基于223Ra和224Ra的桑溝灣海底地下水排放通量

王希龍，杜金洲*，張經(jīng)

(1.華東師范大學(xué) 河口海岸學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200062)

基于223Ra和224Ra的桑溝灣海底地下水排放通量

王希龍1，杜金洲1*，張經(jīng)1

(1.華東師范大學(xué) 河口海岸學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200062)

海底地下水排放(SGD)是陸地向海洋輸送水量和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的重要通道之一，對(duì)沿海物質(zhì)通量及其生物地球化學(xué)循環(huán)有重要的影響，對(duì)生態(tài)環(huán)境起著不可忽視的作用。本文運(yùn)用天然放射性同位素223Ra和224Ra示蹤估算了我國(guó)北方典型養(yǎng)殖基地桑溝灣的海底地下水排放通量。結(jié)果表明，海底地下水樣尤其是間隙水中Ra活度[224Ra=(968±31) dpm/(100 L)，223Ra=(31.4±4.9) dpm/(100 L)，n=9]遠(yuǎn)高于表層海水[224Ra=(38.7±2.0) dpm/(100 L)，223Ra=(1.70±0.50) dpm/(100 L)，n=21]。假設(shè)穩(wěn)態(tài)條件下，考慮Ra的各源、匯項(xiàng)，利用Ra平衡模型，估算出桑溝灣SGD排放通量為(0.23～1.03)×107m3/d。潮周期內(nèi)的觀測(cè)結(jié)果顯示，漲潮時(shí)，水力梯度較小，SGD排放變?nèi)?，落潮時(shí)，水力梯度較大，導(dǎo)致了相對(duì)較多的SGD排放。在一個(gè)潮周期間，基于223Ra和224Ra得到的SGD排放通量平均為0.39×107m3/d。潮汐動(dòng)力下的SGD排放平均占總SGD排放的61%，因此桑溝灣沿岸的地下水排放主要受潮汐動(dòng)力的影響，并對(duì)海水組成及海陸間物質(zhì)交換有顯著貢獻(xiàn)。

鐳同位素；海底地下水排放；鐳庫(kù)模型；潮汐動(dòng)力；桑溝灣

1 引言

人類活動(dòng)影響對(duì)近海海域生態(tài)系統(tǒng)的主要表現(xiàn)之一就是陸海相互作用過程，而海底地下水排放(submarine groundwater discharge， SGD)是陸海相互作用過程中重要而往往容易被忽視的重要一環(huán)。SGD是全球水循環(huán)系統(tǒng)中重要的過程之一，由于地下水中的許多成分(如硝酸鹽)濃度與海水相比高出許多倍，SGD可能成為沿岸海域營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的重要載體和輸運(yùn)途徑。同時(shí)，通過SGD攜帶的物質(zhì)可以改變近海營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的組成和結(jié)構(gòu)，從而改變傳統(tǒng)的沿岸海域的生物地球化學(xué)循環(huán)模式[1—3]。

自然界中存在4種天然放射性鐳同位素，226Ra(T1/2=1 600 a)、228Ra(T1/2=5.7 a)、224Ra(T1/2=3.7 d)和223Ra(T1/2=11.4 d)。目前這4種天然放射性鐳同位素已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于SGD的研究中[4—10]。雖然我國(guó)SGD的研究起步較晚，但是相關(guān)工作在我國(guó)的三大河口及典型海灣都有所涉及[11—20]。

桑溝灣位于山東省東部沿海(37°01′～37°09′N， 122°24′～122°35′E)，是我國(guó)北方典型的養(yǎng)殖基地，北、西、南三面為陸地環(huán)抱，灣口向東，為半封閉型海灣(圖1)。桑溝灣水域廣闊，海灣面積163.2 km2，海底地勢(shì)平坦，由西向東逐漸傾斜，坡度較小，平均水深7～8 m，最大水深15～17 m[21]。桑溝灣沿岸無大河注入，入灣的較大河流有桑溝河、崖頭河、沽河、小落河等，年平均徑流總量為(1.7～2.3)×108m3，年輸沙量為17.1×104t。

