預提升對循環(huán)流化床反應器中氣固流動特性的影響

蘇魯書，李春義，張洪菡，李修儀

(中國石油大學(華東)重質(zhì)油國家重點實驗室，山東 青島 266580)

預提升對循環(huán)流化床反應器中氣固流動特性的影響

蘇魯書，李春義，張洪菡，李修儀

(中國石油大學(華東)重質(zhì)油國家重點實驗室，山東 青島 266580)

以催化裂化平衡劑為固體介質(zhì)、常溫空氣作為流化氣體，在循環(huán)流化床冷態(tài)模擬試驗裝置上分別考察了表觀氣速、顆粒貯量、下料蝶閥開度、預提升氣量等操作條件對循環(huán)流化床反應器催化劑循環(huán)速率的影響，并探討了產(chǎn)生這種影響的原因；同時，深入研究了預提升出口位置對系統(tǒng)內(nèi)催化劑循環(huán)速率、提升管底部軸向、徑向顆粒濃度分布的影響，并描述了氣固兩相交匯點處的微觀流動結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明：隨著操作氣速的升高，氣、固相之間的相互作用增強，顆粒循環(huán)速率提高；伴床及蝶閥通過提供足夠的壓力支持提升管內(nèi)的兩相流動，增加顆粒貯量或減小蝶閥壓降可有效提高顆粒循環(huán)量；通入預提升氣可增大顆粒向前運動的推動力，避免顆粒發(fā)生坍落而沉積于床層底部；當伴床向提升管提供足夠的顆粒循環(huán)速率時，預提升出口位置的提高破壞了顆粒的向下流動，迫使顆粒進入中心快速向上的氣固流動區(qū)，從而改變氣、固相交匯點處的流動結(jié)構(gòu)；另外，不同預提升結(jié)構(gòu)對顆粒濃度的影響有限，并未從根本上改變軸向、徑向顆粒濃度的分布規(guī)律。

循環(huán)流化床 預提升 循環(huán)速率 顆粒濃度

循環(huán)流化床反應器具有處理量大，可連續(xù)操作，傳質(zhì)、傳熱速率高等優(yōu)點[1]，廣泛應用于催化裂化、煤炭流化燃燒等領(lǐng)域[2]。然而，循環(huán)流化床反應器中的流動結(jié)構(gòu)不均勻，氣固兩相在軸向上返混明顯，而在徑向上存在“中心低、邊壁高”的環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)[3-4]。提升管中的不均勻流動會影響氣、固相的充分接觸，使氣體嚴重偏離活塞流，在劑氣比較高時對反應的影響更為明顯[5]。

反應提升管是氣、固相進行混合并發(fā)生化學反應的場所[6-7]。由再生斜管輸送來的高溫催化劑經(jīng)預提升段到達進料噴嘴，與油氣相接觸，發(fā)生化學反應生成目的產(chǎn)品。在提升管頂部，油氣產(chǎn)品與催化劑經(jīng)快速分離器得以分離。催化劑循環(huán)量(顆粒循環(huán)速率)是決定反應深度，進而影響產(chǎn)品分布的關(guān)鍵因素[8]。催化劑循環(huán)量的增加實質(zhì)上是使氣體與催化劑活性中心接觸的機會相對增加，減少氣體短路，從而相應提高反應速率。

循環(huán)流化床反應器底部預提升段的作用是改善底部催化劑的分布，實現(xiàn)均勻輸送，保證催化劑與原料的充分混合反應。因此，預提升操作條件以及結(jié)構(gòu)形式對循環(huán)流化床反應器的氣固流動特性有著重要的影響。本課題在循環(huán)流態(tài)化冷態(tài)模擬試驗裝置上考察表觀氣速、顆粒貯量、蝶閥開度、預提升氣量等操作參數(shù)對系統(tǒng)催化劑循環(huán)量的影響，深入探究預提升出口和底部再生斜管口的相對位置對循環(huán)流化床反應器內(nèi)氣固流動特性的影響，以期為新型循環(huán)流化床反應器的設計與優(yōu)化提供基礎數(shù)據(jù)。

1 實 驗

1.1 試驗裝置

圖1為循環(huán)流化床冷態(tài)模擬試驗裝置示意。該裝置主要由提升管、伴床、測量筒、過濾設備、濃度測量儀、空壓機、連接管路及相應控制組件(蝶閥、三通換向閥、轉(zhuǎn)子流量計)組成，其中提升管包括底部預提升段(高1.03 m，直徑0.1 m)、裂化反應段(高0.8 m，直徑0.1 m)以及氣力輸送段(高度8.8 m，直徑0.1 m)。

