋種東方紅2 種古茶樹具有一定的富Se茶開發(fā)潛力和價(jià)值。朱忻鈺[4]研究不同茶樹品種在As脅迫下的毒害癥狀，結(jié)果發(fā)現(xiàn)不同茶樹品種累積、遷移As的能力有差異，不同品種耐As能力表現(xiàn)為福鼎大白茶>名山213>名山131?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】有關(guān)富Se茶的研究和開發(fā)是近年來的研究熱點(diǎn)，多集中在富硒茶的硒含量及形態(tài)方面，但未見同一作物對Se、Hg、As 3種不同元素富集特性的研究，鑒于茶樹對元素的富集能力與品種有較大關(guān)系，本研究重點(diǎn)對不同茶樹品種的Se、Hg、As富集特性進(jìn)行研究?！緮M解決的關(guān)鍵問題】通過研究不同茶樹品種對Se、Hg、As的富集特性并分析其影響因素，從中篩選出富Se抗Hg、As污染能力較強(qiáng)的茶樹品種，為富硒茶的安全生產(chǎn)提供優(yōu)選品種。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集

供試的10個(gè)茶樹品種(金牡丹、湘波綠、碧香早、福鼎大毫、桂綠1號、黃觀音、紫鵑、白葉一號、玉麒麟、黃金芽)采自廣西亞熱帶作物研究所茶園。采樣時(shí)間為2016年9月，每個(gè)品種采3份樣品，每份樣品挑選50～100植株，采集當(dāng)年新生的第1～3片嫩葉，重量200～500 g，共30份植株樣品。采集好的葉片先用自來水洗凈，再用去離子水沖洗，晾干，置于烘箱中105 ℃殺青30 min后，60 ℃烘至恒重，粉碎，過60目篩裝袋備用。土壤取自對應(yīng)10個(gè)茶樹品種根部附近0～20 cm深的土壤，每個(gè)品種采3份樣品，每份樣品采集5～8個(gè)點(diǎn)，混合均勻后按四分法取1 kg裝袋，共30份土壤樣品，自然風(fēng)干，研磨過40目篩備用。

1.2 主要儀器及試劑

AFS-933雙道原子熒光光度計(jì)，MARS 6 微波消解儀，DHG-9246A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱。試驗(yàn)所用標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液購買于國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心，然后逐級稀釋配成相應(yīng)濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液上機(jī)。所用試劑均為分析純及以上，玻璃儀器均洗滌干凈后在HNO3(3+1)中浸泡24 h，去離子水洗凈，晾干，備用。試驗(yàn)用水為去離子水。

1.3 測定項(xiàng)目及方法

1.3.1 植物樣品Se、Hg、As含量的測定 植物樣品Se、Hg、As含量的的測定分別參照標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.93-2010《食品中硒的測定》、GB 5009.17-2014《食品中總汞及有機(jī)汞的測定》和GB 5009.11-2014《食品中總砷及無機(jī)砷的測定》。

1.3.2 土壤樣品Se、Hg、As含量的測定 土壤樣品Se、Hg、As含量的的測定參照標(biāo)準(zhǔn)HJ 680-2013《土壤和沉積物 汞、砷、硒、鉍、銻的測定》。

1.3.3 土壤有效Se含量的測定 參考耿建梅[5]的方法，進(jìn)行土壤有效Se含量的測定。

1.3.4 土壤pH和有機(jī)質(zhì)的測定 土壤pH值的測定參照標(biāo)準(zhǔn)NY/T 1121.2-2006《土壤pH值的測定》，土壤有機(jī)質(zhì)的測定參照標(biāo)準(zhǔn)NY/T 1121.6-2006《土壤有機(jī)質(zhì)的測定》。

1.4 數(shù)據(jù)處理

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2007和SPSS 22.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤Se、Hg、As含量及其影響因素

