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    防腐處理過的廢舊木材的處理與資源化研究進(jìn)展

    2017-06-01 11:29:32朱世杰王羅春王軍建熊金磊
    關(guān)鍵詞:工藝

    朱世杰, 王羅春, 王軍建, 熊金磊

    (上海電力學(xué)院 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 上海 200090)

    防腐處理過的廢舊木材的處理與資源化研究進(jìn)展

    朱世杰, 王羅春, 王軍建, 熊金磊

    (上海電力學(xué)院 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 上海 200090)

    隨著防腐處理過的廢舊木材數(shù)量的增加,以及填埋或焚燒標(biāo)準(zhǔn)越來越嚴(yán)格,防腐處理過的廢舊木材的處理形勢(shì)越來越嚴(yán)峻.針對(duì)近年來出現(xiàn)的幾種基于防腐處理過的廢舊木材循環(huán)利用的處理工藝,綜述了經(jīng)無機(jī)或有機(jī)防腐藥劑處理過的廢舊木材的物理、生物或化學(xué)處理與修復(fù)工藝,并展示了其應(yīng)用前景.

    廢舊木材; 五氯苯酚; 木餾油; 銅基防腐劑; 修復(fù)

    自19世紀(jì)30年代以來,防腐劑大量地應(yīng)用于木材產(chǎn)品中,以防止昆蟲、真菌和天氣變化對(duì)木材的破壞,使木材產(chǎn)品的使用壽命延長25~50年[1].木材防腐劑分為親油性和親水性兩大類.親油性防腐劑主要有木餾油和五氯苯酚(Pentachlorophenol,PCP),親水性防腐劑主要有銅鉻砷(Chromated Copper Arsenate,CCA).近年來,CCA逐漸被銅基防腐劑取代,如季銨銅(alkaline copper quaternary,ACQ)、銅唑(copper azole,CA)和超細(xì)銅系列(micronized copper systems,MCQ和MCA)等[2].

    越來越多的處理后木制品達(dá)到其使用年限而被淘汰,其中殘留的木材防腐劑極易通過淋洗或揮發(fā)等途徑進(jìn)入環(huán)境中,造成環(huán)境污染,因此必須對(duì)經(jīng)防腐劑處理過的廢舊木材進(jìn)行妥善處理,否則將對(duì)環(huán)境及人類造成嚴(yán)重的危害.

    在世界范圍內(nèi),經(jīng)木餾油、PCP和銅基防腐劑處理后的廢舊木材的填埋和焚燒仍是主要的處理手段.這些傳統(tǒng)的處理工藝通常成本高昂,而且這些工藝在許多國家已達(dá)不到廢舊木材填埋或焚燒的管理要求.因此,各國鼓勵(lì)研發(fā)新的廢舊木材循環(huán)的可持續(xù)的處理工藝.本文總結(jié)了近年來出現(xiàn)的一些新的物理、生物和化學(xué)修復(fù)方法,通過從廢舊木材中去除防腐劑成分,使其轉(zhuǎn)化成具有附加價(jià)值的產(chǎn)品,例如肥料、生物乙醇或熱量等.

    1 物理修復(fù)工藝

    1.1 電滲析修復(fù)工藝

    電滲析修復(fù)工藝(Electrodialytic Remediation Process,EDR)是一種新興修復(fù)工藝,其原理是運(yùn)用低壓直流電從污染的基質(zhì)中去除重金屬.當(dāng)有外電流通過時(shí),由于所帶電荷的不同,帶電粒子在電遷移的作用下向相應(yīng)電極移動(dòng)并發(fā)生取代.電滲析電池是由陽極區(qū)、陰極區(qū)和中心區(qū)3部分組成,廢舊木材放置在中心區(qū).作為隔開中心區(qū)和電極區(qū)的選擇屏障離子膜,允許帶電粒子從中心區(qū)移動(dòng)到陽極或陰極溶液中,同時(shí)阻止離子從電極區(qū)移動(dòng)回中心區(qū)[3].電滲析電池模型如圖1所示.

    圖1 電滲析電池模型示意

    電滲析處理工藝可以用來修復(fù)木餾油處理后的廢舊木制品.鋸末中最初木餾油化合物濃度為135 g/kg,電處理8天后可以去除40%的木餾油化合物.

