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      TODGA和DHOA的γ輻照穩(wěn)定性研究

      2017-06-19 19:27:16李峰峰朱文彬葉國(guó)安
      濕法冶金 2017年3期
      關(guān)鍵詞:吸收劑量三價(jià)分配

      李峰峰,朱文彬,葉國(guó)安,何 輝

      (中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413)

      TODGA和DHOA的γ輻照穩(wěn)定性研究

      李峰峰,朱文彬,葉國(guó)安,何 輝

      (中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413)

      N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)/N,N-二己基辛酰胺(DHOA)/正十二烷被認(rèn)為是一種具有前景的高放廢液萃取分離體系,為了解該體系的輻照穩(wěn)定性,采用高效液相色譜等手段,分別研究了三者單一和混合情況下的γ輻照穩(wěn)定性。結(jié)果表明:γ輻照劑量在0~1 000 kGy范圍內(nèi),正十二烷和DHOA未見(jiàn)明顯輻射降解;吸收劑量小于100 kGy時(shí),TODGA輻射降解不明顯;吸收劑量大于200 kGy時(shí),TODGA濃度迅速降低,但向TODGA/正十二烷體系中加入一定濃度的DHOA后,TODGA的耐輻照能力明顯增強(qiáng)。0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系經(jīng)γ輻照后的萃取試驗(yàn)結(jié)果表明:輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),體系對(duì)二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取分配比均隨輻照劑量增加而緩慢降低;輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),萃取分配比隨輻照劑量增加而迅速下降。

      TODGA;DHOA;γ輻照;高效液相色譜;溶劑萃取

      為實(shí)現(xiàn)核能發(fā)展的經(jīng)濟(jì)性、安全性和潔凈性目標(biāo),核電站乏燃料后處理過(guò)程中不僅要回收可裂變材料鈾(U)和钚(Pu),還要對(duì)后處理產(chǎn)生的高放廢液進(jìn)行處理。近年來(lái)開(kāi)發(fā)的三齒試劑N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)對(duì)三價(jià)錒系和鑭系元素具有較強(qiáng)的萃取能力,被認(rèn)為是從高放廢液(HLLW)中分離錒系和鑭系元素較有前景的萃取劑之一[1-2]。TODGA作為溶劑化萃取劑,能夠從中等濃度或更高濃度的硝酸溶液中萃取金屬硝酸鹽[3-7],并在HLLW分離方面有較好效果[8-9],但其萃取容量有限,萃取高鹽分廢液時(shí)易形成三相[7],需加入某些改良劑,如磷酸三丁酯(TBP)、N,N-二己基辛酰胺(DHOA)等以避免第三相形成。TODGA-DHOA-十二烷體系會(huì)受α、β、γ強(qiáng)輻射作用和不同試劑的化學(xué)作用,使其在使用過(guò)程中發(fā)生輻解、聚合及其他復(fù)雜化學(xué)反應(yīng),引起萃取劑及稀釋劑物性改變。目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)30%TBP-煤油-HNO3體系輻照行為研究較多[10-19],對(duì)萃取劑TODGA和DHOA的輻照穩(wěn)定性研究較少。萃取劑耐輻照性能及輻照后的萃取劑對(duì)高放廢液萃取性能的影響并不清楚。高放廢液中含有大量裂片因素,主要輻射源為γ輻射,所以,試驗(yàn)研究了萃取體系中所采用的3種有機(jī)試劑(正十二烷,TODGA和DHOA)的γ輻照穩(wěn)定性,并研究了萃取劑經(jīng)γ輻照后對(duì)二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取行為。

      1 試驗(yàn)部分

      1.1 試劑和儀器

      N,N-二己基辛酰胺(DHOA)、N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA),由中國(guó)原子能科學(xué)研究院合成;正十二烷,Alfa Aesar A Johnson Matthey Company產(chǎn)品,純度99%;Ca(NO3)2、Sr(NO3)2、Ba(NO3)2,北京化學(xué)試劑公司產(chǎn)品,分析純;La(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Pr(NO3)3·6H2O、Nd(NO3)3·6H2O、Sm(NO3)3·6H2O、Eu(NO3)3·6H2O、Gd(NO3)3·6H2O和Y(NO3)3·6H2O,北京化學(xué)試劑公司產(chǎn)品,純度均為99%;硝酸溶液,濃硝酸經(jīng)高純水(R>18 MΩ)稀釋制得,其濃度用NaOH溶液滴定;其他試劑均為分析純。