2.1.1 土壤基本理化性質(zhì) 不同茶樹品種土壤基本理化性質(zhì)及Se、Hg、As含量見表1。土壤pH值為4.22～5.03，酸性土壤，適合茶樹生長，有機(jī)質(zhì)含量為14.1～26.7 g/kg。土壤中3種元素含量高低依次為：As>Se>Hg，其中土壤中As含量最高，平均是Se的14倍，Hg的76倍。土壤Se有效度是土壤有效態(tài)Se與土壤總Se的百分比，供試土壤Se有效度為2.5～6.5 %，平均值為4.8 %。土壤總Hg平均含量為68.3 μg/kg，與華南紅壤Hg平均含量[6](69.0 μg/kg)相當(dāng)。土壤總As平均含量為5162.3 μg/kg，比我國土壤As背景平均值[7](11.2 mg/kg)低。土壤Hg、As含量均達(dá)到GB 15618-1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的一級標(biāo)準(zhǔn)(Hg≤0.15 mg/kg，As≤15.0 mg/kg)，說明土壤未受到Hg、As污染，具備發(fā)展無公害茶園或有機(jī)茶園的良好基礎(chǔ)條件。

表1 土壤基本理化性質(zhì)及Se、Hg、As含量

2.1.2 土壤Se、Hg、As含量與土壤基本理化性質(zhì)間的關(guān)系 土壤Se、Hg、As含量與土壤基本理化性質(zhì)之間的相關(guān)性見表2。土壤Se、Hg、As含量與土壤pH值成負(fù)相關(guān)，其中Se、Hg達(dá)到5 %的顯著水平。一般認(rèn)為有機(jī)質(zhì)高的土壤，對Se的吸附較強(qiáng)因而Se含量也會(huì)相對較高。但本實(shí)驗(yàn)中土壤有機(jī)質(zhì)含量與土壤Se、Hg、As含量均無顯著的相關(guān)性。說明土壤有機(jī)質(zhì)含量并不是土壤影響土壤Se、Hg、As含量的主要因素。

2.2 不同茶樹品種葉片Se、Hg、As含量及其影響因素

2.2.1 不同茶樹品種葉片Se、Hg、As含量 不同茶樹品種葉片Se、Hg、As含量見表3。葉片中3種元素含量高低依次為：Se>As>Hg。不同茶樹品種葉片Se含量為16.2～45.7 μg/kg，平均含量為25.1 μg/kg，低于標(biāo)準(zhǔn)NY/T 600-2002《富硒茶》中規(guī)定的含Se量范圍(0.25～4.00 mg/kg)。不同茶樹品種葉片Se的平均含量由高到低依次為：福鼎大毫>桂綠1號>金牡丹>湘波綠>白葉一號>黃觀音>黃金芽>碧香早>玉麒麟>紫鵑。不同茶樹品種葉片Hg含量為2.1～6.6 μg/kg，平均含量為3.3 μg/kg，遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)NY 659-2003中規(guī)定的茶葉中Hg的限值(0.3 mg/kg)。不同茶樹品種葉片Hg的平均含量由高到低依次為：白葉一號>黃金芽>桂綠1號>玉麒麟>金牡丹>>湘波綠>福鼎大毫>碧香早>黃觀音>紫鵑。不同茶樹品種葉片As含量為5.2～31.0 μg/kg，平均含量為10.4 μg/kg，遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)NY 659-2003中規(guī)定的茶葉中As的限值(2.0 mg/kg)。不同茶樹品種葉片As的平均含量由高到低依次為：黃金芽>紫鵑>金牡丹>白葉一號>玉麒麟>湘波綠>福鼎大毫>桂綠1號>碧香早>黃觀音。