圖1 循環(huán)流化床冷態(tài)模擬試驗裝置示意1—提升管；2—噴嘴；3—預流化氣；4—預提升氣；5—旋風分離器；6—過濾設備；7—三通切換閥；8—測量筒；9—伴床；10，11—下料蝶閥；12—下料斜管；13—流量計；14—濃度測量儀；15—微機數(shù)據(jù)采集；16—空壓機

圖2為本實驗考察的循環(huán)流化床反應器的3種預提升結(jié)構(gòu)示意。這3種預提升結(jié)構(gòu)的外觀相似，預提升管內(nèi)徑均為27 mm，其區(qū)別在于預提升出口與底部下料斜管口的相對位置，其中結(jié)構(gòu)A的預提升出口與底部下料斜管口底端相平齊，結(jié)構(gòu)B的預提升出口位于下料斜管入提升管中心線上，結(jié)構(gòu)C的預提升出口與下料斜管口的上沿相平齊。

在實際應用中，提升管主要用作催化裂化反應器，而伴床通?？捎米鞔呋瘎┰偕?。再生劑經(jīng)再生斜管進入提升管底部，預流化氣通過環(huán)形氣體分布器使顆粒流化，在預提升氣和噴嘴進料氣的作用下向上流動，氣體攜帶顆粒到達提升管頂部的氣固分離裝置(旋風分離器)，顆粒在此被分離后返回床層，并向下流動重新進入提升管，從而完成循環(huán)流動。

圖2 循環(huán)流化床反應器的3種預提升結(jié)構(gòu)示意

1.2 試驗介質(zhì)

試驗所用的流化介質(zhì)為常溫空氣，壓力為0.19 MPa；固體顆粒采用催化裂化平衡劑，顆粒密度為1 500 kgm3，平均粒徑為85.41 μm。使用BT-9300H型激光粒度分布儀測定催化劑的粒徑分布，結(jié)果如表1所示。

表1 催化劑的粒徑分布

1.3 測量設備及方法

采用中國科學院過程研究所研制的Pc6d型固體顆粒濃度測量儀測量提升管內(nèi)局部顆粒濃度(εs)。通過校正后的轉(zhuǎn)子流量計示數(shù)以及提升管直徑計算表觀氣速(Ug)，本研究中表觀氣速由預提升氣、預流化氣及噴嘴進料氣的氣速三部分構(gòu)成。固體顆粒循環(huán)速率(Gs)則通過切換法測量，即在穩(wěn)定的顆粒循環(huán)過程中，通過氣動三通換向閥切換旋風分離器、測量筒和伴床，使顆粒流入測量筒中，計算出一定時間內(nèi)(10 s)測量筒內(nèi)顆粒積累的體積，并基于提升管內(nèi)輸送段的橫截面積計算出Gs。

表2 提升管中εs測試點的徑向位置

2 結(jié)果與討論

2.1 Ug對Gs的影響

提升管內(nèi)固體顆?？朔亓澳Σ亮ο蛏线\動的能量均由氣體提供，因此操作氣速對催化劑循環(huán)量影響較大[11-13]。采用結(jié)構(gòu)A，在蝶閥全開、料位高度(靜止時伴床內(nèi)床層的初始料位高度)分別為182，275，325 cm的條件下，考察Ug對Gs的影響，結(jié)果見圖3。由圖3可以看出，在Ug較低時，提升管反應器中Gs隨Ug的增大而顯著提高，但隨著Ug的進一步提高，Gs上升的趨勢變緩。這是因為在循環(huán)體系內(nèi)顆粒貯量相同的情況下，Ug的升高使得管內(nèi)流型發(fā)生變化，活塞流逐漸被懸浮流所取代，顆粒運動速度變快，顆粒在管道內(nèi)的停留時間減短，通過單位截面積的顆粒增多。Ug較低時，管中氣泡數(shù)量相對較少，氣泡之間相互作用小，聚并程度低；隨著Ug的增加，管中氣泡數(shù)量也增加，氣泡之間的相互作用強烈，小氣泡聚并為大氣泡的幾率增加，循環(huán)阻力增加的速率高于氣體能量增加的速率，使Gs上升的趨勢變緩。

圖3 Ug對Gs的影響料位高度，cm： ▲—325； ●—275； ■—182

2.2 顆粒貯量對Gs的影響

顆粒貯量一般通過伴床的初始料位高度來衡量。采用結(jié)構(gòu)A，在Ug為11.51 ms、蝶閥開度為66.7%的條件下，顆粒貯量對Gs的影響見表3。由表3可以看出，隨著顆粒貯量的增多，Gs逐漸升高。由于固體顆粒具有類似流體的性質(zhì)，從流體力學的觀點看，實際流體在管道中作恒定流動(壓力、流速和密度不變化的流動形式)，符合伯努利方程：