圖1 桑溝灣地理位置(左)及采樣站位圖(右)，大面站、地下水和河水樣品采集于2015年5月，連續(xù)觀測(cè)樣品采集于2012年6月Fig.1 Location of Sanggou Bay (left) and the station locations in the Sanggou Bay (right): surface water， submarine groundwater， and river water were collected in May 2015; samples for time series station were collected in June 2012

桑溝灣的潮汐類型為不正規(guī)半日潮，平均大、小潮差分別為1.47 m和0.57 m，最大潮差可達(dá)2.61 m。同時(shí)桑溝灣氣候溫和濕潤(rùn)，變化幅度較小，月平均降水量為68.02 mm。灣內(nèi)水體溫度變化范圍較小，年平均水溫13℃左右，鹽度變化不大，年平均鹽度為31.76，1月份最低，6月份最高，鹽度變化受黃海沿岸流及降水的影響較為顯著[22]。

作為我國(guó)典型立體示范養(yǎng)殖區(qū)，歷史上，桑溝灣的水產(chǎn)資源十分豐富，在漁業(yè)生產(chǎn)旺季時(shí)，曾有網(wǎng)產(chǎn)青魚數(shù)萬斤的記錄。自1957年在該灣推廣海帶筏式養(yǎng)殖生產(chǎn)技術(shù)以來，桑溝灣的水產(chǎn)活動(dòng)走上了以養(yǎng)為主、養(yǎng)捕結(jié)合的道路。但是由于對(duì)該灣水產(chǎn)資源的管理還存在不合理的地方，使得灣內(nèi)的水動(dòng)力情況及陸源物的輸入受到較大的影響。此前對(duì)于2012年桑溝灣SGD通量及其對(duì)營(yíng)養(yǎng)鹽收支平衡的評(píng)估已有報(bào)道[23]，本文則是在此基礎(chǔ)上，利用短半衰期核素223Ra和224Ra對(duì)桑溝灣的SGD進(jìn)行再評(píng)估，并強(qiáng)調(diào)潮汐動(dòng)力對(duì)SGD的影響。

2 采樣及實(shí)驗(yàn)方法

2015年5月20日至27日期間，利用當(dāng)?shù)卮桓鶕?jù)養(yǎng)殖生物的不同分區(qū)，以潛水泵采集桑溝灣表層水體樣品，樣品采集體積約60 L；同時(shí)進(jìn)行了桑溝灣沿岸地下井水(民用井)、沙灘間隙水和河流樣品的采集，地下井水樣品的采集體積為20 L，沙灘間隙水的采集體積為10 L，河流樣品的采集體積為40 L。所有的樣品均用于測(cè)定其中的224Ra和223Ra比活度，采樣站位如圖1所示。對(duì)于表層海水樣品和周圍的河流水樣，采用孔徑0.5 μm的濾芯進(jìn)行過濾除去水樣中的懸浮顆粒物，地下井水和沙灘間隙水樣品采用孔徑0.45 μm的醋酸纖維濾膜進(jìn)行過濾。同時(shí)，2012年6月6日至7日在桑溝灣的南部定點(diǎn)(圖1中SGTS站)進(jìn)行了27 h的連續(xù)觀測(cè)，每3 h采一次樣品，采樣及處理方法同上。

