我國農(nóng)業(yè)土壤中持久性有機(jī)氯類農(nóng)藥污染現(xiàn)狀分析

楊代鳳 劉騰飛 謝修慶 張君嶺

(1.江蘇太湖地區(qū)農(nóng)業(yè)科學(xué)研究所，江蘇 蘇州 215155；2.連云港市農(nóng)村能源環(huán)境保護(hù)辦公室，江蘇 連云港 222003；3.東?？h產(chǎn)品質(zhì)量和食品安全綜合檢驗(yàn)檢測中心，江蘇 東海 222300)

我國農(nóng)業(yè)土壤中持久性有機(jī)氯類農(nóng)藥污染現(xiàn)狀分析

楊代鳳1劉騰飛1謝修慶2張君嶺3

(1.江蘇太湖地區(qū)農(nóng)業(yè)科學(xué)研究所，江蘇 蘇州 215155；2.連云港市農(nóng)村能源環(huán)境保護(hù)辦公室，江蘇 連云港 222003；3.東?？h產(chǎn)品質(zhì)量和食品安全綜合檢驗(yàn)檢測中心，江蘇 東海 222300)

有機(jī)氯農(nóng)藥是一類典型的持久性有機(jī)污染物，具有難降解性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性的特點(diǎn)，農(nóng)業(yè)土壤一旦被污染，很難在短期內(nèi)徹底消除，從而對農(nóng)產(chǎn)品安全構(gòu)成威脅。本文簡要介紹了有機(jī)氯農(nóng)藥主要的種類和特性，概述了土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的來源和監(jiān)測方法，分析了我國農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的污染現(xiàn)狀，提出了以下防治污染相關(guān)建議：第一，加強(qiáng)污染土壤管理和監(jiān)測能力建設(shè)；第二，加強(qiáng)污染現(xiàn)狀調(diào)查；第三，嚴(yán)控和消除污染源；第四，實(shí)施污染綜合整治。

農(nóng)業(yè)土壤；有機(jī)氯農(nóng)藥；污染；防治對策；中國

有機(jī)氯農(nóng)藥屬于典型的持久性有機(jī)污染物，毒性大、穩(wěn)定性強(qiáng)、不易降解，在土壤中可長期存在。農(nóng)業(yè)土壤作為有機(jī)氯農(nóng)藥在環(huán)境中的主要?dú)埩艚橘|(zhì)，其環(huán)境質(zhì)量狀況不僅直接影響國家的生態(tài)環(huán)境安全以及農(nóng)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，而且對農(nóng)產(chǎn)品安全有著直接、重大的影響，與社會公眾的身體健康乃至生命安全息息相關(guān)。本文簡要介紹了有機(jī)氯農(nóng)藥主要的種類和特性，概述了土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的來源和監(jiān)測方法，分析了我國農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的污染現(xiàn)狀，并提出了污染防治的建議，為我國農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量的改善提供參考。

1 有機(jī)氯農(nóng)藥的種類及特性

1.1 有機(jī)氯農(nóng)藥的種類

有機(jī)氯農(nóng)藥按照生產(chǎn)原料可分為兩大類[1]，一類是以苯為原料的氯化苯類，如六六六、滴滴涕、六氯苯、林丹、甲氧滴滴涕等；另一類是以環(huán)戊二烯為原料的氯化亞甲基萘制劑，如七氯、氯丹、硫丹、艾氏劑、狄氏劑、異狄氏劑、滅蟻靈等。此外，還包括以松節(jié)油為原料的莰烯類殺蟲劑(如毒殺芬)和以萜烯為原料的冰片基氯。

1.2 有機(jī)氯農(nóng)藥特性

1.2.1 難降解性

有機(jī)氯農(nóng)藥理化性質(zhì)穩(wěn)定，很難通過生物代謝、光降解、化學(xué)分解等途徑自然消失，在土壤、水體、大氣等環(huán)境介質(zhì)中可持久存在，具有長達(dá)數(shù)年或數(shù)十年的半衰期，例如林丹在土壤中消失95%需要花費(fèi)10年的時(shí)間，而狄氏劑和滴滴涕則分別為25年和30年。

1.2.2 生物蓄積性

有機(jī)氯農(nóng)藥分子結(jié)構(gòu)中含有氯原子，具有低水溶性、高親脂性的特點(diǎn)，容易在生物體肝、腎、心臟等組織器官中蓄積，并通過食物鏈傳遞、生物濃縮和放大作用，對人類健康和生命安全具有嚴(yán)重的危害。

