蘇州郊區(qū)主要大氣污染物的演變特征及其影響因素研究

鮑孟盈，曹芳，劉壽東，劉曉妍，張園園，張?chǎng)╀?，湯天然，高雅琦，章炎?/p>

南京信息工程大學(xué)大氣環(huán)境中心，江蘇 南京 210044

蘇州郊區(qū)主要大氣污染物的演變特征及其影響因素研究

鮑孟盈，曹芳*，劉壽東，劉曉妍，張園園，張?chǎng)╀?，湯天然，高雅琦，章炎?/p>

南京信息工程大學(xué)大氣環(huán)境中心，江蘇 南京 210044

大氣灰霾污染已經(jīng)成為了大氣環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一，但是目前國內(nèi)針對(duì)背景地區(qū)站點(diǎn)的大氣污染形成機(jī)制和輸送規(guī)律的研究仍然有限。利用PM2.5、PM10、CO、SO2、O3、NO2等6種大氣成分質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)、常規(guī)氣象要素觀測(cè)資料、結(jié)合HYSPLIT后向軌跡模式，對(duì)2015年1月15—28日發(fā)生在江蘇省蘇州市東山鎮(zhèn)的一次持續(xù)十余天的空氣污染過程進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，此次污染過程?hào)|山鎮(zhèn)經(jīng)歷了一次完整的灰霾生成-積聚-消散的演變過程，其中包括兩個(gè)主要污染時(shí)段，1月15—19日輕污染時(shí)段和1月22—26日重污染時(shí)段。ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值達(dá)到62.8%（30.0%～93.4%），表明PM2.5對(duì)東山大氣顆粒物污染貢獻(xiàn)顯著。6種大氣污染物相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)CO和NO2與PM2.5和PM10相關(guān)性最好，人為燃燒源和交通源對(duì)灰霾形成貢獻(xiàn)顯著。高空較穩(wěn)定的環(huán)流形勢(shì)和地面弱氣壓場(chǎng)的配合以及低壓高溫高濕的不利氣象條件，阻礙了污染物的垂直和水平擴(kuò)散，是此次持續(xù)性灰霾天氣形成的客觀原因。通過風(fēng)向、風(fēng)速統(tǒng)計(jì)和后向軌跡分析發(fā)現(xiàn)，此次污染過程，在大風(fēng)下顆粒物以遠(yuǎn)程輸送為主，微風(fēng)下顆粒物以局地排放為主。外來源的輸送和本地源排放的疊加造成了灰霾的形成和積聚。輕污染時(shí)段，高濃度污染氣團(tuán)主要來自西北方向的遠(yuǎn)距離輸送，來自山東、河北等工業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū)的排放源對(duì)東山地區(qū)灰霾的形成影響顯著。重污染時(shí)段，污染氣團(tuán)主要來自偏南方向的局地輸送，此外來自湖南、江西一帶的大規(guī)模生物質(zhì)燃燒生成的高濃度污染氣團(tuán)輸送也是污染加重的重要原因。來自東北方向的氣流對(duì)此次區(qū)域灰霾污染起到了清潔作用。

大氣污染；PM2.5；氣象條件；輸送規(guī)律；軌跡分析

隨著城市化的發(fā)展，大氣灰霾污染已經(jīng)成為了城市和區(qū)域所面臨的一個(gè)主要大氣環(huán)境問題之一，呈現(xiàn)出濃度高、面積大、持續(xù)性強(qiáng)的特點(diǎn)（Chen et al.，2016；Ji et al.，2016；Zhang et al.，2015a)。并且很多城市和地區(qū)呈現(xiàn)出大氣復(fù)合污染特征，高濃度的顆粒物（PM2.5和PM10）和SO2、NOx等污染氣體直接導(dǎo)致空氣能見度降低（Zhang et al.，2015b），使空氣質(zhì)量明顯下降（王芳等，2009），還對(duì)人類健

康產(chǎn)生嚴(yán)重危害（Lelieveld et al.，2015；Wang et al.， 2015a）。人為源被認(rèn)為是大氣污染的主要來源，例如生物質(zhì)燃燒、汽車尾氣排放、工業(yè)排放等等（Adame et al.，2012；Cao et al.，2015；Zhang et al.，2015c）。近年來，大氣氣溶膠污染的形成機(jī)制、理化特征及氣候效應(yīng)、與氣象條件的關(guān)系、來源解析等受到了研究學(xué)者的廣泛關(guān)注（Veerabhadran et al.， 2007；Wang et al.，2014；Wang et al.，2015b；Xu et al.，2015；Zhang et al.，2012）。例如，Zhang et al.（2015b）分析了中國190個(gè)城市的PM2.5濃度的時(shí)空分布特征，發(fā)現(xiàn)較強(qiáng)的排放源和不利的氣象條件導(dǎo)致中國北方城市的顆粒物平均污染程度明顯高于南方城市，此外邊界層的變化對(duì)PM2.5日變化特征影響顯著。Wang et al.（2014）研究了中國31個(gè)主要省會(huì)城市的PM2.5、PM10、O3、NOx、SO2和CO 等6種大氣污染物的污染特征，發(fā)現(xiàn)PM2.5對(duì)中國城市大氣污染的貢獻(xiàn)最顯著，其次是PM10和O3。Wang et al.（2015b）討論了2013年冬季長江三角洲地區(qū)一次灰霾過程形成機(jī)制和來源解析，發(fā)現(xiàn)汽車尾氣排放和生物質(zhì)燃燒對(duì)灰霾形成貢獻(xiàn)顯著。