3 結(jié)果

3.1 桑溝灣223Ra和224Ra的活度分布

224Ra和223Ra的活度分布如圖2所示。此處224Ra的活度值是指在測(cè)定的總224Ra活度中減掉其母體228Th的貢獻(xiàn)獲得的224Ra活度。表層水體中224Ra的活度范圍為18.9～81.9 dpm/(100 L)，平均為(38.7±16.7) dpm/(100 L) (n=21)；223Ra的活度范圍為0～2.89 dpm/(100 L)，平均為(1.62±0.76) dpm/(100 L) (n=21)。在表層水體的活度分布等值線圖中可以看出224Ra和223Ra的活度均表現(xiàn)出明顯的近岸高、離岸低的趨勢(shì)，但在研究區(qū)域的東北部均存在一個(gè)小幅的活度增長(zhǎng)趨勢(shì)，推測(cè)這部分相對(duì)高的活度值可能來自桑溝灣以北的愛蓮灣的貢獻(xiàn)。愛蓮灣位于山東半島最東端，與桑溝灣相鄰(圖1)，同樣是養(yǎng)殖型海灣，在氣候條件和海洋環(huán)境上與桑溝灣相同，但是桑溝灣為半封閉型海灣，愛蓮灣則相對(duì)開闊，與外海的交換也更充分[26]，因此，此處的高值可能來自愛蓮灣的陸源輸入。此外，在圖1中站位SG-3、SG-9、SG-10、SG-11、SG-15處分別采集了底層水體樣品，其表、底層水體中224Ra和223Ra的活度列于表1中。從表1中可以看出，桑溝灣的淺水區(qū)(水深低于8 m)水體在垂向上基本混合均勻——水溫、鹽度和Ra的活度均沒有明顯的變化；在水深較深的SG-3站位處，測(cè)得的表層水體中224Ra比底層稍高，但是水溫和鹽度的變化并不大。

海底地下水樣品(井水和沙灘間隙水)的采樣結(jié)果同樣顯示在圖2中。從圖中可以看出海底地下水樣品中的Ra活度變化范圍較大。井水樣品中的224Ra活度范圍是38.3～269 dpm/(100 L)，平均為(104±73.8) dpm/(100 L) (n=8)；223Ra活度范圍是0.03～5.36 dpm/(100 L)，平均為(2.06±1.85) dpm/(100 L) (n=8)。岸邊沙灘間隙水中224Ra和223Ra的活度[224Ra：116～2 003，(968±653) dpm/(100 L)；223Ra：1.78～50.9，(26.2±17.8) dpm/(100 L)，n=9]則比井水高近10倍。

圖2 桑溝灣表層海水224Ra(a)和223Ra(b)活度等值線圖及海底地下水(實(shí)心圓)、河流中(空心圓)的活度圖Fig.2 Contour plots of 223Ra and 224Ra in the surface water of Sanggou Bay， and dots plots for submarine groundwater (filled circles) and river water (open circle) around Sanggou Bay

表1 桑溝灣部分站位的表、底層水的溫、鹽和鐳活度

Tab.1 Temperature， salinity and Ra activities in several stations of Sanggou Bay

站位水深/m層次水溫/℃鹽度224Ra誤差223Ra誤差dpm·(100L)-1SG?318 2表13 530 522 41 50 980 28底11 431 516 00 90 840 26SG?99 7表1531 943 42 21 010 34底14 231 940 41 71 080 38SG?109 1表16 231 440 41 71 920 60底15 931 332 82 30 760 33SG?118 5表--42 62 11 550 54底--34 62 63 430 99SG?158 0表17 131 236 11 62 080 63底16 131 436 61 81 310 46

圖3 2015年5月表層水體(a)、地下井水(b)、間隙水(c)和河流(d)中224Ra vs. 223Ra及其相關(guān)性數(shù)據(jù)Fig.3 Plots of 224Ra vs. 223Ra for all samples， surface water (a)， groundwater (b)， pore water (c) and river water (d). The results of correlation analysis were also shown in the plots

