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    辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯的合成工藝及乳化性能

    2017-03-27 06:50:51歐陽佰玲涂宗財(cái)張曉榮
    食品科學(xué) 2017年4期
    關(guān)鍵詞:阿拉伯膠辛烯酯化

    石 燕,李 翠,羅 琦,歐陽佰玲,涂宗財(cái),2,王 輝,黃 濤,張曉榮

    (1.南昌大學(xué)食品學(xué)院,食品科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330047;2.江西師范大學(xué) 功能有機(jī)小分子教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330022)

    辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯的合成工藝及乳化性能

    石 燕1,李 翠1,羅 琦1,歐陽佰玲1,涂宗財(cái)1,2,王 輝1,黃 濤1,張曉榮1

    (1.南昌大學(xué)食品學(xué)院,食品科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330047;2.江西師范大學(xué) 功能有機(jī)小分子教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330022)

    以阿拉伯膠(gum arabic,GA)和辛烯基琥珀酸酐(octenyl succinic anhydride,OSA)為原料,采用濕法制備辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯(octenyl succinic acid-GA ester,OS-GA)。通過單因素試驗(yàn)和響應(yīng)面分析研究OS-GA的合成工藝,并對其產(chǎn)物乳化性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:OS-GA合成的較優(yōu)組合為OSA添加量3.0%(以干基GA計(jì))、GA溶液初始質(zhì)量濃度40 g/100 mL、反應(yīng)體系pH 8.85、反應(yīng)溫度33 ℃、反應(yīng)時(shí)間130 min。在此工藝條件下制備的OS-GA的辛烯基琥珀酸接入量為1.99%,其乳化能力及乳化穩(wěn)定性均顯著提高。

    阿拉伯膠;辛烯基琥珀酸酐;辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯;響應(yīng)面分析;乳化性能

    阿拉伯膠(gum arabic,GA)主要產(chǎn)自非洲、是一種應(yīng)用較為廣泛的親水性膠體[1],在食品行業(yè)中,常作為乳化穩(wěn)定劑[2]、微膠囊壁材[3-4]、水溶性膳食纖維[5]等。其中乳化性能是GA的最主要的性能。但由于受到氣候、土壤、樹齡等的影響,不同來源的GA的乳化性能存在一定的差別[6]。且目前,商業(yè)化的GA主要來源于金合歡屬的Gemmiferae系和Vulgares系樹種,其中Acacia senegal和Acacia seyal是金合歡屬植物中被用于采集GA最多的兩類樹種[7],雖然來源于兩者的GA的氨基酸組成和糖鏈結(jié)構(gòu)均相似,但由于來源于Acacia seyal的GA的鼠李糖及含氮量低,其乳化性能一般低于Acacia senegal[8-9]。故真正具有商業(yè)價(jià)值的GA產(chǎn)量非常有限[10-11]。因此如何提高來源于Acacia seyal的GA的乳化性能就顯得非常迫切。

    目前,對GA進(jìn)行改性應(yīng)用較多的方法為“熟化法”,Al-Assaf[12]和Aoki[13]等通過“熟化”法制備出一種乳化性能較高的新型GA即SUPER GUMTM。但“熟化”過程中常涉及到高溫加熱,可能會(huì)造成GA褐變、結(jié)塊、焦化最終影響產(chǎn)品質(zhì)量。而采用酯化法對GA進(jìn)行改性,使GA分子接入疏水性基團(tuán),進(jìn)一步提高其應(yīng)用性能已逐漸成為研究的熱點(diǎn)。酯化法操作簡單,產(chǎn)品無異味、無著色。Wang Hao等[14]利用濕法,采用十二烯基琥珀酸酐對GA進(jìn)行酯化改性研究,發(fā)現(xiàn)改性后的GA的乳化性能得到大幅度提高。Sarkar等[15]利用干法,采用辛烯基琥珀酸酐(octenyl succinic anhydride,OSA)對GA進(jìn)行酯化改性研究,同樣發(fā)現(xiàn)改性后的GA的乳化性得到提高,但干法可能存在局部反應(yīng)劇烈,產(chǎn)品性能不一致的問題。

