• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    近紅外光譜和極限學(xué)習(xí)機(jī)分析反硝化除磷中胞內(nèi)聚合物

    2017-05-23 11:04:18全桂軍黃顯懷劉沛然田紀(jì)宇安徽建筑大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院安徽合肥230601水污染控制與廢水資源化安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室安徽合肥230601
    中國環(huán)境科學(xué) 2017年5期
    關(guān)鍵詞:方根實(shí)測值硝化

    張 華,全桂軍,黃 健*,黃顯懷,閆 升,劉沛然,劉 航,田紀(jì)宇(1.安徽建筑大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,安徽 合肥 230601;2.水污染控制與廢水資源化安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230601)

    近紅外光譜和極限學(xué)習(xí)機(jī)分析反硝化除磷中胞內(nèi)聚合物

    張 華1,2,全桂軍1,2,黃 健1,2*,黃顯懷1,2,閆 升1,2,劉沛然1,2,劉 航1,2,田紀(jì)宇1,2(1.安徽建筑大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,安徽 合肥 230601;2.水污染控制與廢水資源化安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230601)

    為利用近紅外光譜技術(shù)同時(shí)實(shí)現(xiàn)反硝化除磷工藝中胞內(nèi)聚-β-羥基丁酸酯(PHB)、多聚磷酸鹽(Poly-P)、糖原(Gly)含量的快速分析,采用多元散射校正預(yù)處理法和極限學(xué)習(xí)機(jī)算法建立 PHB、Poly-P、Gly含量分析的校正模型(ELM 模型).結(jié)果表明:多元散射校正預(yù)處理法可以有效消除散射對原始近紅外光譜數(shù)據(jù)的影響.采用極限學(xué)習(xí)機(jī)算法對預(yù)處理后的光譜數(shù)據(jù)建立PHB、Poly-P、Gly的定量分析模型,優(yōu)選出的PHB、Poly-P、Gly的ELM模型主成分?jǐn)?shù)分別為6、6、7,隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)分別為18、12、17.模型對PHB、Poly-P、Gly含量的校正相關(guān)系數(shù)(rc)分別為 0.9835、0.9499、0.9589,校正均方根誤差(RMSECV)分別為 0.0541、0.0579、0.0489.模型對 PHB、Poly-P、Gly含量的預(yù)測相關(guān)系數(shù)(rp)分別為0.9683、0.9288、0.9488,預(yù)測均方根誤差(RMSEP)分別為0.0668、0.0776、0.0501,模型對PHB、Poly-P、Gly含量有較好的預(yù)測效果.用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合極限學(xué)習(xí)機(jī)算法建立ELM模型為反硝化除磷工藝中PHB、Poly-P、Gly的同時(shí)快速定量分析提供了較為簡便的方法.

    反硝化除磷;聚-β-羥基丁酸酯;多聚磷酸鹽;糖原;近紅外光譜;極限學(xué)習(xí)機(jī)

    反硝化除磷工藝是一種低耗的綠色環(huán)保水處理工藝,以低碳源需求量、低污泥產(chǎn)出量在低C/N城市生活污水脫氮除磷領(lǐng)域得到較廣泛的研究[1-3].反硝化除磷工藝中存在聚-β-羥基丁酸酯(PHB)、多聚磷酸鹽(Poly-P)、糖原(Gly) 3種胞內(nèi)物質(zhì),厭氧條件下,反硝化聚磷菌利用分解體內(nèi)儲存Poly-P時(shí)產(chǎn)生的能量將低分子有機(jī)物質(zhì)吸收到細(xì)胞內(nèi),隨后在Gly提供的還原力作用下,被轉(zhuǎn)化成 PHB儲存在細(xì)胞內(nèi);而在缺氧條件下,反硝化聚磷菌將體內(nèi)儲存的PHB分解,并提供能量用于Gly的合成,同時(shí)合成Poly-P儲存在反硝化聚磷菌細(xì)胞內(nèi)[4-11].由此可見,PHB、Poly-P、Gly在反硝化除磷工藝中有著重要作用.傳統(tǒng)檢測PHB、Poly-P、Gly的方法較為繁瑣且耗時(shí)較長,不能及時(shí)反映工藝運(yùn)行狀況.因此,建立快速、靈敏的PHB、Poly-P、Gly分析模型對于監(jiān)測反硝化除磷過程中PHB、Poly-P、Gly的變化情況和運(yùn)行工藝的調(diào)控具有重要意義.