1.2.3 半揮發(fā)性

有機(jī)氯農(nóng)藥具有半揮發(fā)性，使其能夠從水體、土壤揮發(fā)到大氣中，以蒸氣的形式存在于大氣中或吸附在大氣顆粒物上，從而在大氣環(huán)境中遠(yuǎn)距離遷移和沉積，造成在全球范圍內(nèi)的污染。

1.2.4 高毒性

有機(jī)氯農(nóng)藥對人體、動物都具有高毒，在低濃度時(shí)就會對生物體造成危害，包括破壞或干擾神經(jīng)、免疫、內(nèi)分泌系統(tǒng)和侵害肝臟、腎臟，可引起肌肉震顫、內(nèi)分泌紊亂、肝腫大、肝細(xì)胞變性和中樞神經(jīng)系統(tǒng)等病變，同時(shí)具有類雌激素的作用和“三致”作用，影響人類生殖功能，增加甲狀腺癌、腦癌等癌癥的發(fā)病率。

2 土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥來源

有機(jī)氯農(nóng)藥進(jìn)入土壤的途徑主要有以下幾個(gè)方面[2-3]：一是直接向土壤施入有機(jī)氯農(nóng)藥，用于防治土壤中的病菌和害蟲，如使用七氯防治地下害蟲，使用六氯苯土壤消毒；二是向農(nóng)作物噴灑時(shí)落入土壤，或因雨淋再由農(nóng)作物落入土壤，或逸散到大氣中隨雨水降落到土壤；三是通過動植物殘?bào)w落入土壤，或使用有機(jī)氯農(nóng)藥污染的廢水灌溉農(nóng)田注入土壤，或有機(jī)氯農(nóng)藥生產(chǎn)、工廠企業(yè)廢水、廢渣向土壤直接排放。

3 土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的監(jiān)測方法

3.1 樣品制備

有機(jī)氯農(nóng)藥在環(huán)境中難以降解，且相當(dāng)穩(wěn)定，樣品制備要求相對不是很高。通常采集0～20cm的表層土來代表整個(gè)區(qū)域的土壤，但研究發(fā)現(xiàn)農(nóng)田土壤中滴滴涕最高濃度可能出現(xiàn)在20～40cm或40～60cm等層位[4]，表明表層土壤有時(shí)難以準(zhǔn)確代表研究區(qū)域情況，在一些人類活動頻繁的地區(qū)采樣，必須要考慮采樣的深度。樣品采好后送往實(shí)驗(yàn)室陰干、研磨、過篩后保存在干燥器中，并在14天內(nèi)進(jìn)行提取，提取液在40天內(nèi)完成檢測。

3.2 樣品前處理

對于土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的提取，常用的方法有索氏萃取法、超聲波萃取法、加速溶劑萃取法、微波萃取法、振蕩提取法、超臨界流體萃取法等。推薦使用快速溶劑萃取法[5]，萃取速度快、選擇性高、易于自動控制，提取效果優(yōu)于經(jīng)典的索氏萃取，且更加節(jié)省時(shí)間和試劑，但在使用時(shí)要防止萃取池和墊圈等交叉污染。凈化方法大多采用固相萃取法、磺化法和凝膠滲透色譜法。凝膠滲透法能有效除去基質(zhì)中的脂肪、蛋白質(zhì)、色素等大分子雜質(zhì)，但所用儀器設(shè)備昂貴，不易推廣使用，而固相萃取法和磺化法操作簡單、回收率高、凈化效果好、所用設(shè)備簡單，可以去除土壤中大部分的色素與其他干擾物質(zhì)，所以推薦使用弗羅里硅土固相萃取柱法和濃硫酸磺化法進(jìn)行土壤提取液的凈化[4]，但在磺化過程中要避免七氯、艾氏劑、狄氏劑、異狄氏劑等有機(jī)氯農(nóng)藥損失較大，影響回收率。

