• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高鐵鹽與亞鐵鹽混凝除As(III)性能的對比研究

    2017-05-23 11:04:18張明月曾輝平呂育鋒朱金鳳北京工業(yè)大學(xué)水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室北京004哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室黑龍江哈爾濱50090
    中國環(huán)境科學(xué) 2017年5期
    關(guān)鍵詞:鐵鹽亞鐵混凝

    張明月,曾輝平*,呂育鋒,朱金鳳,楊 航,李 冬,張 杰,(.北京工業(yè)大學(xué),水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 004;.哈爾濱工業(yè)大學(xué),城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 哈爾濱50090)

    高鐵鹽與亞鐵鹽混凝除As(III)性能的對比研究

    張明月1,曾輝平1*,呂育鋒1,朱金鳳1,楊 航2,李 冬1,張 杰1,2(1.北京工業(yè)大學(xué),水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué),城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 哈爾濱150090)

    為研究不添加氧化劑時(shí),高鐵、亞鐵鹽混凝—過濾法凈化低濃度 As(III)污染飲用水的可行性及對比兩種鐵鹽除 As(III)性能差異,本試驗(yàn)分別從鐵鹽投加量、混凝最佳pH值、吸附容量、亞鐵氧化去除As(III)能力等方面,系統(tǒng)比較了亞鐵鹽和高鐵鹽去除As(III)工藝性能.結(jié)果表明:在相同的試驗(yàn)條件下,高鐵鹽能夠有效凈化低濃度含As(III)水,其投加量不足亞鐵鹽的一半,且出水pH波動較小.吸附是混凝除砷過程的主要機(jī)理,隨鐵鹽投加量增加,吸附貢獻(xiàn)率不斷增加,且高鐵鹽吸附除砷效率始終比亞鐵鹽高.高鐵、亞鐵鹽絮凝顆粒吸附除As(III)的平衡時(shí)間為6h,最大吸附量分別為42.445和50.865μg/mg;亞鐵鹽能夠催化氧化進(jìn)水中40%左右的As(III),但吸附效率較差,除As(III)效果不及高鐵鹽.

    低含砷水;亞鐵鹽;高鐵鹽;吸附

    砷是一種對人和動物有毒害的非金屬物質(zhì),長期過量攝入可能導(dǎo)致急、慢性中毒甚至癌癥.據(jù)調(diào)查,低于 100μg/L的砷污染飲用水源分布較廣[1]、利用價(jià)值較高,同時(shí)原有除砷水廠亟需升級改造以滿足《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》GB/T5749-2006[2]中出水 50~10μg/L的更嚴(yán)要求,可見,飲用水中砷的去除尤為重要.而砷去除效率的高低很大程度上取決于砷的存在形態(tài),水中砷主要有As(III)和As(V)2種無機(jī)態(tài)形式,而地下水往往呈現(xiàn)厭氧狀態(tài),pH 值一般為 6.5~8.5,砷主要以As(III)的溶解性分子H3AsO3態(tài)存在[3],較難被正價(jià)離子吸附去除.

    鐵鹽混凝法是常見而有效的除砷方法,但其對于 As(III)的去除效果遠(yuǎn)不如 As(V),往往需要借助預(yù)氧化,從而導(dǎo)致處理流程延長、水處理成本增加[4-5].因此,濃度低于100ug/L的As(III)不經(jīng)氧化直接由鐵鹽混凝過濾得以凈化的可行性具有重要的研究價(jià)值,而相關(guān)報(bào)道甚少.同時(shí)許多研究者對混凝除砷過程中高鐵鹽與亞鐵鹽除砷效果優(yōu)劣評價(jià)不一:有人認(rèn)為亞鐵鹽混凝除砷過程中生成的氧化物可以催化氧化部分 As(III),除砷效果優(yōu)于高鐵鹽[6];也有人認(rèn)為亞鐵鹽水解氧化過程中難以形成高聚物,不能充分吸附As(III),除砷效果不及高鐵鹽[7-8].

    鑒于此,本研究擬在不添加氧化劑的前提下,采用鐵鹽混凝法處理濃度低于 100μg/L的含As(III)水,探究能否在合適的鐵鹽投加量范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)砷的達(dá)標(biāo)去除,并對比亞鐵鹽和高鐵鹽除砷效果及其過程.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)儀器

    以彩屏混凝試驗(yàn)攪拌儀MY300-6N為反應(yīng)器,燒杯的有效容積為 1L,攪拌葉片采用鋼制材料,試驗(yàn)結(jié)束后及時(shí)進(jìn)行清洗.

    1.2 試驗(yàn)用水

    表1 自來水主要水質(zhì)指標(biāo)Table 1 Main quality parameters of tap water

    試驗(yàn)用水采用人工配制的方法模擬低濃度含As(III)水,向靜置24h以上的自來水中投加一定量的As(III)儲備溶液.其中As(III)儲備溶液由超純水與 NaAsO2配制而成,濃度為 1g/L(以 As計(jì));Fe(III)及 Fe(II)儲備液分別由 FeCl3?6H2O, FeSO4?7H2O配制而成,濃度為5g/L(以Fe計(jì)).溶液pH采用HCl(1:1)和NaOH溶液(1mg/L)進(jìn)行調(diào)節(jié).其中自來水水質(zhì)見表1.

    1.3 試驗(yàn)過程

    本試驗(yàn)主要涉及混凝試驗(yàn),典型混凝試驗(yàn)分為3個(gè)階段:第1階段:混凝階段,混凝時(shí)間為1min,本階段轉(zhuǎn)速為300r/min;第2階段,絮凝階段,絮凝時(shí)間為20min,本階段轉(zhuǎn)速為150r/min;第3階段,沉淀階段,沉淀時(shí)間為30min.實(shí)驗(yàn)過程結(jié)束后,取15~20mL上清液過0.45μm濾膜至具塞比色管中,測定出水中 As(III)及 As(V)含量.每組試驗(yàn)均采用 3組平行試驗(yàn)以減少試驗(yàn)誤差,試驗(yàn)中所有的玻璃器皿清洗后均用 10%稀硝酸浸泡 24h,浸泡后用超純水清洗干凈備用.

