污泥熱解氣化技術(shù)的研究進(jìn)展

高豪杰，熊永蓮，金麗珠，朱躍釗

（1. 鹽城工學(xué)院 汽車工程學(xué)院，江蘇 鹽城 224051；2. 南京工業(yè)大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，江蘇 南京 211816）

進(jìn)展綜述

污泥熱解氣化技術(shù)的研究進(jìn)展

高豪杰1，熊永蓮1，金麗珠1，朱躍釗2

（1. 鹽城工學(xué)院 汽車工程學(xué)院，江蘇 鹽城 224051；2. 南京工業(yè)大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，江蘇 南京 211816）

通過熱解氣化等熱化學(xué)轉(zhuǎn)化方式將污泥轉(zhuǎn)變?yōu)橐后w或氣體燃料是極具前景的污泥利用方式之一。從污泥的資源化利用方面著手，闡述了污泥熱解氣化技術(shù)的研究進(jìn)展，分析了現(xiàn)有污泥熱解氣化工藝的優(yōu)缺點(diǎn)和主要影響因素，并對該技術(shù)的發(fā)展趨勢進(jìn)行了展望。指出：高濕污泥與生物質(zhì)混合進(jìn)行共熱解可以提高原料的轉(zhuǎn)化率和整個(gè)系統(tǒng)的熱效率；高效污泥熱解氣化裝置的研發(fā)是目前污泥熱解氣化技術(shù)領(lǐng)域亟待解決的問題。

污泥；熱解；氣化；工藝；影響因素

20世紀(jì)90年代，世界水環(huán)境組織開始用“生物固體”取代“污水污泥”的概念［1］，其詳細(xì)定義為“一種富含可利用有機(jī)物成分的污染物”［2］，強(qiáng)調(diào)了污水污泥具有回收利用的價(jià)值，使得其資源化、能源化的概念被廣泛接受。隨著我國工業(yè)技術(shù)的發(fā)展和環(huán)境保護(hù)意識的增強(qiáng)，工業(yè)和生活污水處理能力以及處理效率大幅提升，污泥產(chǎn)量也隨之急劇增大，加劇了其處理處置的嚴(yán)峻性和緊迫性［3］。2015年，我國污泥年產(chǎn)量已達(dá)5.6×107t，且每年仍以10%的速率增加，如果不進(jìn)行有效處理將會(huì)給生態(tài)環(huán)境帶來巨大危害［4-5］。

由于污泥的含水率高、熱值低等特性降低了其經(jīng)濟(jì)性，故污泥尚未得到有效利用。污泥含水率通常大于70%，含有大量C、H等可燃成分，若能對其中的能量進(jìn)行回收，用于供氣或作為燃油替代品，對解決環(huán)境和能源問題均具有重大意義［6-7］。通過熱解氣化等熱化學(xué)轉(zhuǎn)化方式將污泥轉(zhuǎn)變?yōu)橐后w或氣體燃料是極具前景的污泥利用方式之一，但目前污泥的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化利用技術(shù)存在能耗大、成本高、設(shè)備復(fù)雜和易對環(huán)境造成二次污染等問題，裝置的整體熱效率也非常低，不利于污泥的規(guī)?；幚砗吞幹谩?/p>

本文從污泥的資源化利用方面著手，闡述了污泥熱解氣化技術(shù)的研究進(jìn)展，分析了現(xiàn)有污泥熱解氣化工藝的優(yōu)缺點(diǎn)和主要影響因素，并對該技術(shù)的發(fā)展趨勢進(jìn)行了展望。

1 污泥的利用方式

污泥的傳統(tǒng)處置方式主要有衛(wèi)生填埋、農(nóng)田施化、生產(chǎn)建材和焚燒等。其中，衛(wèi)生填埋是一種資源的嚴(yán)重浪費(fèi)，還會(huì)對土壤以及地下水造成污染［8-9］。而由污泥生產(chǎn)建材只能利用污泥中的小部分無機(jī)物，還要消耗大量熱量來脫除污泥中的水分，經(jīng)濟(jì)性較低［10-11］。污泥焚燒產(chǎn)生的煙氣中含有大量的SO2、NOx、二噁英及重金屬顆粒等有害物質(zhì)，會(huì)對環(huán)境造成嚴(yán)重污染［12-13］。這些傳統(tǒng)利用方式不僅不能使污泥得到有效利用，還會(huì)對環(huán)境帶來二次污染。

