超臨界CO2
--水兩相流與CO2毛細(xì)捕獲：微觀孔隙模型實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬研究1)

胡 冉 陳益峰 萬嘉敏 周創(chuàng)兵

?(武漢大學(xué)水資源與水電工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，武漢430072)?(勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室地球能源科學(xué)部，美國伯克利94720)

超臨界CO2
--水兩相流與CO2毛細(xì)捕獲：微觀孔隙模型實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬研究1)

胡 冉?,?陳益峰?,2)萬嘉敏?周創(chuàng)兵?

?(武漢大學(xué)水資源與水電工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，武漢430072)?(勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室地球能源科學(xué)部，美國伯克利94720)

CO2毛細(xì)捕獲機(jī)制是CO2地質(zhì)封存中的關(guān)鍵科學(xué)問題，然而有關(guān)孔隙尺度下(微米極)超臨界CO2毛細(xì)捕獲的研究較少.采用高壓流體--顯微鏡--微觀模型實(shí)驗(yàn)裝置，開展超臨界CO2條件(8.5MPa,45?C)下CO2驅(qū)替水(排水)和水驅(qū)替CO2(吸濕)實(shí)驗(yàn)，采用高分辨率照相機(jī)采集CO2水兩相流運(yùn)動(dòng)圖像，并借助光學(xué)顯微鏡直接觀測孔隙尺度下CO2毛細(xì)捕獲特征.同時(shí)，采用計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)方法對實(shí)驗(yàn)過程進(jìn)行三維數(shù)值模擬.數(shù)值模擬不僅反映了實(shí)驗(yàn)過程中兩相流驅(qū)替鋒面的推進(jìn)過程，還刻畫了孔隙尺度下被捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇三維空間形態(tài)特征.最后，基于數(shù)值模擬給出了CO2初始飽和度與殘余飽和度曲線，即毛細(xì)捕獲曲線，并對比分析了3種毛細(xì)捕獲曲線預(yù)測模型(即Jurauld模型、Land模型和Spiteri模型)的優(yōu)劣.分析表明，Jurauld模型的描述能力稍優(yōu)于Land模型，Spiteri模型的描述能力較弱.由于Land模型只需單個(gè)參數(shù)，且參數(shù)具有明確的物理意義，因此在實(shí)際工程中，建議優(yōu)先采用Land模型.

CO2地質(zhì)封存,微觀模型,兩相流,數(shù)值模擬,毛細(xì)捕獲

引言

大量研究表明，化石燃料燃燒產(chǎn)生的CO2超量排放是全球氣候變暖的主要原因.目前，CO2地質(zhì)封存(geological carbon sequestration,GCS)被廣泛認(rèn)為是緩解CO2引起溫室效應(yīng)的有效途徑之一.該方法將CO2注入地下以達(dá)到長期穩(wěn)定、安全封存的目的.CO2地質(zhì)封存場所包括衰竭油氣藏、不可開采煤層和地下咸水含水層[1].世界氣候變化委員會(huì)研究報(bào)告指出[2]，全世界范圍內(nèi)CO2在咸水含水層中的封存量可占2005年—2050年總排放量的20%～50%.我國鹽水盆地眾多，CO2地質(zhì)封存潛力巨大[34].當(dāng)CO2注入地下至少800m深的咸水層中，CO2以超臨界狀態(tài)滲入巖石孔隙中，孔隙水被CO2驅(qū)替；當(dāng)CO2停止注入時(shí)，地下水回流，原先注入到孔隙中的CO2一部分被水的回流驅(qū)替，而殘余部分由于毛細(xì)力和孔隙結(jié)構(gòu)的雙重作用，被捕獲在孔隙中.這種捕獲機(jī)制被稱為毛細(xì)捕獲(capillary trapping或residual trapping)[5].在GCS中，毛細(xì)捕獲意義尤其重要：一方面，由于毛細(xì)捕獲主要依靠巖石孔隙間的毛細(xì)力捕獲CO2，對巖石的完整性要求不高，從而提高了地質(zhì)封存的安全性[6]；另一方面，CO2以團(tuán)簇形態(tài)位于孔隙中，CO2、水、礦物三者的接觸，促進(jìn)了溶解和化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，從而對CO2超長期礦物捕獲具有重要影響.

孔隙介質(zhì)中CO2毛細(xì)捕獲量(飽和度)受控于CO2水兩相流過程，與介質(zhì)的濕潤性[710]、孔隙結(jié)構(gòu)[1012]、CO2注入速率[1314]與初始飽和度等因素密切相關(guān).CO2初始飽和度與殘余飽和度的關(guān)系稱為毛細(xì)捕獲曲線，該曲線具有重要的工程意義.國內(nèi)外研究人員對CO2毛細(xì)捕獲機(jī)制開展了大量實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬研究.在實(shí)驗(yàn)方面，目前的研究手段主要包括：(1)基于CT(computed tomography)掃描的巖芯驅(qū)替或玻璃珠驅(qū)替實(shí)驗(yàn)[1517];(2)基于照相機(jī)/顯微鏡觀測的微觀模型實(shí)驗(yàn)[1820].Al-Raoush[8]研究了介質(zhì)濕潤性對毛細(xì)捕獲量及其分布的影響，結(jié)果表明介質(zhì)的親水性愈強(qiáng)，毛細(xì)捕獲量愈大，被捕獲的液滴尺寸愈大.Chaudhary等[10]研究介質(zhì)濕潤性與孔隙孔喉比對CO2毛細(xì)捕獲的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：親水性愈強(qiáng)，孔喉比愈大，CO2的捕獲量愈高.Andrew等[21]針對石灰?guī)r開展了CO2水排驅(qū)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，被毛細(xì)捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇，其尺寸呈指數(shù)分布特征.武愛兵等[22]通過超臨界CO2(sc CO2)排驅(qū)飽水砂巖巖芯實(shí)驗(yàn)，研究了鹽水濃度對CO2毛細(xì)量的影響，并指出兩相流的排驅(qū)形式可分為活塞式、攜帶式和溶解式.Niu等[17]研究了溫度、壓力和咸水濃度對砂巖孔隙中CO2殘余總量與分布特征的影響.在上述實(shí)驗(yàn)研究中，盡管巖芯試樣能夠較精確反映巖石的三維孔隙結(jié)構(gòu)，然而由于CT掃描精度有限，較難獲取微米尺度下CO2毛細(xì)捕獲的細(xì)部特征.