    因此,本實(shí)驗(yàn)以GA和OSA為原料,采用濕法工藝制備辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯(octenyl succinic acid-GA ester,OS-GA),考察OSA添加量、GA溶液初始質(zhì)量濃度、反應(yīng)體系pH值、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對酯化反應(yīng)的影響,通過響應(yīng)面分析法研究OS-GA的最佳制備工藝條件,以期制備出高乳化性能的GA改性產(chǎn)品,拓寬GA在食品中的應(yīng)用范圍。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    GA(Acacia seyal樹種) 法國Nexira有限公司;OSA(優(yōu)級純) 深圳市思利凱貿(mào)易有限公司;月見草油(食品級) 天津?qū)毿艊H油脂生物工程有限公司;乙腈、甲醇(均為色譜純) 美國Tedia有限公司;其他化學(xué)試劑均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    MDR.P-5型噴霧干燥機(jī) 無錫市現(xiàn)代噴霧干燥設(shè)備有限公司;D-2000 HSM高效液相色譜儀 日本Hitachi公司;Nicolet Nexus FT-IR傅里葉變換紅外光譜儀美國Thermo Nicolet公司;Nicomp 380ZLS 美國PPS公司;TU-1810紫外分光光度計(jì) 北京普析通用儀器有限責(zé)任公司。

    1.3 方法

    1.3.1 OS-GA的制備[16]

    稱取一定質(zhì)量的GA與適量蒸餾水混合,配成一定質(zhì)量濃度的溶液,用恒溫磁力攪拌器控制反應(yīng)溫度與攪拌速度,調(diào)節(jié)溶液pH值為8.00左右,分批加入經(jīng)乙醇稀釋數(shù)倍(V/V)的OSA,控制在一定的時(shí)間內(nèi)加完,反應(yīng)過程中用氫氧化鈉溶液維持體系pH值,待反應(yīng)結(jié)束后用鹽酸溶液將體系pH值調(diào)到6.00左右,最后進(jìn)行噴霧干燥,冷卻、收集得到OS-GA。

    1.3.2 單因素試驗(yàn)

    考察OSA添加量(1.0%、1.5%、2.0%、2.5%、3.0%)、GA溶液初始質(zhì)量濃度(25、30、35、40、45 g/100 mL)、反應(yīng)體系pH值(7.50、8.00、8.50、9.00、9.50)、反應(yīng)溫度(20、30、40、50、60 ℃)、反應(yīng)時(shí)間(0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 h)對OS-GA的OS接入量的影響,采用1.3.1節(jié)的方法制備OS-GA,以O(shè)S接入量值作為評價(jià)指標(biāo)。

    1.3.3 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    根據(jù)單因素的試驗(yàn)結(jié)果,利用響應(yīng)面法,采用Box-Behnken模型,以反應(yīng)體系pH值(A)、反應(yīng)溫度(B)、反應(yīng)時(shí)間(C)為響應(yīng)因素,以O(shè)S接入量為響應(yīng)值設(shè)計(jì)三因素三水平試驗(yàn),如表1所示。

    1.3.4 OS接入量的測定[17]

    色譜條件:Wa t e r s N o v a-P a k?C18色譜柱(3.9 mm×150 mm,4 μm);流動(dòng)相:乙腈-超純水(35∶65,V/V);流速1.0 mL/min;進(jìn)樣量10 μL;紫外檢測器波長200 nm;柱溫25 ℃。

    精確稱取OS-GA(m1,0.050 0 g),置于50 mL離心管中。向其中加入1 mL超純水溶解20 min。磁力攪拌1 h后,收集上清液2 mL與1 mL的超純水(pH 3.00)混合。最后進(jìn)行高效液相色譜分析,游離OS的質(zhì)量(mfree,g)由峰面積和標(biāo)準(zhǔn)曲線(Y=19.369X-0.066,R2=0.999)決定。

