2014年“國家公祭日”保障期間南京PM2 5中碳組分污染特征

丁 峰，陸曉波，朱志鋒，楊麗莉，張予燕，喻義勇，孫慶宇

1.江蘇省南京市環(huán)境監(jiān)測中心站，江蘇省空氣預(yù)警監(jiān)測重點實驗室，江蘇 南京 210013 2.河北省邢臺市環(huán)境監(jiān)測站，河北 邢臺 054000

2014年“國家公祭日”保障期間南京PM2 5中碳組分污染特征

丁 峰1，陸曉波1，朱志鋒1，楊麗莉1，張予燕1，喻義勇1，孫慶宇2

1.江蘇省南京市環(huán)境監(jiān)測中心站，江蘇省空氣預(yù)警監(jiān)測重點實驗室，江蘇 南京 210013 2.河北省邢臺市環(huán)境監(jiān)測站，河北 邢臺 054000

利用2014年“國家公祭日”期間南京市草場門測點OC和EC在線監(jiān)測儀器，分析了PM2.5中碳組分污染特征，結(jié)果表明：“國家公祭日”保障期間OC、EC的平均質(zhì)量濃度為9.6 μg/m3和3.9 μg/m3，兩者占PM2.5質(zhì)量的19%，是PM2.5的重要組成部分；“國家公祭日”期間OC/EC(質(zhì)量濃度比)的平均值為2.47，表明大氣中存在二次反應(yīng)生成的SOC，通過分析管控不同階段EC與OC以及EC與SO2、NO2的相關(guān)性，表明兩者受本地機動車影響較大；通過氣流后向軌跡聚類分析表明，“國家公祭日”管控期間來自周邊安徽、江蘇、浙江交界處的氣流對應(yīng)的EC濃度最高，為7.14 μg/m3，進一步運用濃度權(quán)重軌跡(CWT)方法分析EC的潛在貢獻源區(qū)，表明對南京EC輸送強潛在源區(qū)主要在安徽省東南部，集中在蕪湖、宣城、黃山一線，其貢獻可超過8 μg/m3。

元素碳；有機碳；權(quán)重軌跡分析

近年來，不少學(xué)者基于手工膜采樣及實驗室分析的方法開展南京OC、EC的變化特征的研究，如張予燕等[7]分析了南京2010年全年OC、EC變化特征，發(fā)現(xiàn)采樣期間OC、EC的質(zhì)量濃度比值(OC/EC)為0.77～4.98，平均值為1.92，PM2.5樣品中OC占18%，EC占9%，OC/EC大于2.0，表明南京存在著明顯的二次污染；吳夢龍等[8]利用DRI Model 2001A熱/光碳分析儀測定了2011年南京市區(qū)(南師)和郊區(qū)工業(yè)區(qū)(南化)大氣氣溶膠細(xì)粒子PM2.5中OC和EC的含量，發(fā)現(xiàn)工業(yè)區(qū)污染更加嚴(yán)重，市區(qū)和工業(yè)區(qū)冬、春季OC、EC含量較高，且冬季OC、EC相關(guān)性較高，夏季OC、EC含量及相關(guān)性均達到最低。此類研究方法數(shù)據(jù)時間分辨率較低，采樣、分析過程中的誤差也不可避免，目前基于在線儀器對南京地區(qū)OC、EC研究開展較少，且對EC區(qū)域輸送來源的探討較少。

為保障2014年“國家公祭日”期間環(huán)境空氣質(zhì)量，南京市實施了為期1個月(11月17日至12月16日)的大氣污染管控，其中一階段為11月17日至12月5日，二階段為12月6—16日，二階段在一階段的基礎(chǔ)上，管控措施全面升級。本研究通過“國家公祭日”期間南京市主城區(qū)PM2.5中碳組分在線監(jiān)測，分析其濃度水平和來源特征，初步評估南京采取的臨時性管控措施對碳質(zhì)氣溶膠的減排效果，以期下一步為南京市大氣污染治理及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供依據(jù)。