    多元散射校正是利用不同波段的散射信息、噪聲水平等差異,將因顆粒度所產(chǎn)生的散射對校正模型產(chǎn)生的影響消除,從而提高校正模型的預(yù)測效果,因此在利用光譜數(shù)據(jù)建立模型前被廣泛應(yīng)用在光譜數(shù)據(jù)的預(yù)處理中[12].偏最小二乘法是一種常用的建模方法,但是其存在一定的局限性,當(dāng)被測樣品含有多組分的非線性復(fù)雜體系時(shí),化學(xué)值和樣品光譜參數(shù)之間非線性因素就會變強(qiáng),偏最小二乘法的預(yù)測效果就會變差[13].極限學(xué)習(xí)機(jī)(ELM)是一種新型的學(xué)習(xí)算法,不需要調(diào)整隱含層的輸入權(quán)值和閾值,只需確定網(wǎng)絡(luò)的隱含層節(jié)點(diǎn)個(gè)數(shù)就能建立預(yù)測精度高、學(xué)習(xí)速度快和泛化性能好的模型[14].近紅外光譜分析技術(shù)具有檢測時(shí)間短、無需化學(xué)藥劑、污染小等優(yōu)點(diǎn)[15-17],因此,近紅外光譜技術(shù)結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)方法被廣泛應(yīng)用于食品、農(nóng)業(yè)、環(huán)境等領(lǐng)域,從而建立了物質(zhì)含量的快速分析模型[18-26].目前關(guān)于污水生物處理過程中胞內(nèi)物質(zhì)及其與光譜相結(jié)合的研究國內(nèi)外已有一定報(bào)道.胞內(nèi)poly-P、PHA、PHB的定量分析主要通過光譜技術(shù)如拉曼光譜和紅外光譜結(jié)合偏最小二乘法聯(lián)用來實(shí)現(xiàn)[27-30].但是目前有關(guān)胞內(nèi)物質(zhì)的研究主要集中于胞內(nèi)單一聚合物的分析,采用的定量分析方法主要是利用偏最小二乘法建立單一胞內(nèi)物質(zhì)的定量分析模型,對于多種胞內(nèi)物質(zhì)同時(shí)實(shí)現(xiàn)定量分析的研究較少.而利用近紅外光譜技術(shù)和極限學(xué)習(xí)機(jī)學(xué)習(xí)算法相結(jié)合的方法可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)反硝化除磷工藝中胞內(nèi)物質(zhì) PHB、Poly-P、Gly的快速分析,且相關(guān)研究尚不多見.本文以某污水處理廠進(jìn)水為實(shí)驗(yàn)用水,啟動(dòng)并穩(wěn)定運(yùn)行厭氧/缺氧 SBR反應(yīng)器,探討反硝化除磷系統(tǒng)中PHB、Poly-P、Gly含量變化的特征.采用多元散射校正對近紅外原始光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理,運(yùn)用極限學(xué)習(xí)機(jī)算法建模,從而實(shí)現(xiàn)反硝化除磷系統(tǒng)中胞內(nèi) PHB、Poly-P、Gly的同時(shí)快速測定.

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

    本實(shí)驗(yàn)采用序批式活性污泥反應(yīng)器(SBR)在厭氧/缺氧交替運(yùn)行下培養(yǎng)富集反硝化聚磷菌,實(shí)現(xiàn)反硝化除磷.利用微電腦時(shí)控開關(guān)實(shí)現(xiàn)進(jìn)水、攪拌、沉淀、排水的自動(dòng)運(yùn)行.圓柱體反應(yīng)器有效容積為 15L,取樣口設(shè)置于反應(yīng)器側(cè)壁上,反應(yīng)溫度保持在室溫.實(shí)驗(yàn)運(yùn)行周期為 360min,時(shí)間分配為:進(jìn)水30min、厭氧105min、缺氧150min、沉淀25min、排水5min、閑置45min,進(jìn)水、排水量設(shè)為5.5L每個(gè)周期.

    1.2 實(shí)驗(yàn)用水

    實(shí)驗(yàn)用水為某污水處理廠進(jìn)水,其水質(zhì)如下:TP為7.5mg/L,COD為180mg/L,NH4+-N為32mg/L,pH值為7.5左右.其中在缺氧階段投加硝酸鉀溶液.

    1.3 常規(guī)分析

    PHB:氣相色譜法;Poly-P:鉬銻抗分光光度法;Gly:蒽酮法;PO43-:鉬銻抗分光光度法;pH:哈希HQ11D PH計(jì).

    1.4 近紅外光譜儀與樣品采集

    近紅外光譜儀采用美國熱電公司生產(chǎn)的傅里葉變換近紅外光譜儀(型號為 Nicolet Avatar 330).取樣時(shí)間段為反硝化除磷工藝穩(wěn)定運(yùn)行周期內(nèi)進(jìn)水階段至沉淀階段,從進(jìn)水開始每隔15min取樣一次,連續(xù)取 7個(gè)周期的水樣,用JW-3021H型離心機(jī)進(jìn)行水樣離心5min,然后舍去上清液提取泥樣放入培養(yǎng)皿中,用FD-1A-180型冷凍干燥機(jī)冷凍干燥20h.前5個(gè)周期取得100個(gè)水樣作為校正集建立校正模型,后2個(gè)周期取得40個(gè)水樣作為驗(yàn)證集用于模型檢驗(yàn).對于校正模型采用校正集的相關(guān)系數(shù)(rc)和校正均方根誤差(RMSECV)作為評價(jià)指標(biāo),各評價(jià)指標(biāo)計(jì)算方法如下[31]:

    式中:m為校正集樣品的個(gè)數(shù);xi為校正集樣品的實(shí)測值;xi′為模型對校正集樣品的校正值;為校正集樣品實(shí)測值的平均值.

    而在模型的檢驗(yàn)中,則采用預(yù)測集的相關(guān)系數(shù)(rp)和預(yù)測均方根誤差(RMSEP)作為評價(jià)指標(biāo).各評價(jià)指標(biāo)計(jì)算方法如下[32]:

    式中:n為預(yù)測集樣品的個(gè)數(shù);iy為預(yù)測集樣品的實(shí)測值;iy′為模型對預(yù)測集樣品的預(yù)測值;為預(yù)測集樣品實(shí)測值的平均值.

    其中相關(guān)系數(shù)是用來表示兩組數(shù)據(jù)相關(guān)程度的評價(jià)指標(biāo),而均方根誤差是用來反映校正值(或預(yù)測值)偏離實(shí)測值程度的評價(jià)指標(biāo).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 穩(wěn)定周期內(nèi)PHB、Poly-P、Gly、PO43-變化

    SBR反應(yīng)器啟動(dòng)時(shí),使用的接種污泥來自合肥市某污水處理廠氧化溝.反應(yīng)器共運(yùn)行了180d,其中包括污泥馴化期 90d和反硝化除磷期 90d.圖1為反硝化除磷系統(tǒng)典型穩(wěn)定周期內(nèi)PHB、Poly-P、Gly、PO43-變化規(guī)律.

