沖擊波作用下Pb(Zr0.95Ti0.05)O3?鐵電陶瓷去極化后電阻率動態(tài)特性

伍友成 劉高旻 戴文峰 高志鵬 賀紅亮 郝世榮 鄧建軍

(中國工程物理研究院流體物理研究所,綿陽 621900)

沖擊波作用下Pb(Zr0.95Ti0.05)O3?鐵電陶瓷去極化后電阻率動態(tài)特性

伍友成 劉高旻 戴文峰 高志鵬?賀紅亮 郝世榮 鄧建軍

(中國工程物理研究院流體物理研究所,綿陽 621900)

(2016年10月30日收到;2016年11月26日收到修改稿)

在沖擊波壓力作用下,極化Pb(Zr0.95Ti0.05)O3(PZT95/5)鐵電陶瓷會發(fā)生鐵電-反鐵電相變失去極化,由于沖擊波壓力高、作用時間短,伴隨材料去極化相變出現(xiàn)的瞬態(tài)電導(dǎo)特性難以準確測試.本文建立了新的實驗方法,采用脈沖電容器作為沖擊波加載鐵電陶瓷脈沖電源的輸出負載,在沖擊波壓力約3.5 GPa的實驗中直接測得鐵電陶瓷的漏電流,計算得到PZT95/5鐵電陶瓷去極化后的電阻率,變化范圍為2.2×104—3.5×104Ω·cm;在實驗數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,建立了動態(tài)電阻模型,對沖擊波傳播過程中PZT95/5鐵電陶瓷去極化后的電阻率進行了分析,初步揭示了沖擊波作用下PZT95/5鐵電陶瓷去極化后電阻率的動態(tài)特性.

Pb(Zr0.95Ti0.05)O3,沖擊波,去極化,電阻率

1 引 言

1957年,美國圣地亞國家實驗室Neilson[1]提出了PZT鐵電陶瓷爆電換能技術(shù),即先利用外加電場使鐵電陶瓷發(fā)生相變,由反鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)閬喎€(wěn)態(tài)的鐵電相,同時使鐵電陶瓷極化并電疇轉(zhuǎn)向,當外電場消失后,鐵電陶瓷中保留剩余極化,在鐵電陶瓷電極上感應(yīng)出相應(yīng)密度的自由電荷;當沖擊波通過極化后的鐵電陶瓷時,又使鐵電陶瓷發(fā)生鐵電-反鐵電相變失去極化,同時鐵電陶瓷電極上的束縛電荷得以釋放,通過負載產(chǎn)生脈沖電壓和電流.基于爆電換能技術(shù)發(fā)展了爆炸鐵電體脈沖發(fā)生器(EDFEG)，它不需要外部提供電源,能夠自主運行,具有較高的能量密度,早期主要作為爆炸脈沖電源的初始電源和高電壓產(chǎn)生裝置等開展研究[2].近年來,在發(fā)展小型化脈沖電源和新的應(yīng)用牽引下,開展了新型PZT95/5材料[3]、小型化EDFEG電源[4,5]以及驅(qū)動螺旋天線[6]、磁控管[7]等研究.

為了解釋EDFEG實驗產(chǎn)生的電壓、電流波形,更好地優(yōu)化實驗裝置設(shè)計,人們對沖擊波作用下鐵電陶瓷的放電行為進行了大量研究,先后提出了鐵電陶瓷瞬時去極化的恒流源模型[8]、去極化相變動力學(xué)模型[9]以及去極化弛豫模型[10,11]等.去極化弛豫模型考慮了鐵電陶瓷去極化的物理機理及工作過程中材料特性的變化,能夠更好地解釋鐵電陶瓷在沖擊波作用下的放電行為,其中去極化弛豫時間、沖擊壓力下PZT材料的介電與電導(dǎo)特性等為該模型的主要參數(shù),對材料設(shè)計和器件應(yīng)用有著重要意義.但是,由于去極化時沖擊波壓力高、作用時間短,伴隨鐵電陶瓷去極化相變出現(xiàn)的瞬態(tài)介電常數(shù)與電導(dǎo)特性難以準確測試.

