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    超臨界CO2萃取景天三七總黃酮的工藝優(yōu)化

    2017-08-07 12:03:30張興桃張東京常志強(qiáng)湯懷潁
    宿州學(xué)院學(xué)報(bào) 2017年5期
    關(guān)鍵詞:夾帶蘆丁超臨界

    張興桃,張東京,董 增,常志強(qiáng),湯懷潁

    宿州學(xué)院生物與食品工程學(xué)院,宿州,234000

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    超臨界CO2萃取景天三七總黃酮的工藝優(yōu)化

    張興桃,張東京,董 增,常志強(qiáng),湯懷潁

    宿州學(xué)院生物與食品工程學(xué)院,宿州,234000

    以景天三七為材料,采用超臨界CO2萃取技術(shù)提取景天三七總黃酮,設(shè)計(jì)單因素實(shí)驗(yàn)研究萃取溫度、壓力、夾帶劑對(duì)總黃酮提取效果的影響,正交試驗(yàn)法研究超臨界CO2萃取景天三七總黃酮的最佳工藝條件。結(jié)果表明,景天三七的總黃酮類化合物萃取的最佳條件為萃取壓力300 Bar、萃取溫度45℃、夾帶劑為80%乙醇,總黃酮化合物的含量為19.54 mg/g,方差分析表明夾帶劑和溫度對(duì)提取效果影響顯著。經(jīng)重復(fù)性驗(yàn)證,該方法準(zhǔn)確可靠,重現(xiàn)性好,結(jié)果穩(wěn)定,適用于景天類植物總黃酮的提取。

    景天三七;總黃酮;正交設(shè)計(jì);超臨界CO2萃取

    景天三七(SedumaizoonL.)為景天科植物,味甘,微酸,是一種藥用價(jià)值較高的保健植物,具有止血、消炎、鎮(zhèn)痛等作用[1],有研究表明景天三七的有效主要成分是黃酮、景天庚糖、果糖和有機(jī)酸等[2]??傸S酮具有抗腫瘤、抗癌、清熱解毒、護(hù)肝、延緩衰老等藥用功能[3-4]。

    超臨界CO2萃取技術(shù)在中藥有效成分的提取上具有操作簡(jiǎn)單、純度高等諸多優(yōu)點(diǎn)[5]。目前超臨界CO2萃取景天三七總黃酮的研究較少,本研究旨在用正交設(shè)計(jì)法優(yōu)化超臨界CO2萃取工藝,確定提取景天三七總黃酮的最佳方案。

    1 材料與方法

    1.1 材 料

    景天三七幼苗在光照培養(yǎng)箱中25℃培養(yǎng)至開(kāi)花,材料為開(kāi)花期前期的景天三七全草。

    1.2 試劑與主要儀器

    1.2.1 試 劑

    無(wú)水乙醇、氫氧化鈉、亞硝酸鈉、鹽酸、鋅粉等(均為分析純),蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品(100 mg,100080-201409,中國(guó)食品藥品檢定研究院),高純度CO2。

    1.2.2 主要儀器

    超臨界萃取系統(tǒng)(HA120-50-02,美國(guó)Water公司),紫外分光光度計(jì)(U-3100,日本島津公司),冷凍干燥機(jī)(FD-2A,上海田楓實(shí)業(yè)公司),電子天平(FA2004N,上海圣科有限公司),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(RE-5299,鄭州亞榮儀器有限公司)。

    1.3 方 法

    1.3.1 景天三七的預(yù)處理

    取花期的景天三七全草洗凈,吸水紙吸水,放到-20℃冰箱中冷凍12 h,冷凍干燥機(jī)干燥,取出放入中藥材粉碎機(jī),過(guò)40目篩,密封,存放陰涼干燥處。每次分裝1 g景天三七干粉用濾紙包好裝入超臨界CO2萃取萃取釜中,擰緊萃取蓋,檢漏。超臨界CO2萃取工藝系統(tǒng)流程如下:

    1.3.2 技術(shù)流程

    粉碎干燥的景天三七→過(guò)篩→稱3g→超臨界CO2萃取→分離純化總黃酮→鑒定→含量測(cè)定→確定最佳工藝。

    1.3.3 蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線的制作

    將蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品放入真空干燥箱中,120℃減壓干燥至恒重,精密稱取蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品20 mg,用60%乙醇溶解,搖勻,定容至100 mL,配成0.2 mg·mL-1的蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品溶液,作為標(biāo)準(zhǔn)品貯備液待用,避光放置。量取標(biāo)準(zhǔn)溶液0.0、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL,分別置于6支10 mL比色管中。在501 nm處測(cè)定吸光度,以吸光度為縱坐標(biāo)、蘆丁濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.3.4 最佳測(cè)定波長(zhǎng)的確定