    從圖1可知,進(jìn)水結(jié)束后,PHB含量為5.01%,當(dāng) 105min厭氧攪拌結(jié)束后,PHB含量增加到12.41%達(dá)到最大,這主要是因?yàn)閰捬醵斡袡C(jī)質(zhì)被反硝化聚磷菌吸附轉(zhuǎn)化成了PHB導(dǎo)致PHB含量增加.相反 Poly-P、Gly的含量均表現(xiàn)出下降趨勢,其中反硝化聚磷菌分解胞內(nèi) Poly-P并以PO43-釋放于水中導(dǎo)致Poly-P含量由5.31%下降為 1.19%,而 Gly被反硝化聚磷菌消耗產(chǎn)生合成PHB的還原力,使得Gly的含量由7.81%下降到6.31%.厭氧結(jié)束后進(jìn)入缺氧過程,PHB被消耗用于維持反硝化聚磷菌的自身活動(dòng),導(dǎo)致PHB的含量由12.41%下降到3.11%,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,PHB消耗速率逐漸變小.相反 Poly-P、Gly的含量均呈現(xiàn)增加趨勢,其中 Gly含量由 6.31%增加到8.81%,隨著缺氧反應(yīng)的進(jìn)行,Gly合成速率逐漸降低;Poly-P在細(xì)胞內(nèi)被合成其含量由1.19%增加到6.01%,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,Poly-P合成速率也逐漸降低.正磷酸鹽在厭氧條件下因反硝化除磷菌胞內(nèi)聚磷的釋放而由 6.51mg/L增加到21.03mg/L;在缺氧條件下因反硝化除磷菌過量吸磷而由21.03mg/L降到0.30mg/L.

    圖1 穩(wěn)定周期內(nèi)PHB、Poly-P、Gly、PO43-變化Fig.1 Changes of PHB、Poly-P、Gly、PO43-in stable period

    2.2 PHB、Poly-P、Gly近紅外光譜的預(yù)處理

    在利用近紅外光譜儀對PHB、Poly-P、Gly樣品進(jìn)行掃描時(shí),污泥測量結(jié)果會受到儀器噪聲及樣品不均勻性影響.對于上述情況,需要對原始近紅外光譜進(jìn)行預(yù)處理,提取有效的光譜信息,簡化 ELM模型運(yùn)算次數(shù),提高模型的預(yù)測精度.本研究應(yīng)用多元散射校正預(yù)處理方法對原始近紅外光譜進(jìn)行預(yù)處理.圖2為樣品的原始近紅外光譜圖,圖 3為經(jīng)過多元散射校正預(yù)處理后的光譜圖.由圖2和圖3對比可知,多元散射校正預(yù)處理后的光譜曲線相對處理前更加光滑,說明該預(yù)處理技術(shù)可以有效降低樣品散射作用,從而消除基線漂移和偏移現(xiàn)象所引起的高頻隨機(jī)噪聲,提高了光譜數(shù)據(jù)的信噪比.

    圖2 樣品的原始近紅外光譜Fig.2 Raw near infared spectra of samples

    圖3 多元散射校正后的近紅外光譜Fig.3 Near infrared spectra after multiple scattering correction

    2.3 PHB、Ploy-P、Gly的ELM模型的建立

    由于ELM模型的精確度與其主成分?jǐn)?shù)有密切的關(guān)系,因此,在建模前要對多元散射校正預(yù)處理后的近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析確定最優(yōu)的主成分?jǐn)?shù).圖 4(a)、(b)、(c)分別是 PHB、Ploy-P、Gly的累積貢獻(xiàn)率隨主成分?jǐn)?shù)的變化.

    從圖4可知,PHB、Ploy-P、Gly的主成分?jǐn)?shù)分別為 6、6、7時(shí),累計(jì)貢獻(xiàn)率的變化趨勢出現(xiàn)平緩,即這些主成分?jǐn)?shù)能分別代表原始近紅外光譜的主要信息.

    圖4 累積貢獻(xiàn)率隨主成分的變化Fig.4 Cumulative contribution versus principal component number

    實(shí)驗(yàn)以Sigmoidal函數(shù)作為ELM模型的激勵(lì)函數(shù),模型的隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)采用交互驗(yàn)證法確定,首先設(shè)定ELM模型的隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為1,然后以1為基點(diǎn),1為增量,增加到20,分別計(jì)算這20個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)對應(yīng)的 RMSECV值,選取最小的RMSECV時(shí)的節(jié)點(diǎn)數(shù)作為PHB、Ploy-P、Gly的 ELM 模型的隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù).圖 5(a)、(b)、(c)分別是PHB、Ploy-P、Gly的ELM模型隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)對應(yīng)的RMSECV值.由圖5可知,當(dāng)PHB、Ploy-P、Gly的隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)分別為18、12、17時(shí),各自的RMSECV值最小.

    圖5 RMSECV值隨隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)的變化Fig.5 RMSECV value versus node number of hidden layer

    具體的PHB、Ploy-P、Gly的ELM模型的相關(guān)參數(shù)如表1所示.

    表1 PHB、Ploy-P、Gly的ELM模型的相關(guān)參數(shù)Table 1 Parameters of ELM models of PHB, Ploy-P and Gly

    所建立的PHB、Ploy-P、Gly的ELM模型如圖6~8所示,相關(guān)參數(shù)見表1.PHB的ELM模型如圖6所示,以RMSECV和rc作為ELM模型的評價(jià)指標(biāo).由圖 6可知,PHB的 ELM模型的RMSECV為0.0541,rc為0.9835,說明ELM模型對PHB的校正值與實(shí)測值之間的相關(guān)程度較高.

    圖6 PHB的ELM模型Fig.6 ELM model of PHB

    Ploy-P的ELM模型如圖7所示.由圖7可知,所有建模數(shù)據(jù)點(diǎn)均分布在直線附近,ELM模型的相關(guān)系數(shù)rc為0.9499,RMSECV值為0.0579,表明ELM模型的校正精度較高.

    圖7 Poly-P的ELM模型Fig.7 ELM model of Poly-P

    Gly的ELM模型如圖8所示.由圖8可知Gly的 ELM模型的 RMSECV為 0.0489,rc為0.9589,說明ELM模型對Gly的校正值與實(shí)測值之間的相關(guān)程度較高.