    精確稱取OS-GA(m2,0.500 0 g),置于50 mL離心管中,向其中加入10 mL 4 mol/L的氫氧化鈉溶液,在磁力攪拌下水解24 h。將水解后的2 mL OS-GA溶液轉(zhuǎn)移至25 mL容量瓶中,向其中加入18 mL 1 mol/L鹽酸溶液,用乙腈定容。最后進(jìn)行高效液相色譜分析,總OS的質(zhì)量(mtotal,g)由峰面積和標(biāo)準(zhǔn)曲線決定。OS接入量計(jì)算公式如式(1)~(3):

    1.3.5 紅外光譜測定

    將OS-GA用無水乙醇重復(fù)洗滌5 次,除去未參加反應(yīng)的OSA,放置在40 ℃的干燥箱,干燥6 h后,采用傅里葉變換紅外光譜,以KBr壓片法,分析OS-GA產(chǎn)品的光譜學(xué)特性。紅外光譜儀的波長寬度設(shè)定為400~4 000 cm-1。

    1.3.6 樣品乳化性能的測定[18-19]

    將0.60 g GA和洗滌后的OS-GA(同1.3.5節(jié))分別溶于60 ℃蒸餾水中,配制成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7.5%的樣品溶液,分別向其中加入2.00 g的月見草油,5檔,剪切分散2 min后,立即從乳液底部取30 μL,稀釋于25 mL 0.1%十二烷基磺酸鈉(sodium dodecyl sulfate,SDS)溶液中,以0.1% SDS溶液為空白對照,利用分光光度計(jì)在500 nm波長處測定其吸光度即乳化能力。

    分別用蒸餾水將少量剛制備的乳狀液和在室溫條件下貯藏48 h后的乳狀液稀釋1 000 倍,采用激光粒度儀對其粒徑進(jìn)行測定[20]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗(yàn)結(jié)果

    2.1.1 OSA添加量對酯化反應(yīng)的影響

    圖1 OSA添加量對酯化反應(yīng)的影響Fig.1 Effect of OSA concentration on OS grafting rate

    OSA作為反應(yīng)試劑,其添加量直接影響到最終產(chǎn)品的OS接入量。聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織規(guī)定合成OS-GA的OSA添加量不能超過3.0%。在保持GA溶液初始質(zhì)量濃度30 g/100 mL、反應(yīng)體系pH 8.00、反應(yīng)溫度40 ℃、反應(yīng)時(shí)間1.5 h的條件下,考察OSA添加量對酯化反應(yīng)的影響(圖1),隨OSA添加量的增加,OS-GA的OS接入量顯著增大,這是由于增加反應(yīng)物的量可使反應(yīng)物分子之間的接觸機(jī)會(huì)增大,反應(yīng)更易向產(chǎn)物方向進(jìn)行[21],OSA添加量選用3.0%。

    2.1.2 GA溶液初始質(zhì)量濃度對酯化反應(yīng)的影響

    在OSA添加量3.0%、反應(yīng)體系pH 8.00、反應(yīng)溫度40 ℃、反應(yīng)時(shí)間1.5 h的條件下,改變GA溶液初始質(zhì)量濃度,見圖2。當(dāng)GA溶液初始質(zhì)量濃度從25%升高到40%時(shí),OS接入量從1.57增大到1.79,質(zhì)量濃度在40 g/100 mL時(shí),OS接入量最大。當(dāng)質(zhì)量濃度升高到45 g/100 mL時(shí),OS接入量有下降趨勢。這是因?yàn)轷セ磻?yīng)是可逆的競爭性反應(yīng),在低質(zhì)量濃度時(shí)提高GA的質(zhì)量濃度,增加了GA上離子化的羥基基團(tuán)和疏水性酸酐的接觸機(jī)會(huì),同時(shí)由于反應(yīng)體系中水含量的減少也可促進(jìn)酯化反應(yīng)向產(chǎn)物進(jìn)行,表現(xiàn)為OS接入量增加。當(dāng)質(zhì)量濃度超過一定數(shù)值后,反應(yīng)液黏度增大,攪拌困難,OSA在反應(yīng)體系中擴(kuò)散不充分,從而影響OSA與GA中羥基接觸的機(jī)會(huì),導(dǎo)致OS-GA的OS接入量下降。因此,初始質(zhì)量濃度選用40 g/100 mL。

