載流子選擇性接觸:高效硅太陽電池的選擇?

肖友鵬 高超 王濤 周浪

(南昌大學(xué)光伏研究院,南昌 330031)

Xiao You-Peng Gao Chao Wang Tao Zhou Lang?

(Institute of Photovoltaic,Nanchang University,Nanchang 330031,China)

1 引 言

太陽電池可看成由吸收太陽光產(chǎn)生自由電子和空穴的光子吸收層和將光生自由電子和空穴輸運(yùn)到太陽電池外部的接觸層兩個(gè)基本單元組成.提高硅太陽電池的效率需要降低復(fù)合電流,提升光子吸收層即晶硅的品質(zhì),盡量減少晶硅中的雜質(zhì)和缺陷,使得硅太陽電池總的復(fù)合僅限于本征體復(fù)合機(jī)制[1].2016年,日本Kaneka公司制備的面積為180 cm2的叉指背接觸硅異質(zhì)結(jié)太陽電池轉(zhuǎn)換效率高達(dá)26.33%[2],離硅太陽電池29.4%理論效率極限[3]又進(jìn)了一步.為了更加接近硅太陽電池的理論效率極限,關(guān)鍵是進(jìn)一步降低金屬接觸處的復(fù)合損失.載流子選擇性接觸被看成是接近硅太陽電池理論效率極限的最后障礙之一[4],這種接觸可以實(shí)現(xiàn)低少子復(fù)合和有效多子輸運(yùn).這里少子指的是接觸處的少子,不是要收集的載流子,不是體材料中的少子;多子指的是需要收集的載流子,多子收集損失僅限于歐姆損失,即多子接觸電阻必須很低[5].

圖1是硅太陽電池載流子選擇性接觸物理模型示意圖,其中EFn和EFp分別為電子和空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí),準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂即(EFn-EFp)決定了硅太陽電池能夠獲得的隱含開路電壓(iVoc).準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)梯度?EFn和?EFp是形成電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力,并通過Jn=nμn?EFn=σn?EFn/q和Jp=pμp?EFp=σp?EFp/q表達(dá)出來[6],其中n和p分別為電子和空穴濃度,μn和μp分別為電子和空穴遷移率,σn和σp分別為電子和空穴的電導(dǎo)率.當(dāng)電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp同時(shí)到達(dá)空穴選擇性接觸時(shí),空穴電導(dǎo)率σp對(duì)空穴來說是高的或者說是空穴低阻,空穴電流密度Jp輕松通過,相反電子電導(dǎo)率σn對(duì)電子來說是低的或者說是電子高阻,電子電流密度Jn受到阻擋.當(dāng)電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp同時(shí)到達(dá)電子選擇性接觸時(shí)則是電子電流密度Jn輕松通過,空穴電流密度Jp受到阻擋.因此載流子選擇性接觸應(yīng)當(dāng)只對(duì)一種導(dǎo)電類型的載流子具有選擇性,只讓一種導(dǎo)電類型的載流子通過,這意味著接觸處的電導(dǎo)率對(duì)一種導(dǎo)電類型載流子要高而對(duì)一種導(dǎo)電類型載流子要低,或者說電導(dǎo)率的不對(duì)稱.換句話說,硅太陽電池不同的接觸不僅負(fù)責(zé)收集不同導(dǎo)電類型的載流子,也充當(dāng)著一種半透膜,從而一種接觸輸運(yùn)電子阻擋空穴,另一種接觸輸運(yùn)空穴阻擋電子[6,7].

圖1 (網(wǎng)刊彩色)硅太陽電池載流子選擇性接觸示意圖Fig.1.(color online)Schematic of the carrier selective contacts in silicon solar cells.

晶硅表面存在著大量的缺陷,從而在晶硅禁帶中引入大量缺陷能級(jí),當(dāng)金屬直接與晶硅接觸時(shí),這些缺陷能級(jí)不可避免地會(huì)充當(dāng)有效的復(fù)合中心,產(chǎn)生高的復(fù)合電流.同時(shí)金屬與晶硅的功函數(shù)匹配,對(duì)電子和空穴的電導(dǎo)率都高,因此這種接觸對(duì)載流子沒有選擇性.