(1)

(2)

式中：Z1、Z2分別為過流斷面(液體在管道中流動時，垂直于流動方向的截面)Ⅰ、Ⅱ處距基準液面的高度(取床層表面和底部下料口截面作為基準面)；p1、p2分別為過流斷面Ⅰ、Ⅱ處的壓力；u1、u2分別為過流斷面Ⅰ、Ⅱ處的流速；W，ρ，g，λ，le,d分別為單位質(zhì)量流體的外加能量、液體的密度、重力加速度、摩擦因數(shù)、當量長度、管道直徑。

表3 顆粒貯量對GS的影響

在無外加功以及提升管底部、伴床床層頂部的壓力不變的情況下，伯努利方程可簡化為：

(3)

流體在管路中流動時具有的位能轉(zhuǎn)化為下料斜管底部顆粒的動能和管路系統(tǒng)的總能量損失，且位能增加的速率遠高于阻力損失積累的速率，底部催化劑質(zhì)量通量增大，系統(tǒng)內(nèi)催化劑循環(huán)量提高。

2.3 蝶閥開度對Gs的影響

采用結(jié)構(gòu)A，在Ug為11.51m/s、料位高度分別為182，275，325，460cm的條件下，蝶閥開度對Gs的影響見圖4。由圖4可以看出，在蝶閥開度較小時，隨著蝶閥開度增大，Gs顯著提高，但蝶閥開度增大到一定程度后，Gs上升的趨勢變緩。

圖4 蝶閥開度對Gs的影響料位高度， cm： ■—182； ●—275； ▲—325； 。圖5同

根據(jù)流體力學可知，蝶閥是一個局部阻力可以變化的節(jié)流元件，其流量可表示為：

(4)

式中：Q為蝶閥在某一開度下的流量；p1、p2分別為蝶閥的進、出口壓力；A，ξ，ρ分別為節(jié)流面積、蝶閥阻力系數(shù)、流體密度。

由式(4)可知，當A一定、Δp(p1-p2)也恒定時，Q隨ξ而變化，即ξ愈大，Q愈小，而ξ與蝶閥開度有關(guān)。隨著蝶閥開度的增大，阻力損失減小，蝶閥壓降降低，循環(huán)量變化速率逐漸加快，在開度為3/4處達到最大；開度繼續(xù)增加時，則循環(huán)量變化的趨勢較為平緩，可能會出現(xiàn)催化劑循環(huán)量隨蝶閥開度增大而減小的現(xiàn)象。該現(xiàn)象說明：對于氣固兩相流，一般情況下催化劑具有類似液體的性質(zhì)，但又具有本身的固體特性。另外，在高料位、大循環(huán)量的情況下，蝶閥開度對系統(tǒng)循環(huán)量的作用效果更加明顯。

2.4 預提升氣量對Gs的影響

采用結(jié)構(gòu)A，在Ug為11.51 m/s、蝶閥全開、料位高度分別為182，275，325，460 cm的條件下，通過改變噴嘴進氣量和預提升氣量(噴嘴進氣量：175，165，155，145，140 m3/h，對應的預提升氣量：0，10，20，30，35 m3/h)來考察預提升氣對Gs的影響，結(jié)果如圖5所示。由圖5可以看出，提升管底部通入預提升氣可以顯著提高Gs。這是因為預提升氣可以將進入提升管底部的催化劑快速提升至進料噴嘴處，在催化劑床層壓頭不變的情況下，預提升氣的存在會增大系統(tǒng)內(nèi)催化劑向前輸送的推動力。此外，在料位高度為460 cm時，預提升氣量對Gs的影響更顯著。這說明預提升氣可更好地發(fā)揮其輸送作用，前提是保證催化劑床層能提供足夠大的壓頭，有充足的固體顆粒進入再生斜管。