3.2 同位素比值

近岸水體中Ra同位素的主要來源有河流沉積物的解吸和含鹽地下水的排放[5，27]。從沉積物上釋放之后，224Ra和223Ra不斷通過吸附在沉積物上的Th同位素的衰變產(chǎn)生，但是這種輸入在一個(gè)較長(zhǎng)的時(shí)間必然達(dá)到穩(wěn)定。對(duì)于224Ra和223Ra來講，即使具有相同的來源也會(huì)因?yàn)檩斎脒^程中的衰變而產(chǎn)生不同的活度比。圖3顯示了224Ra與223Ra在不同水體中的比值。從圖3中可以看出表層水體、地下井水、間隙水和河水中224Ra與223Ra之間的線性擬合直線斜率分別為20.9 (r=0.94，P<0.01，n=21)、39.7 (r=0.88，P<0.01，n=8)、31.8 (r=0.93，P<0.01，n=9)和16.8 (r=0.91，P<0.01，n=5)，并表現(xiàn)出顯著的線性相關(guān)性。與地下水(井水和沙灘間隙水)相比，桑溝灣表層水體中的活度比值較低，這可能是由于地下水中224Ra不斷地由母體產(chǎn)生，而當(dāng)其進(jìn)入海水后，母體的貢獻(xiàn)減小，224Ra不斷衰變?cè)斐傻?。而與表層水體相比，河水中的224Ra與223Ra的活度及其比值均較低，因此表層水體中的224Ra/223Ra活度比(AR).很可能是由于Ra同位素在通過地下水向海輸入過程中的衰變?cè)斐傻摹?/p>

4 討論

4.1 桑溝灣水體表觀年齡

水體表觀年齡可以用來描述水體的遷移擴(kuò)散過程，是了解水體及其物質(zhì)在海洋中輸送的水動(dòng)力過程的基礎(chǔ)[28-29]。要估算桑溝灣的海底地下水排放通量，也必然要先得到桑溝灣水體的停留時(shí)間。天然存在的Ra同位素，基于一個(gè)短半衰期和一個(gè)長(zhǎng)半衰期核素的活度比可用于確定近岸水體的表觀年齡[30]。近岸水體中Ra的添加項(xiàng)主要來自河流、沉積物以及地下水的輸入，Ra的損失項(xiàng)則主要由與低Ra活度水體的混合及其自身放射性衰變?cè)斐伞＜僭O(shè)系統(tǒng)處于穩(wěn)態(tài)，那么基于Moore等[30]的方法，針對(duì)224Ra和223Ra可以寫出如下平衡方程：

(1)

(2)

式中，F(xiàn)224Ra和F223Ra分別代表輸入系統(tǒng)的224Ra和223Ra的總通量；I224Ra和I223Ra分別代表系統(tǒng)中224Ra和223Ra的總量；λ224和λ223分別代表224Ra和223Ra的衰變常數(shù)，分別為0.189 d-1和0.060 8 d-1；τ代表系統(tǒng)的水體表觀年齡。用公式(1)除以公式(2)可以得到：

(3)

將公式(3)整理并求解水體表觀年齡τ，可以得到：

(4)

(5)

式中，V是桑溝灣的平均水體體積，12.2×108m3；Q=P/T，P是潮周期內(nèi)的納潮量，為3.74×108m3，T是1個(gè)潮周期的時(shí)間，為0.517 d；In在這里代表河流對(duì)桑溝灣的凈輸入量，為5.48×105m3/d；b則代表回流因子，即外海水在研究區(qū)域內(nèi)的貢獻(xiàn)比例[30]，基于水體、鹽度和226Ra的三端元混合模型，可以得到b=0.743[23]。因此，可以估算出桑溝灣的水體沖刷時(shí)間為6.56 d，與本研究結(jié)果在誤差范圍內(nèi)基本一致。因此，本研究中采用t=6.1 d作為桑溝灣水體滯留時(shí)間。