    1.4 測定項(xiàng)目與方法

    每組試驗(yàn)進(jìn)出水測定Fe2+、Fe3+、As(III)、As(V)、pH值、濁度和水溫等參數(shù),其中Fe2+,Fe3+均采用二氮雜菲分光光度法;As(III)及 As(V)測定采用原子熒光光度法(原子熒光光度計(jì) AFS-8230與形態(tài)分析儀 SA-10);pH 值采用雷磁pHSJ-3F測定;濁度、水溫采用WTW在線測定儀.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 高鐵、亞鐵鹽除砷最佳投加量對比研究

    鐵鹽投加量即鐵砷比是混凝除砷的重要影響因素,直接關(guān)系著除砷效率的高低[9],而相同的除砷效率對應(yīng)的鐵鹽投加量的大小也反映了不同鐵鹽除砷性能的優(yōu)劣.為對比高鐵、亞鐵鹽混凝除砷性能差異,本試驗(yàn)?zāi)M低濃度含As(III)水,As(III)含量分別為:25、50、100μg/L,研究滿足出水標(biāo)準(zhǔn)的最小高鐵、亞鐵鹽投加量,探究不添加氧化劑時(shí),高鐵、亞鐵鹽凈化低濃度含As(III)水的可行性.

    由圖1(a)(b)可知,隨著混凝過程中高鐵、亞鐵鹽投加量不斷提高,As(III)去除率呈非線性上升趨勢,出水砷濃度逐漸降低,直至 10μg/L以下.投加到溶液內(nèi)的Fe3+和Fe2+離子能夠迅速形成鐵鹽絡(luò)合物,為吸附 As(III)提供較大的比表面積和充分的吸附位點(diǎn)[10-12].對比兩圖發(fā)現(xiàn):進(jìn)水 As(III)濃度為25、50、100μg/L時(shí),滿足出水達(dá)標(biāo)要求的最小亞鐵鹽投加量分別為4,10和12mg/L,而對應(yīng)的高鐵鹽投加量僅為<1mg/L,3.5mg/L, 6mg/L,去除上述等濃度的 As(III),所需的高鐵鹽投加量僅為亞鐵鹽投加量的一半左右.從除砷效率角度分析,高鐵鹽去除低濃度 As(III)能力遠(yuǎn)超于亞鐵鹽.考慮到經(jīng)濟(jì)效益等問題,通常給水廠中鐵鹽投加量一般在1~5mg/L左右,對比上述鐵鹽投加量可知,不添加氧化劑處理濃度低于100μg/L的含As(III)水時(shí),高鐵鹽的除砷效率能夠達(dá)到 80%以上,基本能夠?qū)崿F(xiàn) As(III)的達(dá)標(biāo)去除,而亞鐵鹽的除砷效率僅為50%左右,其難以凈化濃度高于25μg/L的As(III)污染水.由此可見,在低濃度含 As(III)水混凝凈化過程中,高鐵鹽效率優(yōu)于亞鐵鹽.

    圖1 亞鐵、高鐵鹽不同投加量下出水砷濃度及去除率Fig.1 The effluent arsenic concentration and removal efficiency by ferrous and ferric salts with different dosage

    2.2 高鐵、亞鐵鹽除砷最佳pH值對比

    不同混凝劑的混凝效果受水的pH值影響具有較大差異[13]:硫酸鋁的最佳除濁 pH 值為6.5~7.5,而高鐵鹽混凝劑的水解產(chǎn)物溶解度較鋁鹽小,適用的 pH范圍較廣,一般為 6.0~8.4;同時(shí)pH值也是As(III)吸附去除過程的重要影響因素.為對比高鐵、亞鐵鹽混凝除砷最佳pH值及致酸性差異,本試驗(yàn)以進(jìn)水 As(III)50μg/L、高鐵鹽2mg/L、亞鐵鹽5mg/L為基礎(chǔ)(pH7.5左右時(shí)2種鐵鹽除砷效果相近,均為60%左右),按pH值由低到高的順序,分別選取不同 pH值條件下進(jìn)出水樣品各6個(gè),依次標(biāo)記為:進(jìn)水—1、出水—1、進(jìn)水—2、出水—2、進(jìn)水—3、出水—3、進(jìn)水—4、出水—4、進(jìn)水—5、出水—5、進(jìn)水—6、出水—6,研究亞鐵、高鐵鹽除砷最佳pH值.

    如圖 2(a)、(b)所示,亞鐵、高鐵鹽吸附除砷效率隨溶液pH值變化規(guī)律是相似的,溶液pH值從4逐漸增加到8過程中,砷的去除率呈陡增趨勢,直至pH值在8左右砷去除率達(dá)到最大,一旦溶液 pH值超過 8,砷去除率明顯降低.可以解釋為:不同的鐵氧化物吸附劑,其表面零電荷點(diǎn) zpc各不相同[7].當(dāng)pH值小于zpc時(shí),吸附劑表面聚集大量的正電荷,吸附去除含砷陰離子能力較強(qiáng);而當(dāng)pH值大于zpc時(shí),溶液中負(fù)電荷聚集到吸附劑上,吸附劑表面呈負(fù)性,與含砷陰離子產(chǎn)生靜電斥力,從而吸附除砷能力降低.

