TATB造型顆粒微細(xì)結(jié)構(gòu)X射線亞微層析成像

張偉斌, 田 勇, 戴 斌, 杜 宇, 李敬明, 陳 華

1 引 言

1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯(TATB)造型顆粒是由TATB粉末晶體(TATB Powder Crystals)、少量粘結(jié)劑和其它添加劑經(jīng)水懸浮法造粒而成。TATB造型顆粒(簡稱造粒)是一個由眾多TATB粉末晶體粘結(jié)聚集而成的復(fù)雜體系,同時作為溫壓成形高聚物粘結(jié)炸藥(Polymer Bonded Explosive,PBX)構(gòu)件爆轟能量釋放和力學(xué)承載的顆粒物質(zhì)單元,具有以下基本特性: 1)顆粒壓制變形與密堆積形態(tài)復(fù)雜[1]; 2)因粘結(jié)劑在溫壓過程中軟化呈現(xiàn)軟物質(zhì)特性; 3)具有對外界作用敏感、非線性響應(yīng)等特點(diǎn),因此不能用一般的固體力學(xué)理論解釋PBX力學(xué)行為,而需要從宏觀尺度轉(zhuǎn)變到微細(xì)觀尺度即開展顆粒物理性質(zhì)的精細(xì)研究。TATB造粒結(jié)構(gòu)的定量表征不僅對其顆粒性質(zhì)研究至關(guān)重要,而且對TATB基PBX基礎(chǔ)力學(xué)問題和造粒過程流固耦合渦動力學(xué)研究具有重要指導(dǎo)意義。

研究表明,高分辨X射線層析成像在材料學(xué)應(yīng)用中發(fā)揮了獨(dú)特優(yōu)勢[2],我們先前已采用高分辨X射線層析成像對TATB造粒進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征,初步結(jié)果表明TATB造粒主要呈“核-殼”結(jié)構(gòu)特征且內(nèi)部有凝結(jié)渦旋環(huán),凝結(jié)渦旋環(huán)的三維尺度、形態(tài)與造粒湍流密切關(guān)聯(lián),造粒微細(xì)結(jié)構(gòu)具有多樣性且差異明顯[3-4]。本研究進(jìn)一步利用X射線亞微層析成像(X-ray Sub-Micron Tomography,XSMT)技術(shù)三維無損觀察與定量表征TATB造粒結(jié)構(gòu),在微米尺度上分析TATB造粒的孔隙、高密度雜質(zhì)及其分布、渦環(huán)層與致密表層等特征,為TATB造粒性質(zhì)特別是基礎(chǔ)力學(xué)研究奠定基礎(chǔ)。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 材料與造粒

采用TATB粉末晶體(尺寸小于30 μm)、少量粘結(jié)劑和其它添加劑,經(jīng)水懸浮法[5]造粒成TATB顆粒,顆粒直徑≤3 mm。

2.2 XSMT實(shí)驗(yàn)

樣品X射線三維亞微層析掃描成像實(shí)驗(yàn)利用nanoVoxel設(shè)備(SanyingPrecisionEngineeringResearchCenter,Tianjin,China)。任意選取3顆TATB造粒置于樣品托上,并固定在處于探測器與X射線管之間的樣品旋轉(zhuǎn)臺上(如圖1),X射線管發(fā)射出一錐束X射線穿透顆粒(射線能量40 keV),由CdWO4閃爍晶體轉(zhuǎn)換為可見光并經(jīng)4倍(或20X、40X)物鏡光學(xué)二級放大后,再由2048×2048像素CCD相機(jī)接收,可分辨樣品的體元精度達(dá)到5 μm(或1，0.5 μm),顆粒在旋轉(zhuǎn)臺上每轉(zhuǎn)一微小角度就得到一幅基于X射線吸收的圖像,最后顆粒三維結(jié)構(gòu)圖像就由這一千多幅的射線圖像重建(如濾波反投影算法,Filtered-Back Projection Algorithm)得到。

圖1XSMT掃描示意圖

Fig.1Schematic diagram of XSMT

3 結(jié)果與討論

圖2為TATB造粒的XSMT三維重建圖及XY方向中軸切片圖(Z軸為三個造粒的豎直堆積方向),CT圖像顯示顆粒內(nèi)部存在清晰明顯并可定量的孔隙(Pore)、高密度環(huán)形層(Vortex Ring Layer,VRL)、致密表層(Dense Surface Layer,DSL)等特征,表明XSMT可無損傷和無侵入地實(shí)現(xiàn)內(nèi)部三維結(jié)構(gòu)的高精密分析。

圖3給出XY方向XSMT切片圖可清晰觀察致密表層,其呈現(xiàn)特征包括結(jié)構(gòu)致密、密度高于內(nèi)部密度、孔隙少、層厚不均等。不同層面的XSMT切片圖演繹了致密層成因,即顆粒表面致密層由湍流渦帶動更微小TATB晶粒和液態(tài)粘結(jié)劑擴(kuò)展放大(亦稱密度波[6],Density Wave),透過較大TATB晶粒間隙發(fā)展至顆粒近表面,懸浮液體系降溫后粘結(jié)劑硬化構(gòu)成致密層。