3.3 樣品測定

土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥最常用的檢測方法有氣相色譜-電子捕獲法(GC-ECD)和氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS)，其中，GC-ECD儀器價(jià)格適中、操作簡單、速度快、靈敏度高，使用較為普遍，占絕大多數(shù)。但該方法僅依靠色譜峰保留時(shí)間定性，易造成定性不準(zhǔn)確，出現(xiàn)假陽性檢測結(jié)果。采用雙柱雙ECD檢測器的氣相色譜技術(shù)[6]可以增加定性的可靠性，一定程度上排除假陽性結(jié)果產(chǎn)生的可能性。GC-MS利用保留時(shí)間和特征離子的豐度比對有機(jī)氯進(jìn)行定性，與GC-ECD相比，選擇性高、干擾少、定性能力好，但靈敏度、儀器穩(wěn)定性及重現(xiàn)性均不如GC-ECD，有時(shí)選取的特征離子也容易被雜質(zhì)掩蓋，出現(xiàn)定性誤差問題。有報(bào)道[7]采用GC-ECD定量和GC-MS定性相結(jié)合的方式獲得了理想的檢測效果。GC與串聯(lián)質(zhì)譜(MS/MS)的聯(lián)用，根據(jù)有機(jī)氯農(nóng)藥選定的不同母離子進(jìn)行裂解，對其產(chǎn)生特征的子離子進(jìn)行定性定量，由于子離子中只有來自母離子的碎片離子，排除干擾能力強(qiáng)，定性更為準(zhǔn)確，檢測靈敏度更高。當(dāng)遇到緊急疑難樣品也可以簡化甚至不凈化直接進(jìn)樣分析縮短檢測流程而得到快速的分析結(jié)果。

3.4 質(zhì)量控制

由于有機(jī)氯農(nóng)藥p，p′-滴滴涕和異狄氏劑在進(jìn)樣過程中易發(fā)生降解，所以在使用氣相色譜分析有機(jī)氯農(nóng)藥時(shí)，需要采取一定的質(zhì)量控制措施來保證測定結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。通常在進(jìn)樣前使用p，p′-滴滴涕和異狄氏劑的標(biāo)準(zhǔn)溶液做裂解檢查，當(dāng)兩種物質(zhì)的裂解率均低于15%時(shí)，方可進(jìn)行樣品分析，否則應(yīng)對進(jìn)樣口和色譜柱進(jìn)行維護(hù)，措施包括對進(jìn)樣口內(nèi)襯管進(jìn)行清洗或更換、用溶劑沖洗氣化室并截去一小段色譜柱等，在系統(tǒng)檢查滿足要求后再進(jìn)行測定。

4 我國農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥污染現(xiàn)狀

在我國，有機(jī)氯農(nóng)藥曾被廣泛的應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、林業(yè)等領(lǐng)域，有效地控制了疾病的傳播，提高了農(nóng)作物的產(chǎn)量。但有機(jī)氯化合物降解緩慢，在環(huán)境中比較穩(wěn)定，雖然已經(jīng)被禁用了許多年，但在某些地區(qū)環(huán)境中、尤其在農(nóng)業(yè)土壤中仍然有相當(dāng)高的殘留，檢出率仍然較高。