大氣污染是一個(gè)區(qū)域性甚至全球性問題，一個(gè)地區(qū)的空氣污染水平不僅受到本地排放的影響，還與周邊地區(qū)的相互輸送存在著密切的關(guān)系（Yu et al.，2014；Zhang et al.，2015d）。研究表明，確定污染物的傳輸路徑，對(duì)確定該地區(qū)的污染物來源非常重要，可以為治污減排提供科學(xué)依據(jù)（王飛等，2012）。目前國內(nèi)已經(jīng)開展的關(guān)于大氣氣溶膠污染的研究主要集中京津冀（Wang，2015）、長江三角洲（Cao et al.，2013）、珠江三角洲（Tan et al.，2009）的城市地區(qū)，而對(duì)背景地區(qū)，尤其是對(duì)于城郊之間的污染物輸送規(guī)律研究得相對(duì)較少。陳加山（2014）對(duì)珠江三角洲背景鼎湖山站大氣污染物O3、NOx、SO2、CO和顆粒物（PM2.5和PM10）進(jìn)行了長期觀測(cè)，討論了其污染特征和來源，發(fā)現(xiàn)在背景地區(qū)也觀測(cè)到了較高濃度的大氣污染物，珠江三角洲地區(qū)污染氣團(tuán)的近距離輸送是鼎湖山地區(qū)的主要大氣污染來源，而來自南方的海洋氣團(tuán)對(duì)其具有一定的清除作用。牛彧文等（2009）討論了長江三角洲地區(qū)臨安本地站的SO2和NOx的濃度變化特征，結(jié)果表明來自背景地區(qū)的污染物濃度更容易受到氣象條件變化的影響?？娗嗟龋?015）、林偉立等（2011）分別針對(duì)黃山地區(qū)和金沙本地站討論了其大氣污染的濃度水平和潛在來源，結(jié)果均表明污染氣團(tuán)的長距離輸送對(duì)背景站點(diǎn)污染物濃度影響顯著。國外也有一些學(xué)者開展了相關(guān)研究，Karaca et al.（2009）利用HYSPLIT研究了遠(yuǎn)距離輸送對(duì)土耳其伊斯坦堡PM10分布的影響，發(fā)現(xiàn)氣團(tuán)輸送有著明顯的季節(jié)變化規(guī)律。Kim et al.（2009）對(duì)韓國兩個(gè)背景站點(diǎn)的顆粒物（PM2.5和PM10）污染進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)氣象條件和區(qū)域輸送對(duì)背景地區(qū)的顆粒物污染影響顯著。

東山地處長江三角洲地區(qū)，位于蘇州郊區(qū)，太湖東南岸，遠(yuǎn)離城市，氣候濕潤，有利于氣態(tài)污染物向顆粒物轉(zhuǎn)化累積，大氣污染物相互影響和輸送特征明顯（王茜，2013）。本文以江蘇省蘇州市東山鎮(zhèn)為研究對(duì)象，針對(duì)2015年1月發(fā)生在江蘇省全境內(nèi)的一次持續(xù)十余日的灰霾污染天氣過程，結(jié)合污染物質(zhì)量濃度、天氣形勢(shì)、氣象要素、邊界層高度、水平輸送、后向氣流軌跡等幾個(gè)方面綜合分析，研究蘇州郊區(qū)空氣污染水平及其形成機(jī)制，以期為區(qū)域灰霾預(yù)報(bào)和預(yù)警提供依據(jù)，也為其他學(xué)者有關(guān)大氣污染的研究提供參考。

1 數(shù)據(jù)來源與方法

1.1 觀測(cè)地點(diǎn)

本研究地點(diǎn)為蘇州市東山自動(dòng)氣象站（120.26°E，31.04°N），海拔16.7 m。氣象站地處蘇州市東山鎮(zhèn)，位于蘇州市吳中區(qū)東山半島上，三面環(huán)湖，遠(yuǎn)離城區(qū)，人口稀少，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，四季分明，氣候溫和。氣象站建立在一片較為空曠的高地上，四周視野開闊，地勢(shì)平坦。本文以東山為研究地點(diǎn)，旨在為蘇州郊區(qū)和長江三角洲背景地區(qū)空氣污染水平和特征及其來源研究提供參考依據(jù)。