另一方面，基于激光刻蝕技術(shù)制備而成的微觀孔隙模型，可以采用顯微鏡和照相機(jī)直接觀測微米尺度下的兩相流動(dòng)狀態(tài)，能夠采集到比CT掃描更高分辨率的流體運(yùn)動(dòng)圖像[2325].研究人員基于微觀模型實(shí)驗(yàn)研究了驅(qū)替速率與流體黏滯系數(shù)[1820]、介質(zhì)濕潤性[26]和孔隙結(jié)構(gòu)[27]對驅(qū)替模式和毛細(xì)捕獲的影響.Lenormand等[20]和Zhang等[28]研究了兩種互不混溶流體驅(qū)替過程中的黏性指進(jìn)、毛細(xì)指進(jìn)與穩(wěn)定驅(qū)替模式，表明驅(qū)替模式受控于兩個(gè)特征參數(shù)，即毛細(xì)數(shù)和黏度比.Cottin等[29]則研究了微觀模型濕潤性對指流形態(tài)的影響，表明當(dāng)介質(zhì)由親水性過渡為中等親水性時(shí)，指流形態(tài)向穩(wěn)定的方向發(fā)展.但以上研究較少關(guān)注超臨界CO2條件下CO2的毛細(xì)捕獲特征.

除實(shí)驗(yàn)研究外，數(shù)值模擬也在孔隙尺度下的兩相流運(yùn)動(dòng)規(guī)律與毛細(xì)捕獲機(jī)制研究方面發(fā)揮了重要作用.常用的數(shù)值模擬方法有孔隙網(wǎng)絡(luò)模型方法[30]、格子玻爾茲曼方法[31]、光滑粒子流體動(dòng)力學(xué)方法[32]和計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)方法[3334].其中，前3種方法所需的模型參數(shù)較多，且模型參數(shù)不獨(dú)立，因此在計(jì)算之前，需要對參數(shù)進(jìn)行標(biāo)定[35].計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)方法的優(yōu)點(diǎn)在于模型參數(shù)較少，無需標(biāo)定，但對計(jì)算資源的要求較高.

本文基于高壓流體--顯微鏡--微觀模型觀測系統(tǒng)，研究超臨界CO2條件(8.5MPa、45?C)下CO2水兩相流運(yùn)動(dòng)規(guī)律以及孔隙尺度下 CO2毛細(xì)捕獲特征，采用直接求解納維--斯托克斯方程模擬兩相流運(yùn)動(dòng)過程，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比研究.最后，基于數(shù)值模擬得到的CO2初始飽和度與殘余飽和度曲線(毛細(xì)捕獲曲線)，對比分析了3種殘余飽和度預(yù)測模型的優(yōu)劣.

1 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)流程

1.1 高壓--顯微鏡--微觀模型實(shí)驗(yàn)裝置

采用如圖1(a)所示的實(shí)驗(yàn)裝置開展超臨界CO2水驅(qū)排實(shí)驗(yàn)，該裝置主要由微觀模型觀測子系統(tǒng)、流量控制子系統(tǒng)、溫度控制子系統(tǒng)和CO2水反應(yīng)器子系統(tǒng)四大部分組成.

(1)微觀模型觀測子系統(tǒng)由微觀模型安裝平臺(tái)、照相機(jī)(Carl Zeiss,AxioCam MRc5)和倒置的光學(xué)顯微鏡(Carl Zeiss,Observer Z1.m)組成.微觀模型長20mm，寬10mm，孔隙喉道寬度為50μm，孔隙深度為 40μm，孔隙總體積 (pore volume)為 1.97μL，如圖1(b).微觀模型由特定的螺絲安裝在平臺(tái)上.照相機(jī)采集微觀模型全范圍(20mm×10mm)內(nèi)的流體流動(dòng)狀態(tài)圖像(1幀/秒)，顯微鏡采集孔隙尺度(微米級(jí))下的流體流動(dòng)圖像.照相機(jī)和顯微鏡通過數(shù)據(jù)線與電腦連接，采集的圖像實(shí)時(shí)傳入電腦.

(2)流量控制子系統(tǒng)由高精度高壓流量泵(Teledyne ISCO,500HP×2和65HP)組成.如圖1(a)所示，泵A以恒定流量向微觀模型入口注入超臨界CO2，泵B以恒定流量注入水，泵C連接微觀模型出口，確保流體系統(tǒng)為恒定壓力(8.5MPa).

(3)CO2水反應(yīng)器子系統(tǒng)由攪拌反應(yīng)器 (Parr,model 4560)、泵A和CO2氣缸組成.盡管水和CO2是兩種互不混溶流體，但在微觀孔隙模型中，由于孔隙體積極小(1.97μL)，無論是少量CO2溶解于水(形成不穩(wěn)定的H2CO3)，還是微量水溶解于CO2，都會(huì)對兩相流運(yùn)動(dòng)特性產(chǎn)生顯著影響[24].為了消除溶解對兩相流的影響，在泵A恒壓(8.5MPa)條件下，攪拌棒勻速轉(zhuǎn)動(dòng)，確保攪拌器上層CO2與下層水充分反應(yīng)，以達(dá)到兩相平衡(充分飽和).

(4)溫度控制子系統(tǒng)由隔熱室、溫度傳感控制器和加熱燈組成.(1)、(2)和(3)三個(gè)子系統(tǒng)位于密閉的隔熱室中，室內(nèi)由加熱燈提供熱量，室內(nèi)的溫度傳感器(Omega,Type T)與室外的溫度控制器(Cole Parmer,EW-89000-10)相連，以確保隔熱室內(nèi)的溫度保持在 (45±1)?C.

圖1 高壓流體--顯微鏡--微觀模型實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 High-pressure fluids-microsco y-micromodel system

1.2 實(shí)驗(yàn)流程

實(shí)驗(yàn)過程包括CO2、水兩種流體的制備、微觀模型清洗、CO2與水驅(qū)排、CO2與水兩相流平衡4個(gè)階段.試驗(yàn)重復(fù)3次，具體過程如下：

(1)CO2與水兩相流體制備.在本研究中，不考慮CO2與水的相互溶解，因此實(shí)驗(yàn)中的CO2和水須達(dá)到相平衡狀態(tài).為反映地層咸水濃度，采用脫離子水和高純度NaCl(Sigma-Aldrich,ACS reagent grade)配置0.01mol/L的NaCl溶液.將該溶液注入攪拌器，并將CO2由氣缸注入泵A.泵A與攪拌器連接，將流體壓力和溫度分別提至8.5MPa和45?C.攪拌棒勻速轉(zhuǎn)動(dòng)24h，確保CO2與水兩者充分飽和.

(2)微觀模型清洗.采用脫離子水以500μL/min的流量清洗微觀模型，持續(xù)10min，然后放置在烘箱內(nèi)在120?C條件下烘24h.