    圖2 GA溶液初始質(zhì)量濃度對酯化反應(yīng)的影響Fig.2 Effect of initial concentration of GA on OS grafting rate

    2.1.3 反應(yīng)體系pH值對酯化反應(yīng)的影響

    圖3 反應(yīng)體系pH值對酯化反應(yīng)的影響Fig.3 Effect of reaction pH on OS grafting rate

    在O S A添加量3.0%、G A溶液初始質(zhì)量濃度40 g/100 mL、反應(yīng)溫度40 ℃、反應(yīng)時(shí)間1.5 h的條件下,改變?nèi)芤旱膒H值(圖3)。當(dāng)pH值不大于9.00時(shí),OS-GA的OS接入量隨pH值的增加而增大,而當(dāng)pH 9.50時(shí),OS-GA的OS接入量減小。這可能是由于反應(yīng)體系pH值較低時(shí),GA分子上的羥基難形成有效的親核基團(tuán),從而影響GA羥基和疏水酸酐的順利反應(yīng);而pH值過高時(shí),易發(fā)生和酯化反應(yīng)競爭的產(chǎn)物水解、OSA與堿反應(yīng)及OSA自身水解等副反應(yīng)。因此,GA與OSA酯化反應(yīng)的pH值選9.00最為合適。

    2.1.4 反應(yīng)溫度對酯化反應(yīng)的影響

    適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)溫度,不僅能提高OS-GA的OS接入量,還能降低體系能量的消耗和制備的成本。在OSA添加量3.0%、GA溶液初始質(zhì)量濃度40 g/100 mL、反應(yīng)體系pH 9.00、反應(yīng)時(shí)間1.5 h不變的情況下,考察反應(yīng)溫度對產(chǎn)品OS接入量的影響,如圖4所示。反應(yīng)初期,隨著溫度的升高產(chǎn)物的OS接入量增大;溫度超過30 ℃后,OS接入量開始下降。這是由于溫度升高有利于OSA在反應(yīng)溶液中擴(kuò)散,從而使反應(yīng)速率增加,OS接入量增大,但溫度偏高,易造成酯化產(chǎn)物、OSA等發(fā)生水解副反應(yīng),致使產(chǎn)物的OS接入量減小[16]。GA與OSA酯化反應(yīng)溫度控制在30 ℃最為合適。

    圖4 反應(yīng)溫度對酯化反應(yīng)的影響Fig.4 Effect of reaction temperature on OS grafting rate

    2.1.5 反應(yīng)時(shí)間對酯化反應(yīng)的影響

    圖5 反應(yīng)時(shí)間對酯化反應(yīng)的影響Fig.5 Effect of reaction time on OS grafting rate

    在O S A添加量3.0%、G A溶液初始質(zhì)量濃度40 g/100 mL、反應(yīng)體系pH 9.00、反應(yīng)溫度30 ℃的條件下,考察反應(yīng)時(shí)間對OS接入量的影響。如圖5所示,0.5~2.0 h內(nèi),OS接入量隨著反應(yīng)時(shí)間的延長而增大,在2.5 h時(shí),反而減小。這可能是由于酯化反應(yīng)過程中存在著酯化與水解的可逆反應(yīng),在反應(yīng)的初始階段正反應(yīng)處于主導(dǎo)地位,故產(chǎn)品的OS接入量呈上升趨勢。當(dāng)反應(yīng)到一定的時(shí)間,隨著產(chǎn)物的濃度增大,逆反應(yīng)逐漸處于主導(dǎo)地位,使得產(chǎn)品的OS接入量緩慢下降。GA與OSA酯化反應(yīng)時(shí)間控制在2.0 h最為合適。