在通常情況下,PZT鐵電陶瓷的電阻率為107—1011Ω·cm,可以看作理想的絕緣材料.但在數(shù)GPa沖擊波壓力作用下,鐵電陶瓷將像絕大多數(shù)絕緣材料一樣出現(xiàn)漏電導(dǎo),材料電阻率會明顯下降,去極化釋放電荷中一部分會在鐵電陶瓷內(nèi)部消耗,使得負載電流減小,能量利用效率降低.Halpin[12]對軸向模式(沖擊波傳播方向與剩余極化強度方向平行)EDFEG中PZT95/5鐵電陶瓷的電阻率進行了研究,將鐵電陶瓷分為沖擊波壓縮區(qū)和未壓縮區(qū),未壓縮區(qū)電阻率看作無限大,通過擬合電流波形得到在沖擊波壓力2.5—3.5 GPa、電場強度約20 kV/cm條件下,PZT95/5電阻率為100 Ω·cm量級.Lysne[13]對垂直模式(沖擊波傳播方向與剩余極化強度方向垂直)EDFEG的電阻率進行了研究,通過比較不同壓力下、電阻負載不同大小時獲得的輸出電荷,認為在1.6—3.2 GPa沖擊壓力下,PZT95/5鐵電陶瓷漏導(dǎo)與壓力無關(guān),得到?jīng)_擊作用過程中PZT95/5平均電阻率約7×104Ω·cm.Zhang等[14]認為沖擊波作用下鐵電陶瓷的漏電導(dǎo)主要由于材料損傷造成,對1.5—4.3 GPa沖擊壓力下極化PZT95/5鐵電陶瓷對電阻負載上輸出電流的數(shù)值擬合,得到在3.0 GPa沖擊壓力下PZT95/5鐵電陶瓷的電阻率約1.2×104Ω·cm.以上研究通過比較釋放電荷或數(shù)值擬合等方法得到的電阻率僅僅是一段時間內(nèi)的等效平均數(shù)值,既沒有直接測得鐵電陶瓷的漏電流,也不能體現(xiàn)沖擊波作用過程中電阻率的動態(tài)變化.

本文利用脈沖電容器作為垂直模式EDFEG的輸出負載,在實驗中在線測得了PZT95/5鐵電陶瓷去極化后的漏電流,該電流僅與負載電壓和鐵電陶瓷漏電導(dǎo)有關(guān),由此得到了沖擊波作用下PZT95/5去極化后的動態(tài)電阻率曲線;并建立動態(tài)電阻模型,通過電路仿真和進一步數(shù)據(jù)分析,對沖擊波傳播過程中鐵電陶瓷電阻率的動態(tài)特性進行了初步研究.

2 實驗原理與方法

實驗中所用PZT95/5鐵電陶瓷樣品尺寸為16 mm(x0)×30 mm(y0)×2 mm(z0),剩余極化強度Pr=(36±2)μC/cm2,壓電系數(shù)d33=66×10-12C/N,大氣條件下1 kHz時相對介電系數(shù)約260.

實驗原理如圖1所示,采用20塊PZT95/5鐵電陶瓷串聯(lián),增加沖擊波在鐵電陶瓷中的側(cè)向壓力阻抗匹配,同時提高EDFEG對產(chǎn)生電壓的承受能力.為了減小鐵電陶瓷串聯(lián)界面可能形成的勢壘或勢阱影響,在陶瓷片電極面上涂覆均勻、厚薄一致的導(dǎo)電膠,并施加一定應(yīng)力,使相鄰陶瓷電極緊密連接,采用該工藝制作的串聯(lián)陶瓷堆電容和電阻測試結(jié)果與理論計算基本一致,可以忽略導(dǎo)電膠黏接面對陶瓷堆等效電容和電阻的影響.負載為高電壓陶瓷電容,電容量(1.9 nF)遠大于鐵電陶瓷堆等效電容,其能承受的最大直流電壓為100 kV.

圖1 實驗原理結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic of the experimental principle.

實驗中利用炸藥網(wǎng)絡(luò)板產(chǎn)生近似平面沖擊波,以垂直模式對PZT95/5鐵電陶瓷進行沖擊加載,沖擊波壓力約3.5 GPa,滿足PZT95/5鐵電陶瓷完全去極化的壓力條件[14],在PZT95/5鐵電陶瓷中的傳播速度US約4 mm/μs,本文中傳播方向長度x0為16 mm,所以輸出電流脈沖寬度t0約4μs.

實驗等效電路如圖2所示,I0為PZT95/5鐵電陶瓷去極化釋放電荷產(chǎn)生電流,C0為鐵電陶瓷堆等效電容,R0為沖擊波壓縮區(qū)域鐵電陶瓷等效漏電阻,C1為負載電容,R1,L1分別為EDFEG電流輸出端與負載電容之間連接導(dǎo)線的電阻和電感.

圖2 實驗等效電路圖Fig.2.Equivalent circuit of the experiment.