4.2 過剩Ra庫(kù)的估算

桑溝灣表層水體中短半衰期核素224Ra和223Ra的主要源、匯項(xiàng)包括河流輸入、與外海水的混合、自身的衰變、沉積物的貢獻(xiàn)以及SGD的輸入等。我們先前的研究表明，黃海對(duì)桑溝灣的水體貢獻(xiàn)比例平均為0.743，并且黃海水體中224Ra的平均活度為4.99 dpm/(100 L)，223Ra則為0.20 dpm/(100 L)[23]，由此可以得出桑溝灣表層水體中每個(gè)站位的過剩223Ra和224Ra。由于桑溝灣水體水深較淺，平均為7.5 m，因此我們采用表層水體中的Ra活度代表整個(gè)水柱中的Ra活度，結(jié)合桑溝灣的水域面積和平均水深，可以得到過剩223Ra和224Ra庫(kù)分別為1.80×1010和4.28×1011dpm。結(jié)合上述桑溝灣的水體滯留時(shí)間，可以獲得其過剩223Ra和224Ra通量分別為2.95×109和7.02×1010dpm/d。類似地，對(duì)于河流輸入的Ra通量，采用先前獲得的河流的貢獻(xiàn)比(0.045)[23]乘以河流端元樣品的Ra活度[223Ra=0.64 dpm/(100 L)，224Ra=8.95 dpm/(100 L)]和河流的徑流量[(1.7～2.3)×108m3/a[21]，本文采用中間值2.0×108m3/a]，即河流輸入的223Ra和224Ra通量分別為1.58×105和2.21×106dpm/d。由此可見，相對(duì)于前述桑溝灣過剩通量，河流的貢獻(xiàn)可以忽略。

對(duì)于桑溝灣水柱中的Ra來講，底層沉積物孔隙中Ra的向上擴(kuò)散是其另一個(gè)可能的來源。為了估算桑溝灣底層沉積物的貢獻(xiàn)，我們根據(jù)公式(6)對(duì)Ra的最大擴(kuò)散通量進(jìn)行了估算[33]：

(6)

式中，F(xiàn)dif表示底層沉積物的釋放通量，單位dpm/d；Ds表示鐳在沉積物中的擴(kuò)散系數(shù)，一般根據(jù)鐳在水體中的擴(kuò)散系數(shù)與沉積物的孔隙度求得[34—35]，此處取4.0×10-6cm2/s；Kd表示分布系數(shù)(80)，A為研究區(qū)域的水域面積(1.63×108m2)；對(duì)于224Ra考慮其母體228Th的貢獻(xiàn)，但由于223Ra的母體227Th的半衰期較短(18.7 d)，227Th的母體227Ac雖然半衰期較長(zhǎng)(21.8 a)，但在海水表層沉積物中的活度未曾有報(bào)道，因此對(duì)于表層沉積物中228Th的活度采用黃海的表層沉積物報(bào)道值(4.418 Bq/g)[36]，再根據(jù)沙灘間隙水中的224Ra/223Ra活度比(42.8)對(duì)沉積物貢獻(xiàn)的223Ra進(jìn)行估算，分別得到沉積物貢獻(xiàn)的224Ra通量為2.1×108dpm/d，223Ra通量為4.8×106dpm/d。與上述桑溝灣的過剩通量結(jié)果相比，沉積物貢獻(xiàn)的223Ra和224Ra小2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，此值更印證了Wang等[23]的報(bào)道中沉積物的貢獻(xiàn)可以忽略這一結(jié)論。值得一提的是盡管溫度等環(huán)境因素可能會(huì)影響鐳同位素在沉積物和水體中的擴(kuò)散，但變化范圍不可能達(dá)到2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，因此，此處并未考慮溫度等參數(shù)對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響。由于223Ra和224Ra的半衰期較短，其自身衰變是不可忽略項(xiàng)，衰變損失項(xiàng)可由實(shí)測(cè)Ra庫(kù)值和衰變系數(shù)及上述水體滯留時(shí)間算得，分別為1.01×109dpm/d和5.31×1010dpm/d。因此以上述過剩Ra通量減去河流、沉積物的貢獻(xiàn)和衰變量，即可得到由SGD貢獻(xiàn)的223Ra和224Ra通量，分別為1.94×109dpm/d和1.71×1010dpm/d。