    圖8 Gly的ELM模型Fig.8 ELM model of Gly

    2.4 ELM模型對PHB、Poly-P、Gly含量預(yù)測效果分析

    考察ELM模型對反硝化除磷系統(tǒng)內(nèi)PHB、Poly-P、Gly含量的預(yù)測性能.建立PHB、Poly-P、Gly的ELM模型后,用未參與建模的40個(gè)樣品作為驗(yàn)證集用于模型檢驗(yàn),檢驗(yàn)結(jié)果見圖9~圖11,具體參數(shù)見表1.

    圖9 ELM模型對PHB的預(yù)測結(jié)果Fig.9 Prediction of PHB with ELM model

    PHB含量的ELM模型的預(yù)測結(jié)果如圖9所示.由圖9可知,ELM模型對驗(yàn)證集樣品PHB的預(yù)測值與實(shí)測值之間的相關(guān)系數(shù)(rp)和預(yù)測均方根誤差(RMSEP)分別為0.9683和0.0668.結(jié)果表明,ELM模型所得的預(yù)測值與實(shí)測值之間相關(guān)性較好,即該模型對反硝化除磷系統(tǒng)內(nèi)PHB含量的預(yù)測具有較高的準(zhǔn)確性,模型可以用來對未知樣品中PHB含量進(jìn)行實(shí)際預(yù)測.

    Ploy-P含量的 ELM模型的預(yù)測結(jié)果如圖10所示.Ploy-P的預(yù)測值與實(shí)測值之間的相關(guān)系數(shù)(rp)為 0.9288,預(yù)測均方根誤差(RMSEP)為0.0776.從模型的預(yù)測結(jié)果可以看出,ELM 模型對反硝化除磷工藝中Ploy-P含量的預(yù)測效果較好,因此,胞內(nèi)Ploy-P的含量能夠通過ELM模型實(shí)現(xiàn)檢測.

    圖10 ELM模型對Poly-P的預(yù)測結(jié)果Fig.10 Prediction of Poly-P with ELM model

    圖11 ELM模型對Gly的預(yù)測結(jié)果Fig.11 Prediction of Gly with ELM model

    Gly含量的ELM模型的預(yù)測結(jié)果如圖11所示.由圖11可知,Gly的預(yù)測值與實(shí)測值之間的相關(guān)系數(shù)(rp)為0.9488,且預(yù)測均方根誤差(RMSEP)為0.0501,說明Gly的ELM模型的預(yù)測精度較高,因此,可以通過分析胞內(nèi)Gly的近紅外光譜并結(jié)合ELM模型直接快速預(yù)測Gly含量.

    3 結(jié)論

    3.1 PHB、Poly-P、Gly原始近紅外光譜數(shù)據(jù)經(jīng)多元散射校正預(yù)處理后,近紅外光譜變得更加光滑,多元散射校正有效降低了樣品散射作用,提高了光譜數(shù)據(jù)的信噪比.

    3.2 用ELM模型對細(xì)胞內(nèi)物質(zhì)PHB、Poly-P、Gly含量建模前進(jìn)行主成分分析.PHB的ELM模型主成分?jǐn)?shù)為 6,隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為 18,Poly-P的ELM模型主成分?jǐn)?shù)為6,隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為12,Gly的 ELM模型主成分?jǐn)?shù)為7,隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為 17時(shí),RMSECV值最小,可以獲得最佳的ELM模型.

    3.3 用反硝化除磷工藝中 100個(gè)校正集建立PHB、Poly-P、Gly的ELM模型,所建的模型精度都較高.其中PHB的校正相關(guān)系數(shù)和校正均方根誤差分別為 0.9835、0.0541,Poly-P的校正相關(guān)系數(shù)和校正均方根誤差分別為0.9499、0.0579, Gly的校正相關(guān)系數(shù)和校正均方根誤差分別為0.9589、0.0489.

    3.4 用未參與建模的40個(gè)檢驗(yàn)集檢驗(yàn)PHB、Poly-P、Gly的ELM模型的預(yù)測效果,結(jié)果表明, PHB的預(yù)測相關(guān)系數(shù)和預(yù)測均方根誤差分別為0.9683、0.0668,Poly-P的預(yù)測相關(guān)系數(shù)和預(yù)測均方根誤差分別為0.9288、0.0776,Gly的預(yù)測相關(guān)系數(shù)和預(yù)測均方根誤差分別為 0.9488、0.0501.說明反硝化除磷工藝中PHB、Poly-P、Gly含量可以通過近紅外光譜技術(shù)聯(lián)合ELM算法實(shí)現(xiàn)快速無污染檢測.

    [1] Zhao W H, Zhang Y, Lv D M, et al. Advanced nitrogen and phosphorus removal in the pre-denitrification anaerobic/anoxic/ aerobic nitrification sequence batch reactor (pre-A2NSBR) treating low carbon/nitrogen (C/N) wastewater [J]. Chemical Engineering Journal, 2016,302:296-304.

    [2] 戴 嫻,彭永臻,王曉霞,等.不同厭氧時(shí)間對富集聚磷菌的SNDPR系統(tǒng)處理性能的影響 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(1): 92-99.

    [3] 康婷婷,王 亮,何洋洋,等.亞硝酸型反硝化除磷工藝特性及其應(yīng)用 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(6):1705-1714.

    [4] Wei Z, Wang X, Li B, et al. Nitritation and denitrifying phosphorus removal via nitrite pathway from domestic wastewater in a continuous MUCT process [J]. Bioresource Technology, 2013,143(9):187-195.

    [5] Nielsen P H, Saunders A M, Hansen A A, et al. Microbial communities involved in enhanced biological phosphorus removal from wastewater—a model system in environmental biotechnology [J]. Current Opinion in Biotechnology, 2012,23(3): 452-459.

    [6] Wang Y Y, Geng J J, Peng Y Z, et al. A comparison of endogenous processes during anaerobic starvation in anaerobic end sludge and aerobic end sludge from an anaerobic/anoxic/oxic sequencing batch reactor performing denitrifying phosphorus removal [J]. Bioresource Technology, 2012,104(1):19-27.