    EDR對(duì)CCA處理后廢棄木材木屑和木片的修復(fù)效果較好.RIBEIRO A B等人對(duì)比了不同預(yù)處理方法(去離子水,2.5%,5%,7.5%的草酸溶液)下的電滲析處理效果.結(jié)果發(fā)現(xiàn),2.5%草酸溶液的預(yù)處理效果最好,經(jīng)30天電滲析處理后,其砷、鉻、銅的去除率分別達(dá)99%,95%,93%[4].VELIZAROVA E等人也研究了去離子水、氯化鈉、草酸、蟻酸、混合酸(草酸、乙酸、EDTA)等預(yù)處理方法對(duì)電滲析處理效果的影響,同樣發(fā)現(xiàn)2.5%草酸溶液預(yù)處理效果最好[5].

    經(jīng)CCA防腐處理廢舊木材的金屬去除效率和運(yùn)行成本主要受木屑尺寸、電流強(qiáng)度、電滲析時(shí)間和電極距離等參數(shù)的影響.CHRISTENSEN M H等人發(fā)現(xiàn),對(duì)于粒徑小于0.84 mm的CCA處理后的廢舊木屑,其砷、鉻和銅的去除率分別達(dá)96%,90%,95%;而徑向長度1~5 cm,橫向長度0~1 cm的CCA處理后的廢舊木片,其砷、鉻和銅的去除率分別為85%,85%,90%[2].RIBEIRO A B等人發(fā)現(xiàn),用2.5%草酸預(yù)處理廢舊木片36 h后,其電滲析時(shí)間由32天縮減到25天,砷和鉻的去除效率(分別為99%和97%)沒有降低,而銅的去除率由于形成溶解度較低的草酸銅而降低至49%[6].

    1.2 熱處理

    廢舊木材熱處理是一種在安全減量處理廢木材(可減量98%~99%)的同時(shí)又可回收能量的處理方式.熱處理主要包括燃燒或焚燒、氣化和熱解3種工藝,這3種工藝在熱處理溫度、需氧量和處理產(chǎn)物方面各不相同,如表1所示.

    表1 3種熱處理方式的氧濃度和溫度及處理產(chǎn)物

    氣化產(chǎn)生的燃?xì)饪梢詾閮?nèi)燃機(jī)或渦輪機(jī)發(fā)電提供燃料.熱解可以產(chǎn)生木炭、熱解油和熱解氣(如CO,CH4,H2,C2H2,C2H4等).熱解產(chǎn)物的組成比例主要取決于加熱溫度和加熱速率.在300~550 ℃之間快速熱解時(shí),熱解油的產(chǎn)量會(huì)較高,慢速熱解時(shí),則木炭產(chǎn)量最高[7].

    1.2.1 有機(jī)防腐劑處理過的廢舊木材

    對(duì)木餾油和PCP處理后的廢舊木材進(jìn)行熱解和焚燒處理,可以去除99.9%的有機(jī)防腐劑,其尾氣較未處理廢木材更清潔[8].將木餾油或PCP處理后廢舊木材與煤混燒,對(duì)煙氣質(zhì)量無不利影響.在980 ℃與煤混燒,煙氣中NOx,SO2,CO,PAHs,多氯代二苯并二噁英(PCDDs),多氯代二苯并呋喃(PCDFs),總烴類等的含量會(huì)下降,而HCl的含量會(huì)增加[9].與焚燒未處理廢舊木材相比,PCP處理后廢舊木材在850 ℃和過量氧氣下燃燒半揮發(fā)性有機(jī)物(SVOC)的排放量會(huì)降低,而溴甲烷、氯甲烷和PCDD/Fs的排放量會(huì)增加[10].將木餾油處理后廢舊木材在550 ℃下慢速熱解10 s,則有機(jī)防腐劑會(huì)富集在木炭產(chǎn)物中,木炭中的多環(huán)芳烴(PAHs)含量是未經(jīng)防腐處理廢舊木材的2倍,而苯并芘含量則高達(dá)7倍.因此,親油性防腐劑處理后廢舊木材的熱解溫度被嚴(yán)格限制在1 100 ℃以下,此溫度下防腐劑會(huì)集中在木炭中,PCDD/Fs排放較少[11].