1.2 數(shù)據(jù)來源

空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站（http://www.cnemc.cn/）。利用美國METONE公司的BAM-1020粒子監(jiān)測(cè)儀對(duì)東山鎮(zhèn)PM2.5和 PM10數(shù)據(jù)進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)，數(shù)據(jù)分辨率為1 h，該儀器利用Beta射線衰減的原理，當(dāng)β射線通過載有顆粒物的濾膜時(shí)，β射線的能量衰減，衰減量和顆粒物的質(zhì)量呈正比關(guān)系，通過對(duì)衰減量的測(cè)定便可計(jì)算出顆粒物的質(zhì)量濃度。利用澳大利亞Ecotech公司的EC9800系列環(huán)境空氣連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)對(duì)SO2、NO2、CO和O3進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)，數(shù)據(jù)分辨率為1 h。該自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)主要包括EC9850二氧化硫分析儀、EC9841氮氧化物分析儀、EC9830一氧化碳分析儀和EC9810臭氧分析儀，分別利用紫外熒光法、化學(xué)發(fā)光法、氣體過濾相關(guān)分析法和紫外分光光度法原理測(cè)得4種污染氣體質(zhì)量濃度。氣象要素?cái)?shù)據(jù)來自東山自動(dòng)氣象站常規(guī)地面觀測(cè)資料（包括氣溫、風(fēng)向、風(fēng)速、氣壓、濕度、能見度）。

1.3 后向軌跡模型

為分析氣流輸送規(guī)律，本研究采用NCEP GDAS再分析資料，利用NOAA后向軌跡模型HYSPLIT 4.8，綜合考慮實(shí)驗(yàn)期間東山地區(qū)平均邊界層高度和模式模擬精度影響，選取離地面500 m為模擬高度，對(duì)應(yīng)冬季東山地區(qū)平均邊界層中上層高度，能夠較好地反映邊界層內(nèi)的輸送特征。本研究計(jì)算了東山站點(diǎn)每日逐小時(shí)氣團(tuán)過去48 h的后向氣流軌跡，并進(jìn)行了軌跡聚類分析，從而得到東山站大氣污染氣團(tuán)路徑及來源。

2 污染過程概述

2015年1月15日—28日蘇州市全市經(jīng)歷了一次大范圍的持續(xù)性空氣污染過程，首要污染物為PM2.5。由中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站（http://www.cnemc.cn/）發(fā)布的數(shù)據(jù)（圖1）可知，1月15—19日，蘇州市平均AQI指數(shù)均超過輕度污染限值（100），20日出現(xiàn)了一次短暫的下降過程，隨后蘇州市平均AQI指數(shù)均呈現(xiàn)快速上升趨勢(shì)；1月22—26日，蘇州市平均AQI指數(shù)均超過中度污染限值（150）；25日達(dá)到最高值203，為重度污染級(jí)別，首要污染物PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到162.0 μg?m-3，超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)日均標(biāo)準(zhǔn)限值（75 μg?m-3）（GB3095—2012）的1.2倍；1月27—28日隨著一場(chǎng)大范圍的冷空氣活動(dòng)，蘇州市全區(qū)經(jīng)歷了一次降溫降水和大風(fēng)天氣過程，對(duì)污染物產(chǎn)生濕清除作用，AQI指數(shù)快速下降，空氣質(zhì)量達(dá)到優(yōu)。

圖1 2015年1月15—28日蘇州市平均AQI指數(shù)和PM2.5質(zhì)量濃度變化Fig. 1 Variation of AQI index and mass concentrations of PM2.5from January 15 to 28, 2015 in Suzhou

3 結(jié)果與討論

3.1 大氣污染物質(zhì)量濃度特征

3.1.1 大氣污染物質(zhì)量濃度水平

表1列出了輕污染階段（1月15—19日）和重污染階段（1月22—26日）兩個(gè)污染時(shí)段各污染物質(zhì)量濃度及變化范圍。從表1中可知，輕污染階段，東山鎮(zhèn)PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為54.5 μg?m-3和92.7 μg?m-3，而在重污染時(shí)段，分別為81.5 μg?m-3和118.8 μg?m-3，與輕污染時(shí)段相比明顯升高，最大值分別達(dá)到177.1 μg?m-3和236.1 μg?m-3，分別超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)日均標(biāo)準(zhǔn)限值（75 μg?m-3和150 μg?m-3）1.4倍和0.6倍。重污染時(shí)段與周邊城市對(duì)比，如蘇州（PM2.5：140.4 μg?m-3；PM10，141.0 μg?m-3）、無錫（PM2.5：147.8 μg?m-3；PM10，194.4 μg?m-3）和南京（PM2.5：169.2 μg?m-3；PM10，229.0 μg?m-3），大氣污染程度較輕（數(shù)據(jù)來源http://www.cnemc.cn/）。輕污染時(shí)段SO2、NO2、CO、O3平均質(zhì)量濃度分別為28.0、41.2、0.9、59.8 μg?m-3，重污染時(shí)段SO2、NO2、CO平均質(zhì)量濃度均明顯升高，分別為51.7、59.6、1.7 mg?m-3，而O3平均質(zhì)量濃度為34.0 μg?m-3，低于輕污染時(shí)段，這可能是由于機(jī)動(dòng)車尾氣排放大量的NO2與O3發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致O3不容易積聚。兩個(gè)時(shí)段SO2、NO2、CO、O3平均質(zhì)量濃度均遠(yuǎn)低于國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)1 h平均二級(jí)濃度限值（SO2：500 μg?m-3；NO2和O3：200 μg?m-3；CO：10 mg?m-3）。