(3)CO2與水驅(qū)排.常壓下，采用泵C向微觀模型注入脫離子水，確保微觀模型達(dá)到飽水狀態(tài)，然后將壓力提升至8.5MPa.打開泵C與微觀模型管路，將制備好的水(0.01mol/L NaCl)以200μL/min流量注入微觀模型，持續(xù)5min.然后，打開泵A與微觀模型管路，CO2與水在注入口A處相接觸.此后將實(shí)驗(yàn)靜置3h，以確保CO2與水達(dá)到熱平衡狀態(tài).3h后，泵A以192μL/min的流量向微觀模型中注入超臨界CO2以驅(qū)替水，該過程為排水過程(drainage).照相機(jī)以1幀/秒的速率采集圖像.由于微觀模型孔隙體積較小 (1.97μL)，該排水過程僅持續(xù) 2s便可達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài).排水結(jié)束后，關(guān)閉泵A與微觀模型管路，打開泵B與微觀模型管路，以同樣的流量(192μL/min)注入水，即吸濕過程(imbibition).該過程僅持續(xù)3s便可達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)

(4)CO2與水兩相流平衡.驅(qū)排過程結(jié)束后，關(guān)閉微觀模型入口與出口閥門.根據(jù)照相機(jī)采集的圖像，5min后微觀模型內(nèi)流體便可達(dá)到平衡狀態(tài).此時(shí)，采用顯微鏡采集微觀模型中被毛細(xì)捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇的形態(tài)與分布.

本實(shí)驗(yàn)裝置是基于文獻(xiàn)[23]改進(jìn)而成的，有關(guān)實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)，可參考文獻(xiàn)[23].

2 數(shù)值模擬

2.1 控制方程

微觀模型中，CO2與水兩相驅(qū)替物理過程可由納維--斯托克斯方程描述，即流體動(dòng)量守恒方程

與質(zhì)量守恒方程

式中,u為流體速度,p為流體壓力，μ為流體黏滯系數(shù)，fs表征了由CO2與水界面引起的毛細(xì)力對流體動(dòng)量的貢獻(xiàn).fs可表達(dá)為

式中,σ為界面張力,κ為曲率,n為界面指向濕潤相(水相)的單位法向量，δΓT為Dirac delta函數(shù)，界面處為1，其他處為0.

式(1)涉及到兩相流運(yùn)動(dòng)，在各相內(nèi)部，式(1)可分別描述各個(gè)相的流體運(yùn)動(dòng).對于兩相流體界面，目前廣泛采用流體體積法(volume of flui，VOF)刻畫界面的演化[35].定義無量綱變量，即流體體積分?jǐn)?shù)α，來表征兩相界面的空間位置(如圖2所示)

圖2 流體體積法示意圖Fig.2 Illustration of the volume of flui method

在流體體積方法中，體積分?jǐn)?shù)的演化可由如下方程描述

式中，ur為人為構(gòu)造的流速，以提升界面處的數(shù)值穩(wěn)定性與魯棒性[36].

根據(jù)式(4)，式(1)中的流體黏度與密度可表達(dá)為流體體積分?jǐn)?shù)的函數(shù)

式中，μw和μCO2分別為水和CO2的黏滯系數(shù)，ρw和ρCO2分別為水和CO2的密度.

考慮到界面法向量 n=?α，界面曲率κ=?·(?α/‖?α‖).將 n,κ與α的關(guān)系式與式(3)代入式(1)，并聯(lián)立式(2)和式(5)，可得到CO2水兩相流運(yùn)動(dòng)的控制方程

2.2 模擬方法

OpenFOAM[36]是一個(gè)得到國內(nèi)外廣泛應(yīng)用的計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)開源軟件包，其開源特性使研究人員可根據(jù)問題求解的需要更改底層代碼.本文在Open-FOAM平臺(tái)上采用有限體積法對式(7)進(jìn)行了數(shù)值實(shí)現(xiàn).微觀模型的計(jì)算網(wǎng)格如圖3所示，共剖分六面體單元1962924個(gè)，節(jié)點(diǎn)2712905個(gè)，單元的尺寸控制在6～9μm.流體參數(shù)如表1所示.

圖3 微觀模型有限體積網(wǎng)格Fig.3 Finite volume mesh for the micromodel

表1 超臨界CO2與水兩相流參數(shù)Table 1 The parameters for the supercritical CO2-water two-phase flui fl w

需要指出的是，本文微觀模型壁面為親水性.在8.5MPa和45?C的高溫高壓條件下，基于不同區(qū)域的顯微鏡照片，測量了10組CO2與水在微觀孔隙模型壁面上的接觸角，平均值為22?.在OpenFOAM中，接觸角對兩相流界面的影響由下式表征[35]

式中,θ為壁面接觸角，ns和nt分別為壁面的單位法向量和切向量.

根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件，數(shù)值模擬的初始條件為：在模型區(qū)域內(nèi)，u=0，α=1，p=8.5MPa.邊界條件為：(1)在排水階段(drainage)，在注入口A，u=0.32m/s(根據(jù)流量折算)，?p=0，α =0；在出口，?u/?x=?u/?y= ?u/?z=0，p=8.5MPa，?α =0，(2)在吸濕階段(imbibition)，在注入口B，u=0.32m/s(根據(jù)流量折算)，?p=0，α =1；在出口，?u/?x= ?u/?y=?u/?z=0，p=8.5MPa，?α =0，(3)在平衡階段(注入口與出口閥門關(guān)閉)，在注入口B和出口，u=0m/s，p=8.5MPa，?α =0.

數(shù)值模擬采用并行計(jì)算，以確保在可接受的時(shí)間內(nèi)獲得解答.基于國家天河II號(hào)超級(jí)計(jì)算機(jī)，采用96個(gè)CPU核心并行模擬CO2水排水、吸濕與平衡過程，共耗機(jī)時(shí)23040核·小時(shí).對于3.3節(jié)毛細(xì)捕獲曲線的數(shù)值模擬，采用768個(gè)CPU核心進(jìn)行數(shù)值模擬，共耗機(jī)時(shí)115200核·小時(shí).

3 結(jié)果分析

如1.2節(jié)所述，對實(shí)驗(yàn)過程重復(fù)3次，獲得3組實(shí)驗(yàn)圖像.對于CO2的分布特征與CO2液滴/團(tuán)簇形態(tài)，采用第1組實(shí)驗(yàn)圖像與數(shù)值模擬進(jìn)行對比分析；對于CO2的飽和度，采用3組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的平均值與數(shù)值模擬結(jié)果進(jìn)行對比.采用ImageJ軟件[39]對實(shí)驗(yàn)圖形進(jìn)行后處理，提取CO2飽和度的量值.