    1.2.2 無機(jī)或有機(jī)金屬防腐劑處理過的廢舊木材

    毒性浸出試驗(yàn)(TCLP)結(jié)果表明,經(jīng) CCA處理后廢舊木材的焚燒灰燼中的砷超標(biāo),焚燒灰應(yīng)作為有毒廢物處理.焚燒灰燼中的鉻和銅在水中主要以難溶固體存在,鉻主要以六價(jià)形式存在.相對(duì)于焚燒處理(1 073~1 173 K),熱解處理(573~673 K)可以大大減少木炭產(chǎn)物中的金屬殘余量.

    OTTOSEN L M等人研究發(fā)現(xiàn),焚燒灰中殘留的砷、鉻、銅的含量分別為35 000 mg/kg,62 000 mg/kg,69 000 mg/kg,而熱解木炭中砷、鉻、銅的含量分別為990 mg/kg,2 500 mg/kg,690 mg/kg[12].

    目前已有一種工業(yè)應(yīng)用的Charthem熱解工藝,該工藝包括木料破碎、熱處理和分離3個(gè)步驟,工藝規(guī)模達(dá)1 500 kg/h,此工藝適用于所有種類和濃度的防腐劑處理過的廢舊木材.其簡易流程是,讓1.5%氧含量的643 K熱氣從裝滿碎木料的反應(yīng)器底部進(jìn)入裝置,然后將礦物質(zhì)殘留(含碳量95%~99%)從熱反應(yīng)器底部轉(zhuǎn)移到氣動(dòng)離心機(jī)中去除重金屬和礦物質(zhì).此工藝每噸CCA處理后廢舊木材熱解處理產(chǎn)生280 kg的純凈碳和50 kg的高濃度金屬殘留物[13].

    對(duì)于所有用于CCA處理后廢舊木材修復(fù)的熱處理工藝來說,由于砷化合物是揮發(fā)性最強(qiáng)的物質(zhì),所以最關(guān)注的是砷.就焚燒灰中金屬含量和砷排放方面來說,移動(dòng)床低溫?zé)峤?653 K)是修復(fù)CCA處理后廢舊木材最好的工藝[14].

    2 生物修復(fù)

    生物修復(fù)技術(shù)的原理是用細(xì)菌和真菌從固廢和廢液中溶解和降解有毒組分.

    2.1 細(xì)菌生物修復(fù)技術(shù)

    2.1.1 有機(jī)防腐劑處理過的廢舊木材

    細(xì)菌(例如芽孢桿菌和假單胞桿菌)能降解木餾油和PCP等親油性防腐劑處理過的廢舊木材.細(xì)菌可以在高濃度的防真菌防腐劑中存活.有研究表明,5~6環(huán)PAHs較2~3環(huán)PAHs更難生物降解,這可能與5~6環(huán)PAHs更難溶于水有關(guān).多氯原子取代和毒性使得PCP很難生物降解[15-16].

    黃桿菌、門多薩假單胞桿菌、假單胞桿菌、大腸桿菌、紅球菌或土壤中原生細(xì)菌等可以對(duì)PCP進(jìn)行好氧或者厭氧生物降解.黃桿菌菌株可以在2到3周內(nèi)降解污染土壤或PCP處理后廢舊木材中的PCP[17].用黃桿菌和氯酚紅球菌生物處理PCP處理后廢棄木材,只適合于液體基質(zhì)而不適用于固體基質(zhì),在液體基質(zhì)中用黃桿菌生物處理2周可降解99%的PCP[18].

    2.1.2 無機(jī)或有機(jī)金屬防腐劑處理過的廢舊木材

    用有機(jī)酸對(duì)CCA處理后廢舊木材進(jìn)行預(yù)處理,能大大提高細(xì)菌的木材修復(fù)效果.CLAUSEN C A和SMITH L先用1%草酸溶液預(yù)處理24 h,然后用地衣形芽孢桿菌發(fā)酵10天,結(jié)果發(fā)現(xiàn):砷、銅、鉻的去除率分別較沒有預(yù)處理的91%,45%,15%改變?yōu)?0%,100%,80%[20].鉻之所以難去除是因?yàn)樗c木質(zhì)形成更強(qiáng)的化學(xué)鍵.有機(jī)酸預(yù)處理結(jié)合細(xì)菌發(fā)酵的兩步修復(fù)工藝,其效果在中試試驗(yàn)中得到了很好的證明,但因成本太高而阻礙了其在工業(yè)上的應(yīng)用.