調(diào)查顯示，2002年我國太湖流域耕地土壤中六六六、滴滴涕等有機(jī)氯農(nóng)藥檢出率高達(dá)100%[8]。2004年我國環(huán)渤海西部地區(qū)土壤中不同程度地檢出了有機(jī)氯農(nóng)藥，大部分地區(qū)土壤有機(jī)氯農(nóng)藥檢出率低于80%，一些地區(qū)的檢出率在20%～50%之間，其中的主要污染物為滴滴涕和六六六，它們在天津市中部、河北省東北部、西南部及山東省大部分地區(qū)的殘留濃度均達(dá)到了較高水平[9]。2002—2005年廣東省典型區(qū)域農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的檢出率為99.8%，殘留量最大值為936.94μg/kg，平均值為49.53μg/kg，殘留物主要為硫丹硫酸鹽、甲氧滴滴滴、硫丹Ⅰ和p，p′-滴滴伊。不同土壤利用類型中，有機(jī)氯農(nóng)藥殘留量排序?yàn)椴说?香蕉地>水稻田>旱坡果園地>甘蔗地[10]。2008—2009年珠江三角洲地區(qū)表層土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥檢出率達(dá)97.85%，殘留量最高值為649.33μg/kg，平均值為20.67μg/kg。其中，滴滴涕、六六六、硫丹硫酸鹽和甲氧滴滴涕檢出率較高。不同土地利用類型土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥殘留量差異較大，耕地殘留量較高，且菜地土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥殘留量最高，其次是園地，林地殘留量最低[11]。2005—2013年全國土壤污染狀況調(diào)查數(shù)據(jù)顯示[12]，我國土壤總的超標(biāo)率為16.1%，其中有機(jī)氯農(nóng)藥六六六、滴滴涕的點(diǎn)位超標(biāo)率分別為0.5%和1.9%，是土壤有機(jī)污染的主要污染物之一。2013年我國環(huán)鄱陽湖區(qū)水稻田土壤中檢出了有機(jī)氯農(nóng)藥六六六、滴滴涕、七氯、六氯苯和氯丹，其中六六六檢出率為63%，平均殘留量為10.64μg/kg，滴滴涕檢出率為88%，平均殘留量為6.25μg/kg。該地區(qū)水稻田土壤中滴滴涕含量未超出國家土壤環(huán)境一級限量標(biāo)準(zhǔn)(GB 15618—2008)，但部分樣點(diǎn)中六六六含量超出國家土壤環(huán)境一級限量標(biāo)準(zhǔn)，說明該地區(qū)稻田土壤受到六六六的污染較為嚴(yán)重[13]。2014年我國長江三角洲地區(qū)表層土壤中被檢出普遍存在有機(jī)氯農(nóng)藥，殘留量最大值為539.01μg/kg，平均值為52.96μg/kg。主要?dú)埩粑餅榈蔚翁楹土Ｆ渲?，滴滴涕檢出率為89.5%，殘留量為0.14～485.73μg/kg，平均值為44.43μg/kg；六六六檢出率為57.9%，殘留量為0.69～66.69μg/kg，平均值為7.73ng/g。不同利用類型土壤中，有機(jī)氯農(nóng)藥含量平均值為工業(yè)園區(qū)菜地(139.87μg/kg)>工業(yè)園區(qū)荒地(103.1μg/kg)>農(nóng)業(yè)區(qū)傳統(tǒng)菜地(26.27μg/kg)> 農(nóng)業(yè)區(qū)水稻田(2.50μg/kg)[14]。

表1列舉了典型有機(jī)氯農(nóng)藥六六六和滴滴涕在我國部分地區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中的殘留情況。分析表格數(shù)據(jù)可以看出，滴滴涕和六六六在我國大多數(shù)地區(qū)的農(nóng)業(yè)土壤中還有存在，污染程度仍然比較嚴(yán)重，應(yīng)引起重視，而且滴滴涕的含量普遍要高于六六六，這可能與滴滴涕持久性較更強(qiáng)、在我國使用量更大有關(guān)。

表1 中國部分地區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥殘留狀況

注：ND表示未檢出；—表示文獻(xiàn)未報(bào)道。

5 我國農(nóng)業(yè)土壤有機(jī)氯農(nóng)藥污染防治建議

5.1 加強(qiáng)污染土壤管理和監(jiān)測能力建設(shè)

加強(qiáng)各級政府及相關(guān)部門之間的監(jiān)管體制與機(jī)制建設(shè)，明確監(jiān)管職責(zé)；開展有機(jī)氯農(nóng)藥專業(yè)知識培訓(xùn)，提高監(jiān)管人員的整體素質(zhì)；加強(qiáng)土壤有機(jī)氯農(nóng)藥分析測試平臺建設(shè)，建立和完善標(biāo)準(zhǔn)分析方法，提高監(jiān)測調(diào)查和實(shí)驗(yàn)室分析測試能力，構(gòu)建國家、省、市、縣四級土壤有機(jī)氯污染監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)。

5.2 加強(qiáng)污染現(xiàn)狀調(diào)查

開展全國和各省市縣農(nóng)業(yè)土壤有機(jī)氯農(nóng)藥污染摸底專項(xiàng)調(diào)查，加大監(jiān)測力度和廣度，增加監(jiān)測項(xiàng)目和頻次，徹底摸清我國農(nóng)業(yè)土壤有機(jī)氯農(nóng)藥污染的面積、分布、強(qiáng)度及來源情況；編制農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥使用清單、排放清單和殘留清單，建立污染數(shù)據(jù)庫和信息管理系統(tǒng)，實(shí)時(shí)掌握農(nóng)業(yè)土壤污染狀況，為切實(shí)地提出治理措施提供技術(shù)支持。