污泥的能源化利用方式主要有厭氧消化制沼氣和熱解氣化等。能源化利用是污泥清潔高效利用的熱點(diǎn)研究方向。污泥的厭氧消化制沼氣工藝作為污泥穩(wěn)定化的手段之一，因投資高、工藝復(fù)雜而尚難普及［14-15］。此外，消化污泥的有機(jī)物含量和含水率依然很高，仍需進(jìn)一步處理處置［16］。污泥熱解氣化可以得到可燃性氣體、生物油以及生物炭［17-18］，不會(huì)對環(huán)境造成二次污染，是一種高效環(huán)保的資源化利用方法。

2 污泥熱解氣化條件研究

隨著熱解技術(shù)的日漸發(fā)展，一些研發(fā)實(shí)力較強(qiáng)的科研單位，如美國可再生能源實(shí)驗(yàn)室、波蘭大學(xué)、漢堡大學(xué)、阿斯頓大學(xué)、伯明翰大學(xué)、華中科技大學(xué)、中科院廣州能源所、浙江大學(xué)等，均致力于污泥熱解技術(shù)的研究，開發(fā)了許多熱解氣化工藝［19-27］。

污泥熱解氣化主要是在微正壓、無氧或缺氧條件下將污泥加熱，使其中的有機(jī)物發(fā)生熱裂解等熱化學(xué)反應(yīng)，轉(zhuǎn)化為氣體、熱解油、殘?zhí)康犬a(chǎn)物的過程，污泥熱解氣化的總反應(yīng)式如下。

2.1 干燥后熱解

目前，大部分污泥熱解氣化方面的研究都是以干污泥為對象。Gao等［28］采用熱重-傅里葉變換紅外分析以及差熱分析法開展了干污泥熱解動(dòng)力學(xué)及產(chǎn)物分析研究，獲得了污泥的失重峰值區(qū)間（分別為186～296 ℃和296～518 ℃）以及對應(yīng)的反應(yīng)活化能（分別為82.284 kJ/mol和48.342 kJ/mol）。胡艷軍等［29-30］以水蒸氣為氣化劑開展了干污泥熱解氣化研究，結(jié)果表明水蒸氣的加入增大了氣體產(chǎn)率，且氣體中H2和CO等可燃性氣體的體積分?jǐn)?shù)也大幅提高。鄧文義等［31］在單模微波反應(yīng)爐中開展了污泥高溫微波裂解試驗(yàn)，證明水蒸氣的加入有利于氫氣的生成，當(dāng)水蒸氣流量為0.69 g/min時(shí)，H2的體積分?jǐn)?shù)可以達(dá)到52%。張艷麗［24］對污泥熱解后的殘?jiān)_展了氣化實(shí)驗(yàn)，考察了不同水蒸氣流量對氣化的影響，結(jié)果表明，當(dāng)水蒸氣以1.19 g/min的流量通入時(shí)，氣體產(chǎn)率達(dá)到最大值0.61 m3/kg，且氣體中的H2比例達(dá)到最大。

2.2 濕污泥直接熱解

由于污泥含水率較高，傳統(tǒng)的氣化方式要求污泥進(jìn)入氣化爐前需進(jìn)行預(yù)干燥，存在能源重復(fù)消耗、成本高、設(shè)備復(fù)雜、易對環(huán)境造成二次污染等問題，裝置的整體熱效率非常低，不利于污水污泥的規(guī)?；幚砗吞幹?。近年來，針對高濕污泥利用過程中存在的能耗高、熱效率低、污染嚴(yán)重等問題，不少學(xué)者開始研究高濕污泥直接利用技術(shù)。南京工業(yè)大學(xué)［32］提出了一種高濕原料干燥熱解一體化工藝，即物料的干燥與熱解氣化在同一個(gè)反應(yīng)器中進(jìn)行，用物料干燥后得到的低壓水蒸氣直接作為氣化劑，探討研究高濕污泥的直接熱解氣化特性，將原料中的化學(xué)能進(jìn)行改性和提質(zhì)，轉(zhuǎn)化為可大規(guī)模儲(chǔ)運(yùn)的清潔化學(xué)能，實(shí)現(xiàn)低品位原料的清潔利用。