3.1 超臨界CO2水驅(qū)排實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬對比

圖4給出了兩相不混溶流體驅(qū)替過程中呈現(xiàn)出的3種流動(dòng)特征，即黏性指進(jìn)、毛細(xì)指進(jìn)與穩(wěn)定流.這3種流動(dòng)特征受控于兩個(gè)特征參數(shù)，即毛細(xì)數(shù)(Ca)和黏度比(M).毛細(xì)數(shù)反映了兩相流所受到的黏滯力與毛細(xì)力之比的量值.Ca和M的定義如下

式中,ui和μi分別為驅(qū)替流體的特征流速與黏滯系數(shù)，μ2為被驅(qū)替流體的黏滯系數(shù).由于實(shí)驗(yàn)條件不一致，Lenormand等(虛線)[20]和Zhang等(實(shí)線)[28]給出的結(jié)果有一定差異，如圖4所示.

圖4 兩種互不相容流體流動(dòng)狀態(tài)相圖Fig.4 The phase diagram for displacement pattern within the two-phase immiscible flui fl w

將表1所示參數(shù)代入式(8)和式(9)可得：在排水階段(drainage，CO2驅(qū)替水)，毛細(xì)數(shù)與黏度比分別為，Ca=2.24×10-5，M=0.038；在吸濕階段(imbibition，水驅(qū)替CO2)，Ca=5.87×10-4，M=26.24.由圖4可知，在本實(shí)驗(yàn)的排水階段(drainage)，兩相流驅(qū)替過程既有毛細(xì)指進(jìn)也有黏性指進(jìn).

圖5給出了排水0.1s時(shí)，微觀模型中CO2分布的數(shù)值模擬結(jié)果.由于CO2注入口位于左上方，而恒定壓力出口位于右下方，因此CO2指進(jìn)向右下方傾斜.由圖可知，CO2驅(qū)替水過程呈現(xiàn)強(qiáng)烈的指進(jìn)現(xiàn)象.根據(jù)指進(jìn)的寬度與長度，可初步判定：在左上方，CO2鋒面推進(jìn)為毛細(xì)指進(jìn)，而在左下方，CO2鋒面前移為黏性指進(jìn).圖5所示的局部放大圖給出了CO2驅(qū)替鋒面處，CO2與水界面的三維形態(tài).對于本文研究的親水性介質(zhì)而言，界面向濕潤相(水相)凸起.

圖5 排水過程(drainage)0.1 s時(shí)刻數(shù)值模擬結(jié)果Fig.5 The numerical results for the two-phase flui fl w after 0.1 s of drainage

圖6給出了排水1s時(shí)，CO2分布的實(shí)驗(yàn)觀測與數(shù)值模擬對比結(jié)果.由圖可知，在排水1 s時(shí)刻，驅(qū)替相 (CO2)已到達(dá)出口處，驅(qū)替穿透.考慮到排水實(shí)驗(yàn)注入口與出口的位置，在微觀模型左下方與右上方局部區(qū)域，CO2的局部飽和度較小.圖6(a)的CO2飽和度為51.1%，三組實(shí)驗(yàn)的CO2飽和度平均值為(51.0±3.9)%.CO2飽和度的數(shù)值模擬結(jié)果為53.9%(圖6(b)).排水結(jié)束后，CO2飽和度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為(58.3±2.1)%，數(shù)值模擬結(jié)果為61.3%，兩者基本一致.

圖6 排水過程(drainage)1 s時(shí)刻實(shí)驗(yàn)(由照相機(jī)采集)與數(shù)值模擬對比((a)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,(b)數(shù)值模擬結(jié)果)Fig.6 Comparison between numerical results and the DSLR captured images after 1 s of drainage((a)experimental result,(b)numerical simulation)

排水過程持續(xù)2s后，水從微觀模型左下方以恒定流量注入，以驅(qū)替排水過程中注入的CO2.圖7給出了吸濕0.1s時(shí)，CO2相分布特征的數(shù)值模擬結(jié)果.由圖可知，在水相注入口附近，CO2局部飽和度趨于零，表明在此區(qū)域，水以“活塞式”方式驅(qū)替CO2.圖7中的局部放大圖表明，在吸濕過程中，部分CO2以液滴形式存在于孔隙中.

吸濕1s時(shí)，CO2分布的實(shí)驗(yàn)觀測與數(shù)值模擬對比結(jié)果如圖8所示.由圖可知，在吸濕1s時(shí)刻，實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果表明CO2以液滴/團(tuán)簇形式存在于單個(gè)或多個(gè)孔隙中.CO2局部飽和度在微觀模型左端和右端較高，而在中間偏左側(cè)較低.數(shù)值結(jié)果表明,在微觀模型左側(cè) (水相注入口附近區(qū)域)，水以 “活塞式”驅(qū)替CO2，導(dǎo)致CO2的局部飽和度趨于零.而在此區(qū)域，實(shí)驗(yàn)觀測的CO2飽和度較大.其原因是在排水階段(drainage)，有一定體積的超臨界CO2進(jìn)入左下方入口處(圖8(a)).當(dāng)吸濕開始時(shí)(imbibition)，在排水階段進(jìn)入的超臨界CO2被水從入口區(qū)域驅(qū)替至微觀孔隙中，從而導(dǎo)致左下方附近區(qū)域的CO2飽和度過大.由此可見，對于本文采用的微觀流體模型，由于流體入口段不均勻，使得微觀孔隙模型中的左邊界不能成為均勻的過流斷面，從而在一定程度上影響入口端附近流場的分布規(guī)律以及CO2或水的局部飽和度.

圖7 吸濕過程(imbibition)0.1s時(shí)刻數(shù)值模擬結(jié)果Fig.7 The numerical results for the two-phase flui fl w after 0.1s of imbibition

圖 8(a)的 CO2飽和度為 29.4%，三次重復(fù)實(shí)驗(yàn)的平均值為(27.7±2.3)%，數(shù)值模擬結(jié)果為21.9%(圖8(b)).由此可見，在吸濕1s時(shí)刻，數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果有一定差異.造成偏差的原因如下：(1)如前所述，在排水階段進(jìn)入入口段的CO2，在吸濕初期(imbibition)被水驅(qū)替至微觀孔隙中，導(dǎo)致CO2飽和度的實(shí)驗(yàn)值偏大；(2)由于制造工藝，微觀模型表面有微小的(約0.5μm)起伏度(粗糙度)，而在數(shù)值模擬中，幾何模型沒有反映這種起伏度.考慮到微觀模型喉道尺寸為50μm，深度為40μm，在吸濕階段，毛細(xì)數(shù)增大，黏滯力對流體運(yùn)動(dòng)的影響增大.因此，起伏度對流體運(yùn)動(dòng)的影響在吸濕階段被放大，從而導(dǎo)致數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差增大；(3)在本文數(shù)值模擬中，接觸角取常數(shù)，而忽略了動(dòng)態(tài)接觸角的影響.當(dāng)毛細(xì)數(shù)大于10-4時(shí)，流體與孔隙壁面的前沿和后沿接觸角具有一定差異，接觸角的這種動(dòng)態(tài)效應(yīng)對流體界面的推進(jìn)具有一定影響[4041].