2.2.2 葉片Se、Hg、As含量與土壤理化性質(zhì)的關(guān)系 葉片Se、Hg、As的含量與土壤理化性質(zhì)間的相關(guān)性見表4。葉片Se、Hg、As含量與土壤pH之間的相關(guān)性不明顯。葉片Se含量與土壤有機(jī)質(zhì)在5 %水平上顯著負(fù)相關(guān)，可能由于有機(jī)質(zhì)對Se的吸附固定作用，降低了土壤中可被植物吸收利用的Se含量。葉片Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)在5 %水平上顯著正相關(guān)。葉片中的Se、Hg、As含量與土壤中總Se、總Hg、總As的含量成正相關(guān)。其中葉片中的Se含量和土壤總Se未達(dá)到顯著性水平，但與土壤有效態(tài)Se含量在5 %水平上顯著相關(guān)，說明葉片Se的含量與Se在土壤中的不同形態(tài)有關(guān)。

表2 土壤Se、Hg、As與土壤基本理化性質(zhì)的相關(guān)性

注：*表示在5 %水平上顯著相關(guān)，**表示在1 %水平上顯著相關(guān)。下同。

Note：* and** represent significant correlation at 5 % and 1 % levels，respectively. The same as below.

表3 不同茶樹品種葉片Se、Hg、As含量

注：表中同一列數(shù)據(jù)后不同小寫字母表示在0.05水平上存在顯著差異。下同。

Note： Different small alphabets in the same column represent significant difference at 0.05 level. The same as below.

2.3 不同茶樹品種對Se、Hg、As的富集能力及影響因素

2.3.1 不同茶樹品種對Se、Hg、As的富集能力 不同茶樹品種葉片對Se、Hg、As元素的富集系數(shù)見表5。茶樹葉片對Se、Hg、As的平均富集能力依次為：Se>Hg>As。其中Se的平均富集系數(shù)是Hg的1.3倍，As的35.0倍。不同茶樹品種葉片Se富集能力不同，富集系數(shù)在0.041～0.141范圍內(nèi)，平均富集系數(shù)為0.070。把10個(gè)不同品種對某種元素的富集能力分別分為較強(qiáng)，中等和較弱3組。不同品種葉片對Se的平均富集系數(shù)由高到低依次為：福鼎大毫>湘波綠>桂綠1號>碧香早>黃觀音>白葉一號>紫鵑>玉麒麟>金牡丹>黃金芽，不同茶樹品種葉片Hg富集系數(shù)為0.021～0.148，平均富集系數(shù)為0.055。不同品種葉片對Hg的平均富集系數(shù)由高到低依次為：白葉一號>桂綠1號>紫鵑>黃觀音>湘波綠>福鼎大毫>黃金芽>碧香早>玉麒麟>金牡丹。不同茶樹品種葉片對As的富集系數(shù)均較小， 為0.0011～0.0037，平均富集系數(shù)為0.0020。不同品種葉片對As的平均富集系數(shù)由高到低依次為：紫鵑>黃金芽>湘波綠>白葉一號>碧香早>福鼎大毫>金牡丹>桂綠1號>玉麒麟>黃觀音。

表4 葉片Se、Hg、As與土壤Se、Hg、As及理化性質(zhì)間的相關(guān)性

表5 不同茶樹品種葉片Se、Hg、As富集系數(shù)

表6 富集系數(shù)與土壤理化性質(zhì)間的相關(guān)性

不同茶樹品種對元素富集能力的差異可能與其自身遺傳特性有關(guān)，可在此基礎(chǔ)上對其相關(guān)基因型差異進(jìn)行研究。本實(shí)驗(yàn)研究的10個(gè)茶樹品種中，福鼎大毫對Se富集能力較強(qiáng)，湘波綠和碧香早對Se富集能力中等，3個(gè)品種葉片對Se富集系數(shù)分別為0.114、0.083、0.077，同時(shí)對Hg和As富集能力較弱，可作為生產(chǎn)無公害富Se茶的優(yōu)選品種。