    2.2 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果

    根據(jù)三因素三水平的響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì),共建立15 個(gè)試驗(yàn)點(diǎn),試驗(yàn)結(jié)果見表2,方差分析見表3,各因素交互作用對響應(yīng)值的影響見圖6。采用統(tǒng)計(jì)軟件Design-Expert進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

    表2 GA酯化反應(yīng)響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table2 Response surface design with experimental results for GA esterif i cation

    對表2數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,各個(gè)因素與OS接入量之間的多元二次回歸方程如下:

    Y=2.00-0.044A+0.069B+0.072C+0.0025AB+ 0.015AC-0.035BC-0.064A2-0.11B2-0.091C2

    表3 GA酯化反應(yīng)響應(yīng)面試驗(yàn)方差分析結(jié)果Table3 Analysis of variance of the developed regression model

    如表3所示,模型的回歸項(xiàng)顯著(P=0.019 2<0.05),而失擬項(xiàng)不顯著(P=0.511 2>0.05),說明此方程具有較高的可信性。此外,響應(yīng)面模型對應(yīng)的回歸方程,其一次項(xiàng)B(反應(yīng)溫度)和C(反應(yīng)時(shí)間)和二次項(xiàng)B2和C2的影響都是顯著的,在選取的因素水平范圍內(nèi),對酯化反應(yīng)的OS接入量的影響大小依次為:反應(yīng)時(shí)間>反應(yīng)溫度>反應(yīng)體系pH值。

    圖6 各因素交互作用對酯化反應(yīng)的影響Fig.6 Response surface plots showing the effects of reaction conditions on OS grafting rate

    如圖6所示,AB、AC、BC的等高線接近于圓形,由于等高線的形狀可反映出交互效應(yīng)的強(qiáng)弱,橢圓形表示兩因素交互作用顯著,越接近圓形,交互作用越弱[22],故交互作用不顯著。

    2.3 OS-GA合成最優(yōu)工藝條件確定

    應(yīng)用響應(yīng)面法對回歸模型進(jìn)行分析得到最優(yōu)結(jié)果為反應(yīng)體系pH 8.85、反應(yīng)溫度32.6 ℃、反應(yīng)時(shí)間129.6 min。最大OS-GA的OS接入量的預(yù)測值為2.03%。考慮到實(shí)際操作條件的限制,確定最優(yōu)工藝參數(shù)為反應(yīng)體系pH 8.85、反應(yīng)溫度33 ℃、反應(yīng)時(shí)間130 min。根據(jù)選取的工藝條件進(jìn)行3 次重復(fù)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),測定結(jié)果取平均值,得到產(chǎn)物OS接入量為1.99%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.34%。相對標(biāo)準(zhǔn)偏差較小,說明模型可信度較高。

    2.4 紅外光譜分析

    圖7 GA與OS-GA的紅外光譜圖Fig.7 FTIR spectra of GA and OS-GA

    GA和OS-GA(OS接入量為1.80)的OS-GA的紅外光譜圖如圖7所示。經(jīng)OSA酯化后的樣品的紅外光譜圖在波數(shù)為1 724 cm-1左右處出現(xiàn)了新的羰基(C=O)伸縮振動(dòng)吸收峰[23],說明OSA與GA發(fā)生了酯化反應(yīng)[14],并以酯鍵的形式與GA上羥基相連。除波數(shù)1 724 cm-1外,GA與OS-GA的紅外吸收光譜圖基本相同,說明改性除了引入OS基團(tuán)外,未引入其他物質(zhì),一方面保持了原GA的基本結(jié)構(gòu)和性質(zhì),保障其食用安全;另一方面引入了新的疏水性基團(tuán),提高其乳化性能,使其應(yīng)用領(lǐng)域更加廣泛。

    2.5 樣品的乳化性能

    圖8 GA與不同OS接入量的OS-GA的乳化能力Fig.8 Emulsifying capacity of GA and OS-GA with different OS grafting rate

