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    低真空度下四極桿質(zhì)量分析器穩(wěn)定區(qū)的數(shù)值計(jì)算

    2017-07-05 14:27:36姜佩賀趙占鋒陳煥文周志權(quán)
    關(guān)鍵詞:穩(wěn)定區(qū)四極真空度

    姜佩賀,趙占鋒,陳煥文,周志權(quán),

    (1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 電子與信息工程學(xué)院,哈爾濱 150001;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海) 信息與電氣工程學(xué)院, 山東 威海 264209;3.東華理工大學(xué) 江西省質(zhì)譜科學(xué)與儀器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南昌 330013)

    低真空度下四極桿質(zhì)量分析器穩(wěn)定區(qū)的數(shù)值計(jì)算

    姜佩賀1,趙占鋒2,陳煥文3,周志權(quán)1,2

    (1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 電子與信息工程學(xué)院,哈爾濱 150001;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海) 信息與電氣工程學(xué)院, 山東 威海 264209;3.東華理工大學(xué) 江西省質(zhì)譜科學(xué)與儀器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南昌 330013)

    為實(shí)現(xiàn)質(zhì)譜儀在低真空度下進(jìn)行質(zhì)量分析,推導(dǎo)了有阻力條件下的離子運(yùn)動(dòng)方程,得到低真空度下有阻尼項(xiàng)的Mathieu方程,利用五階龍格-庫(kù)塔數(shù)值方法在MATLAB中求解離子在四極桿中的運(yùn)動(dòng)特性和不同阻尼條件下的穩(wěn)定區(qū). 提出了利用數(shù)值方法確定低真空度下四極桿中離子運(yùn)動(dòng)穩(wěn)定區(qū)的方法,給出了第一、第二以及高階穩(wěn)定區(qū)隨阻尼系數(shù)k的變化趨勢(shì). 結(jié)果表明:隨著真空度的降低,穩(wěn)定區(qū)變大并連接在一起;通過(guò)調(diào)整離子操作模式,可以完成質(zhì)量分析;提高掃描頻率可以抵消真空度降低所帶來(lái)的影響.

    低真空質(zhì)量分析;四極桿;穩(wěn)定區(qū);Mathieu方程;龍格-庫(kù)塔

    質(zhì)譜儀中質(zhì)量分析器所需的高真空條件阻礙了質(zhì)譜儀的小型化與便攜化. 如果在保證必要性能的同時(shí),在低真空條件下進(jìn)行質(zhì)量分析,可以極大地簡(jiǎn)化真空系統(tǒng)和離子傳輸系統(tǒng)、減小質(zhì)譜儀的體積、降低功耗和成本,使其可以更廣泛地應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)實(shí)時(shí)檢測(cè). 低真空下的質(zhì)量分析將引領(lǐng)小型質(zhì)譜儀的下一次革新[1].

    四極桿質(zhì)量分析器是目前最成熟、應(yīng)用最廣泛的質(zhì)量分析器之一,它由四根平行的金屬桿組成,通過(guò)在四根金屬桿上施加交變電壓,可以在其內(nèi)部形成馬鞍形的四極場(chǎng),實(shí)現(xiàn)不同質(zhì)荷比離子的選擇. 離子在四極場(chǎng)中的運(yùn)動(dòng)分為穩(wěn)定和不穩(wěn)定兩種情況[2],穩(wěn)定區(qū)決定了質(zhì)譜儀工作的質(zhì)量掃描線,因此,穩(wěn)定區(qū)的確定是進(jìn)行質(zhì)量分析的前提.

    針對(duì)低真空度下穩(wěn)定區(qū)和質(zhì)量分析機(jī)理,Whetten[3]指出有阻力時(shí)粒子的運(yùn)動(dòng)仍可以用Mathieu方程進(jìn)行描述,并給出了粒子的運(yùn)動(dòng)模型,但沒(méi)有討論穩(wěn)定區(qū)的變化;Hasegawa 等[4]利用數(shù)學(xué)分析方法分析了有阻力情況下穩(wěn)定區(qū)的變化,但僅討論了第一和第二穩(wěn)定區(qū);Whitten等[5]討論了第一穩(wěn)定區(qū)的變化,討論更側(cè)重于數(shù)學(xué)上對(duì)離子運(yùn)動(dòng)頻率的分析. 此外, Vinitsky等[6]觀察了四極場(chǎng)中離子的異形運(yùn)動(dòng),利用非線性力和非線性場(chǎng)對(duì)此進(jìn)行了解釋?zhuān)籜u等[7-8]利用碰撞模型和實(shí)驗(yàn),討論了阻力對(duì)離子的捕獲、出射以及分辨率的影響.