      高效液相色譜儀:Agilent HPLC 1260,DAD二極管陣列檢測(cè)器,Agilent Eclipse Plus C18柱。

      JA50003N電子分析天平,上海精密科學(xué)儀器有限公司;HX-101恒溫循環(huán)水槽,北京長(zhǎng)流科學(xué)儀器公司;ZD-2型調(diào)速多用振蕩器,江蘇省金壇市環(huán)宇科學(xué)儀器廠(chǎng);800型離心機(jī),江蘇省金壇市榮華儀器制造有限公司; ICAP6000 ICP-OES測(cè)量?jī)x,英國(guó)Thermo公司。

      1.2 試驗(yàn)方法

      1.2.1 輻照試驗(yàn)

      對(duì)配制的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷、正十二烷、純TODGA和純DHOA進(jìn)行γ輻照,輻照劑量分別為0、1、10、50、100、200、500、1 000 kGy。

      1.2.2 樣品分析

      分別取50 μL輻照后的樣品,加入950 μL分析純正十二烷稀釋到1 mL,控制進(jìn)樣量2 μL。色譜分析條件:色譜柱為Agilent Eclipse Plus C18柱(5 μm,4.6 mm×150 mm),柱溫35 ℃,流動(dòng)相為100%乙腈,流速1.0 mL/min,DAD二極管陣列檢測(cè)器全波長(zhǎng)掃瞄。

      1.2.3 萃取方法

      在離心萃取管中,加入一定體積(通常為1 mL)含金屬離子的水相溶液,再加入相同體積的有機(jī)相,在水浴恒溫((25±0.1) ℃)條件下機(jī)械振蕩30 min,萃取平衡后離心分相,分別測(cè)定有機(jī)相和水相中金屬離子濃度,計(jì)算金屬離子分配比(D)。對(duì)于二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子,水相濃度直接采用ICP-OES測(cè)定,有機(jī)相用稀硝酸反萃取3次后合并水相再以ICP-OES進(jìn)行測(cè)定。

      2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

      2.1 輻照樣品的高效液相色譜分析

      2.1.1 輻照對(duì)稀釋劑正十二烷的影響

      萃取體系稀釋劑為正十二烷,采用不同γ輻照吸收劑量對(duì)正十二烷進(jìn)行輻照,輻照后的正十二烷的高效液相色譜如圖1所示,峰面積變化見(jiàn)表1。

      圖1 不同γ輻照吸收劑量下的正十二烷的高效液相色譜

      表1 不同γ輻照吸收劑量下的正十二烷的峰面積變化

      從圖1看出:正十二烷主要有3個(gè)色譜峰,分別出現(xiàn)在2.08、2.8、4.9 min左右,其中4.9 min左右的峰為正十二烷的峰,另外2個(gè)峰為雜質(zhì)峰;經(jīng)過(guò)不同劑量γ輻照后,正十二烷的色譜峰和峰面積基本沒(méi)有發(fā)生變化,說(shuō)明正十二烷在試驗(yàn)輻照吸收劑量范圍內(nèi)相當(dāng)穩(wěn)定。表1數(shù)據(jù)同樣說(shuō)明正十二烷的輻照穩(wěn)定性。

      2.1.2 輻照對(duì)TODGA濃度的影響

      相同條件下,不同輻照吸收劑量對(duì)0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷和3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系中TODGA濃度變化的影響,輻照后的高效液相色譜圖如圖2~5所示。

      由圖2看出,經(jīng)不同γ劑量輻照后,0.1 mol/L TODGA-正十二烷的主要色譜峰出現(xiàn)在1.9、2.8、3.8、4.9、25.9 min左右,其中4.9 min左右的峰為正十二烷的峰,1.9、2.8 min左右的峰為正十二烷中的雜質(zhì)峰,25.9 min左右的峰為T(mén)ODGA的峰,3.8 min左右的峰可能為T(mén)ODGA中的雜質(zhì)峰。通過(guò)對(duì)比不同吸收劑量的色譜圖發(fā)現(xiàn),隨輻照吸收劑量增加,25.9 min左右的峰發(fā)生明顯變化,其峰高和峰面積均減小,說(shuō)明TODGA發(fā)生了一定程度的分解。