    [7] Zeng W, Zhang J, Wang A Q, et al. Denitrifying phosphorus removal from municipal wastewater and dynamics of "Candidatus Accumulibacter" and denitrifying bacteria based on genes of ppk1, narG, nirS and nirK [J]. Bioresource Technology, 2016,207:322-331.

    [8] Pan Y W, Cheng K Y, Kaksonen A H, et al. A novel post denitrification configuration for phosphorus recovery using polyphosphate accumulating organisms [J]. Water Research, 2013,47(17):6488-6495.

    [9] 余鴻婷,李 敏.反硝化聚磷菌的脫氮除磷機(jī)制及其在廢水處理中的應(yīng)用 [J]. 微生物學(xué)報(bào), 2015,55(3):67-71.

    [10] 呂冬梅,彭永臻,趙偉華,等.A2O-BAF工藝反硝化聚磷效果的影響因素 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(11):3266-3274.

    [11] Wang Y Y, Guo G, Wang H, et al. Long-term impact of anaerobic reaction time on the performance and granular characteristics of granular denitrifying biological phosphorus removal systems [J]. Water Research, 2013,47(14):5326-5337.

    [12] 王動(dòng)民,紀(jì)俊敏,高洪智.多元散射校正預(yù)處理波段對近紅外光譜定標(biāo)模型的影響 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2014,34(9):2387-2390.

    [13] 白英奎,孟憲江,丁 東,等.利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)提高偏最小二乘法的NIR多組分分析精度 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2005,25(3):381-383.

    [14] 王 杰,畢浩洋.一種基于粒子群優(yōu)化的極限學(xué)習(xí)機(jī) [J]. 鄭州大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版), 2013,45(1):100-104.

    [15] Pan T, Han Y, Chen J M, et al. Optimal partner wavelength combination method with application to near-infrared spectroscopic analysis [J]. Chemometrics & Intelligent Laboratory Systems, 2016,156:217-223.

    [16] Chen L, Yuan H F, Zhao Z, et al. A new multivariate calibration model transfer method of near-infrared spectral analysis [J]. Chemometrics & Intelligent Laboratory Systems, 2016,153:51-57.

    [17] 黃 健,黃 珊,張 華,等.基于間隔偏最小二乘法短程硝化反硝化中無機(jī)鹽氮的近紅外光譜 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(7): 2014-2020.

    [18] Zhao M, Downey G, O’Donnell C P. Exploration of microwave dielectric and near infrared spectroscopy with multivariate data analysis for fat content determination in ground beef [J]. Food Control, 2016,68:260-270.

    [19] 宋海燕,劉海芹,程 旭,等.近紅外透射光譜法快速測定瓶裝醋中揮發(fā)酸含量的研究 [J]. 山西農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2013,33(2):122-125.

    [20] Zhu F L, Yong H E, Shao Y N. Application of Near-Infrared Hyperspectral Imaging to Predicting Water Content in Salmon Flesh [J]. Spectroscopy & Spectral Analysis, 2015,35(1):113-117.

    [21] Páscoa R N M J, Lopo M, Santos C A T D, et al. Exploratory study on vineyards soil mapping by visible/near-infrared spectroscopy of grapevine leaves [J]. Computers & Electronics in Agriculture, 2016,127:15-25.

    [22] 丁海泉,盧啟鵬.近紅外光譜技術(shù)在土壤養(yǎng)分分析中的研究進(jìn)展及應(yīng)用前景 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2012,32(1):88-91.

    [23] Nan Q U, Zhu M C, Dou S. Application of Near-and Midinfrared Diffuse Reflectance Spectroscopic Techniques in Soil Analysis [J]. Journal of Instrumental Analysis, 2015,34(1): 120-126.

    [24] Pan T, Li M, Chen J. Selection method of quasi-continuous wavelength combination with applications to the near-infrared spectroscopic analysis of soil organic matter [J]. Applied Spectroscopy, 2014,68(3):263-271.

    [25] Pan T, Chen Z H, Chen J M, et al. Near-infrared spectroscopy with waveband selection stability for the determination of COD in sugar refinery wastewater [J]. Analytical Methods, 2012,4(4): 1046-1052.

    [26] Zangerlé A, Hissler C, McKey D, et al. Using near infrared spectroscopy (NIRS) to identify the contribution of earthworms to soil macroaggregation in field conditions [J]. Applied Soil Ecology, 2016,104:138-147.

    [27] Majed N, Matth?us C, Diem M, et al. Evaluation of intracellular polyphosphate dynamics in enhanced biological phosphorus removal process using raman microscopy [J]. Environmental Science & Technology, 2009,43(14):5436-5642.

    [28] Mesquita D P, Leal C, Cunha J R, et al. Prediction of intracellular storage polymers using quantitative image analysis in enhanced biological phosphorus removal systems [J]. Analytica Chimica Acta, 2013,770(3):36-44.

    [29] 徐 玲,李衛(wèi)華,楊 英,等.基于改進(jìn)偏最小二乘法的近紅外快速分析強(qiáng)化生物除磷污泥胞內(nèi)PHA [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016, 36(5):1426-1434.

    [30] 張 華,朱 菁,宋 箭,等.反硝化除磷系統(tǒng)中PHB紅外光譜解析及其與磷去除率的相關(guān)性 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2015,28(8): 1274-1280.

    [31] Jovi? O. Durbin-Watson partial least-squares regression applied to MIR data on adulteration with edible oils of different origins [J]. Food Chemistry, 2016,213:791-798.

    [32] 王動(dòng)民,紀(jì)俊敏,高洪智.多元散射校正預(yù)處理波段對近紅外光譜定標(biāo)模型的影響 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2014,34(9):2387-2390.

    Study on intracellular polymers using near infrared spectroscopy and extreme learning machine in denitrifying phosphorus removal process.