1 實驗部分

監(jiān)測點位于江蘇南京草場門環(huán)境監(jiān)測站，該點地處南京市鼓樓區(qū)的文教、居住及交通混合區(qū)，是較為典型的城區(qū)大氣觀測站點，距離交通主干道北京西路約300 m，周邊無明顯工業(yè)污染源影響，OC和EC在線監(jiān)測采用Sunset半連續(xù)碳?xì)馊苣z分析儀，該儀器根據(jù)NIOSH5040方法，可以提供不同時間分辨的OC、EC分析數(shù)據(jù)，為保證數(shù)據(jù)質(zhì)量，在正式開始測量之前使用標(biāo)準(zhǔn)蔗糖溶液來校正儀器，每天檢查儀器狀態(tài)信息，每周替換進樣濾膜和檢查氣體壓力。

后向軌跡模式采用美國國家海洋大氣研究中心空氣資源實驗室(NOAA)開發(fā)的HYSPLIT4.9版本[9]，是歐拉和拉格朗日混合型的擴散模式，其平流和擴散的處理均采用拉格朗日方法，濃度計算采用歐拉方法。HYSPLIT模式在輸送、擴散和沉降過程方面考慮得較為完整，模擬時間精度最高可精確到小時，目前在國內(nèi)外廣泛應(yīng)用于分析污染物來源及確定傳輸路徑等。

PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來源于美國MetOne公司生產(chǎn)的β射線法PM2.5在線監(jiān)測儀(增加了動態(tài)加熱系統(tǒng)DHS)。SO2和NO2均采用Ecotech的點式儀器進行測量。

2 結(jié)果與討論

2.1 “國家公祭日”期間OC、EC總體濃度特征

圖1為“國家公祭日”期間EC、OC、PM2.5、OC/EC及氣象要素的時間變化序列?！皣夜廊铡北Ｕ掀陂g，南京市草場門測點OC濃度(本文“濃度”均指“質(zhì)量濃度”)均值9.6 μg/m3，其小時濃度變化范圍為1.4～69.9 μg/m3，EC均值3.9 μg/m3，其小時濃度變化范圍為1.0～15.4 μg/m3。PM2.5均值71 μg/m3，EC、OC分別占PM2.5濃度的13.5%和5.5%，兩者共計占PM2.5濃度的19%，可見含碳物質(zhì)是PM2.5的重要組成部分，同時兩者的變化趨勢與PM2.5濃度變化趨勢也基本一致。

自激濾過的泊松過程擴展了傳統(tǒng)的濾過泊松過程[2]的概念,文獻[1]和文獻[3]分別研究了自激濾過的泊松過程的一階矩和二階矩,并將結(jié)果應(yīng)用到了沖擊模型和數(shù)理關(guān)系營銷中,得到了截斷δ沖擊模型標(biāo)值過程和泊松營銷系統(tǒng)客戶壽命價值的低階矩。有關(guān)濾過泊松過程的研究可參見文獻[4-11]。

從“國家公祭日”不同管控階段來看，一階段OC濃度均值10.4 μg/m3，EC濃度均值4.0 μg/m3，兩者占PM2.5質(zhì)量的20.1%，其中前期(11月17—23日)由于冷空氣活動少，強度弱，導(dǎo)致氣溫偏高，近地面盛行弱偏東風(fēng)，出現(xiàn)了空氣質(zhì)量持續(xù)超標(biāo)狀況，11月22日空氣質(zhì)量更達到重度污染，當(dāng)日PM2.5日均濃度175 μg/m3，超標(biāo)1.33倍，OC濃度30.8 μg/m3，EC濃度8.9 μg/m3，后期(11月24日至12月5日)受降水影響，空氣質(zhì)量保持較好水平。二階段空氣質(zhì)量總體保持較平穩(wěn)，OC均值8.5 μg/m3，EC濃度均值3.8 μg/m3，兩者占PM2.5質(zhì)量的17.3%，相比一階段，無論是碳組分的絕對濃度還是在PM2.5中的占比均有所下降，主要原因：一方面，二階段整體大氣擴散條件好于一階段，期間共有3次冷空氣影響，污染物不易累積；另一方面，二階段也進一步加強了污染源的管控，如石化、鋼鐵企業(yè)的實施最大停限產(chǎn)力度等措施，使OC、EC一次排放源減少。國家公祭儀式當(dāng)天(12月13日)，PM2.5日均濃度42 μg/m3，OC濃度6.9 μg/m3，EC濃度3.0 μg/m3，“公祭藍”得以實現(xiàn)。