    對比圖2(a)、(b)可以發(fā)現(xiàn),高鐵、亞鐵鹽除砷效率隨 pH值變化的幅度是不一致的.當(dāng) pH值從4增加到6過程中,亞鐵鹽除砷效率增加量不足2%,而高鐵鹽除砷效率從47%增加到53%,整體提高了6%左右,可以解釋為:低pH值抑制了兩種鐵鹽的水解過程,尤其是降低了亞鐵的氧化速率[14],使其不能充分氧化水解為鐵氧化物吸附劑,且當(dāng)溶液pH<9.22時(shí),As(III)主要以中性分子H3AsO3形式存在,增加了As(III)吸附去除難度.pH值從6增加到7過程中,pH值不再限制鐵鹽水解過程,且混凝過程內(nèi)亞鐵鹽能夠被完全氧化,H3AsO3分子水解部分增加,兩種鐵鹽在pH值增加1的條件下除砷效率均提高了10%左右.當(dāng)pH值為8左右時(shí),H2AsO3-幾乎能夠占到As(III)所有形態(tài)的13.5%[15],且此時(shí)鐵鹽能夠充分形成氧化物,吸附位點(diǎn)充足除砷效果最佳.當(dāng)pH值超過8時(shí)溶液呈堿性狀態(tài),鐵氧化物與H2AsO3-雖易形成,但是鐵氧化物表面過量的負(fù)電荷(OH-)聚集,靜電斥力作用使得鐵鹽吸附除砷效果并不理想.

    圖2 不同pH值下亞鐵、高鐵鹽去除As(III)效率及出水pH值變化Fig.2 The As (III) removal efficiency by ferrous and ferric salts and the change of pH values at different initial pH values

    從圖 2(c)、(d)可以看出,兩種鐵鹽混凝除砷過程前后溶液的 pH值會呈現(xiàn)小范圍變化,出水溶液pH值均會朝著8左右靠攏.有人研究發(fā)現(xiàn):含砷廢水處理過程中,高鐵鹽較亞鐵鹽的致酸性更強(qiáng),達(dá)標(biāo)排放需要投加的堿液更多[16].但由圖 2分析可知:對于低濃度的含As(III)水而言,少量鐵鹽就能實(shí)現(xiàn)砷的有效去除,反應(yīng)前后 pH值波動范圍基本在1以內(nèi),符合飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn),不需要外加堿液調(diào)節(jié).

    2.3 高鐵、亞鐵鹽混凝除砷過程中吸附性能對比研究

    為進(jìn)一步闡述高鐵、亞鐵鹽混凝除砷性能的優(yōu)劣,本實(shí)驗(yàn)從鐵鹽混凝除砷機(jī)理出發(fā),分析兩種鐵鹽除砷差異的原因.鐵鹽混凝除砷機(jī)理主要包括兩個(gè)[7]:1)游離態(tài)含砷離子與沉淀鐵氧化物表面活性基團(tuán)吸附形成表面復(fù)合體即吸附作用;2)含砷離子在鐵氧化物形成過程中與之共同沉淀形成難溶的復(fù)合沉淀物即共沉降作用.為區(qū)分二者在整個(gè)混凝過程中的作用大小,設(shè)計(jì)混凝過程中不同的砷溶液投加點(diǎn)進(jìn)行試驗(yàn)研究:1)混凝試驗(yàn):從混凝第一階段開始,鐵鹽和含As(III)溶液同時(shí)投加到反應(yīng)器內(nèi),進(jìn)行混凝試驗(yàn);2)吸附實(shí)驗(yàn):混凝第二階段末投加含 As(III)溶液,利用混合、絮凝階段生成的絮凝小顆粒進(jìn)行除砷過程中吸附作用貢獻(xiàn)率大小探究.為保證顆粒完整與絮體大小合適,采用攪拌速度150r/min的前提下進(jìn)行探究.該試驗(yàn)過程中砷的去除率視為混凝過程中吸附作用的貢獻(xiàn).

    2.3.1 混凝—吸附除砷性能對比研究 其中進(jìn)水As(III)為100μg/L,pH7.5左右,吸附時(shí)間30min,吸附/混凝表示的是鐵鹽除砷過程中,吸附作用占混凝總過程的百分比.如圖3a、b所示:隨著高鐵、亞鐵鹽投加量的增加,吸附除砷效率不斷上升,吸附作用在混凝除砷過程中的貢獻(xiàn)率越來越大,而共沉淀作用效果有限,在鐵鹽混凝過程中貢獻(xiàn)率逐漸降低.由此可見,吸附是鐵鹽混凝除砷過程的主要機(jī)理,這與 Ouzounis[17]、王琪[18]、Pallier[19]等的結(jié)論是一致的,而共同沉淀作用相對較弱.隨著鐵鹽投加量的不斷增加,溶液內(nèi)形成的鐵氧化物細(xì)小顆粒增多,能夠給含 As(III)負(fù)離子提供足夠的吸附位點(diǎn)[20],吸附效果明顯提升.通過對比圖3a、b中亞鐵、高鐵鹽吸附除砷效果可以發(fā)現(xiàn):相同鐵鹽投加量條件下,高鐵鹽不僅混凝除砷效果優(yōu)于亞鐵鹽,而且其吸附所占比例均比亞鐵鹽高,當(dāng)鐵鹽投加量為 10mg/L時(shí),高鐵鹽吸附除砷量高達(dá)混凝效果的 90%以上,共沉淀作用僅使出水砷含量降低 8.22ug/L,而亞鐵鹽吸附除砷量不足混凝效率的 80%,共沉淀作用使得出水砷含量降低 17.35ug/L,由此可見,高鐵鹽吸附除砷效果優(yōu)于亞鐵鹽,但共沉淀作用卻不及亞鐵鹽.