沖擊波在PZT95/5鐵電陶瓷內(nèi)傳播的過程中,去極化產(chǎn)生的電流被分成三部分：對鐵電陶瓷堆等效電容的充電電流、對負載電容的充電電流、通過鐵電陶瓷壓縮區(qū)漏電導(dǎo)形成的漏電流.PZT95/5鐵電陶瓷完全去極化時產(chǎn)生的電流可以采用以下公式[9]表達：

式中τ為去極化電流響應(yīng)時間.實驗中脈沖電流上升時間不只是由鐵電陶瓷去極化相變響應(yīng)時間決定,還受沖擊波壓力上升時間及波陣面平面性等因素影響.

由于導(dǎo)線電阻(約0.1 Ω)和電感(約1.5μH)很小,當鐵電陶瓷被沖擊波掃過、整體發(fā)生去極化相變后,鐵電陶瓷組等效電容和負載電容被充上相同電壓(UC(t)).負載電容絕緣電阻大于100 MΩ,在低于100 kV的電壓作用下,負載電容的自泄放電流甚至低于亞毫安量級,在本文討論的微秒級時間尺度內(nèi),負載電容的自泄放電流可以忽略,只考慮鐵電陶瓷的漏電導(dǎo).對于圖2所示的集中參數(shù)等效電路,由基爾霍夫電流定律有：

由于C1?C0,所以有

式中IC(t)為負載電流.

鐵電陶瓷去極化過程結(jié)束后,鐵電陶瓷漏電流僅與自身漏電阻和負載電壓有關(guān),根據(jù)鐵電陶瓷的組裝結(jié)構(gòu)與尺寸,即可求得沖擊波作用下PZT95/5鐵電陶瓷的電阻率：

式中n為鐵電陶瓷串聯(lián)的數(shù)量.

3 實驗結(jié)果

采用電阻分壓器(型號ST-145 K,測量電壓0—150 kV,精度3%)和Rogowski線圈(型號4100,測量范圍0—500 A,精度0.5%)分別對負載電壓和輸出電流進行了監(jiān)測,實驗獲得電壓UC、電流IC波形如圖3所示.電流中矩形脈沖為鐵電陶瓷去極化釋放電荷所產(chǎn)生,脈沖上升時間約0.23μs,脈沖半高寬為3.95μs,峰值從40.7 A逐漸減小至39.1 A.負載電壓在去極化電流結(jié)束時(t=56.5μs)達到最大值81.2 kV,然后緩慢下降;同時出現(xiàn)了反向電流,穩(wěn)定一段時間后出現(xiàn)明顯振蕩,隨后瞬間反向急增,電壓突然下降至零電位附近.根據(jù)電流方向判斷,最后時刻在鐵電陶瓷中出現(xiàn)了電擊穿.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)實驗電流電壓波形Fig.3.(color online)The voltage and the current in the experiment.

利用反向電流(t＞56.5μs)和對應(yīng)時刻的電壓,根據(jù)(4)式,得到在沖擊壓力作用下PZT95/5鐵電陶瓷整體去極化后的電阻率曲線,如圖4所示.

圖4 去極化結(jié)束后PZT95/5鐵電陶瓷電阻率變化曲線Fig.4.The resistivity of shocked PZT95/5 after depolarization.

在去極化電流結(jié)束后約1.5μs內(nèi)電阻率基本維持在2.2×104—3.5×104Ω·cm范圍內(nèi),隨后約2μs內(nèi)電阻率出現(xiàn)大幅振蕩,最后由于發(fā)生電擊穿,電阻率瞬間降低至零點附近.

4 漏電導(dǎo)動態(tài)特性分析

為了認識沖擊波傳播過程中PZT95/5鐵電陶瓷的電導(dǎo)特性,根據(jù)實驗等效電路建立了PZT95/5的動態(tài)電阻模型.模型中將沖擊波作用過程中的鐵電陶瓷分為壓縮區(qū)(已相變)和未壓縮區(qū)(未相變),認為未壓縮區(qū)域電阻無限大,壓縮區(qū)電阻隨沖擊波傳播時間而變化,則在去極化時間內(nèi)鐵電陶瓷的電阻可用下式表示：

仿真電路模型如圖5所示.在3.5 GPa沖擊壓力作用下鐵電陶瓷被完全去極化,電流I0采用(1)式的指數(shù)函數(shù)弛豫模型,根據(jù)短路負載電流測試數(shù)據(jù)[15],去極化響應(yīng)時間τ取0.08μs;由于負載電容量C1遠大于PZT鐵電陶瓷組電容量C0,在沖擊波加載過程中C0的變化對仿真結(jié)果幾乎沒有影響,因此模型中采用沖擊波作用前的數(shù)值;鐵電陶瓷壓縮區(qū)的動態(tài)電阻采用Pspice的ABM功能模塊電壓控制電流元件(I=U/R)來模擬,電阻滿足(5)式的時間函數(shù)關(guān)系;開關(guān)S在鐵電陶瓷去極化結(jié)束時閉合;去極化結(jié)束后鐵電陶瓷電阻R01采用實驗獲得的穩(wěn)定階段平均電阻率2.7×104Ω·cm.