    作為低真空下進(jìn)行質(zhì)量分析的理論基礎(chǔ),穩(wěn)定區(qū)隨真空度變化的研究和一套精度高且適用于實(shí)際工程需求的穩(wěn)定區(qū)確定方法是不可或缺的,而現(xiàn)有研究均沒(méi)有相關(guān)的討論. 基于此,本文針對(duì)四極桿質(zhì)量分析器,利用高精度數(shù)值方法計(jì)算不同阻尼條件下的離子運(yùn)動(dòng)軌跡,進(jìn)而得到不同阻尼條件下第一、第二以及高階穩(wěn)定區(qū). 同時(shí),討論阻尼系數(shù)的影響因素,分析相應(yīng)的質(zhì)量分析機(jī)理.

    1 模型與計(jì)算

    1.1 有阻尼條件下的離子運(yùn)動(dòng)

    在四極桿質(zhì)量分析器中,如果兩個(gè)相對(duì)電極的距離為2r0,在兩對(duì)電極上分別施加電勢(shì)+φ0和-φ0,則可以在質(zhì)量分析器中形成四極場(chǎng),其中φ0=U-VcosΩt,U為所加電勢(shì)的直流分量,V為交流分量的幅度,Ω為交流分量的角頻率,t為時(shí)間. 根據(jù)拉普拉斯方程及邊界條件,四極場(chǎng)中(x,y)點(diǎn)的電勢(shì)為

    以u(píng)代表x或y方向,如果離子在u方向的運(yùn)動(dòng)速度為vu,根據(jù)斯托克斯定律,離子在u方向所受到的阻力為fu=-Dvu,其中D為粘滯系數(shù). 在u方向,由力的平衡有

    令ξ=Ωt/2,有

    (1)

    式中:

    (2)

    式(1)描述了低真空環(huán)境中有阻尼的離子運(yùn)動(dòng),為帶有阻尼項(xiàng)的Mathieu方程,與標(biāo)準(zhǔn)Mathieu方程相比增加了kdu/dξ的阻尼項(xiàng),稱(chēng)k為阻尼系數(shù),與壓強(qiáng)有關(guān),當(dāng)k=0時(shí),即轉(zhuǎn)化為標(biāo)準(zhǔn)Mathieu方程. 1.2 帶阻尼項(xiàng)Mathieu方程的數(shù)值解法

    帶阻尼項(xiàng)Mathieu方程為二階微分方程,利用數(shù)學(xué)分析的方法求解它的穩(wěn)定區(qū)是十分復(fù)雜的. 若將其轉(zhuǎn)化為差分方程,利用計(jì)算機(jī)就可以快速計(jì)算其穩(wěn)定區(qū),更適用于工程需要. 龍格-庫(kù)塔方法是一種高精度單步數(shù)值方法,在離子軌跡仿真中,四階算法是最常用的算法,但由于阻力的存在,離子軌跡變得復(fù)雜,且高階穩(wěn)定區(qū)的范圍很小,因此,需要更高精度的算法來(lái)確定有阻力條件下的穩(wěn)定區(qū). 研究表明,五階龍格-庫(kù)塔法精度高于四階的約11倍[9],且穩(wěn)定性和收斂性明顯優(yōu)于四階算法.

    (3)

    其中,u表示離子運(yùn)動(dòng)的位移,v表示離子運(yùn)動(dòng)對(duì)頻率歸一化后的速度,h為計(jì)算步長(zhǎng). 參數(shù)Mn與Nn的數(shù)學(xué)表達(dá)式為

    M1=v(n),

    N1=-{a+2qcos2[(n-1)h]}u(n)+kv(n),

    在表達(dá)式中,a和q可直接進(jìn)行賦值,如第一穩(wěn)定區(qū)與q軸的交點(diǎn)a=0,q=0.908,也可以根據(jù)式(2)通過(guò)指定掃描電壓U和V、掃描頻率Ω和質(zhì)荷比m/e,計(jì)算后得到相應(yīng)的a和q. 其中,掃描頻率一般以Hz進(jìn)行表述.