2.3.2 富集系數(shù)與土壤理化性質(zhì)間的關(guān)系 由表6可知，茶樹葉片Se、Hg、As富集系數(shù)均與土壤pH值成正相關(guān)，其中Hg達(dá)到1 %的顯著水平，Se、As未達(dá)到顯著水平，說明葉片Hg富集系數(shù)與土壤pH密切相關(guān)，較低的pH不利于茶樹對Hg的富集，可降低茶樹Hg污染的風(fēng)險(xiǎn)。葉片Se富集系數(shù)與土壤有機(jī)質(zhì)含量在5 %水平上顯著負(fù)相關(guān)，說明較低的有機(jī)質(zhì)含量有利于茶樹對Se的富集。葉片Se富集系數(shù)與土壤有效Se含量在5 %水平上顯著正相關(guān)，與土壤Se有效度在1 %水平上顯著正相關(guān)，說明葉片Se富集系數(shù)受土壤有效Se含量影響較大，土壤中較高的有效Se含量有利于葉片對Se的富集。

3 討 論

本研究中關(guān)于土壤Se、Hg、As含量與土壤基本理化性質(zhì)間的關(guān)系表明，土壤Se、Hg、As含量與土壤pH值成負(fù)相關(guān)，其中Se、Hg達(dá)到5 %的顯著水平，與王雅玲等[8]研究結(jié)果一致，說明在一定范圍內(nèi)土壤pH值越低，越有利于Se、Hg元素在土壤中的保留。商靖敏等[9]認(rèn)為隨著土壤pH值的增加，土壤中Se的甲基化作用增強(qiáng)，甲基化使土壤中Se的轉(zhuǎn)移和揮發(fā)增加，所以土壤中Se含量減小。土壤有效Se含量與土壤pH值成正相關(guān)，但未達(dá)到顯著水平。土壤Se的有效度與土壤pH在1 %水平上顯著正相關(guān)，說明在一定范圍內(nèi)較高的pH值有利于土壤中有效態(tài)Se比例的增加。有研究表明，在偏酸性土壤中，Se常以難溶解的堿式亞硒酸鐵形式存在，不易被植物吸收和利用；而在偏堿性土壤中，Se可氧化成硒酸根離子而成水溶性的，易被植物吸收和利用，但同時(shí)又容易被水淋洗，使得土壤總Se含量降低[10]。有機(jī)質(zhì)對土壤元素的吸附和固定有重要作用，一般認(rèn)為有機(jī)質(zhì)高的土壤，對Se的吸附較強(qiáng)因而Se含量也會(huì)相對較高。但本實(shí)驗(yàn)中土壤有機(jī)質(zhì)含量與土壤Se、Hg、As含量均無顯著的相關(guān)性。說明土壤有機(jī)質(zhì)含量并不是土壤影響土壤Se、Hg、As含量的主要因素。田甜[11]的研究結(jié)果也表明土壤總Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)含量的相關(guān)性不明顯。土壤元素的含量受多種因素的影響，比如成土母質(zhì)、成土過程、土壤質(zhì)地等。

本研究中關(guān)于葉片Se、Hg、As含量與土壤基本理化性質(zhì)間的關(guān)系表明，葉片中的Se、Hg、As含量與土壤中總Se、總Hg、總As的含量成正相關(guān)。其中葉片中的Se含量和土壤總Se未達(dá)到顯著性水平，但與土壤有效態(tài)Se含量在5 %水平上顯著相關(guān)。黃嬌[12]也在研究中發(fā)現(xiàn)茶葉含Se量與土壤總Se含量間無相關(guān)性，但與土壤有效態(tài)Se含量間存在顯著的正相關(guān)；這說明葉片Se的含量與Se在土壤中的不同形態(tài)有關(guān)，土壤有效態(tài)Se含量的高低是影響葉片中Se含量的主要因素。葉片中的Hg含量和土壤總Hg未達(dá)到顯著性水平，說明葉片中Hg含量除土壤總Hg外可能還受其他因素影響；田甜[11]在研究不同秈稻品種對土壤Hg富集特性時(shí)發(fā)現(xiàn)大部分糙米樣品Hg含量與土壤總Hg及有效Hg含量間均沒有顯著的相關(guān)性，可能與Hg從根系向籽粒的轉(zhuǎn)移難度較大有關(guān)。葉片中的As含量和土壤總As達(dá)到1 %的顯著水平，肖細(xì)元[13]在研究中發(fā)現(xiàn)蔬菜和糧油作物的As含量與土壤As含量呈極顯著正相關(guān)，說明葉片中As的來源與土壤中總As的含量密切相關(guān)。土壤有機(jī)質(zhì)對茶樹吸收Se、Hg、As的影響不同，可能是有機(jī)質(zhì)與不同元素的結(jié)合方式不同，有待于進(jìn)一步研究。茶樹對元素的富集作用不僅與土壤元素總量有關(guān)，還與元素在土壤中的形態(tài)，特別是有效態(tài)密切相關(guān)。