Domínguez等［33］采用管式熱解爐對干污泥和濕污泥的熱解特性進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示濕污泥氣體產(chǎn)率更高，且氣體中H2含量更高，主要是因?yàn)槲勰嘀兴值拇嬖谛纬闪怂魵夥諊龠M(jìn)了污泥的原位水蒸氣氣化反應(yīng)。熊思江等［25］采用管式爐反應(yīng)器開展了濕污泥高溫?zé)峤鈱?shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)提高含水率可增大H2與CO的產(chǎn)率，但其載氣為惰性氣體且不能實(shí)現(xiàn)連續(xù)進(jìn)料，揮發(fā)分易被載氣稀釋，使得實(shí)驗(yàn)結(jié)果不能揭示高水分物料的真實(shí)特性。黃浩［34］開發(fā)了高濕生物質(zhì)氣化制取高濃度H2的工藝，但該工藝主要以生物質(zhì)制氫為目標(biāo)，熱效率較低。郝小紅等［35］在超臨界水中開展了污泥的氣化實(shí)驗(yàn)，產(chǎn)物中H2的體積分?jǐn)?shù)可達(dá)20%左右，但超臨界氣化過程會(huì)產(chǎn)生金屬氧化物和無機(jī)鹽沉積，造成設(shè)備腐蝕嚴(yán)重，且運(yùn)行成本高，限制了其工業(yè)化應(yīng)用。

2.3 污泥與生物質(zhì)共熱解

由于污泥的固定碳和揮發(fā)分含量以及熱值均較低，其利用經(jīng)濟(jì)性較差。為了提高污泥利用的經(jīng)濟(jì)性，近年來，不少學(xué)者開始進(jìn)行污泥與其他原料混合熱解氣化的研究［36-37］。原料中C，H，O的比例是影響氣化效率以及產(chǎn)物品質(zhì)的重要因素，因此，可通過調(diào)控元素比例使污泥利用的經(jīng)濟(jì)性達(dá)到最優(yōu)。與污泥相比，木屑的顯著特點(diǎn)是含水量低，固定碳和揮發(fā)分含量高。污泥和生物質(zhì)共同熱解可將高濕污泥原料自身蒸發(fā)出來的水蒸氣作為氣化劑，同時(shí)又可將生物質(zhì)中的H和C有效地轉(zhuǎn)化為燃料氣體，從而提高原料的轉(zhuǎn)化率和系統(tǒng)的熱效率。

Lee等［37］開展了污泥和生物質(zhì)共熱解的實(shí)驗(yàn)研究，考察了摻混比例和反應(yīng)溫度的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：兩者的協(xié)同作用可以提高燃?xì)獾臒嶂?，隨著反應(yīng)溫度的升高，產(chǎn)物中CO，H2，CH4的含量得到提升；在生物質(zhì)摻混量為40%（w）、反應(yīng)溫度為900 ℃的最優(yōu)反應(yīng)條件下，產(chǎn)物中可燃?xì)怏w的含量達(dá)最大值。

Zhang等［38］利用真空固定床在900 ℃條件下開展了污泥和生物質(zhì)的混合熱解實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明：相對于污泥單獨(dú)熱解，污泥與生物質(zhì)的共熱解有利于氣相產(chǎn)物的生成，氣體的熱值也得到了提升。這主要是由于高濕污泥提供了更多的水，而生物質(zhì)提供了充足的碳源，從而促進(jìn)了水蒸氣和固定碳的水蒸氣氣化反應(yīng)，使得CO和H2的產(chǎn)率大幅提高。

焦李等［39］在固定床反應(yīng)器上開展了污泥和松木鋸末混合物的共氣化研究，考察了摻混比對燃?xì)獬煞?、燃?xì)猱a(chǎn)量和碳轉(zhuǎn)化率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：污泥的最佳摻混比為40%～60%（w），此時(shí)燃?xì)猱a(chǎn)率和碳轉(zhuǎn)化率最高，且氣體中的H2體積分?jǐn)?shù)最高，達(dá)40%，燃?xì)猱a(chǎn)率為0.70 m3/kg。

3 污泥熱解氣化工藝研究

3.1 外熱式固定床氣化

在污泥熱解氣化基礎(chǔ)工藝的研究進(jìn)程中，管式爐氣化裝置因其結(jié)構(gòu)簡單、成本低、易于操作等特點(diǎn)而得到了廣泛應(yīng)用。袁浩然等［40］利用自行搭建的管式反應(yīng)爐對市政污泥開展了熱解實(shí)驗(yàn)，考察了不同反應(yīng)條件對產(chǎn)物中生物炭產(chǎn)率的影響，最高的能量轉(zhuǎn)化效率可達(dá)75.9%。張艷麗［24］利用管式爐氣化裝置對污泥熱解后的殘?jiān)_展了水蒸氣氣化制備富氫氣體的實(shí)驗(yàn)研究。李海英等［41］利用管式爐熱解裝置對污泥開展了熱解實(shí)驗(yàn)，重點(diǎn)研究了污泥熱解氣體經(jīng)冷凝后產(chǎn)生的液相產(chǎn)物即熱解油的產(chǎn)率及特性，并對固體半焦及不凝結(jié)氣體的產(chǎn)率和特性開展了分析和討論。Liu等［42］利用管式爐熱解裝置對污泥熱解進(jìn)行了研究，考察了添加劑CaO對污泥中N元素在反應(yīng)中轉(zhuǎn)移的影響。