對(duì)PM2.5和PM10進(jìn)行相關(guān)性分析（圖2），結(jié)果表明兩者具有良好的相關(guān)性（R2=0.77），ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值達(dá)到62.8%，變化范圍30.0%～93.4%，與湯蕾（2013）的研究得到的蘇州ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值55%，南京ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值60%，常州ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值60%的結(jié)果接近，表明PM2.5對(duì)東山大氣顆粒物污染貢獻(xiàn)顯著，東山地區(qū)以細(xì)顆粒物污染為主。

圖2 2015年1月15—28日東山站PM2.5和PM10質(zhì)量濃度散點(diǎn)圖Fig. 2 Scatter plots of PM2.5mass concentration vs. PM10mass concentration from 15 to 28 January, 2015, at Dongshan site

3.1.2 大氣污染物質(zhì)量濃度變化特征

1月15—28日東山鎮(zhèn)大氣PM2.5、PM10、CO、SO2、O3和NO2質(zhì)量濃度時(shí)間變化序列如圖3所示。由圖可見，1月15—28日，東山鎮(zhèn)經(jīng)歷了一次完整的灰霾生成-積聚-消散的演變過程。PM2.5、PM10、CO、NO2等4種大氣成分變化趨勢(shì)較一致，1月15—26日基本呈現(xiàn)出逐漸增高的趨勢(shì)，由輕度污染逐漸發(fā)展成重度污染，1月27—28日各大氣污染物質(zhì)量濃度均開始下降。SO2變化較緩，僅在23—25日出現(xiàn)明顯升高過程，該階段其他污染物質(zhì)量濃度也表現(xiàn)出了明顯的上升過程，說明該階段東山地區(qū)污染較嚴(yán)重，附近可能有較強(qiáng)排放源。相關(guān)性分析表明（表2），CO與PM2.5、PM10相關(guān)性最好，相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.79、0.67，NO2與PM2.5、PM10的相關(guān)性次之，分別為0.57、0.51，SO2與PM2.5、PM10的相關(guān)系數(shù)分別為0.51、0.43，說明顆粒物（PM2.5和PM10）和CO、NO2、SO2之間具有一定的同源性。CO作為人為燃燒源排放的指示物，在大氣中相對(duì)穩(wěn)定；NO2通常被認(rèn)為來自交通源；而SO2主要來自燃煤源（Zhang et al.，2015b；Xu et al.，2015）。由此可知，燃燒源和汽車尾氣排放對(duì)東山灰霾形成的貢獻(xiàn)不可忽視。O3與PM2.5、PM10、CO、NO2均呈負(fù)相關(guān)，這可能與O3參與NO2在空氣的光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。此外，大氣中的顆粒物（PM2.5和PM10）能夠吸收和散射太陽輻射，影響光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，可能也會(huì)導(dǎo)致O3質(zhì)量濃度出現(xiàn)低值（Yang et al.，2015；Cheung et al.，2001）。

表1 顆粒物及其他污染氣體質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)Table 1 Statistical summary on the mass concentrations of particulate matters and other air pollutants

圖3 2015年1月15—28日東山站大氣污染物質(zhì)量濃度時(shí)間序列Fig. 3 Time series of the mass concentrations of atmospheric pollutants from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

表2 大氣污染物之間的相關(guān)性Table 2 Correlations between atmospheric pollutants

3.1.3 大氣污染物平均日變化特征

圖4 2015年1月15—19日（a）和1月22—26日（b）東山站大氣污染物平均日變化Fig. 4 Diurnal variations of atmospheric pollutants mass concentrations from 15 to 19 January (a) and from 22 to 26 January (b), 2015 at Dongshan site

圖4為兩個(gè)時(shí)段各大氣成分質(zhì)量濃度平均日變化。從圖中可知，兩個(gè)階段O3日變化規(guī)律最為明顯，均在清晨達(dá)到谷值，下午達(dá)到峰值，與太陽輻射強(qiáng)度密切相關(guān)。而其他污染物質(zhì)量濃度在1月15—19日輕污染時(shí)段日變化相對(duì)不明顯，無明顯規(guī)律，但可以看出PM2.5和NO2質(zhì)量濃度夜間大于白天，受邊界層影響較為顯著，夜間邊界層高度降低，大氣層結(jié)穩(wěn)定，不利于污染物的擴(kuò)散（Zhang et al.，2015b）。而在1月22—26日重污染時(shí)段，各污染物質(zhì)量濃度均表現(xiàn)出白天高、夜間低的日變化特征，反映了人為活動(dòng)對(duì)東山地區(qū)大氣污染的影響顯著。PM2.5、PM10和NO2質(zhì)量濃度日變化均呈現(xiàn)雙峰型變化特征，在11:00達(dá)到第1個(gè)峰值，在18:00達(dá)到第2個(gè)峰值，反映了早晚交通高峰對(duì)大氣污染物的貢獻(xiàn)顯著。CO和SO2質(zhì)量濃度日變化呈現(xiàn)明顯單峰型特征，分別在11:00和12:00達(dá)到峰值，在23:00點(diǎn)和24:00降至最低值。下午CO和SO2質(zhì)量濃度降低，這可能是受到邊界層變化的影響，大氣對(duì)流活動(dòng)增強(qiáng)，邊界層抬升，有利于污染物充分?jǐn)U散，質(zhì)量濃度下降。CO和SO2主要來自化石燃料的燃燒，燃煤或者生物質(zhì)燃燒排放，它們的濃度更容易受到本地排放源的影響（Luvsan et al.，2012；Yan et al.，2015）。不同污染水平階段下，不同的污染物日變化特征反映了兩個(gè)階段大氣污染的來源可能不同。本地交通源和燃燒源的增加很可能是導(dǎo)致1月22—26日污染加重的重要原因。

