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    液質(zhì)聯(lián)用法測(cè)定不同形態(tài)丹參藥品中3種水溶性成分含量

    2017-05-18 03:11:02趙國(guó)欣孫浩冉
    中州大學(xué)學(xué)報(bào) 2017年2期
    關(guān)鍵詞:兒茶丹參酮酚酸

    趙國(guó)欣,孫浩冉,姚 虹

    (鄭州工程技術(shù)學(xué)院 化工食品學(xué)院,鄭州 450044)

    液質(zhì)聯(lián)用法測(cè)定不同形態(tài)丹參藥品中3種水溶性成分含量

    趙國(guó)欣,孫浩冉,姚 虹

    (鄭州工程技術(shù)學(xué)院 化工食品學(xué)院,鄭州 450044)

    建立了同時(shí)測(cè)定不同形態(tài)丹參藥品中原兒茶醛、丹酚酸B、迷迭香酸3種成分含量的超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析方法。采用Hypersil Gold C18(2.1 mm×100 mm,1.9 μm)色譜柱,以0.1%甲酸溶液-甲醇為流動(dòng)相梯度洗脫,流速0.300 mL·min-1,柱溫為30℃。采用電噴霧離子源(ESI),選擇反應(yīng)離子檢測(cè)(SRM)模式。結(jié)果顯示,原兒茶醛、丹酚酸B、迷迭香酸線性范圍均為0.10~1000ng·mL-1,檢測(cè)限為0.05 ng·mL-1。

    液質(zhì)聯(lián)用;原兒茶醛;丹酚酸B;迷迭香酸;選擇反應(yīng)離子監(jiān)測(cè)

    丹參又名赤參、紫丹參、紅根等,為唇形科植物,主要分布于四川、山西、河北、江蘇、安徽、河南等地。丹參的干燥根和根莖具有活血祛瘀、涼血消腫等功效,可用于心血管系統(tǒng)疾病的治療[1]。丹參的有效成分分為水溶性和脂溶性兩類。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,水溶性成分多為鄰苯二羥基類化合物,主要有丹參素、原兒茶醛、原兒茶酸、丹酚酸A、丹酚酸B、迷迭香酸等[2-4];脂溶性成分主要有隱丹參酮、丹參酮I、丹參酮IIA、二氫丹參酮等[5-6]。

    對(duì)于丹參成分的分析,涉及藥材、片劑、滴丸、針劑和口服液等[7-11]。目前測(cè)定方法主要有超高效液相色譜(UPLC)法[4]、高效液相色譜-二極管陣列檢測(cè)(HPLC-DAD)法[2,12]、快速液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(UFLC-MS/MS)法[13]以及超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-MS/MS)法[14]。采用超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-MS/MS)法同時(shí)檢測(cè)丹參中3種水溶性成分含量,可在5.1min內(nèi)完成一次色譜分析,操作簡(jiǎn)便,線性范圍寬,分析方法快速、準(zhǔn)確。

    1 儀器與試劑

    1.1 主要儀器

    UltiMate 3000 超高效液相色譜儀:美國(guó)Thermo公司;TSQ Quantum Access Max三重四級(jí)桿液質(zhì)聯(lián)用儀:美國(guó)Thermo公司;Milli-Q system超純水儀:美國(guó)Millipore公司; XSE205DU半微量分析天平:瑞士Mettler Toledo公司;KQ-50B型超聲波清洗器:昆山市超聲儀器有限公司。

    1.2 原料與試劑

    對(duì)照品原兒茶醛(批號(hào)110810-201007)、丹酚酸B(批號(hào)111562-201313):中國(guó)食品藥品檢定研究院提供;迷迭香酸(批號(hào)MUST-14020115):成都曼思特生物科技有限公司提供;復(fù)方丹參片(國(guó)藥標(biāo)準(zhǔn)字 Z15020566):內(nèi)蒙古仁澤藥業(yè)有限公司;復(fù)方丹參片(國(guó)藥標(biāo)準(zhǔn)字 Z44022225):廣東一力集團(tuán)制藥有限公司;復(fù)方丹參滴丸(國(guó)藥準(zhǔn)字 Z1095011):天士力制藥集團(tuán)股份有限公司;丹參注射液(國(guó)藥準(zhǔn)字 Z51021303):四川升和藥業(yè)股份有限公司;甲醇、甲酸:色譜純,德國(guó)Merck公司;水為高純水(Millipore system)。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜-質(zhì)譜條件

    2.1.1 色譜條件

    色譜柱:Hypersil Gold C18(2.1 mm×100 mm,1.9 μm);流動(dòng)相:A為0.1%甲酸溶液,B為甲醇,梯度洗脫條件見(jiàn)表1;流速0.300 mL·min-1,柱溫30℃,進(jìn)樣量5 μL。