圖8 吸濕過程(imbibition)1s時(shí)刻實(shí)驗(yàn)(由照相機(jī)采集)與數(shù)值模擬對比((a)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,(b)數(shù)值模擬結(jié)果)Fig.8 Comparison between numerical results and the DSLR captured images after 1s of imbibition((a)experimental result,(b)numerical simulation)

3.2 CO2毛細(xì)捕獲特征的實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬對比

水驅(qū)替CO2持續(xù)3s后，吸濕過程結(jié)束.關(guān)閉微觀模型注入口與出口.由于此刻注入口與出口端的壓力差為零，微觀模型中的流體流速將逐漸遞減至零，流體壓力將變?yōu)楹愣▔毫χ?8.5MPa).由照相機(jī)與顯微鏡采集的圖像可知，閥門關(guān)閉5min后，兩相流達(dá)到平衡狀態(tài).圖9給出了平衡狀態(tài)下被捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇形態(tài)與位置.由圖可知，在本文研究的親水性介質(zhì)中，被捕獲的 CO2以液滴或團(tuán)簇的形式存在于孔隙中，CO2液滴或團(tuán)簇呈球狀(或近似球狀)，該實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果與以往的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致[8,10].這些液滴或團(tuán)簇位于單個(gè)孔隙(pore body)中(圖9(d),圖9(f)和圖9(g))，或位于兩個(gè)相鄰的孔隙中(圖9(e))，相鄰的孔隙由孔喉連接.數(shù)值模擬結(jié)果較好地反映了被捕獲CO2液滴/團(tuán)簇的這種分布特征.CO2毛細(xì)捕獲的數(shù)值模擬結(jié)果如圖9(h)～圖9(n)所示.被捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇部分位于單個(gè)孔隙中(圖9(h)、圖9(j)和圖9(k))，部分位于兩個(gè)相鄰的孔隙中(圖9(i)).由圖9(h)～圖9(k)的三維視圖可知，對于親水性介質(zhì)，CO2液滴的三維形態(tài)為凸?fàn)铙w，這與基于CT掃描的實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果一致[8].

如圖 9(b)所示，CO2殘余飽和度為 10.3%，三組實(shí)驗(yàn)的平均值為 (9.2±1.1)%，數(shù)值模擬結(jié)果為7.9%(圖9(m)).由于CO2殘余飽和度與驅(qū)替流速(或毛細(xì)數(shù))密切相關(guān)，研究表明[4243]，當(dāng)毛細(xì)數(shù)大于1×10-6時(shí)，一般服從Snwr～λlg(Ca)的規(guī)律，其中λ為常數(shù).毛細(xì)數(shù)越小，兩種流體的毛細(xì)力對兩相流運(yùn)動(dòng)的影響越顯著.本實(shí)驗(yàn)中，在吸濕階段(imbibition)，毛細(xì)數(shù)為Ca=5.87×10-4，M ＞1，毛細(xì)力對兩相流的影響不顯著，驅(qū)替模式屬于毛細(xì)指進(jìn)和穩(wěn)定驅(qū)替的過渡區(qū)(圖4).

圖9 超臨界CO2毛細(xì)捕獲實(shí)驗(yàn)結(jié)果(a)～(g)與數(shù)值模擬結(jié)果(h)～(n).(a)和(c)為顯微鏡低倍物鏡采集的被捕獲CO2液滴/團(tuán)簇分布；(b)為照相機(jī)采集的被捕獲CO2液滴/團(tuán)簇整體分布；(d)～(g)為顯微鏡高倍物鏡采集的單個(gè)孔隙中被捕獲CO2團(tuán)簇分布形態(tài).(m)為被捕獲的CO2液滴/團(tuán)簇整體分布；(l)和(n)為被捕獲的CO2團(tuán)簇在多個(gè)孔隙內(nèi)的分布；(h)～(k)為被捕獲的CO2團(tuán)簇在單個(gè)孔隙中的形態(tài)Fig.9 The observed(a)～ (g)and simulated(h)～ (n)shape and distribution of trapped CO2droplets/clusters：(a)and(c)the distribution of trapped CO2droplets/clusters at multiple pores;(b)the distribution of trapped CO2droplets/clusters at the full scale of micromodel;(d)～(g)the distribution of trapped CO2droplets/clusters at a single pore.(m)the distribution of trapped CO2droplet/cluster at the full scale of micromodel;(l)and(n)the distribution of trapped CO2droplets/clusters at multiple pores;(h)～(k)the distribution of trapped CO2droplets/clusters at a single pore

受微觀孔隙模型實(shí)驗(yàn)周期的限制，在本實(shí)驗(yàn)中，驅(qū)替流速設(shè)定為192μL/min，沒有采取相對較小的驅(qū)替流速.此外，微觀模型可承受最大值為10MPa的內(nèi)外壓力差.在以往的微觀孔隙模型實(shí)驗(yàn)研究中[24,44]，一般將微觀模型置入透明壓力盒中.微觀孔隙模型內(nèi)部加壓時(shí)，壓力盒(微觀孔隙外部)也同時(shí)加壓，以確保微觀孔隙內(nèi)外壓差不太大.本研究未采用壓力盒，因而實(shí)驗(yàn)裝置簡單，無需染色劑便可直接觀測微觀模型中的兩相流運(yùn)動(dòng)[23].然而，由于沒有壓力盒抵消壓差，在內(nèi)外8.5MPa的壓差條件下，若實(shí)驗(yàn)持續(xù)較長時(shí)間(6h)，微觀孔隙模型存在“爆裂”的危險(xiǎn).由于小流量驅(qū)替實(shí)驗(yàn)將顯著延長實(shí)驗(yàn)的持續(xù)時(shí)間，因此為了減低實(shí)驗(yàn)風(fēng)險(xiǎn)，本研究采用較大的驅(qū)替流速，以保證在相對較短的時(shí)間內(nèi)獲得兩相驅(qū)替的全過程與毛細(xì)捕獲的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.在以后的研究中，將改進(jìn)實(shí)驗(yàn)裝置，在保證實(shí)驗(yàn)安全可靠的前提下，采用更小的驅(qū)替流速，研究兩相流的運(yùn)動(dòng)規(guī)律.