    精密量取配制的景天三七總黃酮溶液1.0 mL和蘆丁標(biāo)準(zhǔn)液1.0 mL,分別放置于10 mL比色管中,用50%乙醇稀釋至刻度5.0 mL,加入0.4 mL體積分?jǐn)?shù)為5% NaNO2溶液,搖勻,靜止5 min,加入0.4 mL 5% Al(NO3)3溶液,搖勻,靜置5 min,再加4 mL 4%NaOH,用50%乙醇溶液稀釋至刻度,搖勻,放置10 min。紫外分光光度計(jì)在300~600 nm之間進(jìn)行波長(zhǎng)掃描[6],在501 nm處找到最大吸收峰,確定該波長(zhǎng)為最佳測(cè)定波長(zhǎng)。

    1.3.5 總黃酮含量的計(jì)算

    分別在10 mL比色管中加入稀釋10倍后的景天三七提取液0.0 mL與1.0 mL。在501 nm波長(zhǎng)下測(cè)得吸光度A。將A代入蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線的回歸線性方程中得出濃度,然后按照下列方程計(jì)算總黃酮的含量。根據(jù)數(shù)據(jù)得出用超臨界CO2萃取黃酮類物質(zhì)的最佳條件。

    式中,P表示總黃酮含量(mg/g),C表示總黃酮濃度(mg/mL),N表示萃取液的稀釋倍數(shù),V表示萃取液的體積(mL),W表示景天三七原料投料量(g)。

    1.3.6 單因素實(shí)驗(yàn)

    以萃取壓力、萃取溫度、夾帶劑濃度為3個(gè)單因素,每個(gè)因素分別設(shè)計(jì)5個(gè)水平,3次重復(fù),其中一個(gè)因素改變,其他因素不變。設(shè)定萃取時(shí)的壓力分別為150、200、250、300、350 Bar,設(shè)溫度分別為35、40、45、50、55℃,夾帶劑分別為體積分?jǐn)?shù)為50%、60%、70%、80%、90%乙醇5個(gè)水平。

    1.3.7 正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)

    以15 mL/min為流速,設(shè)置夾帶劑濃度(80%乙醇、70%乙醇、60%乙醇)、萃取壓力(200、250、300 Bar)和溫度(40、45、50 ℃)為3個(gè)因素,設(shè)立3個(gè)水平。用正交軟件進(jìn)行方案設(shè)計(jì),平行3次(表1)。

    表1 正交因素水平表

    1.3.8 景天三七萃取液的純化結(jié)晶

    采用超臨界CO2萃取法得到景天三七總黃酮萃取液,然后將萃取液放入旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器中,去除萃取液中的乙醇,得到總黃酮水溶液,最后將該溶液放入冷凍干燥機(jī)干燥至粉末,即得到總黃酮粉末。

    1.3.9 黃酮類物質(zhì)的鑒定

    將冷凍干燥所得的總黃酮粉末置于50 mL小燒杯中,加入25 mL體積分?jǐn)?shù)為50%的乙醇充分溶解,取適量的溶液置于10 mL試管中,滴加四五滴濃鹽酸,搖勻后再加入適量鋅粉,發(fā)生劇烈反應(yīng)。根據(jù)HCl-鋅粉的顏色反應(yīng),觀察反應(yīng)的顏色變化。黃酮類物質(zhì)具有鄰酚羥基,可與鋅離子形成黃色或橙紅色絡(luò)合物,使用HCl-鋅粉反應(yīng)可以鑒別是否有總黃酮物質(zhì)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線

    根據(jù)1.3.6的方法繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,回歸曲線方程為y=0.0114x+0.015,其R2=0.9989(圖1)。

    圖1 蘆丁吸光度標(biāo)準(zhǔn)曲線

    2.2 單因素實(shí)驗(yàn)分析

    2.2.1 溫度對(duì)總黃酮萃取量的影響

    溫度為30℃~50℃時(shí),總黃酮含量與溫度呈正相關(guān),溫度為50℃時(shí)總黃酮含量最高為17.59 mg·g-1,表明總黃酮的量隨萃取溫度的升高而增加,但溫度超過(guò)50℃時(shí),總黃酮量呈下降趨勢(shì)(圖2)。