    2.2 真菌生物修復(fù)技術(shù)

    2.2.1 有機(jī)防腐劑處理過的廢舊木材

    白腐菌生物修復(fù)木餾油處理后廢舊木材的機(jī)理是通過產(chǎn)生胞外氧化還原酶降解苯酚和PAHs.田頭菇屬、蜜環(huán)菌屬、迷孔菌屬和栓菌屬等4種真菌處理木餾油處理后廢舊木材時(shí),對(duì)PAHs和雜環(huán)化合物有顯著的降解作用[21].

    將真菌修復(fù)技術(shù)與其他方法相結(jié)合,能大大提高廢舊木材中有機(jī)防腐劑的降解程度.如將真菌修復(fù)技術(shù)與聲處理相結(jié)合,能提高傳質(zhì)速率,有利于PCP的礦化;真菌修復(fù)技術(shù)結(jié)合三級(jí)逆流萃取,可將廢舊木材中PCP從12 000 mg/kg減少至1 mg/kg[22].

    2.2.2 無機(jī)或有機(jī)金屬防腐劑處理過的廢舊木材

    真菌產(chǎn)生的草酸,有利于褐腐菌在CCA處理后廢舊木材上的生長,同時(shí)使金屬從廢舊木材上溶解下來,進(jìn)而吸附在真菌細(xì)胞膜上,從而使木材得到修復(fù).

    對(duì)廢舊木材進(jìn)行預(yù)處理,能顯著提高真菌的修復(fù)效果.如用pH3.1的檸檬酸對(duì)CCA-處理過的廢舊木材進(jìn)行預(yù)萃取,可將威蘭薄孔菌對(duì)廢舊木材中砷、鉻、銅的去除率分別提高至100%,80%以上,95%[23].

    3 化學(xué)修復(fù)工藝

    化學(xué)修復(fù)工藝是指利用無機(jī)或有機(jī)酸、螯合劑或氧化劑將有毒組分從木材中淋洗至液體中.如用氫氧化鈉淋洗PCP處理后的廢舊木材,PCP可轉(zhuǎn)化為可溶性的氯苯酚鹽而得以除去[24].以下為銅基防腐劑處理后廢舊木材的化學(xué)修復(fù)工藝.

    3.1 酸洗去除PCP工藝

    金屬的溶解性能主要與提取劑種類、濃度、反應(yīng)時(shí)間、溫度和木材粒徑有關(guān).H2SO4,H2O2,H3PO4,EDTA,OA(草酸)5種提取劑從廢舊木片中去除金屬的能力對(duì)比如表2所示.

    表2 化學(xué)藥劑對(duì)砷、鉻和銅的去除率的影響和處理成本

    注:反應(yīng)條件為木材含量50 g/L,溫度25 ℃,反應(yīng)時(shí)間22 h,粒徑0.5~2 mm;$/ttw為成本單位,指美元/噸處理后的廢舊木材.

    綜合考慮3種物質(zhì)的去除效果和處理成本,硫酸是最優(yōu)的提取劑[25].進(jìn)一步的研究表明,硫酸的濃度、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間是影響銅特別是砷和鉻去除率和去除速率的關(guān)鍵參數(shù),硫酸的最佳修復(fù)工藝參數(shù)是酸濃度0.2 g/L,反應(yīng)溫度75 ℃,淋洗次數(shù)3次,每次淋洗時(shí)間2 h,此條件下可去除廢舊木片中99%的砷、銅以及90%的鉻,總運(yùn)行成本為115 $/ttw(包括藥劑和投資成本).

    將幾種提取劑復(fù)配,可以顯著提高修復(fù)效果.EDTA/OA和NTA/OA聯(lián)用工藝可去除100%銅和90%鉻.在130 ℃下,用0.5%乙酸和2.75%磷酸的混合處理10 min,廢舊木材中砷、鉻和銅的去除率分別達(dá)99.7%,93.5%,98.5%.

    用0.125 mol/L草酸和氫氧化鈉復(fù)配得到的草酸鹽溶液(pH3.2),75 ℃下反應(yīng)6 h,CCA,ACQ,CA處理后廢舊木片和木屑中砷、鉻和銅的去除率均達(dá)到90%[26].乙酸和EDTA的復(fù)配提取劑,在80~100 ℃下反應(yīng)18 h,CCA處理后廢舊木材中95%~100%的砷、鉻和銅被去除.