3.3 毛細(xì)捕獲曲線實(shí)驗(yàn)/模擬結(jié)果與預(yù)測模型對比

在CO2地質(zhì)封存和石油開采中，孔隙介質(zhì)的非濕潤相初始飽和度(Snwi)與殘余飽和度(Snwr)曲線對于工程應(yīng)用尤其重要，該曲線稱為毛細(xì)捕獲曲線.Land[45]提出了單參數(shù)預(yù)測模型，描述兩者之間的關(guān)系.Land模型表達(dá)如下

式中,Snwi和Snwr分別為初始飽和度和殘余飽和度，C為Land模型參數(shù).Snwi為排水過程結(jié)束或吸濕過程開始時(shí)，介質(zhì)的非濕潤相飽和度.Land模型參數(shù)可通過介質(zhì)的最大飽和度和最大的殘余飽和度計(jì)算得到

式中,Snwr,max和Snw,max分別為介質(zhì)非濕潤相最大殘余飽和度和最大飽和度.

Jerauld[46]在Land模型的基礎(chǔ)上，提出了兩參數(shù)模型，以反映介質(zhì)濕潤性的非均質(zhì)性對介質(zhì)殘余飽和度的影響，表達(dá)如下

式中,b為模型參數(shù).對比式(11)與式(13)可知，當(dāng)b=0時(shí)，Jerauld模型直接退化為Land模型.

Spiteri等[47]提出了能夠反映不同濕潤性對介質(zhì)殘余飽和度影響的預(yù)測模型

式中,α和β為模型參數(shù).

對于上述3種殘余飽和度預(yù)測模型，采用數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比研究.在本文實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)排水過程結(jié)束時(shí)，CO2分布不再改變，因此可認(rèn)為CO2達(dá)到了初始飽和度的最大值.由于本文開展的排水、吸濕實(shí)驗(yàn)在5s內(nèi)便分別達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)，較難獲得初始飽和度和殘余飽和度的其他量值.為獲取本文微觀模型不同的Snwi與Snwr量值，采用數(shù)值方法模擬不同持續(xù)時(shí)間(小于2s)的排水過程，得到初始飽和度，繼而模擬吸濕過程，得到對應(yīng)的殘余飽和度.

圖10給出了微觀模型初始飽和度與殘余飽和度的實(shí)驗(yàn)、數(shù)值模擬與預(yù)測模型擬合結(jié)果.表2列出了基于數(shù)值模擬結(jié)果，各個(gè)模型的最優(yōu)擬合參數(shù)與均方偏差.由表2可知，Jerauld模型與Land模型與數(shù)值模擬結(jié)果的均方偏差分別為0.0066和0.01，兩者相差不大，而Spiteri模型的均方偏差為0.0190.因此，Jerauld模型與Land模型與數(shù)值模擬結(jié)果吻合較好，但Jerauld模型優(yōu)于Land模型，Spiteri模型的描述能力最差.

表2 各模型的最優(yōu)擬合系數(shù)與均方偏差Table 2 The fittin parameters and the root-mean-square-error(RMSE)for the three models

圖10 超臨界CO2毛細(xì)捕獲曲線數(shù)值模擬結(jié)果與不同模型對比Fig.10 The comparison of the capillary trapping curve between the numerical simulation/experimental data and three di ff erent models

由圖10可知，當(dāng)初始飽和度小于7%時(shí)，毛細(xì)捕獲曲線與1：1直線重合，表明當(dāng)注入CO2的體積分?jǐn)?shù)小于0.07時(shí)，全部CO2都被捕獲于介質(zhì)中.在此階段，Jerauld模型吻合效果明顯優(yōu)于Land模型與Spiteri模型.而當(dāng)初始飽和度大于30%時(shí)，殘余飽和度基本保持不變.Jerauld模型與Land模型都能反映這種趨勢，而Spiteri模型曲線在初始飽和度大于45%后，開始下降.圖10也給出了初始飽和度與殘余飽和度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果及其誤差圖.對于實(shí)驗(yàn)結(jié)果：Snwi=(58.3±2.1)%，Snwr=(9.2±1.1)%；對于數(shù)值模擬：Snwi=61.3%，Snwr=7.9%，表明無論是初始飽和度還是殘余飽和度，數(shù)值模擬結(jié)果均小于實(shí)驗(yàn)結(jié)果.數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差主要受3.1節(jié)所述的3個(gè)方面原因的影響.Raeini等[33]針對LV60砂巖開展了CO2毛細(xì)捕獲的實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬對比研究，表明在初始飽和度大于0.5的區(qū)域，CO2毛細(xì)捕獲的數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的絕對偏差為2%～4%.在本文對比研究中，實(shí)驗(yàn)與模擬的絕對偏差為1.3%.

4 結(jié)論

本文采用高壓流體--顯微鏡--微觀模型實(shí)驗(yàn)裝置，開展了超臨界CO2條件下CO2水驅(qū)排實(shí)驗(yàn)，研究了孔隙尺度下CO2毛細(xì)捕獲特征，同時(shí)基于開源軟件包OpenFOAM對CO2水兩相流實(shí)驗(yàn)過程進(jìn)行了數(shù)值模擬，最后基于數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比分析了3種毛細(xì)捕獲模型的優(yōu)劣.主要結(jié)論如下：

(1)超臨界CO2驅(qū)替水呈現(xiàn)出強(qiáng)烈的指進(jìn)現(xiàn)象，這種指進(jìn)既包含黏性指進(jìn)，也包含毛細(xì)指進(jìn).數(shù)值模擬結(jié)果較好地反映了這種指進(jìn)現(xiàn)象，同時(shí)也很好地刻畫了指進(jìn)鋒面的三維形態(tài).

(2)對于本文研究的親水性介質(zhì)，在實(shí)驗(yàn)觀測中，被捕獲 CO2液滴/團(tuán)簇位于單個(gè)或者多個(gè)孔隙中.數(shù)值模擬不僅反映了這一特征，還刻畫了CO2液滴/團(tuán)簇的三維空間形態(tài).

(3)本文對比分析了3種毛細(xì)捕獲曲線預(yù)測模型的描述能力.結(jié)果表明：盡管Jerauld模型描述能力最強(qiáng)，但比Land模型多一個(gè)參數(shù)，且Land模型參數(shù)物理意義明確.因此，在實(shí)際工程中，建議優(yōu)先采用Land模型.