圖5 預提升氣量對Gs的影響

綜上所述，表觀氣速、顆粒貯量、蝶閥開度、預提升氣量對系統(tǒng)內(nèi)催化劑循環(huán)量均有顯著的影響。顆粒貯量用于提供足夠大的壓頭保證催化劑下滑的順暢，是系統(tǒng)內(nèi)固相流動的初始推動力。蝶閥作為流體輸送系統(tǒng)的控制部件，一般安裝在再生斜管上，可以有效控制由再生器進入反應器的催化劑流率。預提升氣可以將提升管底部的催化劑快速提升至進料噴嘴處與原料油混合反應，避免出現(xiàn)底部催化劑顆粒大量堆積而導致的流化不暢甚至噎塞現(xiàn)象。作為系統(tǒng)內(nèi)催化劑輸送的中間推動力，預提升氣在提高系統(tǒng)內(nèi)催化劑循環(huán)量方面發(fā)揮著不可忽視的作用。對一個給定顆?？傎A量的循環(huán)流化床，表觀氣速是氣相輸送過程中提升管中上部催化劑運輸?shù)闹饕苿恿?。表觀氣速的增大可以加快氣、固間的動量傳遞，增大顆粒運動速度，避免催化劑滑落，減少管內(nèi)催化劑的停留時間。

2.5 3種預提升結(jié)構(gòu)下的最大循環(huán)速率對比

在表觀氣速Ug為11.51 m/s、料位高度分別為275，325，460 cm的條件下，考察采用不同預提升結(jié)構(gòu)時Gs隨蝶閥開度的變化情況，從而得到各料位上系統(tǒng)所能達到的顆粒最大循環(huán)速率(Gs max)，結(jié)果如圖6所示。由圖6可以看出：①在顆粒貯量一定的條件下，Gs max由大到小的順序為結(jié)構(gòu)A<結(jié)構(gòu)B<結(jié)構(gòu)C。這是因為在結(jié)構(gòu)A中，預提升管口與底部下料管口下端相平齊，預提升氣從下方高速噴出時，一部分預提升氣體會倒竄至下料斜管及再生器中影響流化，增大再生劑的下滑阻力，再生斜管內(nèi)催化劑通量減小，進入提升管反應器中的催化劑量隨之減少，從而引起系統(tǒng)內(nèi)顆粒循環(huán)速率減小。在結(jié)構(gòu)C中，預提升管口與底部下料管口上沿相平齊，一方面可避免預提升氣對再生斜管的直接沖擊，降低下料阻力，使再生斜管下方的壓力降低、密度波動減?。涣硪环矫?，當高速射流從預提升管口噴出時，周圍的空氣由于被射流卷走而形成真空，從而卷吸周圍的催化劑進入射流，兩者摻混向前運動。預提升管末端和再生斜管下料口的相對位置改變后，催化劑進入提升管后隨即會受到射流產(chǎn)生的強勁抽力作用，氣、固間的動量傳遞速率加快，使系統(tǒng)內(nèi)催化劑循環(huán)量得到有效提高。在結(jié)構(gòu)B中，預提升管口位于下料斜管出口截面中心處，再生斜管受到的沖擊力以及負壓對催化劑產(chǎn)生的吸力均存在于此結(jié)構(gòu)中，在一定程度上兩者可相互抵消，所以其顆粒循環(huán)速率位于結(jié)構(gòu)A和結(jié)構(gòu)C之間。②顆粒貯量不同時，提升管預提升結(jié)構(gòu)對Gs max的影響程度不同，在料位高度較小(275 cm)時，3種預提升結(jié)構(gòu)下的Gs max分別為310，315，316 kg/(m2·s)，未發(fā)生明顯變化；在料位高度較大(460 cm)時，3種預提升結(jié)構(gòu)下的Gs max分別為566，595，612 kg/(m2·s)，具有明顯的差別，說明預提升出口位置對提升管內(nèi)顆粒的流動行為有直接的影響。這是因為，當催化劑循環(huán)量較小時，在提升管底部的催化劑依靠重力沿管壁向下滑動，再生斜管密度低，催化劑流化暢通，少量的預提升氣即可將催化劑完全攜帶至噴嘴處，因而預提升高速射流所形成的負壓對催化劑的作用效果不明顯。隨著料位的提高，催化劑循環(huán)量逐漸提高，再生斜管內(nèi)氣體所占空間越來越小，并逐漸被固體顆粒所占據(jù)，進入提升管底部的催化劑超出了預提升氣的承載能力，催化劑堆積密度增大。C結(jié)構(gòu)中催化劑進入提升管后隨即會受到負壓產(chǎn)生的抽力作用，有效緩解預提升氣輸送壓力，因而可突破相同操作條件下A結(jié)構(gòu)的循環(huán)量“瓶頸”。為此，實驗中進一步考察了Ug為11.51 m/s、料位高度為460 cm的條件下，Gs隨蝶閥開度的變化，結(jié)果見表4。由表4可以看出，隨著蝶閥開度增大，Gs呈上升趨勢，當Gs超過400 kg/(m2·s)時，3種預提升結(jié)構(gòu)中催化劑循環(huán)量有明顯的差異，這與上述分析結(jié)果一致。