    ZHANG Hua1,2, QUAN Gui-jun1,2, HUANG Jian1,2*, HUANG Xian-huai1,2, YAN Sheng1,2, LIU Pei-ran1,2, LIU Hang1,2, TIAN Ji-yu1,2(1.School of Environment and Energy Engineering, Anhui Jianzhu University, Hefei 230601, China;2.Key Laboratory of Anhui Province of Water Pollution Control and Wastewater Reuse, Hefei 230601, China). China Environmental Science, 2017,37(5):1823~1830

    In order to realize rapid determination of intracellular poly-β-hydroxybutyrate (PHB), polyphosphate (Poly-P) and glycogen (Gly) in denitrifying phosphorus removal process with near infrared spectroscopy, the calibration models (ELM models) of PHB, Poly-P, Gly were established by multiple scatter correction preprocessing and extreme learning machine algorithm. The preprocessing results showed that the multiple scattering correction can eliminate the scattering effects on the raw near infrared spectral data of PHB, Poly-P and Gly. The ELM models of PHB, Poly-P and Gly were established with preprocessed spectral data by extreme learning machine. The principal component numbers of ELM models of PHB, Poly-P and Gly were respectively 6, 6 and 7, with the nodes number of hidden layer being 18, 12 and 17 respectively. The ELM models of PHB, Poly-P and Gly showed that the correlation coefficients (rc) were respectively 0.9835, 0.9499, 0.9589, with the root mean square errors of cross validation (RMSECV) being 0.0541, 0.0579, 0.0489 respectively. The prediction results of ELM models of PHB, Poly-P and Gly indicated that the correlation coefficient (rp) were respectively 0.9683, 0.9288, 0.9488, with the root mean square errors of prediction (RMSEP) being 0.0668, 0.0776, 0.0501. It showed that ELM models of PHB, Poly-P and Gly had better prediction performance for the contents of PHB, Poly-P and Gly. This study provides a convenient method for rapid determination of PHB, Poly-P and Gly in denitrifying phosphorus removal process with near infrared spectroscopy and extreme learning machine.

    denitrifying phosphorus removal;poly-β-hydroxybutyrate;polyphosphate;glycogen;near infrared spectroscopy;extreme learning machine

    X703.5

    A

    1000-6923(2017)05-1823-08

    張 華(1978-),女,安徽界首人,副教授,博士,主要從事水處理理論與技術(shù)研究.發(fā)表論文25篇.

    2016-09-19

    安徽省高校優(yōu)秀青年骨干人才國內(nèi)外訪學(xué)研修項(xiàng)目(gxfx2017054);安徽省高校優(yōu)秀青年人才支持計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目(gxyqZD2017059);安徽省高校自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2016A817);國家“水體污染控制與治理”科技重大專項(xiàng)(2014ZX07405-003-03)