為了鈍化晶硅表面的缺陷能級(jí),通常在硅片上沉積或生長介質(zhì)層,如SiO2,SiNx和Al2O3等.盡管這些介質(zhì)層能夠給硅片表面提供優(yōu)秀的鈍化性能,降低復(fù)合活性,但由于此類材料與硅的導(dǎo)帶和價(jià)帶都沒有對(duì)齊,沒有表現(xiàn)出對(duì)電子和空穴高的電導(dǎo)率,因此這種接觸對(duì)載流子也沒有選擇性.

載流子選擇性接觸的核心是電導(dǎo)率的不對(duì)稱[8],電導(dǎo)率的不對(duì)稱可以通過調(diào)整遷移率和載流子濃度來實(shí)現(xiàn).硅中電子和空穴的遷移率具有相同的數(shù)量級(jí),因此只有通過調(diào)整載流子濃度來實(shí)現(xiàn)電導(dǎo)率的不對(duì)稱[9].調(diào)整載流子濃度最簡單的方式是摻雜,在硅吸收層和金屬界面之間引入一層薄的重?fù)诫s層,從而在單一的半導(dǎo)體材料中產(chǎn)生不同的電子和空穴的電導(dǎo)率,即通常所說的發(fā)射極或背面場,如此電導(dǎo)率只對(duì)一種導(dǎo)電類型的載流子來說是高的,這是一種與金屬接觸的典型方法.然而這種方法以增加俄歇復(fù)合為代價(jià),而且摻雜通常需要熱擴(kuò)散和高溫激活,是一種比較昂貴的制程[10].

Yablonovich等[11]指出一個(gè)理想的太陽電池應(yīng)建立兩個(gè)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),應(yīng)該將吸收層置于兩個(gè)寬帶隙半導(dǎo)體之間.利用感應(yīng)能帶彎曲或異質(zhì)結(jié)的能帶排列以使得電子和空穴濃度嚴(yán)重不對(duì)稱從而導(dǎo)致電導(dǎo)率不對(duì)稱,來實(shí)現(xiàn)對(duì)載流子的選擇性.如果兩種材料的導(dǎo)帶對(duì)齊而價(jià)帶沒有對(duì)齊,意味著這是一種電子選擇性接觸,而這種電子的選擇性是由兩種材料界面處的空穴濃度減少來實(shí)現(xiàn)的.同樣,如果兩種材料的價(jià)帶對(duì)齊而導(dǎo)帶沒有對(duì)齊,意味著這是一種空穴選擇性接觸.

載流子選擇性接觸如此重要,促使我們基于一維太陽電池模擬軟件wxAMPS,對(duì)硅太陽電池的能帶結(jié)構(gòu)和載流子濃度以及電導(dǎo)率進(jìn)行數(shù)值模擬,討論載流子選擇性接觸的物理機(jī)制和設(shè)計(jì)原則.

2 器件結(jié)構(gòu)與模擬參數(shù)

分析載流子選擇性接觸的復(fù)雜性在于它們的特性與電壓和光照相關(guān).不過一個(gè)設(shè)計(jì)良好的硅太陽電池,在大部分工作條件下其固有性能應(yīng)當(dāng)相對(duì)保持不變,從而可以利用暗態(tài)下硅太陽電池的特性探究載流子選擇性接觸的物理機(jī)制.我們選擇了擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池、非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池和氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池結(jié)構(gòu)進(jìn)行數(shù)值模擬,三者的器件結(jié)構(gòu)分別如圖2(a)、圖2(b)和圖2(c)所示.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)模擬器件結(jié)構(gòu) (a)擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池;(b)非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池;(c)氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池Fig.2.(color online)Structures of silicon solar cell:(a)Diffused homojunction solar cell;(b)silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lms;(c)silicon heterojunction solar cell with metal oxide thin f i lms.