    圖2 溫度對(duì)景天三七總黃酮萃取量的影響

    2.2.2 夾帶劑濃度對(duì)總黃酮萃取量的影響

    乙醇濃度在50%~80%時(shí),總黃酮含量不斷上升。當(dāng)乙醇濃度為80%時(shí),總黃酮含量達(dá)到最高,為18.32 mg/g;當(dāng)乙醇濃度超出80%時(shí),總黃酮含量呈下降趨勢(shì)(圖3)。

    2.2.3 萃取壓力對(duì)總黃酮萃取量的影響

    萃取壓力200~300 Bar時(shí),總黃酮含量上升較為明顯;當(dāng)萃取壓力為300 Bar,總黃酮含量達(dá)到最高,為19.22 mg·g-1;萃取壓力超過(guò)300 Bar時(shí),總黃酮含量呈下降趨勢(shì)(圖4)。出現(xiàn)此類情況可能是:其他條件不變時(shí),分子間平均自由程與壓力呈負(fù)相關(guān)。但溶質(zhì)與溶劑間親和性增強(qiáng),流體CO2的擴(kuò)散與滲透能力增大,提高了超臨界 CO2的溶解能力。

    圖3 夾帶劑濃度對(duì)景天三七總黃酮萃取量的影響

    圖4 壓力對(duì)景天三七總黃酮萃取量的影響

    2.3 總黃酮鑒定

    采用HCl-鋅粉顏色反應(yīng)鑒定景天三七總黃酮,所得結(jié)果如圖5所示。

    圖5 正交試驗(yàn)提取物黃酮鑒定圖

    2.4 正交實(shí)驗(yàn)分析

    根據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)原理,極差越大,顯著性越明顯。A(乙醇濃度)極差最大,為5.804,可以判斷夾帶劑乙醇濃度對(duì)景天三七總黃酮萃取量的影響最大;B(萃取壓力)和C(溫度)極差值分別為1.860和0.927,對(duì)總黃酮萃取量的影響較小。最佳提取工藝條件80%的乙醇作為夾帶劑、萃取壓力300Bar、溫度45℃條件下,總黃酮萃取量為19.54 mg/g(表2)。

    表2 景天三七中提取總黃酮的正交設(shè)計(jì)直觀分析

    方差分析表明,該模型P溫度=0.004<0.01,差異極顯著;P夾帶劑=0.002<0.01,P壓力=0.015<0.05,表明萃取、夾帶劑、溫度對(duì)垂盆草總黃酮的提取影響極顯著,壓力的影響顯著(表3)。

    表3 景天三七中提取總黃酮的方差分析表

    注:*表示P<0.05顯著, **表示P<0.01極顯著。

    3 結(jié) 論

    采用超臨界CO2萃取法提取景天三七中黃酮類,并運(yùn)用相應(yīng)的軟件對(duì)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行極差和方差分析,結(jié)果表明:對(duì)景天三七中總黃酮萃取量的影響程度從高到低依次為夾帶劑濃度>萃取壓力>萃取溫度。以1.0 g樣品計(jì),景天三七總黃酮的最優(yōu)提取工藝條件為萃取壓力300 Bar、萃取溫度為45℃,以80%乙醇為夾帶劑,所提取出的總黃酮含量為19.54 mg/g。超臨界CO2萃取法在提取景天三七總黃酮具有耗時(shí)短、無(wú)殘留溶劑和重金屬殘留、純度高等優(yōu)點(diǎn)。

    [1]謝宗萬(wàn).中藥材品種論述:上冊(cè)[M].2版.上海:上??茖W(xué)技術(shù)出版社,1989:79-80

    [2]張晶晶,王晶,薛嬌,等.費(fèi)菜莖葉的化學(xué)成分[J].沈陽(yáng)藥科大學(xué)學(xué)報(bào).2010,27(8):635-638

    [3]李秋紅,羅莉萍,葉文峰.超臨界CO2萃取杜仲葉總黃酮的研究[J].食品科學(xué),2006(12):536-538

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    (責(zé)任編輯:汪材印)

    10.3969/j.issn.1673-2006.2017.05.034

    2016-12-10

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21107078),宿州學(xué)院區(qū)域發(fā)展協(xié)同創(chuàng)新中心課題(2015SZXTZXKFZD02、2015SZXTZXKF06)。

    張興桃(1978-),安徽宿松人,碩士,副教授,主要研究方向:植物分子生物學(xué)。

    TS201.1

    :A

    :1673-2006(2017)05-0119-04

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