    GA與不同OS接入量的OS-GA的乳化能力如圖8所示,GA經(jīng)OSA酯化后乳化能力顯著增強(qiáng),并隨OSA接入量的增加而增強(qiáng),OS接入量為1.95%的OS-GA的乳化能力比GA增大近1 倍。這是由于OS-GA引入了親水的羧酸基團(tuán)和疏水的烯基長鏈,對水、油的親和能力提高,在一定范圍內(nèi),OS接入量值越大,羧酸和烯基長鏈的含量就越高,乳化能力越強(qiáng)[24]。

    表4 GA與OS-GA的乳狀液平均粒徑Table4 Average particle sizes of emulsions stabilized by GA and OS-GA

    GA與不同OS接入量的OS-GA乳狀液平均粒徑見表4。酯化改性后的GA的平均粒徑均顯著低于GA,但3 種改性GA的平均粒徑無顯著性差異。這可能是由于在制備乳狀液剪切過程中,在一定范圍內(nèi),乳化能力越強(qiáng),吸附在油滴上的速度越快,乳液粒徑就越小。貯藏48 h后的乳狀液,GA明顯分層,而酯化改性后的GA無分層現(xiàn)象,這可能是由于GA經(jīng)過OSA酯化改性后,形成的油水界面壓力降低,油水界面膜更穩(wěn)定,從而使乳狀液更穩(wěn)定[25]。OS-GA3的平均粒徑小于OS-GA1、OS-GA2,且貯藏前后幾乎無變化,表明乳狀液的穩(wěn)定性與OS接入量密切相關(guān)。

    3 結(jié) 論

    在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上利用響應(yīng)面軟件優(yōu)化制備OS-GA的最佳條件,得出對酯化反應(yīng)影響的3 個(gè)因素顯著性順序?yàn)椋悍磻?yīng)時(shí)間>反應(yīng)溫度>反應(yīng)體系pH值。在分析上述3 個(gè)因素對整個(gè)反應(yīng)的交互作用的基礎(chǔ)上獲得制備產(chǎn)品的最佳條件為在OSA添加量3.0%(以干基GA計(jì))、GA溶液初始質(zhì)量濃度40 g/100 mL的反應(yīng)體系中,控制pH值為8.85、反應(yīng)溫度33 ℃、反應(yīng)時(shí)間130 min,所得OS-GA的OS接入量為1.99%。改性后的GA的乳化性能得到顯著提高。

    [1] 胡國華. 阿拉伯膠在食品工業(yè)中的應(yīng)用[J]. 糧油食品科技, 2003, 11(2): 7-8. DOI:10.16210/j.cnki.1007-7561.2003.02.004.

    [2] BUFFO R A, REINECCIUS G A, OEHLERT G W. Inf l uence of timetemperature treatments on the emulsifying properties of gum acacia in beverage emulsions[J]. Journal of Food Engineering, 2002, 51(4): 341-345. DOI:10.1016/S0260-8774(01)00076-0.

    [3] HERMANTO R F, KHASANAH L U, ATMAKA W, et al. Physical characteristics of cinnamon oil microcapsule[C]//IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, 2016, 107(1): 012064.

    [4] SHI Yan, WANG Shujie, TU Zongcai, et al. Quality evaluation of peony seed oil spray-dried in different combinations of wall materials during encapsulation and storage[J]. Journal of Food Science and Technology, 2016, 53(6): 1-9. DOI:10.1007/s13197-016-2225-9.

    [5] PATEL S, GOYAL A. Applications of natural polymer gum arabic: a review[J]. International Journal of Food Properties, 2015, 18(5): 986-998. DOI:10.1080/10942912.2013.809541.

    [6] IDRIS O H M, WILLIAMS P A, PHILLIPS G O. Characterisation of gum from Acacia senegal trees of different age and location using multidetection gel permeation chromatography[J]. Food Hydrocolloids, 1998, 12(4): 379-388. DOI:10.1016/S0268-005X(98)00058-7.

