懸浮石墨烯薄膜的壓力敏感特性建模與仿真分析

代 岳， 劉冠軍， 邱 靜， 張 勇

(1. 國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué) 機(jī)電工程與自動(dòng)化學(xué)院， 湖南 長(zhǎng)沙 410073；2. 國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué) 裝備綜合保障技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 湖南 長(zhǎng)沙 410073)

懸浮石墨烯薄膜的壓力敏感特性建模與仿真分析

代 岳1,2， 劉冠軍1，2， 邱 靜1，2， 張 勇1，2

(1. 國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué) 機(jī)電工程與自動(dòng)化學(xué)院， 湖南 長(zhǎng)沙 410073；2. 國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué) 裝備綜合保障技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 湖南 長(zhǎng)沙 410073)

針對(duì)懸浮式石墨烯壓力傳感器設(shè)計(jì)缺乏定量分析方法的問(wèn)題， 本文采用有限元建模仿真方法， 建立了矩形、 方形和圓形等3種不同形狀懸浮石墨烯薄膜的壓力敏感特性模型， 仿真得到了其壓力-應(yīng)變關(guān)系， 然后進(jìn)行了不同條件及與實(shí)測(cè)值的對(duì)比分析. 對(duì)比分析結(jié)果驗(yàn)證了有限元建模仿真的準(zhǔn)確性， 表明3種形狀薄膜中矩形薄膜的中心形變位移和應(yīng)變最大， 且二者隨薄膜尺寸的增大而增大. 上述結(jié)果為懸浮式石墨烯壓力傳感器的結(jié)構(gòu)與性能優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了有效指導(dǎo).

石墨烯薄膜； 壓力傳感器； 壓力敏感特性； 應(yīng)變； 有限元建模與仿真

0 引 言

石墨烯自2004年被發(fā)現(xiàn)以來(lái)， 就因其獨(dú)特的力學(xué)、 電學(xué)等性能成為了材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn). 單層石墨烯僅為約0.335 nm的單原子厚度[1]， 其楊氏模量高達(dá)1 TPa[2]， 最大可承受約25%的應(yīng)變[3]. 實(shí)驗(yàn)表明， 石墨烯對(duì)于SiO2基底具有很強(qiáng)的吸附性[4]， 且氣體分子(包括氦原子)不能穿透[5]. 此外， 石墨烯還具有良好的壓阻效應(yīng)[6]. 這些特性使得石墨烯有望成為新型敏感材料， 在高性能壓力傳感器領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[7-11].

懸浮式石墨烯壓力傳感器作為石墨烯壓力傳感器的一種， 是應(yīng)用懸浮石墨烯薄膜壓力-應(yīng)變-電阻變化的關(guān)系作為敏感特性， 從而實(shí)現(xiàn)對(duì)壓力的測(cè)試. 近年來(lái)， 研究人員試制了懸浮式石墨烯薄膜壓力傳感器原型樣機(jī)， 例如， 瑞典皇家理工學(xué)院的A.D.Simth等人總結(jié)前人工作， 提出并試制了懸浮式石墨烯壓力傳感器， 進(jìn)行了初步測(cè)試， 測(cè)得其靈敏度為3.95 μV/V/mmHg， 是傳統(tǒng)MEMS硅膜壓力傳感器靈敏度的20～100倍[12]. 但目前的懸浮石墨烯壓力傳感器設(shè)計(jì)、 制造和試驗(yàn)過(guò)程中， 對(duì)于傳感器的敏感特性等機(jī)理還缺乏研究， 傳感器只是根據(jù)前人經(jīng)驗(yàn)選取的單一尺寸， 其設(shè)計(jì)尚處于經(jīng)驗(yàn)摸索階段， 還需構(gòu)建科學(xué)的模型， 以有的放矢地指導(dǎo)傳感器設(shè)計(jì)， 避免盲目試錯(cuò).

本文針對(duì)該情況， 采用有限元方法， 針對(duì)懸浮石墨烯壓力傳感器傳感特性中的核心——石墨烯壓阻效應(yīng)模型中的壓力-應(yīng)變關(guān)系， 進(jìn)行建模和仿真分析， 得到指導(dǎo)懸浮石墨烯壓力傳感器尺寸和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的模型和規(guī)律.

