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    基態(tài)H+LiH+在寬域碰撞能下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

    2017-04-06 02:55:36雷亞李亞民李英車如心楊民段志欣
    關(guān)鍵詞:軌線幾率產(chǎn)物

    雷亞,李亞民,李英,車如心,楊民,段志欣

    (大連交通大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,遼寧 大連 116028)*

    基態(tài)H+LiH+在寬域碰撞能下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

    雷亞,李亞民,李英,車如心,楊民,段志欣

    (大連交通大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,遼寧 大連 116028)*

    使用準(zhǔn)經(jīng)典軌線計(jì)算方法,研究了寬碰撞能范圍下H+LiH+反應(yīng)動(dòng)力學(xué).反應(yīng)幾率和反應(yīng)截面均顯示這是一個(gè)沒(méi)有閾能的反應(yīng).通道1(H+LiH+→H2+Li+)和通道2(H+LiH+→LiH++H)之間的分支比隨0.433 6到2.602 eV范圍的碰撞能變化.所得到的H2產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)取向和角分布表明涉及兩種反應(yīng)模式:在不同的能量區(qū)域分別占主導(dǎo)地位的直接提取和間接插入模式.

    準(zhǔn)經(jīng)典軌線;轉(zhuǎn)動(dòng)取向;反應(yīng)截面

    0 引言

    H+LiH+反應(yīng)是原始宇宙中的一類基本化學(xué)反應(yīng)[1- 3],該反應(yīng)是氣相鋰-氫離子化學(xué)中的主要組成部分,因此它已經(jīng)成為理論廣泛研究的對(duì)象[ 4- 10 ],且一直作為典型的絕熱放熱反應(yīng).在2003年,Martinazzo等人[ 8 ]建立了 LiH2+系統(tǒng)準(zhǔn)確的基態(tài)從頭算勢(shì)能(PES),隨后相繼出現(xiàn)了以量子方法和準(zhǔn)經(jīng)典軌線(QCT)方法對(duì)該體系的進(jìn)一步研究[11- 16].Pino等人[11]計(jì)算了反應(yīng) H+LiH+的熱速率常數(shù)和積分截面,發(fā)現(xiàn)計(jì)算得到的速率常數(shù)值與按照俘獲模型估計(jì)的值符合的很好.此外,李小虎等人[12]對(duì)H+LiH+和 H++LiH兩個(gè)反應(yīng)進(jìn)行了QCT計(jì)算,得到了H2在碰撞能范圍為0 ~2.5 eV的轉(zhuǎn)動(dòng)取向參數(shù),結(jié)果為〈P2(j′·k)〉的值分布在一個(gè)很窄的范圍內(nèi),并且基本不隨碰撞能的增加而改變.再就是TanmoyRoy等人[15]使用含時(shí)波包的方法研究了能量范圍為0~1eV下的特定狀態(tài)的反應(yīng)幾率.隨后TanmoyRoy和S.Mahapatra[16]又對(duì)反應(yīng)H+LiH+(v=0,j)在超低溫度和10~19eV極小碰撞能下進(jìn)行了量子研究.

    上述大部分研究中的碰撞能量范圍較窄(0.01~1eV).本文研究的是反應(yīng)H+LiH+在寬域碰撞能(0.087~2.602eV)、基態(tài)勢(shì)能面下的計(jì)算,以此來(lái)揭示該反應(yīng)較為全面的動(dòng)力學(xué)信息.

    1 理論

    1.1 準(zhǔn)經(jīng)典軌線計(jì)算

    1.2 轉(zhuǎn)動(dòng)取向參數(shù)

    圖1為本文所用的質(zhì)心坐標(biāo)系.z軸平行于初始相對(duì)速度矢量k,散射平面是x-z平面,包含初始和最終的相對(duì)速度矢量k和k′,它垂直于y軸.θt稱為反應(yīng)物相對(duì)速度k和產(chǎn)物相對(duì)速度k′之間的散射角.θr稱為最終轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量j′的極角.產(chǎn)物的j′分布由函數(shù)f(θr)來(lái)表示,它可以用勒讓德多項(xiàng)式[22- 23]展開(kāi)

    (1)

    這里l=2表示產(chǎn)物的轉(zhuǎn)動(dòng)取向.

    圖1 描述k,k′和j′相關(guān)的質(zhì)心坐標(biāo)系

    (2)

    P2是勒讓德多項(xiàng)式的第二項(xiàng),尖括號(hào)表示對(duì)整個(gè)產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量j′分布的平均.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 反應(yīng)幾率和反應(yīng)截面

    在提到的勢(shì)能面上計(jì)算得到H+LiH+→H2+Li+反應(yīng)H2產(chǎn)物通道的反應(yīng)幾率如圖2所示,圖中點(diǎn)表示本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,曲線為二階多項(xiàng)式擬合結(jié)果.反應(yīng)幾率描述的是產(chǎn)物形成的有效碰撞率,從圖中我們可以看出,反應(yīng)幾率隨碰撞能的增加而減小.