一維模擬軟件wxAMPS是在著名太陽電池模擬軟件AMPS的基礎(chǔ)上改進(jìn)求解算法而開發(fā)的一款新型模擬軟件[12],模擬所涉及的材料特性參數(shù)[13?17]如表1所列.

表1 硅太陽電池模擬參數(shù)設(shè)置Table 1.Parameters of silicon solar cells.

3 模擬結(jié)果與討論

3.1 擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池

圖3為暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池的能帶圖,這里(p+)c-Si和(n+)c-Si就是所謂的發(fā)射極和背面場.圖4顯示的是暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池載流子濃度空間分布,高的p型和n型摻雜分別使得發(fā)射極一端空穴濃度p升高和背面場一端電子濃度n升高,即分別增加了發(fā)射極一端空穴的電導(dǎo)率σp(=pqμp)和背面場一端電子的電導(dǎo)率σn(=nqμn),從而分別實(shí)現(xiàn)空穴選擇性接觸和電子選擇性接觸.可以看到,在擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池中光子吸收層即(n)c-Si和載流子選擇性接觸即(p+)c-Si和(n+)c-Si由同種材料組成.

圖3 暗態(tài)下擴(kuò)散p-n同質(zhì)結(jié)硅太陽電池能帶圖Fig.3.Energy diagram for the diffused p-n homojunction silicon solar cell in the dark.

擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池是在晶硅襯底上擴(kuò)散摻雜出一個(gè)相反摻雜類型的區(qū)域并與襯底組成p-n同質(zhì)結(jié),p-n結(jié)被認(rèn)為是太陽電池工作的基本要素,暗態(tài)下p-n結(jié)空間電荷區(qū)建立的內(nèi)建電場被認(rèn)為是光照下太陽電池形成電流的驅(qū)動(dòng)力.如果p-n結(jié)空間電荷區(qū)的內(nèi)建電場不存在,很難想象太陽電池能夠工作,也就是說如果沒有內(nèi)建電場的存在帶電載流子就不能分離.實(shí)際上,形成電流的驅(qū)動(dòng)力是準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)梯度,電子和空穴的分離和選擇性輸運(yùn)到太陽電池的兩端是因?yàn)槠骷牟煌瑓^(qū)域電導(dǎo)率的不同或者說電導(dǎo)率的不對(duì)稱,而不是內(nèi)建電場,因此Würfel等[8]和Bullock等[18]認(rèn)為p-n結(jié)并不是太陽電池所必須的,以金屬氧化物MoOx為空穴收集層的硅異質(zhì)結(jié)太陽電池就是典型的例子.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下擴(kuò)散p-n同質(zhì)結(jié)硅太陽電池載流子濃度空間分布Fig.4.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the diffused p-n homojunction silicon solar cell in the dark.

3.2 非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池是具有載流子選擇性接觸的經(jīng)典例子,其顯著的優(yōu)點(diǎn)是能夠取得高達(dá)750 mV的開路電壓[19],只比高品質(zhì)晶硅吸收層本征體復(fù)合決定的開路電壓上限低約10 mV[3].取得如此高的開路電壓,一方面得益于本征氫化非晶硅的優(yōu)秀化學(xué)鈍化效應(yīng),另一方面也得益于摻雜氫化非晶硅提供的場鈍化效應(yīng).圖5為暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池的能帶圖,其中(p)a-Si為發(fā)射極,(n)a-Si為背面場.對(duì)于空穴選擇性接觸,價(jià)帶帶階和向上的能帶彎曲保證了晶硅表面高的空穴濃度,對(duì)于電子選擇性接觸,導(dǎo)帶帶階和向下的能帶彎曲保證了晶硅表面高的電子濃度,如圖6所示,因此載流子的選擇性發(fā)生在晶硅中感應(yīng)p-n同質(zhì)結(jié)和高-低同質(zhì)結(jié)處,摻雜氫化非晶硅薄膜不僅使得太陽電池的前部和背部具有了選擇性,而且a-Si:H/c-Si界面處的能帶彎曲也參與其中[20].實(shí)際上,通過摻雜可以調(diào)整a-Si:H/c-Si界面處的價(jià)帶帶階和導(dǎo)帶帶階,從而調(diào)整載流子選擇性.非晶硅薄膜的硅異質(zhì)結(jié)太陽電池晶硅中沒有外來的重?fù)诫s效應(yīng),而是在晶硅吸收層中感應(yīng)出一個(gè)同質(zhì)結(jié),這個(gè)感應(yīng)同質(zhì)結(jié)位于晶硅表面,并且被本征氫化非晶硅有效鈍化[21].載流子選擇性接觸促使在晶硅吸收層內(nèi)高的光生載流子產(chǎn)生率、低的少子復(fù)合率和從晶硅吸收層中對(duì)電子和空穴的有效取出.低的少子復(fù)合率不僅來源于鈍化表面缺陷以降低復(fù)合活性,還使一種導(dǎo)電類型載流子想要到達(dá)太陽電池一側(cè)的金屬變得非常困難,從而可以保證光生載流子在復(fù)合前被收集[22].