1 懸浮石墨烯薄膜壓力-應(yīng)變關(guān)系有限元建模與仿真

1.1 模型建立與參數(shù)設(shè)定

圖 1 懸浮式石墨烯壓力傳感器示意圖Fig.1 Schematic of pressure sensor based on suspended graphene

由于石墨烯對(duì)于SiO2基底的強(qiáng)吸附性， 建模時(shí)可認(rèn)為石墨烯與SiO2基底的接觸部分固支. 懸浮式石墨烯壓力傳感器的設(shè)計(jì)原理就基于這兩種性質(zhì)： 如圖 1 所示， 利用石墨烯將SiO2/Si基底上刻蝕的空腔密封， 空腔內(nèi)預(yù)存一定壓力的氣體； 當(dāng)內(nèi)外壓差不相等時(shí)， 空腔上方的石墨烯受到壓力作用， 由于石墨烯的壓阻效應(yīng)， 石墨烯的電阻將發(fā)生變化. 這樣， 通過(guò)檢測(cè)電阻的變化， 就可以檢測(cè)出外部壓力的變化. 懸浮式石墨烯壓力傳感器中， 敏感部分是空腔上方的石墨烯， 所以在力學(xué)建模和仿真時(shí)， 可將模型簡(jiǎn)化， 選取對(duì)應(yīng)空腔形狀、 產(chǎn)生形變的石墨烯薄膜單獨(dú)研究. 也就是說(shuō)， 在本文的建模過(guò)程中， 石墨烯薄膜的形狀就是空腔的形狀. 此外， 表征壓阻效應(yīng)的重要參數(shù)是應(yīng)變系數(shù)(Gauge Factor)， 其大小是電阻變化率與應(yīng)變的比值[13]， 因此在建模和仿真過(guò)程中， 不僅要得到薄膜的中心形變位移， 還要計(jì)算出薄膜的最大應(yīng)變.

本文利用COMSOL軟件進(jìn)行仿真研究. 由于軟件自帶的材料庫(kù)中并不包含石墨烯材料， 故需自定義石墨烯材料的參數(shù). 根據(jù)文獻(xiàn)， 取石墨烯的楊氏彈性模量E=1.0×1012Pa=1.0 TPa； 泊松比ν=0.16[14]； 密度與石墨的密度相同， 即ρ=2 200 kg/m3[14]. 建模過(guò)程中， 將石墨烯視為各向同性的線彈性材料， 利用二維模塊中的板(plate)接口， 取單層石墨烯的厚度為t=0.335 nm. 石墨烯薄膜邊緣為固定約束， 并考慮初始預(yù)應(yīng)力， 據(jù)文獻(xiàn)可設(shè)為0.1 N/m[4]. 由于石墨烯的厚度遠(yuǎn)小于其形變位移， 故需考慮薄膜變形時(shí)的幾何非線性， 否則仿真結(jié)果會(huì)出現(xiàn)較大的偏差.

1.2 3種形狀懸浮石墨烯薄膜受壓變形的有限元仿真

根據(jù)力學(xué)理論推導(dǎo)計(jì)算可得到： 對(duì)于矩形、 方形和圓形3種形狀的薄膜， 受面壓力后， 垂直于薄膜平面方向上的薄膜最大形變位移發(fā)生在中心處， 最大應(yīng)變發(fā)生在過(guò)形狀中心、 沿邊長(zhǎng)方向的截面內(nèi)， 即圓形最大應(yīng)變發(fā)生在過(guò)圓心的截面內(nèi)， 方形最大應(yīng)變發(fā)生在過(guò)中心、 沿邊長(zhǎng)方向的截面內(nèi)， 矩形最大應(yīng)變發(fā)生在過(guò)中心、 沿短邊長(zhǎng)(垂直于長(zhǎng)邊)方向的截面內(nèi)， 計(jì)算截面與薄膜相交的截線在施加載荷前后的長(zhǎng)度變化， 即可得到薄膜的最大應(yīng)變

式中： Δl表示截線長(zhǎng)度的變化值；l′表示施加載荷后截線的長(zhǎng)度；l表示未施加載荷時(shí)的長(zhǎng)度.

3種薄膜的截線及矩形薄膜截線長(zhǎng)度變化(另外兩種類(lèi)似)如圖 2 所示. 故在本文中， 定義3種形狀的薄膜“同一尺寸”指的是未施加載荷的薄膜上述截線長(zhǎng)度l相等， 即矩形薄膜的短邊長(zhǎng)、 方形薄膜的邊長(zhǎng)和圓形薄膜的直徑相等. 下文中l(wèi)也為薄膜的尺寸.