本文針對CO2地質(zhì)封存中毛細(xì)捕獲機(jī)制的微觀實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬研究具有重要意義.然而，由于驅(qū)替流速較大，本文的實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬結(jié)果只能反映場地CO2注入井附近的超臨界CO2毛細(xì)捕獲特征.此外，在實(shí)際GCS工程中，介質(zhì)濕潤性與孔隙結(jié)構(gòu)對CO2毛細(xì)捕獲具有決定性影響.今后將改進(jìn)現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，開展極小驅(qū)替流速下的實(shí)驗(yàn)研究.

1 Zhang W,Li Y,Xu T,et al.Long-term variations of CO2trapped in di ff erent mechanisms in deep saline formations：a case study of the Songliao Basin,China.International Journal of Greenhouse Gas Control,2009,3(2)：161-180

2 Metz B,Davidson O,De Coninck H,et al.IPCC special report on carbon dioxide capture and storage.Prepared by Working Group III of the Intergovernmental Panel on Climate Change.IPCC,Cambridge,United Kingdom and New York,USA：Cambridge University Press,2005

3李小春,劉延鋒,白冰等.中國深部咸水含水層CO2儲(chǔ)存優(yōu)先區(qū)域選擇.巖石力學(xué)與工程學(xué)報(bào),2006,25(5)：963-968(Li Xiaochun,Liu Yanfeng,Bai Bing,et al.Ranking and screening of CO2Saline aquifer storage zones in China.Chinese Journal of Rock Mechanics and Engineering,2006,25(5)：963-968(in Chinese))

4李小春,方志明,魏寧等.我國CO2捕集與封存的技術(shù)路線探討.巖土力學(xué),2009,30(9)：2674-2678(Li Xiaochun,Fang Zhiming,Wei Ning,et al.Discussion on technical roadmap of CO2capture and storage in China.Rock and Soil Mechanics,2009,30(9)：2674-2678(in Chinese))

5 Suekane T,Nobuso T,Hirai S,et al.Geological storage of carbon dioxide by residual gas and solubility trapping.International Journal of Greenhouse Gas Control,2008,2(1)：58-64

6 Al Mansoori SK,Itsekiri E,Iglauer S,et al.Measurements of nonwetting phase trapping applied to carbon dioxide storage.International Journal of Greenhouse Gas Control,2010,4(2)：283-288

7 Tanino Y,Blunt M.Laboratory investigation of capillary trapping under mixed-wet conditions. Water Resources Research,2013,49(7)：4311-4319

8 Al-Raoush RI.Impact of wettability on pore-scale characteristics of residual nonaqueous phase liquids.Environmental Science&Technology,2009,43(14)：4796-4801

9 Iglauer S,Pentland C,Busch A.CO2wettability of seal and reservoir rocks and the implications for carbon geo-sequestration.Water Resources Research,2015,51(11)：729-774

10 Chaudhary K,Bayani Cardenas M,Wolfe WW,et al.Pore-scale trapping of supercritical CO2and the role of grain wettability and shape.Geophysical Research Letters,2013,40(15)：3878-3882

11 Tanino Y,Blunt MJ.Capillary trapping in sandstones and carbonates：Dependence on pore structure.Water Resources Research,2012,48(8)：W08525

12 Moura M,Fiorentino EA,M?l?y K,et al.Impact of sample geometry on the measurement of pressure-saturation curves：Experiments and simulations.Water Resources Research,2015,51(12)：8900-8926

13 Kimbrel EH,Herring AL,Armstrong RT,et al.Experimental characterization of nonwetting phase trapping and implications for geologic CO2sequestration.International Journal of Greenhouse Gas Control,2015,42：1-15

14 Chatzis I,Kuntamukkula M,Morrow N.E ff ect of capillary number on the microstructure of residual oil in strongly water-wet sandstones.SPE Reservoir Engineering,1988,3(3)：902-912

15 El-Maghraby RM,Blunt MJ.Residual CO2trapping in Indiana limestone.Environmental Science&Technology,2012,47(1)：227-233

16 Andrew M,Bijeljic B,Blunt MJ.Pore-scale imaging of trapped supercritical carbon dioxide in sandstones and carbonates.International Journal of Greenhouse Gas Control,2014,22：1-14

17 Niu B,Al-Menhali A,Krevor SC.The impact of reservoir conditions on the residual trapping of carbon dioxide in Berea sandstone.Water Resources Research,2015,51(4)：2009-2029

18 Zhang C,Oostrom M,Grate JW,et al.Liquid CO2displacement of water in a dual-permeability pore network micromodel.Environmental Science&Technology,2011,45(17)：7581-7588

19 Wang Y,Zhang C,Wei N,et al.Experimental study of crossover from capillary to viscous fingerin for supercritical CO2–water displacement in a homogeneous pore network.Environmental Science&Technology,2012,47(1)：212-218

20 Lenormand R,Touboul E,Zarcone C.Numerical models and experiments on immiscible displacements in porous media.Journal Of Fluid Mechanics,1988,189：165-187

21 Andrew M,Bijeljic B,Blunt MJ.Pore-scale imaging of geological carbon dioxide storage under in situ conditions.Geophysical Research Letters,2013,40(15)：3915-3918

22武愛兵,李銥,常春等.不同成分鹽水驅(qū)CO2.現(xiàn)代地質(zhì),2014,28(5)：1061-1067(Wu Aibing,Li Yi,Chang Chun,et al.The residual gas saturation of di ff erent components of saline floodin CO2.Geoscience,2014,28(5)：1061-1067(in Chinese))

23 Kim Y,Wan J,Kneafsey TJ,et al.Dewetting of silica surfaces upon reactions with supercritical CO2and brine：pore-scale studies in micromodels.Environmental Science&Technology,2012,46(8)：4228-4235

24 Chang C,Zhou Q,Kneafsey TJ,et al.Pore-scale supercritical CO2dissolution and mass transfer under imbibition conditions.Advancesin Water Resources,2016,92：142-158

25 Chang C,Zhou Q,Oostrom M,et al.Pore-scale supercritical CO2dissolution and mass transfer under drainage conditions.Advances in Water Resources,2017,100：14-25

26 Zhao B,MacMinn CW,Juanes R.Wettability control on multiphase fl w in patterned microfluidics Proceedings of the National Academy of Sciences,2016,113(37)：10251-10256

27 Xu W,Ok JT,Xiao F,et al.E ff ect of pore geometry and interfacial tension on water-oil displacement efficiency in oil-wet microfluidi porous media analogs.Physics of Fluids,2014,26(10)：093102

28 Zhang C,Oostrom M,Wietsma TW,et al.Influenc of viscous and capillary forces on immiscible flui displacement：Pore-scale experimental study in a water-wet micromodel demonstrating viscous and capillary fingering Energy&Fuels,2011,25(8)：3493-3505