    圖3 亞鐵、高鐵鹽混凝—吸附去除As(III)性能對比Fig.3 The comparison of As(III) removal performance by ferrous and ferric salts in coagulation - adsorption process

    2.3.2 吸附動力學(xué)研究 為進(jìn)一步分析亞鐵、高鐵鹽吸附去除 As(III)能力的區(qū)別,本試驗(yàn)采用濃度為5mg/L的高鐵、亞鐵鹽絮凝階段末小顆粒為吸附劑,在150r/min的轉(zhuǎn)速下,研究絮凝顆粒吸附除砷動力學(xué),其中進(jìn)水 As(III)濃度為 500ug/L, pH7.5左右.利用準(zhǔn)一、二級動力學(xué)模型對兩種鐵鹽吸附動力學(xué)過程進(jìn)行擬合,發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)二級動力學(xué)模型更符合亞鐵、高鐵鹽吸附除砷過程.

    準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的微分方程表達(dá)式為[21]:

    式(1)積分后得

    式中:qt和 qe分別為平衡時(shí)和任意時(shí)刻的吸附量,μg/g;k2分別為準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的吸附速率常數(shù),g/(μg?h);準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的初始吸附速率為h=k2qe2[μg/(g?h)],擬合結(jié)果如圖4所示.

    由圖4分析二級動力學(xué)擬合結(jié)果可知:吸附初始階段1h以內(nèi),兩種鐵鹽表面的砷吸附量均隨時(shí)間急劇上升,大約1h后吸附過程逐漸趨于平緩,直至6h左右吸附達(dá)到平衡狀態(tài),說明亞鐵、高鐵鹽對砷的吸附過程主要發(fā)生在前1h內(nèi),吸附量占最大吸附量的90%左右.初始階段,鐵鹽吸附速率較高,主要是因?yàn)槿芤簝?nèi)砷濃度與氧化鐵小顆粒外表面液膜內(nèi)砷濃度差距較大,因此砷在吸附劑表面的遷移動力越大,絮凝小顆粒表面砷的吸附量逐漸增加;平衡階段,顆粒表面有限的吸附位點(diǎn)使得溶液內(nèi)砷并不能被全部去除,溶液與顆粒表面砷含量會最終達(dá)到一種動態(tài)平衡.對比亞鐵、高鐵鹽吸附除 As(III)動力學(xué)過程發(fā)現(xiàn),吸附初始階段,亞鐵鹽吸附速率為 2.299μg/(g?h),而高鐵鹽吸附速率達(dá)到3.748μg/(g?h),可見高鐵鹽對As(III)的初始吸附動力較亞鐵鹽大.經(jīng)過約 6h,顆粒表面的砷吸附量基本達(dá)到最大,平衡時(shí)亞鐵鹽的最大吸附量為 42.445μg/mg,而高鐵鹽的平衡吸附量高達(dá) 50.865μg/mg,除砷效果差距較明顯.分析原因可能是:高鐵鹽水解過程中可以形成多種成分配合物,如:單核組分Fe(OH)2+、Fe(OH)2+、多核組分Fe2(OH)24+、Fe3(OH)45+等等,這些帶有較長線型結(jié)構(gòu)的正電荷高聚物,其分子量越大對砷的吸附性能越強(qiáng)[8,18],而在pH<8.5條件下亞鐵鹽水解時(shí)只能生成簡單的單核絡(luò)合物,不具備 Fe3+水解產(chǎn)物相當(dāng)?shù)奈叫阅?相關(guān)研究表明,混凝除砷過程中形成的顆粒粒徑以及其 zeta電位的差異也會不同程度地影響砷的去除效果[7].

    圖4 亞鐵、高鐵鹽吸附除As(III)動力學(xué)曲線Fig.4 The kinetic curves of As(III) adsorption by ferrous and ferric salts

    2.4 混凝過程中亞鐵氧化除砷能力研究

    大量的試驗(yàn)證實(shí):亞鐵鹽能夠?qū)?As(III)催化氧化為 As(V),促進(jìn)砷的吸附去除[6,22].為探究混凝處理低濃度含砷水過程內(nèi),亞鐵鹽催化氧化除砷能力,綜合對比亞鐵、高鐵鹽的除砷效果,本試驗(yàn)以進(jìn)水 As(III)濃度為 500μg/L,pH值 7.5左右,DO為6.5mg/L,鐵鹽投加量5mg/L為基礎(chǔ),對殘留溶液與酸解吸溶液內(nèi)As(III)與As(V)含量進(jìn)行對比分析,深入探究混凝過程中亞鐵鹽的氧化除砷效果.

    圖5 亞鐵、高鐵鹽氧化除As(III)能力對比Fig.5 The comparison of As(III) oxidation capacity by ferrous and ferric salts

    從圖 5可以看出,高鐵鹽混凝除砷階段末,水溶液中殘留的溶解 As(III)占總砷的 50%,且無論是在絮凝沉淀的氫氧化鐵小顆粒表面還是溶液中殘留的總砷中均未發(fā)現(xiàn)As(V)的存在,充分說明高鐵鹽雖然能夠有效地吸附去除As(III)卻并不能將其氧化.亞鐵鹽混凝除砷階段末,水溶液中殘留的溶解 As(III)、As(V)分別為總砷的 40.96%、19.81%,解吸后溶液內(nèi)As(V)占總砷的39.36%.分析亞鐵鹽除砷效果發(fā)現(xiàn),溶液中40%左右的As(III)被氧化成As(V),其原因推測是亞鐵在溶解氧氧化過程中生成的羥基自由基或者中間物質(zhì)Fe(IV)催化了 As(III)的氧化[3],但是試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),亞鐵鹽氧化As(III)的能力是有限的,可能是因?yàn)閬嗚F鹽的投加量較少,生成的催化物質(zhì)有限且其自身氧化過程中需要消耗一定量的中間催化產(chǎn)物.同時(shí)亞鐵鹽混凝出水中出現(xiàn)了大量的 As(V),約為 99μg/L,可以解釋為:試驗(yàn)過程中亞鐵鹽生成的吸附劑表面的吸附位點(diǎn)有限且吸附、沉降性能不佳,As(III)即使被氧化成易吸附的As(V)形式,也難以被完全去除.可見,吸附劑投加量是除砷效率的重要影響因素.總體而言,在試驗(yàn)水質(zhì)條件下,盡管亞鐵鹽混凝除砷過程中有一定的催化氧化能力,但是除As(III)效果仍然不及高鐵鹽顯著.