3.2 氣象條件的影響

3.2.1 天氣形勢(shì)

不利于污染物擴(kuò)散的天氣形勢(shì)和氣象條件是形成大氣高濃度污染的重要原因（劉興中等，1992；史宇等，2013）。研究發(fā)現(xiàn)高空平穩(wěn)的大氣環(huán)流配合地面高壓或者弱氣壓場(chǎng)的天氣形勢(shì)，非常不利于污染物的垂直輸送和水平擴(kuò)散，污染物容易累積造成污染天氣（任雅斌等，2012；朱佳雷等，2011；劉厚鳳等，2015）。從1月16—26日的高空500 hPa，低層700 hPa、850 hPa以及地面天氣圖（圖略）可以知，歐亞大陸高空天氣系統(tǒng)穩(wěn)定，500 hPa以緯向環(huán)流為主，經(jīng)向風(fēng)弱；地面10 d污染過程中有8 d受弱高壓或者均壓場(chǎng)控制，近地層為下沉氣流，水平氣壓梯度小，等壓線稀疏，限制了污染物在垂直方向上的輸送，也阻礙了污染物的水平擴(kuò)散。圖5為1月23日重污染日對(duì)應(yīng)的天氣形勢(shì)。江蘇全省高空500 hPa受槽后西北氣流控制，存在負(fù)渦度平流，有利于地面增壓；700 hPa和850 hPa均受弱脊控制，無明顯的冷暖平流和風(fēng)切變；地面受弱高壓控制，整個(gè)系統(tǒng)比較深厚，且氣壓場(chǎng)分布比較稀疏，導(dǎo)致地面風(fēng)速降低，影響了大氣水平擴(kuò)散能力，再加上不利的水汽條件，導(dǎo)致灰霾天氣持續(xù)發(fā)展。

圖5 1月23日8點(diǎn)500 hPa（a），700 hPa（b），850 hPa（c）和地面（d）天氣圖.Fig. 5 500 hPa (a), 700h Pa (b), 850 hPa (c) and surface (d) weather patterns at 8:00 on January 23

3.2.2 氣象要素

此次污染過程?hào)|山地區(qū)平均溫度6.7 ℃，平均相對(duì)濕度74.6%，平均風(fēng)速2.6 m?s-1，總體表現(xiàn)為相對(duì)低溫高濕靜小風(fēng)的氣象條件。能見度的降低是灰霾天氣出現(xiàn)的最主要特征之一（劉愛霞等，2012）。由相關(guān)性分析（表3）可知，能見度與PM2.5、PM10呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，這表明能見度在很大程度上受到大氣顆粒物的影響。顆粒物質(zhì)量濃度與氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)，而與溫度呈顯著正相關(guān)，說明高溫低壓的氣象條件有利于顆粒物的生成。當(dāng)相對(duì)濕度小于60%時(shí)，PM2.5和相對(duì)濕度呈顯著正相關(guān)，而當(dāng)相對(duì)濕度大于60%時(shí)，顆粒物與相對(duì)濕度不存在顯著的相關(guān)關(guān)系。這與董雪玲等（2007）的研究結(jié)果相似，即在一定的濕度范圍內(nèi)（以不發(fā)生重力沉降為界限），相對(duì)濕度越大，越有利于顆粒物的形成，由于水汽的吸濕作用，顆粒物懸浮在空氣中不易擴(kuò)散，容易造成顆粒物的較重污染。