      圖2 不同γ輻照劑量下0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色譜

      圖3 不同γ輻照劑量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色譜

      圖4 不同γ輻照劑量下0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

      圖5 不同γ輻照劑量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

      比較圖2、3看出,圖3中1.5 min左右出現(xiàn)1個(gè)較強(qiáng)的吸收峰,這是在3.0 mol/L HNO3平衡TODGA時(shí)被萃取到有機(jī)相中的HNO3的吸收峰,隨吸收劑量逐漸增加,該吸收峰強(qiáng)度逐漸減弱,最終消失。對(duì)比圖4、5,萃取體系中均加入1.0 mol/L DHOA,在5.6 min左右出現(xiàn)新吸收峰,該峰為DHOA的吸收峰。通過(guò)圖2~5分析TODGA吸收峰的峰面積得出TODGA濃度隨輻照吸收劑量的關(guān)系,如圖6所示。

      —■—0.1 mol/L TODGA-正十二烷;—●—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷;—▲—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷;—▼—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

      由圖6看出:吸收劑量小于100 kGy時(shí),TODGA濃度變化不大;吸收劑量為500 kGy時(shí),TODGA濃度僅為初始時(shí)的30%左右,此時(shí)輻射降解較嚴(yán)重;TODGA-正十二烷體系中加入DHOA,可在一定程度上抑制TODGA的輻射降解,且萃取體系經(jīng)過(guò)HNO3洗滌后,其耐輻照能力有所增強(qiáng)。

      2.1.3 γ輻照對(duì)DHOA濃度的影響

      相同條件下,考察不同輻照吸收劑量對(duì)0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系中DHOA濃度的影響,輻照后的色譜圖分別如圖4、5、7所示。根據(jù)高效液相色譜圖中DHOA峰面積變化,得出3種體系下DHOA濃度變化,結(jié)果如圖8所示。

      由圖7看出:流出順序分別為4.9 min和5.58 min左右。對(duì)比正十二烷的色譜圖可知,4.9 min左右的峰為正十二烷的峰,5.58 min的峰為DHOA的峰。僅在4.9 和5.58 min左右出現(xiàn)峰的原因是DHOA濃度過(guò)大,峰值太高,其他小峰與基線(xiàn)重疊。由圖8看出:隨輻照劑量增加,DHOA濃度緩慢降低;3種體系中DHOA的耐輻照能力依次為1.0 mol/L DHOA-正十二烷>0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷>3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

      圖7 不同γ劑量輻照下1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

      —■—1.0 mol/L DHOA-正十二烷;—●—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷;—▲—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

      2.2 輻照對(duì)萃取劑萃取金屬離子的影響

      2.2.1 輻照對(duì)TODGA-正十二烷萃取金屬離子的影響

      0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系經(jīng)過(guò)不同γ吸收劑量輻照后,對(duì)3.0 mol/L HNO3介質(zhì)中的二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取行為如圖9所示??梢钥闯觯簩?duì)于二價(jià)堿土金屬離子,隨有機(jī)相γ輻照吸收劑量增大,0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系萃取Ca、Sr、Ba的分配比降低,其大小順序?yàn)镃a(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ),Ba基本上不被萃取,該規(guī)律與早期研究結(jié)果一致。對(duì)于三價(jià)稀土金屬離子:當(dāng)γ輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),隨γ輻照吸收劑量增大,0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系對(duì)稀土的萃取分配比略有降低;但當(dāng)γ輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),稀土的萃取分配比顯著降低;特別需要指出的是,當(dāng)γ輻照劑量大于500 kGy時(shí),0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系萃取某些稀土元素的分配比已經(jīng)小于1.0,即此劑量下,TODGA已不能從HLLW中萃取稀土。在整個(gè)萃取過(guò)程中,隨鑭系元素原子序數(shù)增加,其相應(yīng)的分配比增大,而對(duì)于輕稀土元素釔,其分配比均比鑭系元素的要高。

      有機(jī)相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(輻照后);水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba,3.0 mol/L HNO3; b—5.0 mmol/L混合稀土,3.0 mol/L HNO3。