    3 結(jié)論

    3.1 采用無預(yù)氧化措施的混凝法處理低濃度含As(III)水時(shí),高鐵鹽較亞鐵鹽效率高,其投加量不足亞鐵鹽的一半,6mg/L的高鐵鹽就能實(shí)現(xiàn)進(jìn)水100μg/L的As(III)達(dá)標(biāo)去除.

    3.2 亞鐵、高鐵鹽去除As(III)的最佳pH范圍為8左右,且在鐵鹽低投加量條件下,致酸性并不明顯,反應(yīng)前后溶液pH值僅在1以內(nèi)波動.

    3.3 鐵鹽混凝除As(III)的主要機(jī)理為吸附,不同鐵鹽投加量條件下,高鐵鹽的吸附效果均比亞鐵鹽突出.6h亞鐵鹽的 As(III)平衡吸附量僅為42.445μg/mg,而高鐵鹽高達(dá)50.865μg/m.

    3.4 鐵鹽混凝除砷過程中,5mg/L的亞鐵鹽能夠?qū)?00μg/L進(jìn)水As(III)濃度中40%左右的As(III)氧化為As(V),但由于其吸附能力弱,導(dǎo)致As(III)去除效果仍然不及高鐵鹽.

    [1] 楊 柳.生物濾池同步去除地下水中鐵、錳、砷的工藝及機(jī)理研究 [D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2014.

    [2] GB/T5749-2006 生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn) [S].

    [3] Wang L, Giammar D E. Effects of pH, dissolved oxygen, and aqueous ferrous iron on the adsorption of arsenic to lepidocrocite [J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2015,448:331-338.

    [4] Zhang G S, Qu J H, Liu H J, et al. Removal Mechanism of As(III) by a Novel Fe?Mn Binary Oxide Adsorbent: Oxidation and Sorption [J]. Environmental Science & Technology, 2007,41(13): 4613-4619.

    [5] Wu K, Liu R P, Liu H J, et al. Enhanced arsenic removal by in situ formed Fe–Mn binary oxide in the aeration-direct filtration process [J]. Journal of Hazardous Materials, 2012,239-240(239-240):308-315.

    [6] Roberts L C, Hug S J, Ruettimann T, et al. Arsenic Removal with Iron(II) and Iron(III) in Waters with High Silicate and Phosphate Concentrations [J]. Environmental Science & Technology, 2004,38(1):307-315.

    [7] Wang Y, Duan J, Liu S, et al. Removal of As(III) and As(V) by ferric salts coagulation – Implications of particle size and zeta potential of precipitates [J]. Separation and Purification Technology, 2014,135:64-71.

    [8] 許保玖,嚴(yán)煦世,范瑾初.給水工程 [M]. 4版.北京:中國建筑工業(yè)出版社, 1999:526.

    [9] Qiao J, Jiang Z, Sun B, et al. Arsenate and arsenite removal by FeCl3: Effects of pH, As/Fe ratio, initial As concentration and co-existing solutes [J]. Separation and Purification Technolog, 2012,92(1):106-114.

    [10] Liu R P, Sun L H, Qu J H, et al. Arsenic removal through adsorption, sand filtration and ultrafiltration: In situ precipitated ferric and manganese binary oxides as adsorbents [J]. Desalination, 2009,(249):1233-1237.

    [11] Mitrakas M G, Panteliadis P C, Keramidas V Z, et al. Predicting Fe3+dose for As(V) removal at pHs and temperatures commonly encountered in natural waters [J]. Chemical Engineering Journal, 2009,155(3):716-721.

    [12] Ghurye G, Clifford D, Tripp A. Iron coagulation and direct microfiltration to remove arsenic from groundwater [J]. American Water Works Association, 2004,96(4):143-152.

    [13] 劉曉天.生物除鐵除錳濾池對砷的去除效果及機(jī)理研究 [D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2010.

    [14] 張 杰,李 冬,楊 宏,等.生物固錳除錳機(jī)理與工程技術(shù) [M].北京:中國建筑工業(yè)出版社, 2005:29-34.

    [15] Wu K, Liu R, Li T, et al. Removal of arsenic(III) from aqueous solution using a low-cost by-product in Fe-removal plants—Fe-based backwashing sludge [J]. Chemical Engineering Journal, 2013,226(12):393-401.

    [16] 張 萌,邱 琳,于曉晴,等.亞鐵鹽與高鐵鹽除磷工藝的對比研究 [J]. 高?;瘜W(xué)工程學(xué)報(bào), 2013,27(3):519-525.

    [17] Ouzounis K, Katsoyiannis I, Zouboulis A. Is the Coagulation-Filtration Process with Fe(III) Efficient for As(III) Removal from Groundwaters? [J]. Separation Science and Technology, 2015, 50(10):1587-1592.

    [18] 王 琪.鐵鹽混凝過程中 As(III)和 As(V)去除規(guī)律的研究 [D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2011.

    [19] Pallier V, Feuillade-Cathalifaud G, Serpaud B, et al. Effect of organic matter on arsenic removal during coagulation/flocculation treatment [J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2010, 342(1):26-32.

    [20] Zouboulis A, Katsoyiannis I. Removal of arsenates from contaminated water by coagulation-direct filtration [J]. Separation Science and Technology, 2002,37(12):2859-2873.

    [21] 李 冬,孫 宇,曾輝平,等.鐵錳生物污泥吸附磷 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(10):2528-2535.

    [22] Ona-Nguema G, Morin G, Wang Y, et al. XANES Evidence for Rapid Arsenic (III) Oxidation at Magnetite and Ferrihydrite Surfaces by Dissolved O2via Fe2+-Mediated Reactions [J]. Environmental Science & Technology, 2010,44(14):5416-5422.