    表1 洗脫梯度

    2.1.2 質(zhì)譜條件

    離子源:電噴霧離子源(ESI);噴霧電壓:3kV;蒸汽壓溫度:400℃;鞘氣壓力:40psi;輔助氣壓力:10psi;毛細(xì)管(離子傳輸管)溫度:320℃。

    檢測(cè)方式:選擇反應(yīng)檢測(cè)(SRM)。各組分監(jiān)測(cè)離子對(duì)及相關(guān)參數(shù)設(shè)定見(jiàn)表2。

    表2 質(zhì)譜參數(shù)

    注:*為定量離子。

    2.2 溶液的配制

    2.2.1 對(duì)照品儲(chǔ)備液

    準(zhǔn)確稱取3種對(duì)照品各2.5 mg,分別用甲醇溶解,然后定容至25 mL,于4℃下冷凍保存。

    分別精密量取上述對(duì)照品溶液1.0 mL,然后用甲醇定容至10 mL,制成濃度為10 μg·mL-1的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,于4℃下冷凍保存。

    2.2.2 供試品溶液

    準(zhǔn)確稱取樣品1.0 g(固體樣品需去糖衣,研細(xì)),分別用甲醇溶解,超聲10 min, 靜置放冷,用甲醇定容至100 mL,搖勻,用0.22 μm的濾膜過(guò)濾。取濾液,按一定比例稀釋。

    2.3 檢測(cè)限和定量限的測(cè)定

    分別取對(duì)照品儲(chǔ)備液適量,用50%甲醇水溶液稀釋,按上述色譜-質(zhì)譜條件進(jìn)行測(cè)定。根據(jù)3倍和10倍信噪比計(jì),測(cè)定檢出限和定量限,結(jié)果如下:原兒茶醛(LOD 0.05 ng·mL-1,LOQ 0.1 ng·mL-1);丹酚酸B(LOD 0.05 ng·mL-1, LOQ 0.1 ng·mL-1);迷迭香酸(LOD 0.05 ng·mL-1,LOQ 0.1 ng·mL-1)。

    2.4 線性關(guān)系考察

    精密量取混合對(duì)照品儲(chǔ)備液適量,用50%甲醇水溶液稀釋成0.1,0.2,0.5,1,5,10,50,100,500,1000 ng·mL-1系列濃度混合對(duì)照品溶液,經(jīng)0.22 μm濾膜過(guò)濾后,進(jìn)行UPLC-MS/MS分析,記錄色譜圖如圖1所示。

    將上述系列混合對(duì)照品溶液分別按色譜-質(zhì)譜條件進(jìn)樣分析,以3種化合物的濃度為橫坐標(biāo),以檢出峰面積為縱坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表3。

    2.5 加樣回收率試驗(yàn)

    在100 μg·mL-1樣品中添加濃度相當(dāng)于10 ng·mL-1,100 ng·mL-1,1000 ng·mL-1的高、中、低3種濃度混合對(duì)照品溶液,每個(gè)濃度溶液6份,測(cè)得回收率見(jiàn)表4。結(jié)果表明,各化學(xué)藥物回收率和精密度良好。

    2.6 重復(fù)性試驗(yàn)

    取同一份供試品溶液,分別于0h,6h,12h,18h,24h進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果顯示各成分的峰面積RSD分別為:原兒茶醛0.94%、丹酚酸B 1.2%、迷迭香酸0.75%,表明供試品溶液在24 h內(nèi)保持穩(wěn)定。

    2.7 樣品測(cè)定

    將上述分析方法用于各類丹參藥材3種成分的含量測(cè)定,結(jié)果見(jiàn)表5。不同種類制劑的丹參藥材中活性成分的含量存在明顯的差異。

    3 討論

    3.1 萃取條件的優(yōu)化

    本文分別考察了甲醇、50%甲醇水溶液、乙腈等提取溶劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)采用甲醇和乙腈提取效果好。綜合考慮提取效率及成本,最終選擇甲醇為提取溶劑。

    3.2 色譜分離條件

    本文分別考察了甲醇-水、甲醇-0.1%甲酸水溶液、甲醇-0.1%甲酸水溶液(含5mmol·L-1乙酸銨)、乙腈-水等流動(dòng)相體系,結(jié)果發(fā)現(xiàn)采用甲醇-0.1%甲酸水溶液作為流動(dòng)相體系色譜分離情況最好。