    * 責(zé)任作者, 副教授, huangjianpaper@163.com

    猜你喜歡
    方根實(shí)測值硝化
    方根拓展探究
    ±800kV直流輸電工程合成電場夏季實(shí)測值與預(yù)測值比對分析
    常用高溫軸承鋼的高溫硬度實(shí)測值與計(jì)算值的對比分析
    哈爾濱軸承(2020年1期)2020-11-03 09:16:22
    市售純牛奶和巴氏殺菌乳營養(yǎng)成分分析
    中國奶牛(2019年10期)2019-10-28 06:23:36
    一種基于實(shí)測值理論計(jì)算的導(dǎo)航臺電磁干擾分析方法
    電子制作(2018年23期)2018-12-26 01:01:22
    MBBR中進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷對短程硝化反硝化的影響
    均方根嵌入式容積粒子PHD 多目標(biāo)跟蹤方法
    揭開心算方根之謎
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    海水反硝化和厭氧氨氧化速率同步測定的15N示蹤法及其應(yīng)用
    国产伦人伦偷精品视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 亚洲,一卡二卡三卡| 五月天丁香电影| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产亚洲欧美在线一区二区| 少妇人妻 视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲少妇的诱惑av| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲美女黄色视频免费看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 欧美性长视频在线观看| 国产xxxxx性猛交| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产麻豆69| 日本av手机在线免费观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 国产av一区二区精品久久| 51午夜福利影视在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 91老司机精品| 蜜桃国产av成人99| 国产精品二区激情视频| 国产精品一国产av| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲成人免费电影在线观看 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲精品成人av观看孕妇| h视频一区二区三区| 国产有黄有色有爽视频| 成人国产av品久久久| 一区在线观看完整版| av一本久久久久| 色婷婷久久久亚洲欧美| 精品视频人人做人人爽| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 久久av网站| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产精品人妻久久久影院| 丝袜美足系列| 99久久人妻综合| 亚洲久久久国产精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 精品一区在线观看国产| 麻豆乱淫一区二区| 男女床上黄色一级片免费看| 午夜av观看不卡| 久久影院123| 久久久久国产精品人妻一区二区| 另类亚洲欧美激情| 久久精品亚洲av国产电影网| 我的亚洲天堂| 丝袜在线中文字幕| 岛国毛片在线播放| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品久久久精品久久久| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产精品av久久久久免费| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 免费在线观看完整版高清| 日韩人妻精品一区2区三区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久国产精品影院| 蜜桃在线观看..| 日韩一本色道免费dvd| 久久久国产一区二区| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品久久久av美女十八| 大话2 男鬼变身卡| h视频一区二区三区| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 在线av久久热| 2021少妇久久久久久久久久久| 日本五十路高清| 看十八女毛片水多多多| 一区二区av电影网| av电影中文网址| 在线观看人妻少妇| 精品福利永久在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲精品第二区| 91麻豆精品激情在线观看国产 | av一本久久久久| 一级黄色大片毛片| 99re6热这里在线精品视频| 18在线观看网站| 久久久久精品国产欧美久久久 | 亚洲 国产 在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 丰满饥渴人妻一区二区三| 宅男免费午夜| 女警被强在线播放| 最近手机中文字幕大全| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 天天操日日干夜夜撸| 国产精品免费大片| 久久久久久免费高清国产稀缺| 深夜精品福利| 99香蕉大伊视频| 久久 成人 亚洲| 纯流量卡能插随身wifi吗| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品欧美一区二区三区在线| a级毛片黄视频| h视频一区二区三区| 麻豆av在线久日| 久久久久精品国产欧美久久久 | 午夜免费成人在线视频| 一级片免费观看大全| 亚洲精品国产色婷婷电影| 麻豆乱淫一区二区| 90打野战视频偷拍视频| 国产男人的电影天堂91| 亚洲欧美激情在线| 久久精品人人爽人人爽视色| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 超碰成人久久| 亚洲第一青青草原| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国精品久久久久久国模美| 91字幕亚洲| 久久国产精品大桥未久av| 首页视频小说图片口味搜索 | 久久九九热精品免费| 国产99久久九九免费精品| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲黑人精品在线| 我的亚洲天堂| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 99国产精品一区二区蜜桃av | 欧美日本中文国产一区发布| 首页视频小说图片口味搜索 | 欧美精品一区二区免费开放| 丰满少妇做爰视频| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲天堂av无毛| 99国产精品99久久久久| 欧美黑人精品巨大| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 午夜福利影视在线免费观看| 蜜桃在线观看..| 观看av在线不卡| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产1区2区3区精品| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 成在线人永久免费视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产精品免费视频内射| 国产三级黄色录像| 女人精品久久久久毛片| 一区二区三区激情视频| 黑丝袜美女国产一区| 国产男人的电影天堂91| 蜜桃国产av成人99| 满18在线观看网站| xxxhd国产人妻xxx| 免费少妇av软件| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 天堂8中文在线网| 亚洲 国产 在线| 日本a在线网址| 搡老乐熟女国产| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品福利永久在线观看| 午夜91福利影院| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产极品粉嫩免费观看在线| 水蜜桃什么品种好| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 少妇的丰满在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 大话2 男鬼变身卡| 亚洲成人手机| 国产伦理片在线播放av一区| 日韩中文字幕视频在线看片| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产高清videossex| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲av国产av综合av卡| 一本大道久久a久久精品| 国产欧美日韩一区二区三 | svipshipincom国产片| 另类精品久久| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 日本五十路高清| 国产精品国产三级专区第一集| av国产久精品久网站免费入址| 国产av一区二区精品久久| 视频区图区小说| 国产片特级美女逼逼视频| 91精品三级在线观看| 成人国产av品久久久| av国产久精品久网站免费入址| 国产av一区二区精品久久| 国产成人av教育| 久久久久国产精品人妻一区二区| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲九九香蕉| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 美女午夜性视频免费| 两性夫妻黄色片| av不卡在线播放| 在线精品无人区一区二区三| 午夜久久久在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| cao死你这个sao货| 热re99久久国产66热| 久久久国产欧美日韩av| 久久鲁丝午夜福利片| 男人添女人高潮全过程视频| 午夜福利,免费看| 欧美精品一区二区大全| 亚洲精品国产一区二区精华液| 精品高清国产在线一区| 韩国精品一区二区三区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲人成电影免费在线| 国产成人免费无遮挡视频| 老汉色∧v一级毛片| av在线app专区| 久久毛片免费看一区二区三区| 男人添女人高潮全过程视频| 国产91精品成人一区二区三区 | 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产成人av教育| 午夜91福利影院| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 麻豆乱淫一区二区| a级片在线免费高清观看视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 男男h啪啪无遮挡| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产精品二区激情视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 精品午夜福利视频在线观看一区| 波多野结衣巨乳人妻| 国产精品亚洲美女久久久| 亚洲自拍偷在线| 国产午夜精品久久久久久| 最近在线观看免费完整版| 女人被狂操c到高潮| 国产精品亚洲美女久久久| 999精品在线视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 日本免费a在线| 女人被狂操c到高潮| 国产99久久九九免费精品| 精品电影一区二区在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 国产成人欧美在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 一二三四社区在线视频社区8| 最新在线观看一区二区三区| 黄色 视频免费看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 村上凉子中文字幕在线| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 成在线人永久免费视频| 久久久久久久久中文| 久久久国产欧美日韩av| 桃色一区二区三区在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 极品教师在线免费播放| 一级毛片高清免费大全| 国产欧美日韩一区二区三| 特大巨黑吊av在线直播 | 欧美在线一区亚洲| 一本综合久久免费| av在线播放免费不卡| 亚洲人成伊人成综合网2020| 