5.3 嚴(yán)控和消除污染源

加強(qiáng)有機(jī)氯物質(zhì)的淘汰工作，逐步停用以DDT為生產(chǎn)中間體的三氯殺螨醇，積極研發(fā)和推廣安全高效的替代藥物，完全替換滅蟻靈、氯丹等白蟻防治藥物；加大農(nóng)業(yè)生態(tài)管理力度，堅(jiān)決禁止生產(chǎn)、銷售和使用包含有機(jī)氯成分的產(chǎn)品，推行病蟲害專業(yè)化統(tǒng)防統(tǒng)治和綠色防控，防止新的有機(jī)氯污染物進(jìn)入環(huán)境，嚴(yán)控對農(nóng)業(yè)土壤的污染。

5.4 實(shí)施污染綜合整治

對受污染較輕的農(nóng)業(yè)土壤，采取農(nóng)藝措施調(diào)控、種植業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整、污染修復(fù)等綜合措施，確保土壤環(huán)境安全，防止農(nóng)產(chǎn)品污染；對于嚴(yán)重污染的農(nóng)業(yè)土壤，通過劃定農(nóng)產(chǎn)品禁止生產(chǎn)區(qū)域等措施，采取物理、化學(xué)或生物修復(fù)技術(shù)措施，加大治理修復(fù)力度，治理達(dá)標(biāo)后再使用。還可以通過將農(nóng)業(yè)用地改為建筑用地或其它用途，治理污染土壤。

6 研究小結(jié)

有機(jī)氯農(nóng)藥屬于典型的持久性有機(jī)污染物，毒性大、穩(wěn)定性強(qiáng)、不易降解，在土壤中可長期存在。農(nóng)業(yè)土壤作為有機(jī)氯農(nóng)藥在環(huán)境中的主要?dú)埩艚橘|(zhì)，其環(huán)境質(zhì)量狀況不僅直接影響國家的生態(tài)環(huán)境安全以及農(nóng)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，而且對農(nóng)產(chǎn)品安全有著直接、重大的影響，與社會公眾的身體健康乃至生命安全息息相關(guān)。本文在簡要介紹了有機(jī)氯農(nóng)藥主要的種類和特性基礎(chǔ)上，概述了土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的來源和監(jiān)測方法，分析了我國農(nóng)業(yè)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的污染現(xiàn)狀，并提出了以下防治污染相關(guān)建議：第一，加強(qiáng)污染土壤管理和監(jiān)測能力建設(shè)；第二，加強(qiáng)污染現(xiàn)狀調(diào)查；第三，嚴(yán)控和消除污染源；第四，實(shí)施污染綜合整治。

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Analysis on the Current Situation of Organochlorine Pesticides in Agricultural Soils in China

YANG Daifeng1LIU Tengfei1XIE Xiuqing2ZHANG Junling3

(1.Jiangsu Taihu Area Institute of Agricultural Sciences，Jiangsu Suzhou 215155； 2.Office of Rural Energy and Environmental Protection of Lianyungang，Jiangsu Lianyungang 222003； 3.Donghai County Comprehensive Inspection and Testing Center for Products Quality and Food Safety，Jiangsu Donghai 222300)

Organochlorine pesticides are one of the most important persistent organic pollutants，which characterized by high bioaccumulation，toxicity，semi-volatility and persistence in the environment.When entering the agricultural soils，organochlorine pesticides can exist for a long time，and do great harm to soil environment and product safety of agricultural.This paper briefly introduced the types and characteristics of organochlorine pesticides，summarized the sources and monitoring methods of organochlorine pesticides in soil，analyzed the curent situation of organochlorine pesticides in agricultural soils in China and put forward the following related suggestions for preventing and controlling pollution：First，to strengthen the construction of contaminated soil management and monitoring ability；Second，strengthen the pollution present situation investigation；Third，control and eliminate pollution sources；Fourth，the implementation of comprehensive pollution control.

Agricultural soil；Organochlorine pesticide；Pollution；Countermeasures；China

項(xiàng)目資助：江蘇省食品質(zhì)量安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室—省部共建國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地開放課題(201603)；蘇州市科技支撐項(xiàng)目(SNG201644)；蘇州市應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(SNG201622)；蘇州市農(nóng)業(yè)科學(xué)院基礎(chǔ)性長期性項(xiàng)目(8211717)

楊代鳳，副研究員，主要從事農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全檢測及環(huán)境污染修復(fù)技術(shù)研究

文獻(xiàn)格式：楊代鳳 等.我國農(nóng)業(yè)土壤中持久性有機(jī)氯類農(nóng)藥污染現(xiàn)狀分析[J].環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展，2017，42(4)：40-43.

X825

A

1673-288X(2017)04-0040-04