圖 2 3種薄膜的截線及矩形薄膜截線長(zhǎng)度變化Fig.2 Cut lines of membranes in three shapes and the deformed cut line of rectangular membrane

圖 3 圓形薄膜的有限元仿真結(jié)果Fig.3 The finite element simulation result of circular membrane

仿真得到中心形變位移的結(jié)果后， 先將COMSOL中這條截線的z方向位移隨截線長(zhǎng)度方向變化的坐標(biāo)數(shù)據(jù)導(dǎo)入MATLAB中， 利用曲線擬合出截線變形后的形狀， 為多階拋物線， 然后利用曲線積分算出長(zhǎng)度區(qū)間內(nèi)的曲線長(zhǎng)度， 即是加載后的截線長(zhǎng)度， 可用于式(1)計(jì)算應(yīng)變. 下面的仿真中， 取各形狀薄膜的尺寸都為6 μm， 受壓力差為0.05 MPa.

1.2.1 圓形石墨烯薄膜受壓形變的有限元仿真

直徑為6 μm的圓形石墨烯薄膜在0.05 MPa 的壓力下產(chǎn)生的中心形變位移為0.150 4 μm， 有限元仿真結(jié)果如圖 3 所示. 在中心處做一條直徑方向的截線， 計(jì)算圓形薄膜的應(yīng)變. 利用曲線積分， 可算得其長(zhǎng)度為6.010 5 μm， 故其應(yīng)變?chǔ)?(6.010 5-6)/6×100% =0.175%.

必須指出的是， 有限元仿真時(shí)劃分的網(wǎng)格密度會(huì)影響仿真結(jié)果. 但當(dāng)網(wǎng)格劃分密度達(dá)到一定程度以后， 仿真結(jié)果趨于一個(gè)定值. 以圓形薄膜為例， 直徑6 μm， 施加壓力為0.05 MPa， 采用不同的網(wǎng)格劃分密度， 結(jié)果如表 1 所示.

以上從“極端粗化”到“極端細(xì)化”為COMSOL默認(rèn)的9個(gè)級(jí)別的網(wǎng)格劃分尺寸. 根據(jù)對(duì)比可知， 隨網(wǎng)格劃分密度的增加， 仿真得到的結(jié)果趨于一個(gè)定值. 特別地， 當(dāng)網(wǎng)格劃分比“細(xì)化”更密集時(shí)， 可認(rèn)為結(jié)果不再顯著變化， 更多的網(wǎng)格會(huì)導(dǎo)致更大的計(jì)算量、 更長(zhǎng)的計(jì)算時(shí)間. 所以， 為提高仿真效率并保證得到足夠精確的仿真結(jié)果， 本文的有限元仿真中網(wǎng)格劃分選為“較細(xì)化”.

表 1 不同網(wǎng)格密度的仿真結(jié)果

1.2.2 方形石墨烯薄膜受壓形變的有限元仿真

邊長(zhǎng)為6 μm的正方形薄膜， 受壓力載荷0.05 MPa， 仿真結(jié)果如圖 4 所示， 其中心形變位移為0.166 0 μm. 在正方形中心處與邊長(zhǎng)平行方向做一條截線， 計(jì)算方形腔的應(yīng)變. 利用曲線積分， 可算得其長(zhǎng)度為6.013 3 μm， 故其應(yīng)變?chǔ)?(6.013 3-6)/6×100%=0.222%.

圖 4 方形薄膜的有限元仿真結(jié)果Fig.4 The finite element simulation result of square membrane

1.2.3 矩形石墨烯薄膜受壓形變的有限元仿真

矩形薄膜的長(zhǎng)寬比會(huì)影響仿真結(jié)果， 此處利用有限元仿真加以驗(yàn)證. 取不同長(zhǎng)寬比(短邊長(zhǎng)都為6 μm) 的矩形腔， 得到如表 2 所示的仿真結(jié)果.

表 2 矩形不同長(zhǎng)寬比時(shí)的仿真及計(jì)算結(jié)果

通過(guò)分析可知， 當(dāng)長(zhǎng)寬比大于或等于2.5時(shí)， 得到的仿真結(jié)果趨于常值、 不再變化， 即長(zhǎng)寬比只要大于或等于2.5， 矩形的中心形變位移與長(zhǎng)寬比無(wú)關(guān).