一般認(rèn)為，在一定的風(fēng)速范圍內(nèi)，擴(kuò)散作用占主導(dǎo)，風(fēng)速較小不利于污染物的擴(kuò)散，容易導(dǎo)致污染物濃度的升高；相反，風(fēng)速較大時(shí)污染物濃度也會(huì)偏低（郎鳳玲等，2013；Zhang et al.，2015e）。通過相關(guān)性分析（表3）可知，當(dāng)風(fēng)速大于3 m?s-1時(shí)，PM2.5、PM10與風(fēng)速呈顯著正相關(guān)；而當(dāng)風(fēng)速小于3 m?s-1時(shí)，顆粒物與風(fēng)速不存在顯著的相關(guān)關(guān)系。由此說明，在大風(fēng)條件下，東山地區(qū)PM2.5和PM10主要來自其他地區(qū)的污染輸送，而在微風(fēng)條件下則以局地排放源為主。進(jìn)一步研究不同風(fēng)向上風(fēng)的擴(kuò)散與輸送作用對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度的影響（圖6），結(jié)果表明在西北風(fēng)增強(qiáng)的情況下，PM2.5質(zhì)量濃度也隨之顯著升高（P＜0.001），說明風(fēng)速越大越有利于西北氣流帶來的污染氣團(tuán)向東山地區(qū)的輸送，加重了東山地區(qū)的空氣污染，體現(xiàn)了污染氣團(tuán)的遠(yuǎn)距離輸送對(duì)東山地區(qū)大氣污染的影響。但在其他3個(gè)風(fēng)向中，風(fēng)速與PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系不顯著（P＞0.001），表明除了受外來污染氣團(tuán)輸入影響外，本地污染源的貢獻(xiàn)也不可忽視。

表3 顆粒物質(zhì)量濃度和氣象參數(shù)的相關(guān)性Table 3 Correlations between particulate matters and meteorological parameters

圖6 不同風(fēng)向上風(fēng)速和PM2.5質(zhì)量濃度散點(diǎn)圖Fig. 6 Scatter plots of wind speed vs. PM2.5mass concentration in different wind directions

3.2.3 大氣邊界層

大氣邊界層的高度直接影響到污染物的垂直擴(kuò)散（賈夢(mèng)唯等，2014）。圖7所示為1月15—28日東山鎮(zhèn)大氣邊界層高度和大氣顆粒物質(zhì)量濃度日變化。PM2.5和PM10質(zhì)量濃度和邊界層高度呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.20和-0.24。此次污染過程，東山鎮(zhèn)平均邊界層高度為416.2 m，最低值出現(xiàn)在24日02:00，為16.2 m，最高值出現(xiàn)在21日14:00，為1152.0 m。1月23—25日污染較嚴(yán)重時(shí)段，邊界層高度基本保持在400 m以下，平均為298.2 m。較低高度的邊界層導(dǎo)致污染物大量積累，形成了持續(xù)性的高濃度污染特征。而在1月19日以及1月21—22日同時(shí)觀測(cè)到了較高的顆粒物質(zhì)量濃度和邊界層高度，這可能與污染物的外源輸送有關(guān)。

3.3 污染物水平輸送場(chǎng)特征

3.3.1 水平輸送與擴(kuò)散對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度的影響

為了深入探討此次污染過程污染氣團(tuán)的不同來源，對(duì)近地面10 m風(fēng)向、風(fēng)速進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。從風(fēng)速玫瑰圖（圖8a）可知，此次污染過程主導(dǎo)風(fēng)向主要為西北風(fēng)，占全部風(fēng)向的38%，其次在東北風(fēng)和東南風(fēng)分別約占全部風(fēng)向的26%和25%。不同風(fēng)向上的風(fēng)速差異非常明顯。西北風(fēng)向的風(fēng)速明顯高于其他方向，最大風(fēng)速達(dá)到了7.2 m?s-1，平均風(fēng)速達(dá)到3.3 m?s-1；而其他3個(gè)風(fēng)向上，風(fēng)速普遍較低，以“微風(fēng)”為主，平均風(fēng)速均為2.1 m·s-1。另外，PM2.5質(zhì)量濃度玫瑰圖顯示（圖8b），超過150 μg?m-3的高質(zhì)量濃度PM2.5主要分布在西北方向上，在東南方向上也出現(xiàn)了幾次高濃度污染，而東北和西南方向上的PM2.5質(zhì)量濃度分布則相對(duì)比較均勻。西北、西南、東南、東北4個(gè)方向上的PM2.5質(zhì)量濃度平均值分別為68.1、64.1、60.7、50.9 μg?m-3。通過上述分析可知，來自西北和偏南方向的高濃度污染氣團(tuán)是此次東山污染過程的兩個(gè)主要來源，而來自東北方向的氣流起到了清潔作用。

3.3.2 后向軌跡分析

圖7 2015年1月15—28日東山站大氣邊界層高度和大氣顆粒物質(zhì)量濃度日變化Fig. 7 Diurnal variations of atmospheric matter mass concentrations and planetary boundary layer height from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

圖8 2015年1月15—28日東山站風(fēng)玫瑰圖（a）和PM2.5玫瑰圖（b）Fig. 8 Wind rose (a) and PM2.5rose (b) from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