圖5 含PZT95/5動態(tài)電阻模型的EDFEG仿真電路Fig.5.Simulation circuit of EDFEGs including dynamic resistor of shocked PZT95/5.

圖6 (網(wǎng)刊彩色)實驗電流與仿真結(jié)果對比Fig.6.(color online)Simulation results compared with the experimental current.

在動態(tài)電阻模型中電阻率是未知的,假定沖擊波傳播過程中鐵電陶瓷壓縮區(qū)電阻率是某一固定值.電路仿真結(jié)果如圖6所示,當電阻率選擇2.7×104Ω·cm時,仿真電流明顯比實驗電流小;當電阻率采用6×104Ω·cm時,得到的仿真波形與實驗數(shù)據(jù)較為符合,這說明沖擊波傳播過程中鐵電陶瓷壓縮區(qū)平均電阻率應(yīng)比壓縮結(jié)束后大,也說明在沖擊壓力加載過程中PZT95/5鐵電陶瓷去極化后電阻率具有較強的動態(tài)變化特性.

由于沖擊波作用的初始階段鐵電陶瓷被壓縮區(qū)域很小,可以認為鐵電陶瓷去極化電流初始值不受漏電導(dǎo)影響,而此后去極化電流的減小則主要由鐵電陶瓷漏電導(dǎo)引起.本文數(shù)據(jù)處理中選取去極化電流(不含上升前沿)初始0.15μs內(nèi)的平均值作為初始值,由此得到?jīng)_擊波傳播過程中鐵電陶瓷的漏電流,如圖7所示.

圖7 PZT95/5鐵電陶瓷去極化過程中的漏電流Fig.7.The leakage current of shocked PZT95/5 during depolarization.

沖擊波進入鐵電陶瓷后,受壓力誘導(dǎo)發(fā)生鐵電-反鐵電相變的區(qū)域逐漸增大,直到整個鐵電陶瓷被沖擊波掃過后全部完成相變,相變區(qū)域的電阻率可以利用(6)式來表達.

式中IL(t),UC(t)分別為鐵電陶瓷相變過程中的漏電流和負載電壓;t1為相變開始時刻.根據(jù)實驗直接測得的負載電壓(圖3)和數(shù)據(jù)處理得到的漏電流(圖7),利用(6)式求得PZT95/5鐵電陶瓷去極化相變過程中壓縮區(qū)的電阻率,如圖8所示.

從圖4和圖8可見,在約3.5 GPa沖擊壓力加載下PZT95/5鐵電陶瓷去極化區(qū)域的電阻率是不斷變化的,主要變化范圍為2×104—8×104Ω·cm.沖擊壓力加載的初始電阻率快速下降,隨后逐漸增大,在去極化結(jié)束前又開始減小,并在去極化結(jié)束后出現(xiàn)較為穩(wěn)定的電阻率,最后進入電擊穿前的非穩(wěn)定階段.根據(jù)沖擊壓力作用下鐵電陶瓷的破壞損傷機理[16,17],在較高沖擊波壓力作用下,伴隨破壞波的產(chǎn)生,鐵電陶瓷內(nèi)部一般會經(jīng)歷裂紋突然產(chǎn)生、傳播、趨于穩(wěn)定、快速崩潰等破壞損傷發(fā)展過程,引起材料電阻率的動態(tài)變化,并在較高電場作用下發(fā)生電擊穿現(xiàn)象,電阻率變化及電擊穿時機主要受沖擊壓力破壞程度與電場強度的影響.

圖8 沖擊波作用下PZT95/5鐵電陶瓷去極化過程中的電阻率Fig.8.The resistivity of shocked PZT95/5 during depolarization.

