國(guó)內(nèi)外PM2．5源譜對(duì)比及其對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果的影響

夏澤群，范小莉，黃志炯，劉郁蔥，殷曉鴻，葉 瀟，鄭君瑜

華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣東廣州 510006

國(guó)內(nèi)外PM2．5源譜對(duì)比及其對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果的影響

夏澤群，范小莉，黃志炯，劉郁蔥，殷曉鴻，葉 瀟，鄭君瑜*

華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣東廣州 510006

對(duì)比了國(guó)內(nèi)外固定燃燒源、工業(yè)過(guò)程源、道路移動(dòng)源和揚(yáng)塵源等排放源PM2．5成分譜之間的差異，并利用CMAQ(區(qū)域空氣質(zhì)量模型)模擬識(shí)別各PM2．5成分譜之間的差異對(duì)空氣質(zhì)量模擬影響較大的排放源．結(jié)果表明:①由于國(guó)內(nèi)外發(fā)展水平、排放標(biāo)準(zhǔn)、采樣分析條件以及排放源除塵設(shè)備等的差異，各排放源PM2．5成分譜差異較大;②PM2．5成分譜差異較大的源主要有燃煤電廠、水泥制造、重型柴油車和道路揚(yáng)塵等，而差異較大的組分主要有SO42－、NO3

PM2．5;成分譜;CMAQ;珠三角;模擬影響

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展、城市化進(jìn)程的不斷推進(jìn)以及一次能源消耗的不斷增加，以PM2．5和O3為特征的復(fù)合型污染已經(jīng)逐漸取代以SO2和PM10為特征的煤煙型污染，并成為我國(guó)首要的大氣污染問題［1-3］．PM2．5來(lái)源十分復(fù)雜，而對(duì)其來(lái)源和環(huán)境貢獻(xiàn)的準(zhǔn)確識(shí)別，是制訂科學(xué)合理的污染防治措施和有效控制顆粒物污染的重要前提．根據(jù)《大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南(試行)》，源解析方法主要包括模型法、受體模型法(CMB和PMF等)和排放源清單法．對(duì)于模型法和受體模型法，源成分譜是重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)之一．

區(qū)域空氣質(zhì)量模型(CMAQ和CAMx等)以大氣動(dòng)力理論為基礎(chǔ)，利用數(shù)學(xué)模型來(lái)模擬大氣污染物擴(kuò)散和反應(yīng)的物理化學(xué)過(guò)程［4］．大氣中污染物化學(xué)成分種類繁多又性質(zhì)各異，為簡(jiǎn)化空氣質(zhì)量模型運(yùn)算的過(guò)程和時(shí)間，這些數(shù)學(xué)模型根據(jù)不同的反應(yīng)機(jī)理，對(duì)污染物中組分化學(xué)結(jié)構(gòu)相似的成分進(jìn)行歸納分類為模型物種，由此確定的模型物種譜是模型模擬重要的輸入文件之一．受體模型是從受體和污染源的角度出發(fā)，直接通過(guò)化學(xué)組分分析確定污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)的數(shù)字模型與方法，是開展大氣顆粒物來(lái)源研究的重要方法［5-8］．源成分譜的合理性和準(zhǔn)確性直接關(guān)系到源解析結(jié)果的可靠性，污染源類型及個(gè)數(shù)、選擇參數(shù)及化學(xué)成分等，均會(huì)對(duì)源解析結(jié)果產(chǎn)生較大的影響．因此，建立準(zhǔn)確反映本地污染源特征的源成分譜，有助于提高空氣質(zhì)量模型模擬及受體模型結(jié)果的可靠性，降低源解析的不確定性，進(jìn)而為區(qū)域空氣質(zhì)量評(píng)估和策略研究提供更準(zhǔn)確的支撐［9-12］．