傳統(tǒng)的管式爐為電加熱，升溫速率慢，外部的熱源通過傳導(dǎo)的方式將熱量從反應(yīng)器管壁傳到內(nèi)部的反應(yīng)原料，不僅效率低、熱損失較大，而且會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)器內(nèi)的溫度分布不均勻。因此，需要開發(fā)可靠度更高的工藝裝置。

3.2 微波熱解

近年來，微波熱解也受到了廣大學(xué)者的關(guān)注［43］。與電加熱相比，微波熱解因其獨(dú)特的傳熱傳質(zhì)規(guī)律而具有升溫速率快、加熱均勻、反應(yīng)過程易于控制、可選擇性加熱等優(yōu)點(diǎn)［44-45］。

王曉磊等［46］利用電加熱管式爐和單模微波爐對污泥熱解開展了研究，討論了微波熱解在制備富氫氣體方面的特性，結(jié)果表明，含水率或熱解溫度的升高可以顯著提高轉(zhuǎn)化率和氣體可燃成分的濃度，固定形態(tài)的微波吸收器可以提高揮發(fā)分向熱解氣的轉(zhuǎn)化，但微波裝置的總體熱效率較低。陳浩等［47］開展了城市污泥微波熱解的實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相對于傳統(tǒng)熱解，微波熱解污泥所得產(chǎn)物中可燃性氣體含量更大，富含H2和CO。Zhang等［48］的研究結(jié)果表明，微波熱解的反應(yīng)速率明顯大于其他加熱方式。

微波熱解的反應(yīng)速率較快，但其能耗較大，反應(yīng)過程中熱輻射損失量大，且污泥中需要加入添加劑以促進(jìn)對微波的吸收，因而提高了處理成本。此外，大型的微波裝置生產(chǎn)工藝較復(fù)雜，這也在一定程度上阻礙了污泥微波熱解技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用。

3.3 超臨界氣化

超臨界氣化是以超臨界狀態(tài)下的水作為反應(yīng)介質(zhì)進(jìn)行氣化反應(yīng)，其傳熱傳質(zhì)效果較為優(yōu)異。污泥的超臨界氣化可降低反應(yīng)溫度，使污泥得到充分降解，減少氣體中的焦油量，縮短反應(yīng)時(shí)間。

王嘗［49］利用間歇式超臨界反應(yīng)釜進(jìn)行了城市污泥超臨界水氣化實(shí)驗(yàn)研究，考察了溫度、壓強(qiáng)、反應(yīng)時(shí)間以及污泥濃度對反應(yīng)產(chǎn)物的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，污泥超臨界水氣化的主要產(chǎn)物為CH4、CO、CO2等，在反應(yīng)溫度425 ℃、干污泥含量10%（w）、壓強(qiáng)25 MPa和停留時(shí)間50 min的條件下，氣化效率和碳轉(zhuǎn)化率達(dá)到最大值。

馬紅和等［50］利用超臨界水間歇式反應(yīng)釜對污泥進(jìn)行了催化氧化實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氧化劑用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間以及催化劑的使用對產(chǎn)物中H2的含量有較大影響。氧化劑的加入會(huì)降低產(chǎn)物中H2的體積分?jǐn)?shù)；反應(yīng)溫度每升高20 ℃，H2的體積分?jǐn)?shù)就會(huì)增加2個(gè)百分點(diǎn)；反應(yīng)時(shí)間越長，H2的產(chǎn)量越大，在30 min時(shí)達(dá)到最大值。

Xu等［51-52］利用超臨界反應(yīng)釜研究了氧化系數(shù)對污泥熱解以及316不銹鋼腐蝕特性的影響。結(jié)果表明：氣體產(chǎn)物中H2的含量隨著氧化系數(shù)的增高呈先上升后下降的趨勢；在溫度450 ℃、壓力25 MPa、氧化系數(shù)0.6、停留時(shí)間2.5 min的條件下，H2產(chǎn)率達(dá)最大值；隨著氧化系數(shù)的提高，316不銹鋼的腐蝕由點(diǎn)蝕變?yōu)槿娓g。

Chen等［53-54］利用流化床反應(yīng)器對脫水污泥開展了超臨界水氣化實(shí)驗(yàn)，考察了反應(yīng)溫度、污泥濃度、催化劑類型對氣相產(chǎn)物以及產(chǎn)物中C元素分布的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，提高反應(yīng)溫度、降低污泥濃度有利于提升產(chǎn)物中氣體的占比，催化劑的添加有利于富氫氣體的生成。