4.3 SGD的估算

由于近岸水體中的Ra核素不斷被外海的低Ra活度海水稀釋，所以觀測(cè)到近岸高值必然來自陸源的貢獻(xiàn)[37]。為了計(jì)算SGD，先要知道由SGD貢獻(xiàn)的過剩223Ra或224Ra和地下水端元中的223Ra或224Ra活度。通過上述計(jì)算，SGD輸送的223Ra和224Ra的通量已經(jīng)確定，因此，僅需要確定地下水端元的223Ra和224Ra的活度。既然海底地下水貢獻(xiàn)了桑溝灣的過剩223Ra和224Ra，那么地下水端元中的Ra活度必然高于桑溝灣水體中的Ra活度，同時(shí)其活度比(AR)必然大于過剩224Ra與223Ra的比值，據(jù)此篩選出地下水端元的224Ra的活度范圍為127～2 003 dpm/(100 L)，平均值為737 dpm/(100 L)，223Ra的活度范圍為4.06～50.9 dpm/(100 L)，平均值為18.9 dpm/(100 L)。將上述算得的SGD輸送的223Ra和224Ra通量分別除以地下水端元中的223Ra和224Ra的平均活度，可以得到桑溝灣地區(qū)的SGD入海通量為(0.23～1.03)×107m3/d，此值與文獻(xiàn)報(bào)道的桑溝灣2012年6月的SGD通量[(2.59～3.07)×107m3/d][23]相比略小，可能與示蹤劑、季節(jié)、降雨以及養(yǎng)殖等存在一定的關(guān)系。在先前的報(bào)道中采用長(zhǎng)半衰期的226Ra和228Ra作為示蹤劑估算桑溝灣的SGD排放量，桑溝灣的水體年齡尺度上為數(shù)天，對(duì)于226Ra和228Ra來講，其衰變可以忽略；本研究中采用半衰較短的223Ra和224Ra作為示蹤劑，盡管海底地下水的采樣都選在最接近海灣的位置甚至在退潮時(shí)的沙灘，但確實(shí)存在一定的衰變影響，因此本研究得到的SGD結(jié)果在一定程度上低估了桑溝灣的SGD排放?？偨Y(jié)榮成地區(qū)的降雨量信息可以發(fā)現(xiàn)，不管是在年代較遠(yuǎn)的1959—1980年[21]還是在1981—2010年(中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng))，一年當(dāng)中5月的降水量始終比6月少，有時(shí)甚至僅有6月的1/2，進(jìn)而通過降水造成的5月地下徑流比6月也少，從而SGD排放中淡水部分相對(duì)減少。此外，受到桑溝灣海水養(yǎng)殖活動(dòng)的影響，5月海帶開始收獲，6月(夏季)海帶基本收獲完畢，水體流動(dòng)性加強(qiáng)[38]，風(fēng)浪及潮汐作用下SGD的排放也可能會(huì)相應(yīng)變快。

4.4 潮汐動(dòng)力下的桑溝灣SGD的估算

4.4.1 潮周期內(nèi)Ra同位素的釋放通量

在近岸海灣、河口等地區(qū)，潮汐作用通常會(huì)成為影響近岸水體與外海交換的一個(gè)重要因素。為了評(píng)價(jià)桑溝灣地區(qū)潮汐作用對(duì)SGD輸送的影響，本文于2012年6月6日至7日在桑溝灣南部(37°3′18″N， 122°31′42″E)的魚排上進(jìn)行了27 h潮周期內(nèi)連續(xù)的定點(diǎn)觀測(cè)，每3 h采一次樣品，樣品的采集及處理方法與上述相同。觀測(cè)期間鹽度從低潮時(shí)的30.5變化到高潮時(shí)的31.1。同樣地，Ra同位素的活度也表現(xiàn)潮周期內(nèi)的浮動(dòng)變化，與鹽度變化相反，表現(xiàn)為在高潮時(shí)活度較低而在低潮時(shí)活度較高(圖4)。這與高潮時(shí)帶有較低Ra活度的外海水進(jìn)入桑溝灣，低潮退出時(shí)帶入沿岸的高活度Ra有關(guān)。

圖4 桑溝灣水體鹽度(a)、224Ra (b)和223Ra (c)活度在潮周期內(nèi)的變化情況Fig.4 The tidal level condition and the measured salinity (a)， 224Ra (b)， 223Ra (c) activities of Sanggou Bay during time series sampling