      2.2.2 DHOA對(duì)金屬離子的萃取

      由于TODGA在萃取較高濃度的金屬離子時(shí)容易形成第三相,所以,在體系中往往需要加入相改良劑。較常用的改良劑是TBP或單酰胺,根據(jù)廢物最小化原則,試驗(yàn)用DHOA作相改良劑。研究輻照后的DHOA對(duì)金屬離子的萃取行為,結(jié)果如圖10所示。

      有機(jī)相:1.0 mol/L DHOA-正十二烷(輻照后);水相: a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba,3.0 mol/L HNO3; b—5.0 mmol/L混合稀土,3.0 mol/L HNO3。

      由圖10看出:隨γ輻照吸收劑量增加,1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系對(duì)Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的萃取分配比降低,輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),分配比變化較??;DHOA萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比大小順序?yàn)镃a(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ);1.0 mol/L DHOA-正十二烷對(duì)二價(jià)堿土金屬離子的萃取分配比均較小,不能定量從3.0 mol/L HNO3介質(zhì)中萃取回收堿土金屬。DHOA對(duì)稀土元素基本沒(méi)有萃取能力,并且經(jīng)過(guò)輻照后,其對(duì)稀土的萃取分配比僅略有降低,同時(shí)輻照后產(chǎn)生的物質(zhì)對(duì)稀土同樣具有非常弱的萃取能力。

      2.2.3 混合萃取劑對(duì)金屬離子的萃取

      相同條件下,不同γ輻照劑量輻照后的0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷體系對(duì)二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取行為如圖11所示??梢钥闯觯弘Sγ輻照吸收劑量增加,0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比降低,其中Ca(Ⅱ)分配比下降速率最快,Ba(Ⅱ)分配比下降速度最慢;萃取結(jié)果同樣表明,混合萃取劑萃取三者的分配比大小順序?yàn)镃a(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)。相同條件下,對(duì)于萃取堿土金屬離子,0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系的分配比低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的分配比。對(duì)于三價(jià)稀土金屬離子:γ輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),其分配比略微降低;γ輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),其分配比明顯下降;γ輻照吸收劑量大于500 kGy時(shí),部分稀土元素的分配比小于1,此時(shí)不能有效回收全部的稀土元素。

      有機(jī)相:0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷(輻照后);水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba,3.0 mol/L HNO3; b—5.0 mmol/L混合稀土,3.0 mol/L HNO3。

      2.2.4 HNO3平衡后的TODGA對(duì)金屬離子的萃取

      水法后處理產(chǎn)生的高放廢液通常呈酸性,其酸度根據(jù)流程不同而不同,通常在1~5 mol/L之間,其處理過(guò)程往往在較高酸度下進(jìn)行,因此考察萃取劑穩(wěn)定性時(shí),需要考察其與酸接觸后的輻照穩(wěn)定性。試驗(yàn)首先將0.1 mol/L TODGA-正十二烷與3.0 mol/L HNO3進(jìn)行2次平衡,之后再經(jīng)過(guò)不同劑量的γ輻照,然后用輻照后的萃取劑研究其對(duì)二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取行為,結(jié)果如圖12所示。

      有機(jī)相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(3.0 mol/L

      由圖12看出:γ輻照劑量小于100 kGy時(shí),Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比變化較小,僅略有降低;γ輻照劑量大于200 kGy時(shí),Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的分配比迅速下降,與沒(méi)有HNO3平衡的0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的萃取分配比基本一致,表明無(wú)論是否進(jìn)行酸平衡,TODGA的γ輻照穩(wěn)定性基本不變。和未與HNO3平衡的體系相同,在γ輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),稀土萃取分配比變化不大;輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),萃取分配比迅速下降;并且不論0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系是否與3.0 mol/L HNO3平衡,二者分配比大小相當(dāng):因此,HNO3的存在并不會(huì)加速TODGA的分解。

      2.2.5 HNO3平衡后混合萃取劑對(duì)金屬離子的萃取

      相同條件下,0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系用3.0 mol/L HNO3兩次平衡后,再經(jīng)過(guò)不同劑量的γ輻照,其對(duì)二價(jià)堿土金屬離子和三價(jià)稀土金屬離子的萃取行為如圖13所示。