為了進(jìn)一步對(duì)比兩個(gè)時(shí)段污染物的輸送路徑和局地來源，分析其演變成因，利用HYSPLIT后向軌跡模型分別對(duì)兩個(gè)污染時(shí)段進(jìn)行過去48 h后向軌跡計(jì)算，并對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行聚類分析，結(jié)果如圖9所示。將聚類前每條軌跡對(duì)應(yīng)時(shí)次的PM2.5質(zhì)量濃度按照聚類分析后的軌跡進(jìn)行分類，得到不同軌跡下對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度，結(jié)果如圖10所示。從圖9中可知，在前后兩個(gè)污染時(shí)段，污染氣團(tuán)的來源有所差異。輕污染時(shí)段，主要有兩條輸送軌跡，來自河南途經(jīng)安徽的區(qū)域輸送軌跡（1類）占總軌跡條數(shù)的53%，是影響此階段污染的主要軌跡；而來自內(nèi)蒙古地區(qū)途經(jīng)河北、山東到達(dá)江蘇的遠(yuǎn)距離輸送軌跡（2類）占總軌跡條數(shù)的47%。兩類軌跡均反映了來自西北方向的污染氣團(tuán)的輸送，說明外源輸送對(duì)此次東山污染過程的影響不可忽視。對(duì)比兩類軌跡上的PM2.5質(zhì)量濃度，2類軌跡下的PM2.5質(zhì)量濃度略高于1類軌跡，反映了來自河北、山東等工業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū)的污染氣團(tuán)對(duì)東山地區(qū)大氣污染具有重要影響。重污染時(shí)段，來自西南方向途經(jīng)湖南、江西一帶的長距離輸送軌跡（2類）是影響此階段的主要軌跡，占總軌跡條數(shù)的43%；其次是來自山東途經(jīng)江蘇的第1類軌跡，占總軌跡條數(shù)的24%；再次是來自陜西途經(jīng)河南、安徽到達(dá)江蘇的長距離輸送軌跡（3類）占總軌跡條數(shù)的19%；第4類軌跡占總軌跡條數(shù)的14%，距離較短，主要反映了來自偏南氣流的局地輸送。對(duì)比重污染時(shí)段各類軌跡上的PM2.5平均質(zhì)量濃度，發(fā)現(xiàn)第3類＞第4類＞第2類＞第1類，由此可知第4類軌跡雖然所占比例最小，但是高濃度污染氣團(tuán)出現(xiàn)在此軌跡下。以國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)日均標(biāo)準(zhǔn)限值（75 μg?m-3）為閾值，將高于75 μg?m-3的軌跡定義為污染軌跡并求其PM2.5質(zhì)量濃度平均值，結(jié)果表明第4類軌跡下污染軌跡對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度最高，為121.8 μg?m-3，其次是第2類軌跡，為105.85 μg?m-3。利用Terra衛(wèi)星和Aqua衛(wèi)星的MODIS遙感火點(diǎn)資料，結(jié)合HYSPLIT后向軌跡模型（圖11），發(fā)現(xiàn)2015年1月21—25日，在江西、湖南、福建、廣東一帶監(jiān)測(cè)到大量火點(diǎn)，正好對(duì)應(yīng)第2類軌跡。研究表明，生物質(zhì)燃燒可以產(chǎn)生O2、NOx、O3、CO、揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）和顆粒物等多種大氣污染物（Zhang et al.，2015a），說明了來自西南方向的大面積生物質(zhì)燃燒生成的污染氣團(tuán)以及來自偏南方向的局地輸送氣團(tuán)直接導(dǎo)致了1月22—26日東山地區(qū)污染加重，對(duì)大氣灰霾形成具有重要影響；加之不利的氣象條件，共同導(dǎo)致東山地區(qū)發(fā)生本次大氣污染過程。

圖9 2015年1月15—19日（a）和1月22—26日（b）東山站500 m高度過去48 h后向軌跡Fig. 9 Air masses clusters obtained at 500 m with 48-hour back trajectories from 15 to 28 January (a) and from 22 to 26 January (b), 2015 at Dongshan site

圖10 輕污染時(shí)段（a）和重污染時(shí)段（b）不同軌跡下PM2.5質(zhì)量濃度箱線圖Fig. 10 Box plots of PM2.5mass concentrations under different trajectories during slightly polluted period (a) and heavily polluted period (b)

圖11 2015年1月23—25日東山站500 m高度逐3 h過去48 h后向軌跡，底圖為2015年1月21—25日MODIS遙感火點(diǎn)地圖Fig. 11 The 48-hour backward trajectories from January 23 to 25, 2015 plotted on the fire map from January 21 to 25, 2015 obtained from the Fire Information for Resource Management System (FIRMS) derived from the Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS)

4 結(jié)論

（1）此次污染過程?hào)|山鎮(zhèn)經(jīng)歷了一次完整的灰霾生成-積聚-消散的演變過程，主要經(jīng)歷了兩個(gè)時(shí)段，分別為1月15—19日輕污染時(shí)段和1月22—26日重污染時(shí)段。東山位于蘇州郊區(qū)，對(duì)比周邊城市地區(qū)，污染程度較輕。ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值達(dá)到63%，表明PM2.5對(duì)東山大氣顆粒物污染貢獻(xiàn)顯著，東山地區(qū)以細(xì)顆粒物污染為主。相關(guān)性分析結(jié)果表明PM2.5、PM10、CO、NO24種大氣污染物具有同源性，反映了人為燃燒源和交通源對(duì)此次污染過程的顯著影響。