日韩欧美 国产精品| 日韩欧美免费精品| 亚洲午夜理论影院| 久久99热这里只有精品18| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 精品福利观看| 国产成人精品久久二区二区91| 中文资源天堂在线| 日韩欧美三级三区| 伦理电影免费视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲精品在线美女| 一区二区三区精品91| 久久 成人 亚洲| 日本精品一区二区三区蜜桃| 首页视频小说图片口味搜索| 欧美av亚洲av综合av国产av| 日本 欧美在线| 亚洲最大成人中文| 91av网站免费观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区三| 日韩大码丰满熟妇| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品永久免费网站| 成人永久免费在线观看视频| 国产免费男女视频| 特大巨黑吊av在线直播 | 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲美女黄片视频| 1024香蕉在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 精品第一国产精品| 久久久久久人人人人人| 国产一卡二卡三卡精品| av视频在线观看入口| 国产av一区在线观看免费| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 精品人妻1区二区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 欧美日韩福利视频一区二区| 观看免费一级毛片| 婷婷精品国产亚洲av在线| 51午夜福利影视在线观看| 一本精品99久久精品77| 成年版毛片免费区| 长腿黑丝高跟| 99久久精品国产亚洲精品| 国产三级在线视频| 1024视频免费在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 村上凉子中文字幕在线| 国产精华一区二区三区| 中文字幕精品免费在线观看视频| 岛国视频午夜一区免费看| 亚洲成a人片在线一区二区| 午夜激情av网站| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 日本一本二区三区精品| 一二三四社区在线视频社区8| 黄片播放在线免费| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲中文字幕日韩| 欧美色视频一区免费| 精品国产亚洲在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 中文字幕精品免费在线观看视频| 日韩欧美三级三区| 免费在线观看日本一区| 哪里可以看免费的av片| 欧美中文综合在线视频| 国产精品久久久人人做人人爽| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 啦啦啦免费观看视频1| 欧美一级毛片孕妇| 一区二区日韩欧美中文字幕| 制服人妻中文乱码| 欧美黑人欧美精品刺激| 欧美一级a爱片免费观看看 | 成人午夜高清在线视频 | 国产熟女午夜一区二区三区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久热这里只有精品99| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久久亚洲av毛片大全| 听说在线观看完整版免费高清| 成人亚洲精品av一区二区| av在线播放免费不卡| 成人三级做爰电影| 色在线成人网| 亚洲avbb在线观看| 亚洲 国产 在线| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 男人舔女人的私密视频| 国产成人影院久久av| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产精品精品国产色婷婷| 日本一本二区三区精品| av有码第一页| 国产av一区在线观看免费| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美黑人巨大hd| 精品国产国语对白av| 久久久久久久久久黄片| 国产片内射在线| 香蕉av资源在线| 亚洲人成网站高清观看| 午夜福利欧美成人| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 岛国在线观看网站| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 村上凉子中文字幕在线| 午夜激情av网站| 成人亚洲精品一区在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 成人特级黄色片久久久久久久| 91成年电影在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 男人舔奶头视频| 香蕉国产在线看| 国产熟女xx| 亚洲精品美女久久av网站| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产精品免费视频内射| а√天堂www在线а√下载| 久久国产亚洲av麻豆专区| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲成人久久爱视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 久久国产精品影院| 天天添夜夜摸| 国产精品 国内视频| 午夜日韩欧美国产| 男人舔奶头视频| 午夜福利视频1000在线观看| 久久热在线av| 精品久久久久久,| 欧美在线一区亚洲| 精品国产国语对白av| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 真人做人爱边吃奶动态| 免费在线观看完整版高清| 日韩有码中文字幕| 久久香蕉精品热| www.999成人在线观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 88av欧美| 国产成人av教育| 一本大道久久a久久精品| 黑丝袜美女国产一区| 麻豆久久精品国产亚洲av| bbb黄色大片| 国产野战对白在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 亚洲第一青青草原| 亚洲专区字幕在线| 黑丝袜美女国产一区| 757午夜福利合集在线观看| 久久久久国内视频| 久久精品人妻少妇| 精品久久蜜臀av无| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 99热这里只有精品一区 | 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产黄色小视频在线观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲成av人片免费观看| av中文乱码字幕在线| 婷婷丁香在线五月| 欧美黑人欧美精品刺激| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 搞女人的毛片| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美性长视频在线观看| 俺也久久电影网| 脱女人内裤的视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产99白浆流出| 国产三级黄色录像| 国产真实乱freesex| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 色综合亚洲欧美另类图片| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 校园春色视频在线观看| 天天一区二区日本电影三级| 91成年电影在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 成人18禁在线播放| 久久狼人影院| 欧美成狂野欧美在线观看| 熟女电影av网| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 成人免费观看视频高清| 亚洲 欧美一区二区三区| 精华霜和精华液先用哪个| 国产真实乱freesex| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 国产成人av教育| av欧美777| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲自拍偷在线| 欧美日韩一级在线毛片| 日韩免费av在线播放| 国产亚洲欧美精品永久| 啦啦啦免费观看视频1| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品免费一区二区三区在线| 午夜日韩欧美国产| 欧美黑人精品巨大| 久久伊人香网站| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 女警被强在线播放| 午夜福利高清视频| 极品教师在线免费播放| 怎么达到女性高潮| 日韩免费av在线播放| 久久天堂一区二区三区四区| 无人区码免费观看不卡| 波多野结衣巨乳人妻| 国产一区在线观看成人免费| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲性夜色夜夜综合| 老司机福利观看| 身体一侧抽搐| 麻豆国产av国片精品| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美日韩乱码在线| 午夜免费鲁丝| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 麻豆成人av在线观看| 无人区码免费观看不卡| 中文亚洲av片在线观看爽| 这个男人来自地球电影免费观看| 午夜福利在线在线| 国产视频内射| 亚洲成人国产一区在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 免费观看人在逋| 国产伦一二天堂av在线观看| 国产av又大| 午夜福利欧美成人| 精品久久久久久成人av| 亚洲无线在线观看| 久热爱精品视频在线9| 老司机午夜十八禁免费视频| 免费av毛片视频| 亚洲av成人一区二区三| 桃红色精品国产亚洲av| 成人三级黄色视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲国产欧美网| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲av成人一区二区三| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲第一av免费看| 久久伊人香网站| 听说在线观看完整版免费高清| 久久香蕉精品热| 国产精华一区二区三区| 搡老岳熟女国产| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲av电影在线进入| 国产精品亚洲一级av第二区| 一区二区三区精品91| 亚洲第一av免费看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 免费观看精品视频网站| 国产精品 国内视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 成人国语在线视频| 日韩三级视频一区二区三区| 热re99久久国产66热| 一级片免费观看大全| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲免费av在线视频| 国产av不卡久久| 色播在线永久视频| 夜夜爽天天搞| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲精品在线观看二区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| www.999成人在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 脱女人内裤的视频| 色综合亚洲欧美另类图片| 一本精品99久久精品77| 国产免费av片在线观看野外av| 久久国产精品人妻蜜桃| 两个人免费观看高清视频| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产精品久久久久久精品电影 | 在线观看www视频免费| 制服丝袜大香蕉在线| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲无线在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 免费观看人在逋| 欧美一级a爱片免费观看看 | 欧美 亚洲 国产 日韩一| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 一级毛片女人18水好多| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 黄色毛片三级朝国网站|