5 結(jié) 論

本文采用新的實驗方法,在3.5 GPa沖擊波壓力垂直加載PZT95/5鐵電陶瓷實驗中,直接測得鐵電陶瓷去極化結(jié)束后的漏電流,計算得到被沖擊波掃過后PZT95/5塊體材料電阻率在一段時間內(nèi)基本維持在2.2×104—3.5×105Ω·cm;通過電路仿真與實驗數(shù)據(jù)對比,發(fā)現(xiàn)了沖擊波作用過程中鐵電陶瓷漏電導(dǎo)的動態(tài)變化特性,并通過對實驗數(shù)據(jù)的進一步分析,初步獲得了沖擊波加載下PZT95/5鐵電陶瓷發(fā)生鐵電-反鐵電相變?nèi)O化過程中的動態(tài)電阻率.通過以上研究,初步揭示了PZT95/5鐵電陶瓷在沖擊波作用下發(fā)生鐵電-反鐵電相變?nèi)O化后電阻率的動態(tài)特性,對爆炸鐵電體脈沖電源的物理認識、理論設(shè)計及具體應(yīng)用等具有參考意義,但沖擊波壓力及電場強度對PZT95/5鐵電陶瓷去極化后電阻率的影響機理還需深入研究.

感謝王海晏、谷偉、王敏華、曹龍博、馮傳均等在實驗中提供的幫助.

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將數(shù)據(jù)結(jié)果錄入SPSS22.0數(shù)據(jù)庫處理,以X 2檢驗計數(shù)資料,以例數(shù)百分比形式表示,以t檢驗計量資料,以±s形式表示,以P<0.05為差異具有統(tǒng)計學(xué)意義。

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PACS:72.20.—i,77.90.+k,62.50.Ef DOI:10.7498/aps.66.047201

Dynamic resistivity of Pb(Zr0.95Ti0.05)O3depolarized ferroelectric under shock wave compression?

Wu You-Cheng Liu Gao-Min Dai Wen-Feng Gao Zhi-Peng?He Hong-Liang Hao Shi-Rong Deng Jian-Jun

(Institute of Fluid Physics,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)

30 October 2016;revised manuscript

26 November 2016)

Explosive-driven ferroelectric generator(EDFEG)has important applications due to its excellent properties of high energy density and small volume.The output of EDFEG is based on the depolarization of ferroelectric during shock wave compression.In a “normal mode” configuration,a planar shock wave propagates in a direction perpendicular to the polarization axis.If the resulting depolarizing current passes through a large resistive load or a small capacitive load,high electric fields can be produced within the ferroelectric sample.In this case,a portion of the depolarizing charges are lost in the sample due to finite resistivity of shocked ferroelectrics during shock wave transit.But it is very difficult to accurately measure the resistivity of shocked ferroelectric during shock wave compression,due to high pressure and short duration time.In previous studies,the value of the resistivity of shocked Pb(Zr0.95Ti0.05)O3(PZT95/5)ferroelectric was obtained from the experimental output charge difference for different large resistive loads or by fitting the experimental current histories.However,the current leakage was not observed directly in experiment in the past.Furthermore,the value of the resistivity obtained in each of all these studies was a time-averaged value.In the present work,a new experiment method is developed to investigate dynamic resistivity of PZT95/5 under shock wave compression,in which a pulse capacitor is used as an output load.The current leakage in shocked PZT95/5 is observed in the experiment at a shock stress of 3.5 GPa after the depolarization of all ferroelectrics.This current leakage is just related to the resistance of shocked PZT95/5 and the voltage applied.The experimental results show that the resistivity of shocked PZT95/5 continuously changes in a range of 2.2×104Ω·cm–3.5×104Ω·cm for time more than the shock transit time of the sample.Based on the experimental results,a dynamic resistance model is established to analyze the resistivity of depolarized PZT95/5 ferroelectric ceramic during shock wave transit in ferroelectric.The simulation results reveal dynamic characteristic of the resistivity of depolarized PZT95/5 ferroelectric ceramic under shock wave compression.The further analysis of experimental results shows that the resistivity continuously changes between 2.0×104Ω·cm and 8.0×104Ω·cm during shock transit in ferroelectrics.It is believed that dynamic characteristic of the resistivity of shocked PZT95/5 ferroelectric ceramic is related to pressure,electrical field applied and the defects in the material.The dynamic resistivity of shocked PZT95/5 obtained in this paper and its dynamic resistance model will be helpful for designing EDFEGs and their applications in the future.

Pb(Zr0.95Ti0.05)O3,shock wave,depolarization,resistivity

:72.20.—i,77.90.+k,62.50.Ef

10.7498/aps.66.047201

?國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(批準號：2014AAX0X3029)資助的課題.

?通信作者.E-mail：z.p.gao@foxmail.com

*Project supported by the National High Technology Research and Development Program of China(Grant No.2014AAX0X3029).

?Corresponding author.E-mail：z.p.gao@foxmail.com