    4 結(jié)論

    本文建立的超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法可多組分同時(shí)檢測(cè)丹參藥品中有效成分含量,該方法專屬性強(qiáng)、靈敏度高、準(zhǔn)確度好,檢測(cè)速度快。用該法同時(shí)測(cè)定不同形態(tài)丹參藥品中原兒茶醛、丹酚酸B、迷迭香酸3種成分含量,采用Hypersil Gold C18(2.1 mm×100 mm,1.9 μm)色譜柱,以0.1%甲酸溶液-甲醇為流動(dòng)相梯度洗脫,流速0.300 mL·min-1,柱溫為30℃。采用電噴霧離子源(ESI),選擇反應(yīng)離子檢測(cè)(SRM)模式。結(jié)果顯示,原兒茶醛、丹酚酸B、迷迭香酸線性范圍均為0.10~1000ng·mL-1,檢測(cè)限為0.05 ng·mL-1。

    圖1 3種對(duì)照品提取離子(定量)LC-MS圖譜

    表3 3種化學(xué)藥物的回歸方程和相關(guān)系數(shù)

    組分線性范圍/ng·mL-1回歸方程r原兒茶醛0.10-1000Y=-235.871+252.568*X0.9969丹酚酸B0.10-1000Y=-528.139+1009.03*X0.9987迷迭香酸0.10-1000Y=-16.5308+768.545*X0.9990

    表4 3種化學(xué)藥物的加樣回收率(n=6)

    表5 樣品測(cè)定結(jié)果

    [1]王慕鄒,陳毓亨.常用中草藥高效液相色譜分析[M]. 北京:科學(xué)出版社,1999.

    [2]王偉,張雪,褚文靜,等.高效液相二極管陣列檢測(cè)法同時(shí)測(cè)定丹參粉針劑中4種水溶性成分的含量 [J].中成藥,2011,33(2):266-269.

    [3]趙靜,李玉琴,段瑞,等.高效液相色譜法測(cè)定百花丹參3種炮制品中5種酚酸類成分的含量[J].中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2013,19(23):154-157.

    [4]李耿,孟繁蘊(yùn),楊洪軍,等. UPLC法同時(shí)測(cè)定丹參中11種成分的含量 [J].中國(guó)藥房,2014,25(19):1766-1768.

    [5]張琳琳,王淳,宋志前,等. HPLC 同時(shí)測(cè)定白花丹參中丹參酮ⅡA、隱丹參酮、丹參酮Ⅰ和二氫丹參酮Ⅰ的含量[J].中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志.2015,21(6):62-65.

    [6]施超歐,陶萍.丹參注射液主要成分的HPLC及LC-MS定性分析 [J].世界科學(xué)技術(shù), 2001(5):29-33.

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    [8]張鋒忠,駱天功.HPLC法測(cè)定丹參益坤口服液中丹參酮ⅡA、丹參酮Ⅰ及隱丹參酮的含量[J].中藥材, 2015,38(8):1745-1746.

    [9]索志榮,秦海燕,曹煒,等.復(fù)方丹參片中四種成分的高效液相色譜-電化學(xué)檢測(cè)-紫外檢測(cè)法分析[J].色譜,2005,123(6):626-629.

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    [14]趙國(guó)欣,劉萌,李領(lǐng)川,等. 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定中草藥丹參中7種成分含量[J].中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2017,23(1):60-63.

    (責(zé)任編輯 姚虹)

    The Determination of Three Kinds of Water-soluble Components in Salvia Miltiorrhiza of Different Form by UPLC-MS/MS

    ZHAO Guo-xin, SUN Hao-ran, YAO Hong

    (College of Chemical Industry and Food, Zhengzhou Institute of Technology, Zhengzhou 450044, China)

    A rapid analytic method for the simultaneous determination of protocatechualdehyde, salvianolic acid B and rosmarinic acid in salvia miltiorrhiza of different form was established by ultra high performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry(UPLC-MS/MS). The column was Hypersil Gold C18 (2.1mm×100mm,1.9μm) and the column temperature was set at 30℃. The mobile phase was consisted of 0.1% acetic acid and methanol with gradient elution and the flow rate was 0.300mL·min-1. Selective reaction monitoring (SRM) mode was used with electrospray ionization (ESI) source. The calibration curves of protocatechualdehyde, salvianolic acid B and rosmarinic acid were linear in the range of 0.10-1000ng·mL-1. The detection limits were 0.05 ng·mL-1.

    UPLC-MS/MS; Protocatechualdehyde; Salvianolic Acid B; Rosmarinic Acid; SRM

    2017-03-05

    河南省重點(diǎn)科技公關(guān)項(xiàng)目(152102210016;152102310130)

    趙國(guó)欣(1980—),女,河南焦作人,碩士,鄭州工程技術(shù)學(xué)院化工食品學(xué)院講師,主要從事食品藥品儀器分析檢測(cè)研究。

    10.13783/j.cnki.cn41-1275/g4.2017.02.024

    R286.0

    A

    1008-3715(2017)02-0105-04

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