準(zhǔn)確的源解析成分譜有賴于全面系統(tǒng)的排放源測(cè)試研究．歐美的排放源測(cè)試工作起步較早，并隨著排放源的變換不斷進(jìn)行更新或補(bǔ)充［13-18］，US EPA(美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局)更是將源成分譜的研究整理歸納成SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)［19］，方便數(shù)據(jù)查詢和使用．相比之下，我國(guó)目前的成分譜研究還存在完整性低、采樣及分析標(biāo)準(zhǔn)不統(tǒng)一、研究重點(diǎn)和數(shù)據(jù)表達(dá)方式不統(tǒng)一等問題．大多數(shù)排放源的成分譜研究多局限于個(gè)例［20-22］．由于目前國(guó)內(nèi)研究結(jié)果還難以滿足受體模型和空氣質(zhì)量模型模擬的數(shù)據(jù)要求，因此多數(shù)研究直接采用國(guó)外的研究數(shù)據(jù)［23］．但是由于國(guó)內(nèi)外地域時(shí)間的差異性、工業(yè)結(jié)構(gòu)和工藝流程的復(fù)雜性以及排放源分類的不一致性等，不同地區(qū)的源成分譜存在一定差距，直接應(yīng)用國(guó)外的源成分譜增加了受體模型和空氣質(zhì)量模型模擬研究的不確定性［24］．因此，在應(yīng)用國(guó)外的成分譜之前，有必要評(píng)價(jià)其在我國(guó)的適用性．基于此，該研究對(duì)比了國(guó)內(nèi)外主要的PM2．5排放源成分譜，識(shí)別其差異的主要特點(diǎn)，并利用區(qū)域空氣質(zhì)量模型CMAQ模擬分析了PM2．5源譜的差異對(duì)空氣質(zhì)量模擬的影響，以期對(duì)后續(xù)排放源成分譜的建立及模擬提供一定的指引作用．

1 材料與方法

1．1 國(guó)內(nèi)外源成分譜選取

通過(guò)以下原則對(duì)所收集的本地以及美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)(4．3版本)中的PM2．5源成分譜進(jìn)行篩選和對(duì)比分析:①結(jié)合已有PM2．5源解析結(jié)果，選擇主要的PM2．5污染源作對(duì)比;②選取質(zhì)量較好，即研究年份近、樣本數(shù)多及分析測(cè)試組分種類豐富的PM2．5源成分譜．由于美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中排放源覆蓋較廣且分類較細(xì)，盡量選取源描述一致或相近、采樣時(shí)間和條件接近的成分譜進(jìn)行對(duì)比分析．在此基礎(chǔ)上，選取不同排放源質(zhì)量最好的成分譜做源譜本地化模擬效果影響評(píng)估．

基于此，選取固定燃燒源、工業(yè)過(guò)程源、道路移動(dòng)源和揚(yáng)塵源作為研究對(duì)象，選取以上排放源成分譜與美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)相應(yīng)成分譜進(jìn)行對(duì)比分析，并進(jìn)一步選擇國(guó)內(nèi)評(píng)級(jí)最高的源成分譜，進(jìn)行本地化模擬效果影響評(píng)估．表1為本地成分譜及SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中對(duì)應(yīng)排放源成分譜的相關(guān)信息．

1．2 PM2．5物種譜建立

PM2．5源成分譜需要根據(jù)模型所采用的氣溶膠模塊進(jìn)行歸納，轉(zhuǎn)化為物種譜后才可輸入模型進(jìn)行模擬．目前空氣質(zhì)量模型(CMAQ和CAMx等)氣溶膠模塊包含的物種仍相對(duì)簡(jiǎn)單，其歸納的方法主要是根據(jù)顆粒物成分和粒徑進(jìn)行．目前空氣質(zhì)量模型多采用AERO5或 AERO6模塊建立顆粒物的物種譜，在AERO5模塊中，顆粒物物種中包括硫酸鹽(PSO4)、硝酸鹽(PNO3)、細(xì)顆粒元素碳(PEC)、細(xì)顆粒有機(jī)碳(POC)、其他細(xì)顆粒物(PMFINE)和粗顆粒物(PMC) 等6個(gè)物種．在AERO6模塊中，顆粒物物種則增加到19類，主要是增加了微量金屬顆粒和非碳基有機(jī)物種．PM2．5模型物種譜的建立方法主要是根據(jù)不同氣溶膠模塊所含物種對(duì)PM2．5成分譜進(jìn)行分配，得出各模型物種所占比例(總和為100%)，即為該排放源PM2．5模型物種譜．考慮到目前我國(guó)PM2．5成分譜研究情況，采用AERO5模式建立PM2．5模型物種譜．