    在MATLAB中,對(duì)于不同的a和q,給定計(jì)算步長(zhǎng)h,離子初始位置u(0),離子初速度v(0),根據(jù)式(3)經(jīng)過(guò)n次迭代計(jì)算,即可得到不同a和q值下離子運(yùn)動(dòng)軌跡矩陣u和歸一化速度矩陣v. 此外,可以通過(guò)對(duì)u進(jìn)行快速傅里葉變換得到軌跡的頻譜特性;根據(jù)du/dt=(Ω/2)du/dξ可得到離子的運(yùn)動(dòng)速度特性.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 真空條件下離子運(yùn)動(dòng)的仿真

    仿真條件如下:電極距離r0=10mm,離子初始位置ux=uy=0.2r0,初速度vx=vy=0,步長(zhǎng)h=0.01π,掃描電壓U=1.23kV、V=8.77kV,掃描頻率Ω=1 MHz,阻尼系數(shù)k=0. 在此條件下,對(duì)于質(zhì)荷比為1 304的離子a=0.18,q=0.64,由四極桿基本理論可知該點(diǎn)位于穩(wěn)定區(qū)內(nèi)部,運(yùn)動(dòng)是穩(wěn)定的. 圖1給出了離子在y方向的運(yùn)動(dòng)軌跡、速度以及頻譜特性,圖2給出了離子在x-y平面的運(yùn)動(dòng)軌跡.

    圖1 a=0.18, q=0.64, k=0時(shí)y方向離子運(yùn)動(dòng)特性

    Fig.1 Characteristics of ion motion whena=0.18,q=0.64,k=0

    圖2 a=0.18, q=0.64, k=0時(shí)x-y平面離子運(yùn)動(dòng)軌跡Fig.2 Trajectory of ion motion when a=0.18, q=0.64, k=0

    由圖1可知,離子運(yùn)動(dòng)為帶有擾動(dòng)的正弦周期振蕩,由能量守恒可知,離子的最大振幅為初始位置. 由頻譜特性可知,離子的運(yùn)動(dòng)是基頻和高次頻率振蕩運(yùn)動(dòng)的疊加,基頻近似為80 kHz,高次頻率分別為0.92 和1.08 MHz,離子振蕩運(yùn)動(dòng)基頻占主要成分. 離子運(yùn)動(dòng)穩(wěn)定,與理論相符.

    其他條件不變,改變掃描電壓U和V,使a=0,q=1.3,由于q值大于真空條件下穩(wěn)定區(qū)的邊界(0, 0.908),運(yùn)動(dòng)是不穩(wěn)定的. 圖3、圖4給出了該條件下離子的運(yùn)動(dòng)特性仿真結(jié)果,離子在四極場(chǎng)中從起點(diǎn)(x,y)=(2, 2)開(kāi)始運(yùn)動(dòng),很快從x=-10mm的邊界飛出四極桿,不能被檢測(cè).

    圖3 a=0, q=1.3, k=0時(shí)y方向離子運(yùn)動(dòng)特性Fig.3 Characteristics of ion motion when a=0, q=1.3, k=0

    圖4 a=0, q=1.3, k=0時(shí)x-y平面離子運(yùn)動(dòng)軌跡

    2.2 有阻尼條件下離子運(yùn)動(dòng)的仿真

    針對(duì)圖3所示的仿真條件,其他條件不變,改變阻尼系數(shù),當(dāng)k=1時(shí)離子的運(yùn)動(dòng)特性如圖5、圖6所示. 離子以(x,y)=(2,2)為起點(diǎn)開(kāi)始運(yùn)動(dòng),由于真空度降低,離子與氣體分子發(fā)生碰撞降低了離子的軸向動(dòng)能和徑向發(fā)散度,最終趨于四極桿中心,運(yùn)動(dòng)是穩(wěn)定的,且運(yùn)動(dòng)具有一定的周期性. 對(duì)比圖3和圖5,阻尼項(xiàng)的存在使離子的運(yùn)動(dòng)由不穩(wěn)定變?yōu)榉€(wěn)定. 相同條件下,阻尼系數(shù)k的變化使離子的運(yùn)動(dòng)特性發(fā)生了變化. 因此,k值必然影響穩(wěn)定區(qū),進(jìn)而影響離子的操作模式.