    圖2 反應(yīng)幾率隨碰撞能的變化曲線

    圖3表示的是H+LiH+→H2+Li+的反應(yīng)截面隨碰撞能的變化關(guān)系圖.在低碰撞能范圍內(nèi),隨著碰撞能的增加,反應(yīng)截面表現(xiàn)為急劇減??;在高碰撞能范圍時(shí), 反應(yīng)截面曲線變化則相對(duì)平緩.從圖中可以看出,參考文獻(xiàn)中計(jì)算了0.087~0.6eV范圍的碰撞能情況.盡管存在一些偏差,但兩者反應(yīng)截面隨能量變化的總趨勢(shì)還是基本一致的.與Pino等人[11]的工作相比,我們計(jì)算了較高碰撞能對(duì)反應(yīng)截面的影響.我們的研究結(jié)果表明,反應(yīng)H+LiH+→H2+Li+是一個(gè)典型的無(wú)閾能反應(yīng).

    圖3 反應(yīng)H+LiH+→H2+Li+積分反應(yīng)截面

    2.2 分支比

    圖4表示的是碰撞能范圍從0.433 6~2.602 eV的通道1(H+LiH+→H2+Li+)和通道2(H+LiH+→ LiH++H)之間的分支比.圖中表明,在低能量區(qū)域,H+LiH+反應(yīng)通道1(LiH+消耗通道)優(yōu)于通道2(H交換通道);而在較高能量區(qū)域,反應(yīng)趨勢(shì)則變得相反過(guò)來(lái).

    圖4 通道1和通道2之間的產(chǎn)物分支比

    2.3 產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)取向和角分布

    圖5中的轉(zhuǎn)動(dòng)取向參數(shù)〈P2(j′·k)〉是用來(lái)描述j′的極角.當(dāng)反應(yīng)的取向效應(yīng)越明顯,〈P2(j′·k)〉的值就越接近-0.5.從圖中可以看出,本文的〈P2(j′·k)〉分布與李小虎[9]等人的結(jié)果還是基本一致的.本文計(jì)算得到的轉(zhuǎn)動(dòng)取向〈P2(j′·k)〉在低碰撞能下的平均值要低于其在高碰撞能下的平均值.從而可知,低碰撞能下的H2產(chǎn)物有一定的取向效應(yīng),而處于較高碰撞能下的H2產(chǎn)物則取向效應(yīng)表現(xiàn)得不明顯.

    圖5 反應(yīng)H+LiH+→H2+Li+產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)取向圖

    為了全面了解寬域碰撞能對(duì)該反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)影響,我們進(jìn)一步計(jì)算了H2產(chǎn)物在4個(gè)有代表性碰撞能下的散射角分布,如圖6所示.在圖中可以看出,產(chǎn)物在能量Ec=0.433 6eV和0.65eV下的散射角都主要分布在36.87°,表明在低碰撞能下H2產(chǎn)物具有較強(qiáng)的前向散射分布.而在能量Ec=1.301eV和2.618eV下,散射角分布幾乎是對(duì)稱的,這也符合慢反應(yīng)的特點(diǎn).因此,可以認(rèn)為H+LiH+體系存在兩種反應(yīng)模式:低碰撞能下直接提取反應(yīng)模式占主導(dǎo)地位,而在較高碰撞能下反應(yīng)傾向于間接插入的反應(yīng)模式.

    (a)Ec=0.433 6 eV

    (b)Ec=0.65 eV

    (c)Ec=1.301 eV

    (d)Ec=2.618 eV

    3 結(jié)論

    對(duì)反應(yīng)H+LiH+→H2+Li+進(jìn)行了較寬碰撞能范圍下的準(zhǔn)經(jīng)典軌線計(jì)算,得到了反應(yīng)幾率和反應(yīng)截面,產(chǎn)物的分支比,H2轉(zhuǎn)動(dòng)取向和角分布.碰撞能對(duì)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)影響是很明顯的,可以總結(jié)如下:

    (1)該反應(yīng)是一個(gè)無(wú)閾能的反應(yīng);

    (2)產(chǎn)物的分支比表明,在較低的碰撞能下,H2形成通道優(yōu)于H交換通道;而在較高能量下,LiH+消耗通道的比率下降;

    (3)從H2轉(zhuǎn)動(dòng)取向和角分布可以得出如下結(jié)論,該體系存在兩種反應(yīng)機(jī)制:在較低能量范圍內(nèi)直接提取機(jī)制占主導(dǎo)地位;而在較高碰撞能范圍內(nèi)反應(yīng)傾向于間接插入機(jī)制.

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    H+LiH+Reaction Dynamics on Electronic Ground State in Wide Range Collision Energy

    LEI Ya,LI Yamin,LI Ying,CHE Ruxin,YANG Min,DUAN Zhixin

    (School of Environmental and Chemical Engineering,Dalian Jiaotong University,Dalian 116028,China)

    Dynamics of H+LiH+reaction is investigated by quasi-classical trajectory calculations in wide range collision energy. The reaction probability and cross section for the reaction are revealled that there is no threshold in this reaction. The branching ratio between Channel 1 (H+LiH+→H2+Li+) and Channel 2 ( H+LiH+→ LiH++H ) is varied over the collision energy range from 0.433 6 to 2.602 eV. The obtained H2product rotational alignment as well as the angular distributions suggests two reaction mechanisms are involved, direct extraction and indirect insertion mechanisms dominant in different energy region.

    quasi-classical trajectory;rotational alignment; reaction cross section

    1673- 9590(2017)02- 0079- 05

    2016- 05- 13

    雷亞(1990-),女,碩士研究生; 李世民(1973-),男,副教授,博士,主要從事物理化學(xué)的研究

    E-mail:ymli@djtu.edu.cn.

    A

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