1．3 空氣質(zhì)量模擬平臺(tái)搭建及數(shù)據(jù)來(lái)源

采用最新版本的空氣質(zhì)量模型CMAQ［42］(版本5．02)為模擬平臺(tái)核心．其中，模擬域內(nèi)氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)由內(nèi)嵌的中尺度模型WRF［43］(版本3．3)提供，而模型物種化、小時(shí)化及網(wǎng)格化清單輸入則由耦合的SMOKE-PRD［44］處理提供．CMAQ和WRF模型模擬區(qū)域采用三層嵌套網(wǎng)格，第一層邊界條件采用模式默認(rèn)值，第二、三層則分別以第一、二層模擬結(jié)果作為邊界條件，具體設(shè)置參數(shù)見文獻(xiàn)［44］．排放場(chǎng)清單輸入主要參考文獻(xiàn)［45］的設(shè)置，研究時(shí)段為2012年4月1—30日．PM2．5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自粵港珠三角區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)，各站點(diǎn)的分布如圖1所示．

1．4 案例設(shè)置及評(píng)價(jià)指標(biāo)

1．4．1 案例設(shè)置

設(shè)置了5個(gè)模擬案例，其中Case 1為基線情景，即所有的排放源源譜均采用美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中數(shù)據(jù)，Case 2～Case 5分別為不同排放源情景案例，即僅替換該源中各對(duì)應(yīng)的源譜，而其他排放源譜則采用SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中對(duì)應(yīng)源譜．模擬評(píng)估的案例設(shè)置及替換的本地源譜情況見表2．

1．4．2 評(píng)價(jià)指標(biāo)

為對(duì)比國(guó)內(nèi)外源成分譜中不同組分的差異性，采用相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差和標(biāo)準(zhǔn)差來(lái)量化其差異大小，計(jì)算方法見式(1)和式(2)．此外，為了評(píng)價(jià)源譜本地化對(duì)模型模擬的影響，采用模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差和質(zhì)量濃度差系數(shù)量化其影響，質(zhì)量濃度差系數(shù)見式(3)．

式中:ν為相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差;xi為源成分譜中第i種組分貢獻(xiàn)比例，%;μ為不同源成分譜對(duì)應(yīng)組分貢獻(xiàn)率的算術(shù)平均值;N為源譜個(gè)數(shù)．則標(biāo)準(zhǔn)差(σ)為

式中:Aj為質(zhì)量濃度差系數(shù)，μg (m3·kg);Cj為案例j的模擬質(zhì)量濃度，μg m3;Cbase為基線案例情景對(duì)應(yīng)組分模擬質(zhì)量濃度，μg m3;Tj為案例j中被替換成分譜所對(duì)應(yīng)排放源的PM2．5排放量，kg．對(duì)比不同案例情景各組分質(zhì)量濃度差系數(shù)Aj值，Aj值越大，說(shuō)明該案例所對(duì)應(yīng)的排放源成分譜本地化對(duì)模擬的影響越大．

2 結(jié)果與討論

2．1 典型排放源國(guó)內(nèi)外源源譜的對(duì)比

2．1．1 固定燃燒源

2．1．1．1 燃煤電廠

由固定燃燒源燃煤電廠PM2．5成分譜對(duì)比(見圖2、表3)所示，本地與美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)源成分譜之間各組分的差異較大．其中差異最大的組分為NO3

－，其次為元素S，上述兩種含量較少的組分差異較大，可能不僅與燃煤品質(zhì)(煙煤［26］、煙煤和褐煤［27］)和除塵設(shè)備(靜電和布袋除塵［25］、靜電除塵［28］、SPECIATE為多種除塵設(shè)施綜合)有關(guān)，還與組分的檢測(cè)方法及儀器靈敏度等有關(guān)．組分OC、SO4

2－和Si是燃煤電廠PM2．5排放重要的組分，其差異也較大．OC含量的差別主要與爐型、工況和燃燒充分程度等因素有關(guān)，如文獻(xiàn)［27］為低NOx燃燒器鍋爐，導(dǎo)致飛灰中未完全燃燒的碳含量增加;文獻(xiàn)［28］所測(cè)為新建電廠，煤炭燃燒較為充分，治理設(shè)施的治理效率較高，OC含量較低．SO42－和Si的差異主要與煤炭中的硫份、元素含量及鍋爐的除塵設(shè)備等有關(guān)．