    2.3 不同阻尼系數(shù)下的穩(wěn)定區(qū)

    基本仿真條件不變,即電極距離r0=10mm,離子初始位置ux=uy=0.2r0,初速度vx=vy=0,步長(zhǎng)h=0.01π. 針對(duì)不同的k值,仿真不同(a,q)下的離子運(yùn)動(dòng)軌跡,對(duì)于離子飛行5 ms后振幅仍小于r0的(a,q)點(diǎn)標(biāo)記穩(wěn)定,這樣通過(guò)掃描a和q即可得到不同k值下的穩(wěn)定區(qū). 圖7給出了當(dāng)k在0到1變化時(shí),第一穩(wěn)定區(qū)的變化.

    圖5 a=0, q=1.3, k=1時(shí)y方向離子運(yùn)動(dòng)特性

    圖6 a=0, q=1.3, k=1時(shí)x-y平面離子運(yùn)動(dòng)軌跡

    圖7 不同k值下的第一穩(wěn)定區(qū)Fig.7 The first stability regions under different damping coefficient

    圖8給出了當(dāng)k從1到6變化時(shí),不同k值下的穩(wěn)定區(qū). 圖8(a)中,k值從0到1的變化使穩(wěn)定區(qū)發(fā)生了移動(dòng)和擴(kuò)展,這在第二穩(wěn)定區(qū)尤為明顯;圖8(b)中,當(dāng)k=2時(shí),穩(wěn)定區(qū)繼續(xù)擴(kuò)展,第一和第二穩(wěn)定區(qū)連接到一起,第三穩(wěn)定區(qū)開(kāi)始出現(xiàn);隨著k值的增大,穩(wěn)定區(qū)表現(xiàn)出持續(xù)變大并連接到一起、新的穩(wěn)定區(qū)不斷出現(xiàn)的趨勢(shì).

    (a) k=1與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    (b) k=2與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    (c) k=3與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    (d) k=4與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    (e) k=5與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    (f) k=6與k=0的穩(wěn)定區(qū)對(duì)比

    觀察圖7和圖8,穩(wěn)定區(qū)隨k的遞增有兩種變化趨勢(shì):

    1)隨著k值的增加穩(wěn)定區(qū)總體向右擴(kuò)展,并多個(gè)穩(wěn)定區(qū)不斷連接到一起,即k值增加,更大的q值依舊可以使離子穩(wěn)定運(yùn)動(dòng). 圖3和圖5所示的a=0,q=1.3就是這樣的一個(gè)例子,當(dāng)k=0時(shí),該點(diǎn)的q值較大,離子在四極場(chǎng)中獲得了很大的能量,是一個(gè)不穩(wěn)定的發(fā)散運(yùn)動(dòng),而當(dāng)k值增大到1時(shí),阻力的存在減小了離子運(yùn)動(dòng)的能量,進(jìn)而使運(yùn)動(dòng)穩(wěn)定,且振幅逐漸減小.

    2)在q值較小時(shí),隨著k值的增加,可以使離子穩(wěn)定運(yùn)動(dòng)的a值范圍減小,因此,當(dāng)q值較小時(shí),對(duì)于靠近穩(wěn)定區(qū)邊界的點(diǎn),k值的增加可能使離子由穩(wěn)定運(yùn)動(dòng)變?yōu)椴环€(wěn)定.

    2.4 阻尼系數(shù)k的影響因素與離子操作模式

    在實(shí)際的四極桿實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)真空度降低,穩(wěn)定區(qū)變化,對(duì)于同一種離子,利用原有的質(zhì)量掃描線進(jìn)行實(shí)驗(yàn),必將導(dǎo)致分辨率的下降. 因此,為得到更優(yōu)的分辨率,必須改變掃描電壓,根據(jù)當(dāng)前真空度和掃描頻率所決定的穩(wěn)定區(qū),選擇新的掃描線進(jìn)行實(shí)驗(yàn).