    [7] Al-ASSAF S, PHILLIPS G O, WILLIAMS P A. Studies on Acacia exudate gums: part Ⅱ. molecular weight comparison of the Vulgares and Gummiferae series of Acacia gums[J]. Food Hydrocolloids, 2005, 19(4): 661-667. DOI:10.1016/j.foodhyd.2004.09.003.

    [8] 王衛(wèi)平. 阿拉伯膠的種類及性質(zhì)與功能的研究[J]. 中國食品添加劑, 2002(2): 22-28.

    [9] 呂怡, 張曉鳴. 阿拉伯膠種類對復(fù)合凝聚微膠囊成囊性質(zhì)研究[J]. 食品工業(yè)科技, 2012, 33(10): 124-127. DOI:10.13386/ j.issn1002-0306.2012.10.053.

    [10] 李景恩. 江香薷多糖和兩種阿拉伯膠的結(jié)構(gòu)解析及功能特性[D]. 南昌: 南昌大學(xué), 2014: 94-95.

    [11] 楊雷, 仇丹, 周逸奎, 等. 阿拉伯膠的結(jié)構(gòu)特征和乳化性能研究進(jìn)展[J]. 食品工業(yè)科技, 2013, 34(12): 353-356. DOI:10.13386/ j.issn1002-0306.2013.12.049.

    [12] Al-ASSAF S, PHILLIPS G O, AOKI H, et al. Characterization and properties of Acacia senegal (L.) Willd. var. senegal with enhanced properties (Acacia (sen) SUPER GUM?): Part 1: controlled maturation of Acacia senegal var. senegal to increase viscoelasticity, produce a hydrogel form and convert a poor into a good emulsif i er[J]. Food Hydrocolloids, 2007, 21(3): 319-328. DOI:10.1016/ j.foodhyd.2006.04.011.

    [13] AOKI H, Al-ASSAF S, KATAYAMA T, et al. Characterization and properties of Acacia senegal (L.) Willd. var. senegal with enhanced properties (Acacia (sen) SUPER GUM?): Part 2: mechanism of the maturation process[J]. Food Hydrocolloids, 2007, 21(3): 329-337. DOI:10.1016/j.foodhyd.2006.04.002.

    [14] WANG H, WILLIAMS P A, SENAN C. Synthesis, characterization and emulsification properties of dodecenyl succinic anhydride derivatives of gum Arabic[J]. Food Hydrocolloids, 2014, 37: 143-148. DOI:10.1016/j.foodhyd.2013.10.033.

    [15] SARKAR S, SINGHAL R S. Esterif i cation of guar gum hydrolysate and gum arabic with n-octenyl succinic anhydride and oleic acid and its evaluation as wall material in microencapsulation[J]. Carbohydrate Polymers, 2011, 86(4): 1723-1731. DOI:10.1016/ j.carbpol.2011.07.003.

    [16] RUAN Hui, CHEN Qihe, FU Mingliang, et al. Preparation and properties of octenyl succinic anhydride modified potato starch[J]. Food Chemistry, 2009, 114(1): 81-86. DOI:10.1016/ j.foodchem.2008.09.019.

    [17] DAN Qiu, BAI Yanjie, SHI Yongchen. Identification of isomers and determination of octenylsuccinate in modified starch by HPLC and mass spectrometry[J]. Food Chemistry, 2012, 135(2): 665-671. DOI:10.1016/j.foodchem.2012.04.117.

    [18] CHIKAMAI B N, BANKS W B, ANDERSON D M W, et al. Processing of gum arabic and some new opportunities[J]. Food Hydrocolloids, 1996, 10(3): 309-316. DOI:10.1016/S0268-005X(96)80006-3.

    [19] PEARCE K N, KINSELLA J E. Emulsifying properties of proteins: evaluation of a turbidimetric technique[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 1978, 26(3): 716-723. DOI:10.1021/jf60217a041.

    [20] LIU Chengmei, ZHONG Junzhen, LIU Wei, et al. Relationship between functional properties and aggregation changes of whey protein induced by high pressure microfluidization[J]. Journal of Food Science, 2011, 76(4): E341-E347. DOI:10.1111/j.1750-3841.2011.02134.x.