    Comparison of arsenite removal processes by ferric salts and ferrous salts.

    ZHANG Ming-yue1, ZENG Hui-ping1*, LV Yu-feng1, ZHU Jin-feng1, YANG Hang2, LI Dong1, ZHANG Jie1,2(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China). China Environmental Science, 2017,37(5):1798~1804

    The present study was directed towards the feasibility of purification of water with low concentration of As (III), using coagulant of ferrous salts and ferric salts without pre-oxidation technique, as well as the differences. Experiments about dosage, the best pH, adsorption capacity and oxidation capability of As (III) with ferric salts were conducted. The results showed that ferrous salts was more effective in removal of As (III), just half of the dosage was needed compared with ferric salts. Both pH of the treated water fluctuated narrowly. Adsorption was proved the main mechanism for As (III) removal in the coagulation processes, and the adsorption made the greater contribution with the increasing dosage, while the ferrous salts had the better absorption efficiency than the ferric salts all the time. The adsorption of As (III) by coagulation particles cost nearly 6hours to reach equilibrium and the maximum adsorption capacity were 42.445μg/mg for ferric salts, 50.865μg/mg for ferrous salts respectively. Due to a poor adsorption efficiency, ferric salts did worse in As (III) removal, even though 40% of As (III) was catalytically oxided in the process.

    water with low concentration of As (III);ferrous salts;ferric salts;adsorption

    X703.1

    A

    1000-6923(2017)05-1798-07

    張明月(1990-),女,河北衡水人,碩士研究生,主要從事砷污染地下水凈化研究.

    2016-10-08

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51308009)