    由式(2),k是一個(gè)與粘滯系數(shù)D、離子質(zhì)量m和掃描頻率Ω相關(guān)的物理量. 粘滯系數(shù)D與離子的形狀、背景氣體的壓強(qiáng)、碰撞粒子的相對(duì)速度、碰撞頻率等因素有關(guān),因此很難精確計(jì)算D,但一般可以認(rèn)為D/m項(xiàng)與壓強(qiáng)具有線性關(guān)系[5]. 文獻(xiàn)[10]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)于質(zhì)荷比為84的84Kr,以氦氣作為背景氣體,當(dāng)壓強(qiáng)為0.057Pa時(shí),D/m在數(shù)值上約為500. 因此,D/m項(xiàng)可以近似表述為

    p.

    圖9給出了不同掃描頻率下壓強(qiáng)p與阻尼系數(shù)k的關(guān)系. 在掃描頻率不變的條件下,阻尼系數(shù)k隨壓強(qiáng)p線性增加. 此外,相同壓強(qiáng)下,k值與掃描頻率Ω有關(guān),在高真空度下,D趨于0,掃描頻率Ω的變化幾乎不會(huì)影響k. 如果提高壓強(qiáng)和掃描頻率Ω,可以削弱D項(xiàng)對(duì)k值的影響,有利于質(zhì)量分析.

    圖9 不同掃描頻率下p與k的關(guān)系

    3 結(jié) 論

    1)針對(duì)低真空下的質(zhì)量分析,根據(jù)有阻力條件下離子的運(yùn)動(dòng),得到了修正的馬修方程,提出了利用五階龍格-庫(kù)塔數(shù)值方法確定穩(wěn)定區(qū)的方法.

    2) 得到了不同阻尼系數(shù)k下,第一、第二以及高階穩(wěn)定區(qū)的變化趨勢(shì). 隨著阻尼系數(shù)k的增大,穩(wěn)定區(qū)發(fā)生變化,不斷變大,并連接在一起,穩(wěn)定區(qū)的確定為確定質(zhì)量掃描線和離子操作模式提供了理論基礎(chǔ).

    3) 阻尼系數(shù)k對(duì)穩(wěn)定區(qū)有很大的影響,從數(shù)學(xué)模型上看,提高掃描頻率更有利于低真空度下的質(zhì)量分析.

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    (編輯 王小唯, 苗秀芝)

    Numericalmethodforstabilityregioninquadrupoleatlowvacuum

    JIANGPeihe1,ZHAOZhanfeng2,CHENHuanwen3,ZHOUZhiquan1,2

    (1.SchoolofElectronicsandInformationEngineering,HarbinInstituteofTechnology,Harbin150001,China; 2.SchoolofInformationandElectricalEngineering,HarbinInstituteofTechnologyatWeihai,Weihai264209,Shandong,China; 3.JiangxiKeyLaboratoryforMassSpectrometryandInstrumentation,EastChinaUniversityofTechnology,Nanchang330013,China)

    In order to achieve the mass spectrum at low vacuum, the equation of ion motion with resistance is derived. Pressure effects are treated by adding a drag term to the Mathieu function which is calculated based on fifth-order Runge-Kutta in MATLAB. The effects of gas pressure on stability regions and ion motion are described. A numerical method for getting stability regions is proposed. The first, the second and the higher stability regions in the presence of the damping force are given. The results show that the damping force caused by gas pressure enlarges the stability regions. The initially separate stability zones merge together for higher pressure. In low vacuum conditions, mass analysis can be performed by altering operation mode. The pressure effects can be reduced by increasing the frequency.

    mass analysis at low vacuum; quadrupole; stability region; Mathieu function; Runge-Kutta

    10.11918/j.issn.0367-6234.201604135

    2016-04-25

    國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金(21505028); 山東省自然科學(xué)基金(ZR2015BQ004)

    姜佩賀(1988—),男,博士研究生; 周志權(quán)(1973—),男,教授,博士生導(dǎo)師

    周志權(quán),zzq@hitwh.edu.cn

    TH

    A

    0367-6234(2017)05-0031-05

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