    [21] 劉強(qiáng), 鄔應(yīng)龍, 何靖柳. 響應(yīng)面法優(yōu)化氧化辛烯基琥珀酸甘薯淀粉酯的制備工藝[J]. 食品科學(xué), 2011, 32(20): 13-16.

    [22] 黃群, 麻成金, 余佶, 等. 產(chǎn)Monacolin K紅曲霉篩選及響應(yīng)面法優(yōu)化發(fā)酵條件[J]. 食品科學(xué), 2011, 32(21): 177-182.

    [23] ZHANG Bin, HUANG Qiang, LUO Faxing, et al. Effects of octenylsuccinylation on the structure and properties of high-amylose maize starch[J]. Carbohydrate Polymers, 2011, 84(4): 1276-1281. DOI:10.1016/j.carbpol.2011.01.020.

    [24] 梁葉星, 熊家艷, 王永紅, 等. 辛烯基琥珀酸魔芋葡甘聚糖酯的微波半干法制備工藝及性能[J]. 食品科學(xué), 2013, 34(14): 163-168. DOI:10.7506/spkx1002-6630-201314033.

    [25] 魏本喜, 張曉紅, 管小宇, 等. 辛烯基琥珀酸白糊精酯的制備與乳化性質(zhì)[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè), 2013, 39(11): 58-61. DOI:10.13995/ j.cnki.11-1802/ts.2013.11.026.

    Synthesis and Emulsif i cation Properties of Octenyl Succinic Anhydride-Modif i ed Gum Arabic

    SHI Yan1, LI Cui1, LUO Qi1, OUYANG Bailing1, TU Zongcai1,2, WANG Hui1, HUANG Tao1, ZHANG Xiaorong1
    (1. State Key Laboratory of Food Science and Technology, School of Food Science and Technology, Nanchang University, Nanchang 330047, China; 2. Key Laboratory of Functional Small Organic Molecule, Ministry of Education, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022, China)

    Octenyl succinic anhydride modified-gum arabic (OS-GA) was prepared from gum arabic (GA) and octenyl succinic anhydride (OSA) by a wet method. The synthesis process was optimized by the combined use of one-factor-at-atime method and response surface methodology, and emulsif i cation properties of the synthesized product were determined. The optimal synthesis conditions for OS-GA were determined as follows: OSA, 3.0% (based on the dry weight of GA); initial mass concentration of GA, 40 g/100 mL; pH, 8.85; reaction temperature, 33 ℃; and reaction time, 130 min. Under these conditions, the grafting rate of OS in OS-GA was 1.99%, and its emulsion capacity and emulsion stability were enhanced signif i cantly compared with those of GA.

    gum arabic; octenyl succinic anhydride; octenyl succinic acid-GA ester; response surface analysis; emulsif i cation properties

    10.7506/spkx1002-6630-201704034

    TS202.3

    A

    1002-6630(2017)04-0211-06

    石燕, 李翠, 羅琦, 等. 辛烯基琥珀酸-阿拉伯膠酯的合成工藝及乳化性能[J]. 食品科學(xué), 2017, 38(4): 211-216.

    DOI:10.7506/spkx1002-6630-201704034. http://www.spkx.net.cn

    SHI Yan, LI Cui, LUO Qi, et al. Synthesis and emulsification properties of octenyl succinic anhydride-modified gum arabic[J]. Food Science, 2017, 38(4): 211-216. (in Chinese with English abstract) DOI:10.7506/spkx1002-6630-201704034. http://www.spkx.net.cn

    2016-05-29

    國家自然科學(xué)基金地區(qū)科學(xué)基金項(xiàng)目(31360390);江西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃農(nóng)業(yè)領(lǐng)域項(xiàng)目(20161BBF60097)

    石燕(1964—),女,教授,博士,研究方向?yàn)槲⒛z囊技術(shù)在食品中的應(yīng)用。E-mail:shiyan@ncu.edu.cn

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