    * 責(zé)任作者, 講師, zenghuiping@bjut.edu.cn

    猜你喜歡
    鐵鹽亞鐵混凝
    鐵鹽改性蒙脫土活化過一硫酸鹽去除水中雙酚A效能與機(jī)理
    再生亞鐵絡(luò)合物脫硝液研究進(jìn)展
    能源工程(2022年1期)2022-03-29 01:06:40
    “補(bǔ)鐵劑中鐵元素的檢驗(yàn)——鐵鹽和亞鐵鹽的轉(zhuǎn)化”教學(xué)設(shè)計(jì)及反思
    云南化工(2021年10期)2021-12-21 07:34:04
    鐵鹽與鋁鹽混凝去除反滲透濃水中磷元素的研究
    污水處理廠二級出水中混凝沉淀工藝的應(yīng)用
    電解制備新型混凝劑及其混凝特性
    鋼渣對亞鐵離子和硫離子的吸附-解吸特性
    混凝沉淀法處理含鉛礦坑涌水
    超聲強(qiáng)化混凝處理冬季松花江水有機(jī)物的研究
    電解制備氫氧化亞鐵微型設(shè)計(jì)
    久久久久久久久大av| 亚洲内射少妇av| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 久久久精品欧美日韩精品| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 欧美高清性xxxxhd video| 69人妻影院| 亚洲专区中文字幕在线| 少妇人妻精品综合一区二区 | 亚洲片人在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲无线在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲av一区综合| 久久国产乱子免费精品| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 在线免费观看不下载黄p国产 | 一本综合久久免费| 国产精品久久视频播放| 亚洲精品成人久久久久久| 精品福利观看| 国产精品一区二区免费欧美| 久久久久性生活片| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产高清激情床上av| 搞女人的毛片| 欧美国产日韩亚洲一区| 国产美女午夜福利| 观看美女的网站| 村上凉子中文字幕在线| 久久香蕉精品热| 熟女电影av网| 国产探花在线观看一区二区| aaaaa片日本免费| 欧美成人a在线观看| 波多野结衣高清作品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产亚洲精品av在线| 免费在线观看亚洲国产| 国产黄色小视频在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 两个人的视频大全免费| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 亚洲av.av天堂| 国产高清视频在线播放一区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日韩欧美国产在线观看| 国产精华一区二区三区| 午夜a级毛片| 又黄又爽又免费观看的视频| 又爽又黄无遮挡网站| 天堂√8在线中文| 亚洲自拍偷在线| 黄色日韩在线| 真人做人爱边吃奶动态| 无人区码免费观看不卡| 色哟哟·www| 亚洲精品一区av在线观看| 成人国产综合亚洲| 国产色爽女视频免费观看| 真人一进一出gif抽搐免费| 久久精品国产清高在天天线| 精品国产亚洲在线| 窝窝影院91人妻| 国产麻豆成人av免费视频| 一个人观看的视频www高清免费观看| 日韩成人在线观看一区二区三区| 91狼人影院| 国产精品久久电影中文字幕| 给我免费播放毛片高清在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲专区中文字幕在线| 91在线观看av| 极品教师在线视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲五月天丁香| 一级黄色大片毛片| 久久人人爽人人爽人人片va | 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久久久九九精品二区国产| 脱女人内裤的视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲无线在线观看| 中文字幕熟女人妻在线| 免费高清视频大片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 免费看光身美女| 久久人妻av系列| 久久99热6这里只有精品| 夜夜爽天天搞| 久久久久久国产a免费观看| 少妇丰满av| 亚洲 国产 在线| 伦理电影大哥的女人| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产日本99.免费观看| 免费搜索国产男女视频| 我的女老师完整版在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲在线观看片| 直男gayav资源| 三级毛片av免费| 毛片女人毛片| 一区二区三区四区激情视频 | 麻豆一二三区av精品| 桃色一区二区三区在线观看| 99热6这里只有精品| 免费搜索国产男女视频| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲专区中文字幕在线| 在线a可以看的网站| 精品国内亚洲2022精品成人| 天堂影院成人在线观看| 91麻豆av在线| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲黑人精品在线| 俄罗斯特黄特色一大片| АⅤ资源中文在线天堂| 国产精品av视频在线免费观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 91久久精品电影网| 成人特级黄色片久久久久久久| 日本成人三级电影网站| 欧美+日韩+精品| 特级一级黄色大片| 国产免费男女视频| 国产午夜精品论理片| 亚洲成av人片在线播放无| 日日夜夜操网爽| 看片在线看免费视频| 免费人成在线观看视频色| 色尼玛亚洲综合影院| 国产精品久久电影中文字幕| 麻豆av噜噜一区二区三区| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 一本久久中文字幕| 亚洲欧美清纯卡通| 久久久久九九精品影院| 亚洲五月天丁香| 99riav亚洲国产免费| 亚洲最大成人手机在线| 日本一二三区视频观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 欧美成人a在线观看| 男女视频在线观看网站免费| 两个人视频免费观看高清| 乱人视频在线观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 成人特级av手机在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 国产精品免费一区二区三区在线| 欧美午夜高清在线| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 色哟哟哟哟哟哟| 亚洲一区二区三区色噜噜| 婷婷精品国产亚洲av| 亚洲最大成人中文| 欧美激情国产日韩精品一区| 在线播放无遮挡| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 成人永久免费在线观看视频| 国产精品不卡视频一区二区 | 日本成人三级电影网站| 搡老熟女国产l中国老女人| 又爽又黄a免费视频| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 又爽又黄a免费视频| 中文在线观看免费www的网站| 91九色精品人成在线观看| 婷婷亚洲欧美| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产伦在线观看视频一区| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产老妇女一区| 国产高潮美女av| 97碰自拍视频| 日韩欧美精品v在线| 午夜a级毛片| 国产高清视频在线观看网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 制服丝袜大香蕉在线| 午夜福利在线观看吧| 免费搜索国产男女视频| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 久久久色成人| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 色视频www国产| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲av成人精品一区久久| 日本一本二区三区精品| 中文字幕久久专区| 9191精品国产免费久久| 少妇熟女aⅴ在线视频| 麻豆成人av在线观看| 一级黄色大片毛片| 在线天堂最新版资源| 成人毛片a级毛片在线播放| 男人舔奶头视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 亚洲国产精品999在线| 国内揄拍国产精品人妻在线| 九色成人免费人妻av| 色综合亚洲欧美另类图片| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲精品456在线播放app | 日本免费a在线| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 露出奶头的视频| 一个人免费在线观看电影| 国产精品爽爽va在线观看网站| 99国产综合亚洲精品| 搡老妇女老女人老熟妇| www.www免费av| 欧美黄色淫秽网站| 老司机深夜福利视频在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 波多野结衣高清无吗| 波多野结衣高清无吗| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 2021天堂中文幕一二区在线观| 亚洲精品成人久久久久久| 精品国产三级普通话版| 黄色女人牲交| 国产三级在线视频| 精品久久久久久,| 亚洲av.av天堂| 久久中文看片网| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久久国产a免费观看| 听说在线观看完整版免费高清| 日本一二三区视频观看| 国产真实乱freesex| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产精品三级大全| 一夜夜www| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲avbb在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 色5月婷婷丁香| 国产黄片美女视频| 亚洲中文字幕日韩| 欧美又色又爽又黄视频| 一a级毛片在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产一区二区激情短视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产精品久久久久久精品电影| 国产欧美日韩一区二区三| 久久精品影院6| 亚洲av第一区精品v没综合| 97热精品久久久久久| x7x7x7水蜜桃| 中文字幕免费在线视频6| 国产综合懂色| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲国产精品999在线| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美黑人欧美精品刺激| 一个人免费在线观看的高清视频| 日韩av在线大香蕉| 午夜精品久久久久久毛片777| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲三级黄色毛片| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产毛片a区久久久久| 黄色日韩在线| 成人国产综合亚洲| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美国产日韩亚洲一区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 别揉我奶头 嗯啊视频| 看免费av毛片| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产免费男女视频| 