圖5 暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池能帶圖Fig.5.Energy diagram for the silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lm in the dark.

圖6 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池載流子濃度空間分布Fig.6.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lm in the dark.

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池設(shè)計(jì)有兩種載流子選擇性接觸:一種是收集晶硅吸收層中的光生空穴;另一種是收集晶硅吸收層中的光生電子.受光面載流子選擇性接觸的設(shè)計(jì)面臨更大的挑戰(zhàn),因?yàn)橐艿浇饘贃啪€處橫向載流子收集的功率損失和非晶硅薄膜光子吸收的支配.而在電池背面,至少對(duì)于單面受光硅異質(zhì)結(jié)太陽電池,接觸設(shè)計(jì)可以簡化為一維問題,而且不用過多考慮能量大于晶硅吸收層光學(xué)帶隙的光子吸收[23].非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池主要的挑戰(zhàn)是本征氫化非晶硅緩沖層、摻雜非晶硅層和透明導(dǎo)電膜之間的相互影響.本征氫化非晶硅緩沖層應(yīng)當(dāng)抑制晶硅表面的少子復(fù)合同時(shí)保證優(yōu)秀的多子輸運(yùn),上面摻雜非晶硅層能夠提供有益的場效應(yīng)鈍化,同時(shí)不能對(duì)化學(xué)鈍化產(chǎn)生負(fù)面沖擊.同樣重要的是如何優(yōu)化摻雜非晶硅薄膜的摻雜濃度和厚度去屏蔽摻雜非晶硅層和透明導(dǎo)電層之間的功函數(shù)失配形成的肖特基勢(shì)壘[24].

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池是一種具有載流子選擇性接觸的高效太陽電池,不過其有三個(gè)主要缺點(diǎn):1)(p)a-Si摻雜效率低;2)(p)a-Si的禁帶寬度在1.7—1.8 eV之間,會(huì)不可避免地帶來光學(xué)損失;3)a-Si的溫度穩(wěn)定性差,不能與p-n擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池的組件制備流程相兼容,實(shí)際上這正是金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池取得發(fā)展的主要驅(qū)動(dòng)力[25].