4 結(jié) 論

茶樹對Se、Hg、As的富集作用與茶樹品種，土壤pH值及有機(jī)質(zhì)含量，土壤元素總量及形態(tài)等都有關(guān)，10個(gè)茶樹品種中，福鼎大毫、湘波綠和碧香早3個(gè)品種對Se富集能力達(dá)中等以上，對Hg和As富集能力較弱，可作為生產(chǎn)無公害富硒茶的優(yōu)選品種。

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(責(zé)任編輯 王冠玉)

Enrichment Characteristics of Selenium, Mercury and Arsenic in Different Tea Varieties

QIN Yu-yan1,2，SHI Peng-tao1,2，WANG Yun-ru1,2，LAN Wei1,2，LUO Qing1，DU Guo-dong1,2，LU Zhong-yan1,2，WEN Li-xiang1

(1. Subtropical Crops Research Institute of Guangxi Zhuang Autonomous Region，Guangxi Nanning 530001，China；2．Quality Supervision and Testing Center for Subropical Fruits and Vegetables，Ministry of Agriculture，Guangxi Nanning 530001，China)

【Objective】Research on the enrichment characteristics of selenium, mercury and arsenic in different tea varieties was carried out to find the preferred varieties which had higher enrichment abilities of Se and lower enrichment abilities of Hg and As.【Method】The concentration of Se, Hg and As in young leaves and corresponding soils of 10 varieties of tea were determined by atomic fluorescence spectrometry, and the influence fators were analyzed.【Result】(i) Total soil Se concentrations varied from 273.6 μg/kg to 535.7 μg/kg, some samples reached selenium-rich soils. Total soil Hg concentrations and As concentrations were low, reached the primary standard limit of the National soil environmental quality. The concentrations of Se, Hg, As in young leaves were 16.2-45.7, 2.1-6.6, 5.2-31.0 μg/kg, respectively. It was suitable for non-polluted tea production. (ii) There was significanty positive correlation between Hg BCF in young leave and soil pH. Hg concentrations in young leave and organic matter content in soil also had significantly positive correlation. As concentrations in young leave and total As in soil had significant positive correlation at 1 % level. Se concentrations in young leave and available Se in soil had significant positive correlation at 5 % level. (iii) pH, soil organic matter, total elements contents and forms in soil had a comprehensive effect on the enrichment of Se, Hg and As. The BCF in young leaves were Se>Hg>As in10 varieties of tea. 【Conclusion】Three varieties of tea (fudingdahao, xiangbolv and bixiangzao) showed higher enrichment abilities of Se and lower enrichment abilities of Hg and As could be preferred varieties for selenium-rich and non-polluted tea production.

Tea variety; Selenium; Mercury; Arsenic; Enrichment characteristics

1001-4829(2017)6-1396-06

10.16213/j.cnki.scjas.2017.6.027

2017-03-23

廣西壯族自治區(qū)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)“硒形態(tài)分析方法的建立及在茶樹中的富集規(guī)律研究”(桂熱研201604)

秦玉燕(1987-)，女，廣西桂林人，碩士，助理研究員，主要研究方向?yàn)樵乜偭考靶螒B(tài)分析，E-mail: 956346090@qq.com。

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