    響應(yīng)曲面優(yōu)化實(shí)驗(yàn)表明,對(duì)ACQ,CA,MCQ處理后廢舊木材金屬去除效果的主要影響參數(shù)是酸濃度,其次是淋洗次數(shù),再次是溫度和反應(yīng)時(shí)間.室溫下酸濃度0.13 g/L時(shí)的最優(yōu)反應(yīng)工藝是:淋洗3次,每次淋洗160 min,然后再漂洗3次.ACQ,CA,MCQ處理后廢舊木材中90%的銅被去除.利用響應(yīng)曲面優(yōu)化結(jié)果,可在不影響銅去除率的前提下,使運(yùn)行總成本(直接、間接和投資成本)從原來的305 $/ttw降至178 $/ttw[27].

    3.2 改進(jìn)型酸洗去除防腐劑工藝

    COUDERT L等人在小試的基礎(chǔ)上對(duì)CCA,ACQ,CA處理后的廢舊木材進(jìn)行了中試修復(fù)試驗(yàn),中試處理器材質(zhì)為316不銹鋼、體積為130 L,可一次性處理12 kg的廢舊木材[28].中試試驗(yàn)流程如圖2所示.

    試驗(yàn)結(jié)果表明,中試試驗(yàn)的修復(fù)效果要優(yōu)于小試試驗(yàn),原因可能歸因于高效的混合系統(tǒng).修復(fù)后所有廢舊木材中的砷、鉻、銅的去除率分別高于98%,90%,96%,修復(fù)后的木材可直接用作堆肥原料或焚燒回收能量.

    圖2 淋洗工藝總體流程

    4 結(jié) 語

    隨著監(jiān)管力度、填埋場(chǎng)負(fù)荷過載以及群眾環(huán)保意識(shí)的提高,處理后廢舊木材填埋或焚燒的標(biāo)準(zhǔn)越來越嚴(yán)格,其處理與處置將不可避免地轉(zhuǎn)向以循環(huán)利用方式為主.

    循環(huán)利用工藝包括電滲析、熱處理、生物處理和化學(xué)修復(fù)等,其中電滲析處理和化學(xué)修復(fù)工藝在廢舊木材可持續(xù)利用方面應(yīng)用前景廣闊.電滲析在去除廢木材中防腐劑方面很有效,當(dāng)務(wù)之急應(yīng)是縮短電滲析處理周期,過長的處理周期會(huì)造成運(yùn)行費(fèi)用過高,這可能會(huì)成為未來制約電滲析走向工業(yè)產(chǎn)業(yè)化的瓶頸.化學(xué)手段中的硫酸淋洗工藝對(duì)于處理CCA處理后廢舊木材很有效果,而且還為處理銅基防腐劑而改進(jìn)了工藝.從成本和中試試驗(yàn)結(jié)果來看,化學(xué)修復(fù)工藝在不久的將來極有可能實(shí)現(xiàn)工業(yè)產(chǎn)業(yè)化.

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    [28] COUDERT L,GASTONGUAY L,BLAIS J F,etal.Scale-up of a chemical process for copper-based preservative-treated wood wastes recycling[C]∥The International Research Group on Wood Preservation Annual Meeting.IRG/WP12-50286,Kuala Lumpur,2012.

    (編輯 胡小萍)

    Research Progress for Disposal and Resource Utilization of Treated Wood Wastes

    ZHU Shijie, WANG Luochun, WANG Junjian, XIONG Jinlei

    (SchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,ShanghaiUniversityofElectricPower,Shanghai200090,China)

    Preservative-treated wood wastes disposal is imposing a challenge because of increasing amounts of treated wood wastes and restricted regulations regarding solid wastes landfilling or burning.Appropriate disposal options have been developed in recent years based on treated wood wastes recycling.Remediation technologies based on inorganic and organic compounds removal by physical,biological or chemical processes are reviewed.Then the future trends concerning treated wood wastes recycling options are showed.

    wood wastes; Pentachlorophenol; creosote; copper-based preservative; remediation

    10.3969/j.issn.1006-4729.2017.02.013

    2015-09-30

    王羅春(1968-),男,博士,教授,湖南株洲人.主要研究方向?yàn)楣腆w廢物處理與資源化,難降解有機(jī)廢水處理,溫室氣體的減排等.E-mail:wangluochun@shiep.edu.cn.

    X705

    A

    1006-4729(2017)02-0173-05

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