與2013年南京同期相比(表1)，OC濃度由19.9 μg/m3下降至9.6 μg/m3，下降51.8%；EC濃度由4.5 μg/m3下降至3.9 μg/m3，下降13.3%?？梢钥闯?，EC下降幅度較小，OC下降較為顯著，OC的下降顯著與管控措施使SO2、NOx和VOCs等光化學(xué)前體反應(yīng)物的濃度下降、參與光化學(xué)反應(yīng)形成的OC較少有關(guān)。

圖1 11月17日至12月16日EC、OC、PM2.5、OC/EC及氣象要素逐時變化特征Fig.1 PM2.5，EC，OC，OC/EC and meteorological elements hourly variation from Nov.17th to Dec.16th

地點測量時間測量方法OC/(μg/m3)EC/(μg/m3)顆粒物類型南京2014?11?16—2014?12?16TOTSUNSET9 603 90PM2 52013?11?16—12?16TOTSUNSET19 904 50PM2 5西安[10]2013?11?01—12?31TOTSUNSET51 589 87PM2 5石家莊[11]2013?02?03—03?18TORDRI29 1910 28PM2 5南京[12]亞青會(2013?08?16—24)TORDRI7 551 47PM2 1無錫[13]2013?12?03—2014?01?03TOTAGHJ?122 802 08PM2 5北京[14]2010?11?01—2011?02?28TORDRI24 702 80PM2 1上海[15]2009?01?21—02?07TOTSUNSET7 771 33PM2 5

與國內(nèi)主要城市碳?xì)馊苣z研究結(jié)果相比，南京的OC、EC濃度低于石家莊和西安，主要由于冬季北方進入集中供暖期，燃煤量較多，碳排放量較大，北方城市OC和EC均具有較高的濃度；與同處在長三角的上海相比，南京OC、EC濃度均較高；與無錫相比，南京OC濃度低于無錫，但由于南京機動車保有量較大，因而主要來自一次排放源的EC濃度高于無錫；與2013年亞洲青年運動會(亞青會)相比，由于亞青會舉辦在夏季，考慮冬、夏大氣擴散條件的差別，無論EC還是OC均高于亞青會，但是絕對值差距較小。

2.2 OC與EC來源初探

2.2.1 OC/EC

CHOW等[16]認(rèn)為，當(dāng)OC/EC超過2時，則存在二次反應(yīng)生成的SOC，“國家公祭日”期間，南京OC/EC的平均值為2.47，表明大氣中存在二次反應(yīng)生成的SOC。

OC/EC變化一般受3個因素影響，即排放源特征，OC在空氣中的轉(zhuǎn)化以及OC和EC的清除能力，從圖1“國家公祭日”期間OC/EC逐時變化圖可以看出，在污染相對較重時段，OC/EC較高，一方面由于在污染相對較重時段，大氣中的均相、非均相反應(yīng)增強，OC中的SOC來源增加，導(dǎo)致OC較EC增加更為顯著，另一方面在此次重污染過程中，持續(xù)偏東風(fēng)，帶來較為充足的水汽，濕度較大，OC較EC更易吸濕性增長[17]。中后期受較為有利的大氣擴散條件和大氣管控措施影響，OC/EC總體保持平穩(wěn)。

2.2.2 OC、EC相關(guān)性

OC和EC的相關(guān)性從一定意義上也可以反映兩者來源之間的相關(guān)性，可以對大氣中含碳?xì)馊苣z的來源穩(wěn)定性與一致性進行初步的分析與判斷。從圖2可以看出，“國家公祭日”大氣管控一階段EC、OC的相關(guān)性為0.79，管控二階段EC、OC相關(guān)性為0.87，相關(guān)性均較高，表明管控期間，EC、OC來源相近，由于監(jiān)測點位靠近南京主城區(qū)交通干道，車流量較大，初步判斷EC、OC可能主要來自交通源機動車尾氣排放，進一步分析了管控期間EC與SO2、NO2之間的相關(guān)性，從表2可以看出，NO2與EC的相關(guān)性(0.66)高于SO2與EC的相關(guān)性(0.29)，而SO2主要來自燃煤等排放，城區(qū)中的NO2主要受機動車尾氣排放影響更為直接，因此“國家公祭日”保障期間EC、OC本地一次排放源受機動車尾氣影響較大。

2.3 EC輸送來源分析

2.3.1 后向軌跡聚類分析

由于EC主要來自一次污染源排放，且在大氣中的化學(xué)性質(zhì)不活潑，停留時間長，周邊區(qū)域的EC污染源輸送可能對南京地區(qū)造成影響，因此本段先利用后向軌跡聚類中angle distance算法，分析在“國家公祭日”保障期間影響南京的氣流后向軌跡聚類，后用濃度權(quán)重軌跡(CWT)分析方法，分析EC的潛在源區(qū)及其貢獻。