3.3 金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池

著名光伏研究機(jī)構(gòu)EPFL于2015年發(fā)表了一種利用高功函數(shù)金屬氧化物MoOx薄膜作為空穴收集層即發(fā)射極、以(n)a-Si作為背面場的硅異質(zhì)結(jié)太陽電池,效率達(dá)到了22.5%[26].圖7為暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池的能帶圖,可以看到MoOx,c-Si和TiOx都為n型半導(dǎo)體.MoOx(x＜3)是一種寬帶隙半導(dǎo)體,氧空位在MoOx能帶中形成缺陷帶并且使薄膜表現(xiàn)出半金屬性、n型特征[27,28].高功函數(shù)的MoOx在(n)c-Si中形成空穴反型層是界面費(fèi)米能級(jí)對(duì)齊的結(jié)果.在兩種材料接觸前,兩者之間存在一個(gè)大的化學(xué)勢(shì)差,這種能量失配是費(fèi)米能級(jí)統(tǒng)一的驅(qū)動(dòng)力.當(dāng)MoOx與(n)c-Si接觸時(shí),電子從(n)c-Si價(jià)帶轉(zhuǎn)移進(jìn)入MoOx的氧空位缺陷帶,接著電子離開(n)c-Si表面,價(jià)帶邊逐漸靠近費(fèi)米能級(jí)EF并且在(n)c-Si表面感應(yīng)能帶向上彎曲從而出現(xiàn)(p+)c-Si空穴反型層[29].金屬氧化物MoOx與(n)c-Si接觸感應(yīng)向上的能帶彎曲進(jìn)入(n)c-Si吸收層形成感應(yīng)同質(zhì)p-n結(jié),如果設(shè)計(jì)良好,感應(yīng)同質(zhì)p-n結(jié)的整流特性與在吸收層表面的p型摻雜形成的同質(zhì)p-n結(jié)相似,在(n)c-Si表面附近有高的空穴濃度,如圖8所示,形成空穴選擇性接觸.低功函數(shù)的金屬氧化物TiOx[30]與(n)c-Si接觸時(shí)形成小的導(dǎo)帶帶階,電子能夠輕松通過,同時(shí)形成大的價(jià)帶帶階,阻擋空穴的輸運(yùn),即在(n)c-Si表面附近有高的電子濃度,如圖8所示,從而是一種電子選擇性接觸.

圖7 暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池能帶圖Fig.7.Energy diagram for the silicon heterojunction solar cell with metal oxides thin f i lm in the dark.

免摻雜的金屬氧化物取代高摻雜發(fā)射極和背面場是硅太陽電池研發(fā)過程中的創(chuàng)新,其他能形成空穴選擇性接觸的金屬氧化物還有WOx[31]和V2Ox[32]等,能形成電子選擇性接觸的金屬氧化物還有CsOx[18]等.

圖8 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池載流子濃度空間分布Fig.8.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the silicon heterojunction solar cell with metal oxides thin f i lm in the dark.

4 結(jié) 論

硅太陽電池中載流子選擇性接觸可以通過擴(kuò)散摻雜制備同質(zhì)結(jié)、利用異質(zhì)結(jié)的能帶排列或感應(yīng)能帶彎曲來創(chuàng)造.基于一維太陽電池模擬軟件wxAMPS,我們模擬了暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽電池、非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池和氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池的能帶結(jié)構(gòu)和載流子濃度的空間分布.模擬結(jié)果表明:就阻擋一種導(dǎo)電類型的載流子同時(shí)傳導(dǎo)另一種導(dǎo)電類型的載流子這一特性而言,異質(zhì)結(jié)載流子選擇性接觸的物理機(jī)制與擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)相同,都是在晶硅表面附近形成載流子濃度空間分布的不對(duì)稱從而導(dǎo)致電導(dǎo)率的不對(duì)稱,形成對(duì)電子的高阻和空穴的低阻,或者對(duì)空穴的高阻和電子的低阻,進(jìn)而讓空穴輕松通過同時(shí)阻擋電子,或者讓電子輕松通過同時(shí)阻擋空穴.非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽電池已經(jīng)取得了非常高的轉(zhuǎn)換效率,不過非晶硅薄膜帶隙較窄且需摻雜,使用免摻雜的金屬氧化物薄膜代替摻雜非晶硅薄膜,為制備硅異質(zhì)結(jié)太陽電池打開了更廣闊的材料空間,同時(shí)也使得如原子層沉積等薄膜沉積技術(shù)得以加速發(fā)展.

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[32]Almora O,Gerling L G,Voz C,Alcubilla R,Puigdollers J,Garcia-Belmonte G 2017Sol.Energy Mater.Sol.Cells168 221