圖4給出了顆粒內(nèi)部高密度不純物(High Density Impurity,HDI)三維透視結(jié)果,可發(fā)現(xiàn)HDI位于顆粒表面或近表面,尺寸越大越靠近顆粒表面,其分布特征說明了顆粒在造粒過程中經(jīng)歷了強(qiáng)旋轉(zhuǎn),旋轉(zhuǎn)動力學(xué)使密度較大物質(zhì)向顆粒外層運(yùn)動,旋轉(zhuǎn)強(qiáng)度與顆粒所處湍流區(qū)域的渦動力學(xué)直接相關(guān)。

內(nèi)部孔隙不僅影響炸藥顆粒感度,也是其在溫壓成型中擠壓致密和變形的重要因素。由于孔隙與炸藥及粘結(jié)劑具有不同的灰度值分布范圍,利用閾值分割進(jìn)行孔隙提取,獲得孔隙形狀、大小、分布和連通性等特征。結(jié)合圖2和圖3的結(jié)果可發(fā)現(xiàn),孔隙存在形式有中心孔、更小顆粒間隙、隨機(jī)孔隙等,其形態(tài)與分布直接反映了顆粒所受湍流作用模式的影響,其中顆粒1內(nèi)部孔隙分布如圖5所示。

圖2TATB造粒的XSMT三維重建圖及切片圖

Fig.2Three-dimensional (3D) reconstruction and the central axis slices of TATB molding powder using XSMT

圖3TATB造粒XY方向不同層面切片圖

Fig.3SeveralXYslices of TATB molding powder

圖4顆粒內(nèi)HDI三維透視結(jié)果

Fig.43D rendering of HDI in TATB molding powder

TATB水懸浮法是持續(xù)攪拌的保持湍流驅(qū)動過程,其湍流流體是混合典型的注射流、循環(huán)壁流和葉片剪切流帶動TATB晶粒的流固耦合復(fù)雜湍流系統(tǒng)。文獻(xiàn)表明射流會產(chǎn)生對稱雙渦旋[7-8]、循環(huán)壁流會產(chǎn)生隨機(jī)分布單渦旋[9]、葉片剪切流則易產(chǎn)生較大尺度的單尾渦[10],但所有的渦發(fā)展到后期都會破碎產(chǎn)生大量的耗散渦[11],說明圖2發(fā)現(xiàn)的高密度環(huán)形層應(yīng)為湍流渦旋帶動的粘結(jié)劑與更微小TATB粉末晶體凝結(jié)而成(凝結(jié)渦旋環(huán))。XSMT還清晰顯示出0.1 mm尺度的凝結(jié)渦旋環(huán),凝結(jié)渦旋環(huán)尺寸越小愈呈橢圓形,且渦環(huán)短長徑比(S/L)趨于0.7,但尺寸越大則渦旋環(huán)形態(tài)受周邊渦旋環(huán)和TATB晶粒度影響,該結(jié)果可說明造粒湍流體系中的渦旋態(tài)擴(kuò)展為非穩(wěn)形擴(kuò)展,渦旋態(tài)耗散趨于穩(wěn)形耗散。

綜上所述,表1給出經(jīng)XSMT定量的顆粒內(nèi)孔隙、環(huán)形層及致密表層的尺寸、形態(tài)和分布等特征數(shù)據(jù)。

圖5內(nèi)部孔隙透視分布圖

Fig.53D visualization of the spatial distribution of internal pores

表1TATB造粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)特征

Table1Internal structural features of TATB molding powder

sampleporesize/μmlocationhighdensityimpuritysize/μmlocationvortexringlayernumberS/Lthickness/μmdensesurfacelayermorphologythickness/μmG1-350G2-180G3-345Random28-10330-5050-100Closetosurfacetwo?ring0．75-0．7334multi?ring0．90-0．7034multi?ring0．75-0．6733irregular65-13460-17242-127

4 結(jié) 論

XSMT可無損無侵入TATB顆粒內(nèi)部,實(shí)現(xiàn)內(nèi)部孔隙、渦環(huán)層、致密表層及高密度雜質(zhì)等特征的三維高精密分析。

顆粒內(nèi)存在0.1 mm尺度的凝結(jié)渦旋環(huán),凝結(jié)渦旋環(huán)尺寸越小愈呈橢圓形,且渦環(huán)短長徑比趨于0.7,但尺寸越大則渦旋環(huán)形態(tài)受周邊渦旋環(huán)和TATB晶粒度影響。另外,由顆粒表面致密層及顆粒內(nèi)高密度不純物的近表面分布推測顆粒在造粒過程中經(jīng)歷強(qiáng)旋轉(zhuǎn)。

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