在潮汐作用下，Ra同位素在海灣內(nèi)的交換過程可以表示為：

(7)

(8)

其中水體的交換量可以表示為：

Wexch=A×H×n，

(9)

4.4.2 潮汐動(dòng)力下的SGD排放通量

考慮到桑溝灣Ra同位素的源匯，以及潮周期定點(diǎn)采樣的弊端，為了更合理的評(píng)估桑溝灣潮汐動(dòng)力下的SGD排放通量，我們采用如下公式進(jìn)行計(jì)算[15]：

(10)

式中，Ratotal是潮周期內(nèi)的測(cè)得的每一個(gè)樣品的Ra活度，Rabkgd是外海Ra活度的背景值，為了規(guī)避潮汐外的其他影響因素，以潮周期內(nèi)Ra活度的最低值作為此背景值，同樣地為了避免偶然性的影響將第一個(gè)最高值去掉，h是水深，A是海灣的面積，τ是水體滯留時(shí)間，Ragw是地下水端元中的Ra活度。由于Ratotal是基于連續(xù)站觀測(cè)的每一個(gè)時(shí)間點(diǎn)的Ra的活度，因此就能夠產(chǎn)生一系列的SGD輸入通量(圖5)。對(duì)于224Ra和223Ra，可以分別得到潮汐動(dòng)力下SGD的排放通量分別為(0.07～0.18)×107和(0.14～1.23)×107m3/d，平均值分別為0.13×107m3/d和0.64×107m3/d。此結(jié)果與2012年6月基于表層水樣的計(jì)算結(jié)果相比略小，與上述2015年5月基于Ra庫(kù)的結(jié)果相差不大，這反映了桑溝灣在雨量較少的春季，潮汐動(dòng)力對(duì)于SGD的排放起著至關(guān)重要的作用。需要指出的是與長(zhǎng)半衰期核素相比，短半衰期核素對(duì)環(huán)境變化比較敏感，且測(cè)量誤差較大，會(huì)對(duì)結(jié)果造成一定的影響。因此，上述結(jié)果存在較大范圍的浮動(dòng)。

圖5 基于潮周期內(nèi)224Ra (a)和223Ra (b)得到的SGD通量的周期變化Fig.5 SGD variation during the tidal cycle based on 224Ra (a) and 223Ra (b)

由于不同的地理環(huán)境和沿岸沉積物的各項(xiàng)異性，SGD通量在空間上變化很大，這一點(diǎn)在僅就我國(guó)沿岸海域及小海灣的SGD研究就可以看出(表2)。從北到南，Ma等[41]和Wang等[42]對(duì)萊州灣的SGD和SFGD(地下淡水排放)進(jìn)行了研究發(fā)現(xiàn)萊州灣洪季的SFGD和SGD的通量分別相當(dāng)于黃河年徑流量的0.57～0.88以及7.35～8.57倍。郭占榮等[12-14]分別運(yùn)用Ra和Rn同位素先后評(píng)價(jià)了福建省隆教灣、九龍江河口和五緣灣的SGD通量，其中九龍江地區(qū)的地下水輸入量是河流徑流量的4倍多。Wang等[43]對(duì)海南三亞灣珊瑚礁系統(tǒng)的SGD進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)SGD是海南三亞灣近岸水體酸化的重要誘因。以上研究表明對(duì)于近岸海域尤其是封閉半封閉的小海灣的SGD的研究是十分必要的，SGD對(duì)于類似的小海灣的生態(tài)環(huán)境具有不可忽略的影響。