黄色日韩在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 村上凉子中文字幕在线| 精品一区二区免费观看| 少妇的逼好多水| 男女床上黄色一级片免费看| 1000部很黄的大片| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲综合色惰| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 夜夜爽天天搞| 简卡轻食公司| 亚洲在线自拍视频| 看十八女毛片水多多多| 12—13女人毛片做爰片一| 免费电影在线观看免费观看| 免费看美女性在线毛片视频| 欧美乱妇无乱码| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 在线国产一区二区在线| 亚洲av五月六月丁香网| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲综合色惰| 精品久久国产蜜桃| 性色avwww在线观看| av女优亚洲男人天堂| 高清在线国产一区| 中文字幕av在线有码专区| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲av成人av| 国产黄色小视频在线观看| 青草久久国产| 特大巨黑吊av在线直播| 淫妇啪啪啪对白视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲av.av天堂| 精品免费久久久久久久清纯| 国产精华一区二区三区| 亚洲av不卡在线观看| 99热这里只有是精品50| 天天一区二区日本电影三级| 国产乱人视频| 一二三四社区在线视频社区8| 中亚洲国语对白在线视频| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲欧美精品综合久久99| 成人一区二区视频在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看| .国产精品久久| av国产免费在线观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| www.www免费av| 亚洲精品456在线播放app | www.熟女人妻精品国产| 亚洲av二区三区四区| 国产高清视频在线观看网站| 亚洲黑人精品在线| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品人妻久久久久久| 亚洲成人免费电影在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 婷婷六月久久综合丁香| 免费搜索国产男女视频| 欧美中文日本在线观看视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲av五月六月丁香网| 午夜福利18| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 一本一本综合久久| 精品久久久久久成人av| 看十八女毛片水多多多| 精品国产三级普通话版| 日本 av在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 一级黄片播放器| 看片在线看免费视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 天堂√8在线中文| 男插女下体视频免费在线播放| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲经典国产精华液单 | 成年免费大片在线观看| 搞女人的毛片| 精华霜和精华液先用哪个| 久久久久久大精品| 简卡轻食公司| av专区在线播放| 国产精品久久久久久久电影| 国产男靠女视频免费网站| 国产亚洲欧美在线一区二区| 可以在线观看的亚洲视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲av五月六月丁香网| 人人妻人人澡欧美一区二区| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精品三级大全| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲在线观看片| 身体一侧抽搐| 亚洲av成人av| 亚洲欧美清纯卡通| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲av一区综合| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精华一区二区三区| 中出人妻视频一区二区| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲自拍偷在线| 亚洲精品色激情综合| 毛片一级片免费看久久久久 | 中出人妻视频一区二区| av在线老鸭窝| 婷婷精品国产亚洲av| 日韩成人在线观看一区二区三区| 久久亚洲精品不卡| 51午夜福利影视在线观看| 热99re8久久精品国产| av专区在线播放| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产不卡一卡二| 嫩草影院精品99| 真人一进一出gif抽搐免费| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 人妻久久中文字幕网| 亚洲专区国产一区二区| 美女大奶头视频| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲成av人片免费观看| www.熟女人妻精品国产| 国产精品一区二区性色av| 99热只有精品国产| 亚洲精华国产精华精| 中出人妻视频一区二区| 免费看光身美女| 此物有八面人人有两片| 亚洲18禁久久av| 亚洲五月天丁香| 夜夜夜夜夜久久久久| 麻豆一二三区av精品| 亚洲美女黄片视频| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美乱妇无乱码| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品国产高清国产av| 男人舔奶头视频| 国产一区二区激情短视频| 午夜免费激情av| 一本精品99久久精品77| 九九在线视频观看精品| 精品一区二区免费观看| 毛片一级片免费看久久久久 | 国语自产精品视频在线第100页| 国产高清视频在线播放一区| 变态另类丝袜制服| 精品一区二区三区视频在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 成人特级黄色片久久久久久久| 丰满的人妻完整版| a在线观看视频网站| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲精品在线美女| 99久久精品热视频| 中国美女看黄片| 观看免费一级毛片| 悠悠久久av| 99久久精品热视频| 精品欧美国产一区二区三| 一本精品99久久精品77| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 欧美最黄视频在线播放免费| 波野结衣二区三区在线| 亚洲美女视频黄频| 69av精品久久久久久| 国产久久久一区二区三区| 一本综合久久免费| 国产三级中文精品| 亚洲av电影在线进入| 日韩 亚洲 欧美在线| 窝窝影院91人妻| 久久久久久九九精品二区国产| 国产私拍福利视频在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲国产精品999在线| 一个人免费在线观看电影| 亚洲第一电影网av| 午夜福利在线在线| 深爱激情五月婷婷| 三级毛片av免费| 久久久精品大字幕| 免费看a级黄色片| 床上黄色一级片| 一个人观看的视频www高清免费观看| 美女高潮的动态| 国产伦在线观看视频一区| av在线观看视频网站免费| 午夜福利在线观看吧| 亚洲无线观看免费| 欧美又色又爽又黄视频| 免费看美女性在线毛片视频| 国产久久久一区二区三区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 精品久久久久久久久亚洲 | 欧美+日韩+精品| 91字幕亚洲| 亚洲性夜色夜夜综合| 人妻久久中文字幕网| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 18禁在线播放成人免费| 亚洲成a人片在线一区二区| 日韩欧美在线乱码| 欧美在线黄色| 亚洲精华国产精华精| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 色视频www国产| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 日韩中文字幕欧美一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品不卡国产一区二区三区| 五月玫瑰六月丁香| 无人区码免费观看不卡| 欧美激情久久久久久爽电影| 欧美午夜高清在线| 99久久精品国产亚洲精品| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲熟妇熟女久久| 少妇人妻精品综合一区二区 | 在线观看免费视频日本深夜| 97超视频在线观看视频| 国产成人影院久久av| 18+在线观看网站| 婷婷六月久久综合丁香| 97热精品久久久久久| 国产av麻豆久久久久久久| 少妇丰满av| 亚州av有码| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 脱女人内裤的视频| 日本 av在线| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 欧美+日韩+精品| 乱码一卡2卡4卡精品| 一本综合久久免费| 99久久精品热视频| 国产精品嫩草影院av在线观看 | www日本黄色视频网| 嫁个100分男人电影在线观看| 日韩欧美在线乱码| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲一区高清亚洲精品| 中文亚洲av片在线观看爽| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产在视频线在精品| 此物有八面人人有两片| 欧美在线一区亚洲| 欧美高清性xxxxhd video| 内射极品少妇av片p| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产黄a三级三级三级人| 久久久久九九精品影院| 亚洲一区高清亚洲精品| 日韩欧美国产在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 一区二区三区四区激情视频 | 精品熟女少妇八av免费久了| 全区人妻精品视频| 九九在线视频观看精品| 国产精品久久电影中文字幕| 又紧又爽又黄一区二区| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产精品久久久久久久久免 | 高清在线国产一区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 岛国在线免费视频观看| 国产 一区 欧美 日韩| 神马国产精品三级电影在线观看| 色播亚洲综合网| 久久久久免费精品人妻一区二区| 美女黄网站色视频| 国产日本99.免费观看| 九九在线视频观看精品| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 欧美三级亚洲精品| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产色爽女视频免费观看| 好男人电影高清在线观看| 性插视频无遮挡在线免费观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 麻豆一二三区av精品| 亚洲,欧美精品.| 国产成人aa在线观看| netflix在线观看网站| 亚洲最大成人av| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲精品成人久久久久久| 午夜精品久久久久久毛片777| 成年版毛片免费区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 内地一区二区视频在线| 日本与韩国留学比较| 久久久久国内视频| 免费看光身美女| 90打野战视频偷拍视频| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 麻豆国产av国片精品| 国产激情偷乱视频一区二区| 高清日韩中文字幕在线| 91麻豆av在线|