圖2 “國家公祭日”管控一階段和二階段EC、OC關(guān)系圖Fig.2 OC、EC diagram during the control period stage One and Two

污染物ECSO2NO2EC10 29?0 66?SO210 33?NO21

注：“*”在0.01水平上顯著相關(guān)；“空”表示無相關(guān)數(shù)據(jù)。

運用TrajStat軟件中HYSPLIT計算模塊，計算了到達南京48 h后向軌跡，軌跡計算的起始點高度為距地高度500 m[19]，模擬的時間點為“國家公祭日”期間每日00：00和12：00(UTC)，對得到的后向軌跡進行聚類分析，共5類，如圖3所示：第1類軌跡主要來自西北方向，路徑最遠(yuǎn)，經(jīng)內(nèi)蒙古，途經(jīng)山西、河北、山東和安徽及江蘇交界處，氣流軌跡數(shù)量占6類軌跡最多，達43.3%；第2類軌跡從華北自海上經(jīng)山東半島及蘇北到達南京，占軌跡總數(shù)的23.3%；第3類軌跡來自附近周邊三省交界的地方，占軌跡總數(shù)的11.7%；第4類軌跡也來自西北方向，途經(jīng)陜西、山西、河南、安徽中部，占軌跡總數(shù)的11.7%；第5類軌跡自海上經(jīng)上海、蘇南等城市，占軌跡總數(shù)的10.0%。

圖3 后向軌跡聚類分布Fig.3 Backward trajectory cluster distribution

基于以上后向軌跡聚類分析結(jié)果，將EC帶入，計算不同軌跡來源方向的氣團對“國家公祭日”期間南京EC的影響，如表3所示。

表3 各類軌跡的分布特征及對應(yīng)的EC濃度

從表3可以看出：第3類軌跡對應(yīng)的EC最高為7.14 μg/m3，由于該軌跡傳輸距離最短，風(fēng)速小，污染物易累積，同時該地區(qū)農(nóng)業(yè)及種植業(yè)較為發(fā)達，在11月有可能出現(xiàn)一定規(guī)模的秸稈焚燒火點，因此對應(yīng)EC最高；第5類軌跡對應(yīng)的EC最低為3.02 μg/m3，由于該軌跡經(jīng)過海上，來源清潔，且途經(jīng)對一次燃燒排放控制相對較為嚴(yán)格的蘇南地區(qū)，所以濃度最低；第1、4類軌跡雖途經(jīng)污染相對較重的我國北方地區(qū)，但由于主要受冬季冷高壓天氣系統(tǒng)影響，移動速度相對較快，會有一些輸入性影響，但很難滯留，所以EC相對于第3類軌跡有所降低；第2類軌跡也途經(jīng)海上，相對清潔一些，但因來源于污染較重的京津冀地區(qū)，所以濃度相對于第5類軌跡略高。

2.3.2 EC的潛在源區(qū)及其貢獻

運用濃度權(quán)重軌跡(CWT)[20]分析方法，分析EC的潛在源區(qū)及其貢獻，基本原理：每個網(wǎng)格點都有一個權(quán)重濃度，可以通過計算經(jīng)過該網(wǎng)格的軌跡對應(yīng)的觀測點粒子濃度的平均值來實現(xiàn)。設(shè)置CWT的網(wǎng)格精度0.50×0.50，權(quán)重函數(shù)采用PSCF[21]方法中的權(quán)重函數(shù):

式中:Cij是網(wǎng)格(i，j)上的平均權(quán)重濃度；K是軌跡；CK是軌跡K經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)時對應(yīng)的EC濃度；τijk是軌跡K在網(wǎng)格(i，j)停留的時間，計算過程中，用落在網(wǎng)格內(nèi)的軌跡的端點數(shù)來代替停留時間。

從圖4可以看出，“國家公祭日”大氣管控期間，南京EC輸送強潛在源區(qū)主要在安徽省東南部，集中在蕪湖、宣城、黃山一帶，EC濃度貢獻可超過8μg/m3。中等強度輸送潛在源區(qū)主要集中在河南南部、山東中部、浙江中部一帶，它們對南京EC濃度貢獻為4～8μg/m3，與第2.3.1節(jié)中初步分析的結(jié)果相一致。