（2）通過天氣形勢(shì)和顆粒物與氣象參數(shù)相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，高空穩(wěn)定的天氣形勢(shì)配合地面弱高壓系統(tǒng)的控制和均壓場(chǎng)分布，較低的邊界層高度以及高溫高濕低壓的不利氣象條件，嚴(yán)重阻礙了污染物的垂直和水平擴(kuò)散，導(dǎo)致污染物的大量積累，形成了持續(xù)性的高濃度污染特征。風(fēng)向、風(fēng)速統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明東山地區(qū)此次污染過程在大風(fēng)條件下以遠(yuǎn)距離輸送為主，而在微風(fēng)條件下以局地排放為主。外來輸送源和本地排放源的疊加對(duì)此次灰霾過程影響顯著。

（3）通過HYAPLIT后向軌跡計(jì)算可知，輕污染時(shí)段，高濃度污染氣團(tuán)主要來自西北方向的遠(yuǎn)距離輸送，來自山東、河北等工業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū)的氣團(tuán)輸送對(duì)東山地區(qū)灰霾形成影響顯著；重污染時(shí)段，除了來自西北方向的遠(yuǎn)距離輸送外，來自湖南、江西一帶的大規(guī)模生物質(zhì)燃燒生成的高濃度污染氣團(tuán)和來自偏南方向的高濃度局地輸送氣團(tuán)是東山地區(qū)污染加重的主要原因。

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Analysis on the Characteristics and Influencing Factors of Major Air Pollutants at A Rural Site in Suzhou

BAO Mengying, CAO Fang, LIU Shoudong, LIU Xiaoyan, ZHANG Yuanyuan, ZHANG Wenqi, TANG Tianran, GAO Yaqi, ZHANG Yanlin

Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China

China has frequently suffered regional-scale haze pollution in recent years, however, only a few studies have been conducted at rural sites in China, especially on the transport characteristics of air pollutants between rural sites and surrounded urban areas. Based on the observation of air pollutants (PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO and O3) and conventional meteorological parameters, air pollution problems from January 15 to 28, 2015 at a rural site (Dongshan) in Suzhou, China were analyzed in this study. The air mass back trajectory model (HYSPLIT) was used to identify source of PM2.5. There were two major pollution periods observed corresponding to slighted polluted period during January 15 to 19 and heavily polluted period during January 22 to 26 during the whole generation-accmulation-dissipation process of the haze formation. PM2.5accounted for 62.8% of PM10with the range of 30.0%～93.4%, indicating the significant fine particulate matter pollution in Dongshan. Better correlations were found among CO, NO2,PM2.5and PM10, reflecting the common origin of these species from fossil fuel combustion and vehicle emission. Our analysis also showed that steady circumfluence and weak pressure on the surface with the meteorological condition of high humidity, high temperature and low pressure prevented pollutants from dispersing and caused the high pollution level. The analysis on the wind direction and speed showed that PM2.5concentrations in Dongshan under different wind speed conditions showed different source features. Under high wind speed conditions, strong long-range transport was found, while under low wind speed conditions strong local emissions were found. The HYSPLIT model analysis showed that both long-range transport from the northwest of Dongshan and local emissions from the southeast of Dongshan could significantly contribute to heavy air pollution at Dongshan. During slightly polluted period, high polluted air masses often originated from industrial provinces (i.e., Shandong and Hebei) in eastern China. During heavily polluted period, strong local emissions from the southern Dongshan were found. In addition, open biomass-burning emissions in Jiangxi and Hunan may also significantly decrease regional air quality, which was supported by MODIS fire spots and receptor models. Clean air masses reaching the Dongshan site were mostly from the northeast area of Dongshan.

air pollution; PM2.5; meteorological conditions; transport characteristics; trajectory analysis

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.01.018

X16

A

1674-5906（2017）01-0119-10

鮑孟盈, 曹芳, 劉壽東, 劉曉妍, 張園園, 張?chǎng)╀? 湯天然, 高雅琦, 章炎麟. 2017. 蘇州郊區(qū)主要大氣污染物的演變特征及其影響因素研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 26(1): 119-128.

BAO Mengying, CAO Fang, LIU Shoudong, LIU Xiaoyan, ZHANG Yuanyuan, ZHANG Wenqi, TANG Tianran, GAO Yaqi, ZHANG Yanlin. 2017. Analysis on the characteristics and influencing factors of major air pollutants at a rural site in Suzhou [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(1): 119-128.

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（91644103）；江蘇省青年基金項(xiàng)目（BK20150895）；南京信息工程大學(xué)校人才啟動(dòng)基金項(xiàng)目（2243141601075；2243141501019）

鮑孟盈（1991年生），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境科學(xué)和大氣化學(xué)。E-mail:?baomy@nuist.edu.cn *通信作者：曹芳（1984年生），女，講師，博士，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境科學(xué)和大氣化學(xué)。E-mail: caofangle@163.com

2016-12-06