仿真時(shí)不妨取矩形薄膜的尺寸為6 μm×40 μm. 在壓力為0.05 MPa下， 有限元仿真結(jié)果如圖 5 所示， 得到其中心形變位移為0.200 2 μm. 在中心處做一條沿短邊方向的截線， 計(jì)算矩形腔的應(yīng)變. 依舊利用曲線積分， 算得其長(zhǎng)度為6.017 7 μm， 故其應(yīng)變?chǔ)?(6.017 7-6)/6×100%=0.295 3%.

圖 5 矩形薄膜的有限元仿真結(jié)果Fig.5 The finite element simulation result of rectangular membrane

2 懸浮石墨烯薄膜壓力-應(yīng)變關(guān)系有限元建模與仿真的對(duì)比分析

2.1 不同條件下有限元仿真結(jié)果的對(duì)比

進(jìn)行對(duì)比時(shí)采用控制變量法， 利用有限元模型， 分別研究腔體形狀和尺寸對(duì)仿真結(jié)果的影響， 即在“相同尺寸、 不同形狀”與“相同形狀、 不同尺寸”兩種條件下分別進(jìn)行仿真， 通過(guò)對(duì)比仿真結(jié)果得到所需結(jié)論.

2.1.1 相同尺寸， 不同形狀

對(duì)于尺寸都為l=6 μm的矩形薄膜、 方形薄膜和圓形薄膜， 分別施加一系列壓力0， 0.1， 0.2， 0.4， 0.8， 1.2， 1.6， 2.0， 2.4和2.8 MPa， 進(jìn)行有限元仿真， 得到相應(yīng)的中心形變位移和最大應(yīng)變， 將數(shù)據(jù)利用MATLAB一起繪出進(jìn)行對(duì)比， 如圖 6 所示.

圖 6 相同尺寸不同形狀薄膜的中心形變位移和最大應(yīng)變仿真結(jié)果Fig.6 The finite element simulation result of central deformation displacement and strain for membranes in same size but different shapes

由以上比較可知， 兩種對(duì)應(yīng)關(guān)系中， 3種形狀薄膜的壓力—中心形變位移曲線和壓力—最大應(yīng)變曲線形狀和變化趨勢(shì)大致相似. 矩形薄膜的短邊長(zhǎng)、 方形薄膜的邊長(zhǎng)和圓形薄膜的直徑相同時(shí)， 在相同壓力差下， 矩形薄膜的中心形變位移和應(yīng)變最大， 方形次之， 圓形最小， 故矩形薄膜對(duì)壓力的反應(yīng)最為顯著和靈敏. 而且明顯可以看出， 矩形薄膜兩條曲線的斜率最大， 即變化率最大. 同時(shí)， 在壓力較小時(shí)(0～0.1 MPa左右)， 3種形狀薄膜壓力—中心形變位移曲線的斜率較大， 對(duì)應(yīng)的中心形變位移變化較快； 壓力大于0.1 MPa后， 3種腔形的壓力—中心形變位移曲線變化趨于為線性關(guān)系. 而3種形狀石墨烯薄膜的壓力—應(yīng)變曲線在整個(gè)壓力范圍內(nèi)變化都較為平穩(wěn). 當(dāng)壓力較大時(shí)， 3種形狀石墨烯薄膜的線性度更好， 適合于壓力測(cè)試.

2.1.2 相同形狀， 不同尺寸

以矩形為例， 對(duì)于尺寸l=6, 12, 18和24 μm的矩形薄膜， 分別施加一系列壓力0, 0.1, 0.2, 0.4, 0.8, 1.2, 1.6, 2.0, 2.4和2.8 MPa， 進(jìn)行有限元仿真， 得到相應(yīng)的中心形變位移和最大應(yīng)變， 將數(shù)據(jù)利用MATLAB繪出一起進(jìn)行對(duì)比， 如圖 7 所示.