      有機(jī)相:0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷(3 mol/L HNO3平衡,γ輻照);水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba,3.0 mol/L HNO3; b—5.0 mmol/L混合稀土,3.0 mol/L HNO3。

      由圖13看出:0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系經(jīng)3.0 mol/L HNO3兩次平衡后,對(duì)Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比在γ輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí)僅略有降低;輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)的萃取分配比迅速下降,表明TODGA發(fā)生降解產(chǎn)生了不易被萃取的Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)化合物;Ba(Ⅱ)的分配比略有降低,原因是TODGA基本不萃取Ba(Ⅱ),因此對(duì)其影響不大。對(duì)于三價(jià)稀土金屬離子:輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),萃取分配比變化不大;輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),萃取分配比隨輻照吸收劑量增大而降低,降低速度低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的萃取速度,說(shuō)明DHOA的加入有利于抑制TODGA的降解。

      3 結(jié)論

      試驗(yàn)結(jié)果表明:隨γ輻照劑量增加,正十二烷基本不發(fā)生輻射降解;在以正十二烷為稀釋劑的體系中,TODGA濃度隨輻照吸收劑量增加而降低,輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),TODGA基本不發(fā)生降解;DHOA的加入有利于抑制TODGA的輻解,萃取劑經(jīng)HNO3平衡后可以進(jìn)一步抑制TODGA的輻射降解。

      TODGA經(jīng)過(guò)γ輻照后對(duì)二價(jià)堿土金屬離子的萃取在輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí)變化較小,在輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),萃取分配比迅速降低。

      γ輻照后的TODGA可以萃取三價(jià)稀土離子:輻照吸收劑量小于100 kGy時(shí),萃取分配比變化不大;輻照吸收劑量大于200 kGy時(shí),萃取分配比隨輻照吸收劑量增加而降低。

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      [11] 李輝波,蘇哲,叢海峰,等.30%TBP-煤油循環(huán)使用過(guò)程中的輻解行為[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2014,36(3):268-272.

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      [13] 蘇哲,李輝波,叢海峰,等.30%TBP-煤油-HNO3體系的α輻解行為研究:Ⅱ:溶劑輻解生成羰基化合物的規(guī)律研究[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2013,35(5):281-285.

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      本刊聲明

      本刊已加入中國(guó)知網(wǎng)及其系列數(shù)據(jù)庫(kù)、萬(wàn)方數(shù)據(jù)——數(shù)字化期刊群、超星移動(dòng)“域出版”平臺(tái),本刊所付稿酬包括上述各項(xiàng)目。作者向本刊投稿即視為同意我刊上述聲明,不同意者請(qǐng)?jiān)谕陡鍟r(shí)聲明。

      Research on Radiation Stability of TODGA and DHOA

      LI Fengfeng,ZHU Wenbin,YE Guoan,HE Hui

      (DepartmentofRadiochemistry,ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)

      N,N,N’,N’-tetraoctyl diglycolamide (TODGA) andN,N-dihexyl-octamide(DHOA)/n-dodecane system can be used to extract and treat high level liquid waste.In order to understand the stability of the system,the radiolysis behaviors of TODGA,DHOA,n-dodecane and their mixers during γ irradiation used HPLC and other measurements were studied.The results show that the TODGA andn-dodecane are stable when the absorbed dose is at the range of 0-1 000 kGy.For TODGA,when the absorbed dose is less than 100 kGy,the degradation of TODGA is very little.When the absorbed dose is more than 200 kGy,the concentration of TODGA reduce very fast.If adding a little of DHOA into the TODGA/n-dodecane,the irradiation stability of TODGA becomes better.The extraction results of irradiated 0.1 mol/L TODGA/1.0 mol/L DHOA/n-dodecane show that the distribution ratio(D) of bivalent alkaline-earth metal ions and trivalent lanthanide metal ions are vary small when the irradiation dose is less than 100 kGy,however,Ddecreases rapidly when the irradiation dose is more than 200 kGy.

      TODGA;DHOA;γ irradiation;HPLC;solvent extraction

      2016-10-13

      李峰峰(1982-),男,河北衡水人,碩士,助理研究員,主要研究方向?yàn)楹巳剂虾筇幚怼?/p>

      TL241.12

      A

      1009-2617(2017)03-0167-08

      10.13355/j.cnki.sfyj.2017.03.001

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