圖4 “國家公祭日”期間EC濃度權(quán)重軌跡(CWT)分析結(jié)果Fig.4 EC concentration-weighted trajectories (CWT) during the National Public Memorial Day of Nanjing Massacre

3 結(jié)論

1)“國家公祭日”保障期間，PM2.5質(zhì)量濃度均值71μg/m3，OC質(zhì)量濃度均值9.6μg/m3，EC質(zhì)量濃度均值3.9μg/m3，兩者共計占PM2.5質(zhì)量濃度的19%，受大氣擴散條件及管控措施影響，管控二階段相比一階段，EC質(zhì)量濃度下降5.0%，OC質(zhì)量濃度下降18.3%；與2013年同期相比，OC質(zhì)量濃度下降51.8%，EC質(zhì)量濃度13.3%；與近幾年冬季國內(nèi)其他城市相比，南京OC、EC濃度低于北方的城市，高于長三角地區(qū)的上海，與南京亞青會時候相比，略高于亞青會，但差距較小。

2)“國家公祭日”期間，OC/EC的平均值為2.47，表明南京大氣中存在二次反應(yīng)生成的SOC，在污染相對較重時段，OC/EC較高，與OC的光化學(xué)轉(zhuǎn)換作用增強和吸濕性增長有關(guān)。

3)EC與OC在“國家公祭日”大氣管控的2個階段相關(guān)性均較好，表明兩者本地一次排放源相接近，EC與NO2之間相關(guān)性高于EC與SO2之間相關(guān)性，表明兩者受機動車尾氣影響較大。

4)通過“國家公祭日”保障期間氣流后向軌跡聚類分析和濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)，表明管控期間來自內(nèi)蒙古，途經(jīng)山西、河北、山東和安徽及江蘇交界處的氣流軌跡數(shù)量最多，占軌跡總數(shù)43.3%，但來自安徽、江蘇、浙江周邊3個省交界處的氣流對應(yīng)的EC質(zhì)量濃度最高，為7.14μg/m3，進一步運用CWT方法對EC的潛在貢獻源區(qū)分析，表明對南京EC輸送強潛在源區(qū)主要在安徽省東南部，集中在蕪湖、宣城、黃山一帶，其貢獻可超過8μg/m3。

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Pollution Characteristics of Carbonaceous Aerosols in PM2.5During the National Public Memorial Day of Nanjing Massacre

DING Feng1, LU Xiaobo1, ZHU Zhifeng1, YANG Lili1, ZHANG Yuyan1, YU Yiyong1, SUN Qingyu2

1.Key Laboratory of Air Early Warning and Monitoring of Jiangsu Province, Nanjing Environmental Monitoring Centre, Nanjing 210013, China 2.Xingtai Environmental Monitoring Station of Hebei Province, Xingtai 054000, China

By using the sunset semi continuous OC and EC aerosol carbon equipment, the article discussed EC and OC concentration characteristics and sources during the National Public Memorial Day of Nanjing Massacre. The results showed: the average concentration of OC and EC was 9.6 μg/m3and 3.9 μg/m3, both of them accounted for 19% of PM2.5, which are an important part of PM2.5; During the control period, the average OC/EC was 2.47, indicating the presence of secondary reactions in the atmosphere generated by the SOC. By calculating the correlation between EC and NO2, SO2, and the correlation between EC and OC, the results indicated that they mainly came from the local emission source of motor vehicle exhaust. Cluster analysis of back trajectory and concentration weight trajectory (CWT) were used to further analyze the transmission sources of EC. The results showed that during the control period gas flow from the neighboring provinces (Anhui, Jiangsu and Zhejiang province) corresponding to the highest concentration of EC, which was 7.14 μg/m3. By using CWT method to analyze the potential EC′s contribution source area, it showed that the southeast part of Anhui Province was the major strong potential transmission source region of Nanjing EC, concentrated in Xuancheng-Mount Huangshan-Wuhu line, which contributed for more than 8 μg/m3.

elemental carbon; organic carbon; concentration weight trajectory

2016-01-12;

2016-06-04

江蘇省科技支撐計劃專項基金資助項目(BE2014602);南京市環(huán)?？萍柬椖?201507)

丁 峰(1983-)，男，江蘇淮安人，碩士，工程師。

孫慶宇

X823

A

1002-6002(2017)01- 0022- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.04