29 Cottin C,Bodiguel H,Colin A.Influenc of wetting conditions on drainage in porous media：A microfluidi study.Physical Review E,2011,84(2)：026311

30 Raeesi B,Piri M.The e ff ects of wettability and trapping on relationships between interfacial area,capillary pressure and saturation in porous media：A pore-scale network modeling approach.Journal of Hydrology,2009,376(3)：337-352

31 Liu H,Ju Y,Wang N,et al.Lattice Boltzmann modeling of contact angle and its hysteresis in two-phase fl w with large viscosity di ff erence.Physical Review E,2015,92(3)：033306

32 Bandara U,Tartakovsky AM,Oostrom M,et al.Smoothed particle hydrodynamics pore-scale simulations of unstable immiscible fl w in porous media.Advances in Water Resources,2013,62：356-369

33 Raeini AQ,Bijeljic B,Blunt MJ.Modelling capillary trapping usingfinite-olumesimulationoftwo-phasefl wdirectlyonmicro-CT images.Advances in Water Resources,2015,83：102-110

34 Ferrari A,Jimenez-Martinez J,Borgne TL,et al.Challenges in modeling unstable two-phase fl w experiments in porous micromodels.Water Resources Research,2015,51(3)：1381-1400

35 Ferrari A,Lunati I.Direct numerical simulations of interface dynamics to link capillary pressure and total surface energy.Advances in Water Resources,2013,57：19-31

36 Greenshields C.OpenFOAM User Guide.Version 2.4.0.Open-FOAM Foundation Ltd,2015

37 Batzle M,Wang Z.Seismic properties of pore fluids Geophysics,1992,57(11)：1396-408

38 Wang S,Tokunaga TK.Capillary pressure-saturation relations for supercritical CO2and brine in limestone/dolomite sands：Implications for geologic carbon sequestration in carbonate reservoirs.Environmental Science&Technology,2015,49(13)：7208-7217

39 Abr`amo ffMD,Magalh?aes PJ,Ram SJ.Image processing with Image J.Biophotonics International,2004,11(8)：36-42

40 Roman S,Soulaine C,AlSaud MA,et al.Particle velocimetry analysis of immiscible two-phase fl w in micromodels.Advances in Water Resources,2015,95：199-211

41 Horgue P,Augier F,Duru P,et al.Experimental and numerical study of two-phase fl ws in arrays of cylinders.Chemical Engineering Science,2013,102(15)：335-345

42 Geistlinger H,Ataei-Dadavi I,Mohammadian S,et al.The impact of pore structure and surface roughness on capillary trapping for 2-D and 3-D porous media：Comparison with percolation theory.Water Resources Research,2015,51(11)：9094-9111

43 Mohammadian S,Geistlinger H,Vogel HJ.Quantificatio of gasphase trapping within the capillary fringe using computed microtomography.Vadose Zone Journal,2015,14(5)：

44 Jimenez-Mart′?nez J,Porter ML,Hyman JD,et al.Mixing in a threephase system：Enhanced production of oil-wet reservoirs by CO2injection.Geophysical Research Letter,2016,43(1)：196-205

45 Land CS.Calculation of imbibition relative permeability for twoand three-phase fl w from rock properties.Society of Petroleum Engineers Journal,1968,8(2)：149-156

46 JerauldG.Generalthree-phaserelativepermeabilitymodelforPrudhoe Bay.SPE Reservoir Engineering,1997,12(04)：255-263

47 Spiteri EJ,Juanes R,Blunt MJ,et al.A new model of trapping and relative permeability hysteresis for all wettability characteristics.SPE Journal,2008,13(3)：277-288

SUPERCRITICAL CO2WATER DISPLACEMENTS AND CO2CAPILLARY TRAPPING:MICROMODEL EXPERIMENT AND NUMERICAL SIMULATION1)

Hu Ran?,?Chen Yifeng?,2)Wan Jiamin?Zhou Chuangbing??(State Key Laboratory of Water Resources and Hydropower Engineering Science，Wuhan University，Wuhan 430072，China)?(Lawrence Berkeley National Laboratory，Energy Geosciences Division，Berkeley CA 94720，USA)

The CO2capillary trapping is an important scientifi issue in geological carbon sequestration,but few researches focus on the trapping mechanism at pore scale under supercritical CO2condition.In this study,based on the high-pressure fluids-microsco y-micromodel experimental system,we performed drainage experiment,i.e.supercritical CO2displacing water,and imbibition experiment,i.e.water displacing CO2,under the conditions of 45?C and 8.5MPa.The DSLR camera was used to capture pictures of CO2-water two-phase immiscible fl w and the microscopy was used to capture the capillary trapping behavior for the supercritical CO2at the pore scale.The computational flui dynamic method was adopted to simulate the two-phase flui fl w processes.The numerical results are generally in agree-ment with the experimental observations,and further provide three-dimensional geometries on the interface during the drainage-imbibition processes and the trapped supercritical CO2droplet/cluster.Finally,the capillary trapping curve,i.e.the relationship between the initial CO2saturation and the residual saturation,was obtained from the numerical results,and we made an assessment of the three capillary trapping models,i.e.Land’s,Jurauld’s and Spiteri’s trapping models.A comparison of the models performance indicates that Jurauld’s model behaves slightly better than Land’s model,whereas Spiteri’s model behaves poorly.However,given that Land’s model only contains one parameter of clear physical meaning,it is recommended for practical use.

geological carbon sequestration,micromodel,two-phase fl w,numerical simulation,capillary trapping

O363.2,V211.1+7

：A

10.6052/0459-1879-16-237

2016–08–26 收稿，2017–02–14 錄用,2017–02–15 網(wǎng)絡(luò)版發(fā)表.

1)國家自然科學(xué)基金(51409198,51579188)及中國博士后科學(xué)基金(2015T80833)資助項(xiàng)目.

2)陳益峰,教授,主要研究方向：巖土介質(zhì)多場耦合與滲流控制理論.E-mail：csyfchen@whu.edu.cn

胡冉,陳益峰,萬嘉敏,周創(chuàng)兵.超臨界CO2--水兩相流與CO2毛細(xì)捕獲：微觀孔隙模型實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬研究.力學(xué)學(xué)報(bào),2017,

49(3)：638-648

Hu Ran,Chen Yifeng,Wan Jiamin,Zhou Chuangbing.Supercritical CO2water displacements and CO2capillary trapping：micromodel experiment and numerical simulation.Chinese Journal of Theoretical and Applied Mechanics,2017,49(3)：638-648