圖6 3種預提升結(jié)構(gòu)下的Gs max對比料位高度，cm：■—275； ■—325； ■—460

2.6 預提升段氣固相流動結(jié)構(gòu)的描述

3種結(jié)構(gòu)下預提升管口的氣固相流動結(jié)構(gòu)示意見圖7。由圖7可以看出：再生線路中催化劑的

表4 3種預提升結(jié)構(gòu)下蝶閥開度對Gs的影響

流動屬于氣-固兩相流，在低循環(huán)量下，預提升出口位置的降低將再生斜管分成2個區(qū)域，即接近2/3斜管向上流動的氣體流股區(qū)和靠近下管壁的氣固逆流區(qū)；隨著催化劑輸送量的提高，再生斜管內(nèi)的氣體空間不斷被壓縮，再生斜管密度增大，可以是1/2管徑、2/3管徑以及滿管，此時，預提升出口位置的提高改變了氣固兩相的流動方向，氣體和顆粒得以重新分配。

圖7 預提升管口的氣固流動結(jié)構(gòu)示意

2.7 3種預提升結(jié)構(gòu)下的顆粒分布情況對比

圖8 提升管底部的軸向分布■—結(jié)構(gòu)A，條件1； ●—結(jié)構(gòu)A，條件2； ▲—結(jié)構(gòu)B，條件1；結(jié)構(gòu)B，條件2； ◆—結(jié)構(gòu)C，條件1； 結(jié)構(gòu)C，條件2

圖9 提升管底部各軸向位置的徑向εs分布■—結(jié)構(gòu)A； ●—結(jié)構(gòu)B； ▲—結(jié)構(gòu)C

3 結(jié) 論

(1) 預提升操作參數(shù)是影響系統(tǒng)循環(huán)量的重要因素，但引起循環(huán)量變化的機理各不相同。顆粒在加速和向上輸送過程中所需的能量主要來自表觀氣速；伴床和蝶閥主要提供氣固相流動所需壓降；在較高的顆粒循環(huán)速率下，預提升氣對床層底部顆粒的加速運動發(fā)揮重要作用。

(2) 當伴床向提升管底部提供的顆粒循環(huán)速率較低時，預提升出口位置對系統(tǒng)循環(huán)量的影響不明顯；顆粒循環(huán)量足夠大時，相同操作條件下結(jié)構(gòu)C的顆粒循環(huán)量要明顯高于結(jié)構(gòu)A。

(3) 3種結(jié)構(gòu)提升管內(nèi)顆粒濃度的軸、徑向分布規(guī)律趨于一致，但總體上看，結(jié)構(gòu)C的顆粒濃度要高于結(jié)構(gòu)A。

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INFLUENCE OF PRE-LIFTING ON GAS-SOLIDS FLOW IN CIRCULATING FLUIDIZED BED

Su Lushu， Li Chunyi， Zhang Honghan， Li Xiuyi

(StateKeyLaboratoryofHeavyOil，ChinaUniversityofPetroleum(EastChina)，Qingdao，Shandong266580)

The effects of operating conditions of superficial gas velocity， system storage capacity， butterfly valve opening， pre-lifting gas volume on solids circulation rate in a cold apparatus of circulating fluidized bed were investigated using air and FCC equilibrium catalyst， and the causes of influence were also analyzed.Meanwhile， this paper conducted a thoroughly comparative study about the impacts of pre-lifting outlet on solid fluxes as well as axial and radial solids concentration distribution inside the bottom section of riser.The micro-flow pattern in the gas-solids confluent zone was proposed.The results show that the solids circulation rate increases with increasing gas velocity and more intensive gas-solids contact.The pressure needed for supporting gas-solids flow in riser is from storage vessel and butterfly valve.Increasing particle reserves and decreasing butterfly valve pressure drop also helps boost solids circulation rate.Injection of pre-lifting gas helps to push solids upwards in case of particle deposits at the bottom.When the solids flux provided by storage vessel is large enough， increasing pre-lifting outlet position could change the gas-solids flow structure in the gas-solids confluent zone by preventing solids downwards and pushing solids upwards.Besides， the different pre-lifting structures have limited influence on solids concentration in either axial or radial distributions in riser.

circulating fluidized bed； pre-lifting； circulation rate； solid concentration

2016-08-15；修改稿收到日期：2016-10-31。

蘇魯書，碩士研究生，主要從事煉油工藝及流態(tài)化等方面的研究工作。

李春義，E-mail：chyli@upc.edu.cn。