4.5 SGD估算的不確定性分析

5 結(jié)論

通過我國(guó)典型立體養(yǎng)殖區(qū)——桑溝灣的海水、地下水和河流樣品中短半衰期核素224Ra和223Ra的分布規(guī)律對(duì)春季桑溝灣的水體滯留時(shí)間和SGD排放通量進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)桑溝灣的水體滯留時(shí)間平均為6.1 d；運(yùn)用Ra庫(kù)模型示蹤估算得到2015年5月桑溝灣的SGD排放通量為(0.23～1.03)×107m3/d，盡管這一SGD通量存在著40%～62%的不確定度，但是這一通量預(yù)示著通過SGD排放的重要物質(zhì)通量可能會(huì)對(duì)桑溝灣的生源要素的收支平衡具有重要影響。此外，潮周期內(nèi)的連續(xù)觀測(cè)表明，桑溝灣Ra同位素的交換量分別是2.57×1010(224Ra)和0.40×1010dpm/d (223Ra)，相應(yīng)SGD排放通量的平均值分別為0.13×107和0.64×107m3/d。對(duì)比發(fā)現(xiàn)，盡管多種驅(qū)動(dòng)力促使著SGD的排放，但是在桑溝灣這樣一個(gè)半封閉的養(yǎng)殖型海灣中，潮汐動(dòng)力發(fā)揮著重要的作用。

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Submarine groundwater discharge into Sanggou Bay traced by223Ra and224Ra

Wang Xilong1， Du Jinzhou1， Zhang Jing1

(1.StateKeyLaboratoryofEstuarineandCoastalResearch，EastChinaNormalUniversity，Shanghai200062，China)

Submarine groundwater discharge (SGD) with inputs of nutrients and water into the ocean in certain regions plays a significant role in coastal material fluxes and their biogeochemical cycle， which cannot be ignored for its impact on the eco-system. In this paper， SGD into the typical aquaculture base of northern China， Sanggou Bay， was estimated using naturally occurring radium isotopes，223Ra and224Ra. Results showed that the radium activities of submarine groundwater， especially in the pore water [224Ra=(968±31) dpm/(100 L)，223Ra=(31.4±4.9) dpm/(100 L)，n=9]， were obviously greater than those in the surface water [224Ra=(38.7±2.0) dpm/(100 L)，223Ra=(1.70±0.50) dpm/(100 L)，n=21]. Assuming steady state and using a radium mass balance model with sources and sinks， the SGD rate was estimated to be among (0.23～1.03) ×107m3/d. SGD flux varied from spring tide to ebb tide. During spring tide， SGD flux was smaller because of weak hydraulic gradient while it was much larger during ebb tide because of strong hydraulic gradient. During a tidal cycle， the SGD flux was averaged to be 0.39×107m3/d based on223Ra and224Ra. Tidal-driven SGD can account for 61% of the total SGD. Therefore， the main driving force of SGD into Sanggou Bay was tidal pumping and SGD of Sanggou Bay in coastal zone contributes a lot to seawater composition and material exchange between land and sea．

radium isotopes; submarine groundwater discharge; balance model; tidal pumping; Sanggou Bay

10.3969/j.issn.0253-4193.2017.04.002

2016-05-08；

2016-11-28。

科技部973項(xiàng)目“多重壓力下近海生態(tài)系統(tǒng)可持續(xù)產(chǎn)出與適應(yīng)性管理的科學(xué)基礎(chǔ)”(2011CB409801)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“我國(guó)黃海海底地下水排泄及營(yíng)養(yǎng)鹽入海通量的研究”(41376089)。

王希龍(1989—)，女，山東省聊城市人，博士研究生，從事海洋同位素化學(xué)方向研究。E-mail:xuanfeng698547@126.com

*通信作者：杜金洲，男，教授，從事同位素海洋學(xué)和環(huán)境放射化學(xué)的研究。E-mail:jzdu@sklec.ecnu.edu.cn

P734.2

A

0253-4193(2017)04-0016-12

王希龍，杜金洲，張經(jīng). 基于223Ra和224Ra的桑溝灣海底地下水排放通量[J].海洋學(xué)報(bào)，2017，39(4)：16—27，

Wang Xilong， Du Jinzhou， Zhang Jing. Submarine groundwater discharge into Sanggou Bay traced by223Ra and224Ra[J]. Haiyang Xuebao，2017，39(4)：16—27， doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2017.04.002