圖 7 不同尺寸矩形薄膜的中心形變位移和最大應(yīng)變仿真結(jié)果Fig.7 The finite element simulation result of central deformation displacement and strain for rectangular membranes in different size

通過(guò)以上比較可知， 對(duì)于滿足長(zhǎng)寬比條件的矩形薄膜， 在相同壓力下， 其尺寸越大， 獲得的中心形變位移越大， 最大應(yīng)變也越大， 即對(duì)壓力的反應(yīng)也越顯著. 同樣地， 通過(guò)仿真計(jì)算可得到方形薄膜和圓形薄膜有相同的結(jié)論. 但值得注意的是， 在傳感器設(shè)計(jì)時(shí)， 薄膜的尺寸并不是越大越好， 還受限于石墨烯的質(zhì)量、 尺寸和工藝， 尺寸越大， 石墨烯越容易皺曲、 被吸附于腔底.

2.2 有限元仿真與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的比較

結(jié)合文獻(xiàn)中利用原子力顯微鏡(AFM)在不同尺寸、 腔體形狀和壓力差載荷下測(cè)得的中心形變位移的實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果， 與將相應(yīng)條件代入本文建立的有限元模型進(jìn)行仿真得到的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比， 對(duì)比結(jié)果如表 3 所示.

表 3 文獻(xiàn)中實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果與有限元仿真結(jié)果的對(duì)比

通過(guò)以上的對(duì)比可知， 本文采用有限元建模仿真方法得到的計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)值結(jié)果比較接近. 模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果存在差別的可能原因是實(shí)際石墨烯薄膜并不全是單層、 結(jié)構(gòu)尺寸存在制造誤差或測(cè)試過(guò)程中氣壓條件環(huán)境的不穩(wěn)定.

3 結(jié) 論

本文通過(guò)有限元建模與仿真計(jì)算， 研究了不同形狀腔體上懸浮石墨烯薄膜的壓力敏感特性， 與已有文獻(xiàn)實(shí)測(cè)的壓力—中心形變位移數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比， 驗(yàn)證了本文所提的有限元建模與仿真方法的正確性和有效性.

相同壓力和腔體尺寸下， 分析比較了不同腔體上懸浮石墨烯薄膜形變和應(yīng)變大小， 得到結(jié)論為： 矩形腔體上的薄膜形變和應(yīng)變最大， 圓形腔體上薄膜形變和應(yīng)變相比最??； 腔體尺寸越大， 薄膜形變和應(yīng)變也越大. 對(duì)于矩形石墨烯薄膜而言， 壓力、 短邊長(zhǎng)度一定時(shí)， 應(yīng)變受長(zhǎng)寬比影響， 長(zhǎng)寬比越大， 薄膜應(yīng)變?cè)酱螅?當(dāng)長(zhǎng)寬比大于或等于2.5時(shí)， 薄膜形變和應(yīng)變趨于最大常值.

本文所提出的懸浮石墨烯薄膜壓力敏感特性建模仿真方法和研究結(jié)論對(duì)于指導(dǎo)懸浮式石墨烯壓力傳感器的結(jié)構(gòu)尺寸優(yōu)化設(shè)計(jì)、 性能指標(biāo)預(yù)計(jì)等具有一定的指導(dǎo)意義.

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Modeling and Simulation Analysis on Pressure-Sensing Characteristics of Suspended Graphene Membranes

DAI Yue1,2, LIU Guanjun1,2, QIU Jing1,2, ZHANG Yong1,2

(1. College of Mechatronic Engineering and Automation,National University of Defense Technology, Changsha 410073, China；2. Science and Technology on Integrated Logistics Support Laboratory,National University of Defense Technology, Changsha 410073, China)

In order to solve the problem of lacking quantitative analysis methods for designing pressure sensors based on suspended graphene, the pressure-sensing characteristic models of suspended graphene membranes in three different shapes: rectangular, square and circular are established, using finite element modeling and simulation. After the simulation, Functions between pressure and strain were obtain. Then they were compare and analyze under different conditions, following by contrast with the measured values in the literature. The results of comparing verify the accuracy of finite element modeling and simulation, which shows that among the three shapes, the central deformation displacement and strain of rectangular membrane are the largest, and the two quantities increase with the increase of membrane size. The results above provide an effective guidance for optimizing the structure and performance design for pressure sensors based on suspended graphene.

graphene membrane; pressure sensor; pressure-sensing characteristic; strain; finite element modeling and simulation

1671-7449(2017)01-0001-07

2016-12-11

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51675528)

代 岳(1992-)， 男， 碩士生， 主要從事?tīng)顟B(tài)監(jiān)控與故障診斷的研究.

O411.3； TB321

A

10.3969/j.issn.1671-7449.2017.01.001