超臨界水能夠在短時(shí)間內(nèi)高效率地實(shí)現(xiàn)碳基能源的氣化，實(shí)現(xiàn)全部、干凈地回收利用資源，獲得大量的可燃?xì)夂蜕锾?；反?yīng)在密閉系統(tǒng)中進(jìn)行，水可循環(huán)使用，不污染環(huán)境；能夠?qū)崿F(xiàn)熱解產(chǎn)物的組成控制，克服傳統(tǒng)回收工藝的缺點(diǎn)，真正實(shí)現(xiàn)污泥熱解的資源化利用。然而，超臨界氣化的反應(yīng)條件非?？量蹋柙诟邷?、高壓下進(jìn)行，對容器耐溫耐壓的要求相對較高。此外，反應(yīng)過程中存在的腐蝕設(shè)備、鹽沉淀等關(guān)鍵性技術(shù)難題也限制了超臨界氣化技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用［55-57］。

4 結(jié)語

污泥的熱解氣化可將污泥中的部分有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化為化工原料，并能很好地固定污泥中的重金屬元素，是未來污泥利用的熱點(diǎn)研究方向。污泥的熱解氣化作為一種資源回收利用以及環(huán)保型的污泥處理技術(shù)，具有廣闊的前景，符合國家關(guān)于能源和環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的要求。然而，當(dāng)前國內(nèi)外在該領(lǐng)域的研究大部分尚停留在實(shí)驗(yàn)室或中試階段，許多技術(shù)仍尚待改進(jìn)和完善。

干污泥的熱解氣化，需要對高濕污泥進(jìn)行預(yù)干燥處理，需要消耗大量的熱能，且干燥后得到的水蒸氣未被回收利用，熱效率較低。高濕污泥與生物質(zhì)混合進(jìn)行共熱解，可以增加原料中的碳含量，并以原料自身蒸發(fā)出來的水蒸氣作為氣化劑，原料的轉(zhuǎn)化率和整個(gè)系統(tǒng)的熱效率較高。

由于污泥含水率高、熱值低等特性，現(xiàn)有的大多數(shù)熱解氣化工藝及裝置難以滿足利用過程的高效性和經(jīng)濟(jì)性等要求。傳統(tǒng)的熱解氣化裝置雖然結(jié)構(gòu)簡單，但是傳熱傳質(zhì)效率差，熱效率低。微波熱解和超臨界氣化雖然反應(yīng)速率較快，轉(zhuǎn)化率較高，但是系統(tǒng)的能耗較高，且熱解設(shè)備較復(fù)雜和昂貴，導(dǎo)致應(yīng)用前景不佳。因此，高效污泥熱解氣化裝置的研發(fā)是目前污泥熱解氣化技術(shù)領(lǐng)域亟待解決的問題。

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（編輯 魏京華）

Research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge

Gao Haojie1，Xiong Yonglian1，Jin Lizhu1，Zhu Yuezhao2
（1. School of Automotive Engineering，Yancheng Institute of Technology，Yancheng Jiangsu 224051，China；2. School of Mechanical and Power Engineering，Nanjing Tech University，Nanjing Jiangsu 211816，China）

Transmuting sludge into liquid or gaseous fuels by thermochemical methods such as pyrolysis and gasif i cation was one of the most promising ways for sewage sludge utilization. Focused on the resource utilization of sludge，the research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge were expounded. The advantages and disadvantages of the existing pyrolysis and gasif i cation processes and the main inf l uencing factors were analyzed，and the development trends of the technology was forecasted. It was pointed out that：The conversion rate of raw materials and even the thermal eff i ciency of the whole system could be increased by co-pyrolysis of high-moisture sewage sludge and biomass；The research and development of high-efficiency sewage sludge pyrolysis and gasification unit is the urgent problem in the fi eld of sewage sludge pyrolysis and gasif i cation.

sewage sludge；pyrolysis；gasif i cation；process；inf l uence factor

X705

A

1006-1878（2017）03-0264-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.03.002

2016 - 09 - 09；

2017 - 03 - 02。

高豪杰（1986—），男，河南省新鄉(xiāng)市人，博士，講師，電話 0515 - 88168740，電郵 gaohaojie@ycit.edu.cn。

“十二五”國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2014BAJ01B00）；江蘇省協(xié)同創(chuàng)新中心計(jì)劃項(xiàng)目（GX2015203）；江蘇省科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（BE2013127）；江蘇沿海新能源汽車研究院項(xiàng)目（QYY20160613）。