2．1．1．2 燃煤工業(yè)鍋爐

圖3、表4分別比較了國(guó)內(nèi)與SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)燃煤工業(yè)鍋爐PM2．5成分譜組分質(zhì)量百分比及組分相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差、標(biāo)準(zhǔn)差大小．從圖3和表4可以看出，國(guó)內(nèi)外燃煤工業(yè)鍋爐差異最大的組分為S，其次為NO－

3和SO42－．SPECIATE燃煤工業(yè)鍋爐PM2．5成分譜所對(duì)應(yīng)的煤炭類型為亞煙煤，廢氣治理設(shè)施為袋式除塵器、機(jī)械除塵器等綜合，而國(guó)內(nèi)研究所對(duì)應(yīng)的煤炭類型主要為煙煤［30］、混合煤［29］(型煤、大同煤等)等，文獻(xiàn)中廢氣治理設(shè)施主要為濕式除塵器和離心除塵器等［29］、水膜除塵和多管旋風(fēng)除塵器［30］等．不同鍋爐所用燃煤品質(zhì)的差異、爐型及使用年限的差異及尾氣控制設(shè)施的良莠不齊等，導(dǎo)致了國(guó)內(nèi)外燃煤工業(yè)鍋爐PM2．5源成分譜較大的差異．

2．1．1．3 民用煤炭燃燒

由圖4、表5可見，民用煤炭燃燒源成分譜中組分EC貢獻(xiàn)率相差較大，EC排放較高的原因可能是鍋爐中燃料與氧氣混合不均，高溫缺氧形成炭煙;民用煤炭燃燒源PM成分譜的主要組分OC和SO2－2．54含量差異也較大．

2．1．2 工業(yè)過(guò)程源

國(guó)內(nèi)外工業(yè)過(guò)程源主要行業(yè)PM2．5成分譜對(duì)比(見表6)所示，由于國(guó)內(nèi)外生產(chǎn)工藝、除塵設(shè)備及排放標(biāo)準(zhǔn)等的差異，本地與SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)成分譜之間差異較大．對(duì)于燒結(jié)源成分譜，本地的成分譜中OC、EC和SO42－的貢獻(xiàn)率均普遍大于SPECIATE相應(yīng)的組分，而本地源成分譜之間的差異較國(guó)內(nèi)外之間的差異?。镜?zé)Y(jié)源成分譜以元素Fe的貢獻(xiàn)率最高，而SPECIATE則以元素K的貢獻(xiàn)最高．造成上述差異的原因主要是SPECIATE燒結(jié)PM2．5成分譜整合了燒結(jié)工藝和燒結(jié)廠內(nèi)PM2．5無(wú)組織排放源的PM2．5成分譜，而國(guó)內(nèi)研究則主要對(duì)燒結(jié)工藝進(jìn)行PM2．5成分譜建立．國(guó)內(nèi)外生鐵冶煉源成分譜差異較大的組分為SO4

2－和元素Al，這主要與國(guó)內(nèi)外各生鐵冶煉鍋爐及生產(chǎn)工藝差異等因素有關(guān)．其中，國(guó)內(nèi)的生鐵冶煉源成分譜最大的貢獻(xiàn)組分是元素Fe，而SPECIATE則為元素Si．對(duì)于鋼鐵冶煉排放源成分譜，SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中鋼鐵冶煉源成分譜最主要的組分為SO42－，其貢獻(xiàn)率高達(dá)40%，而國(guó)內(nèi)源成分譜中貢獻(xiàn)率最大的組分為元素Fe，但是SO42－的貢獻(xiàn)率則較低．上述三個(gè)排放源源成分譜中，均有元素Ca的檢出，且其差異較大，但是SPECIATE中的比例普遍要低于國(guó)內(nèi)的源成分譜的比例，Ca的含量較高與采用石膏法脫硫有關(guān)．而OC的含量存在一定的差異且含量較高，可能不僅與燃料的不充分燃燒有關(guān)，還與其工藝過(guò)程中添加劑的使用有關(guān)．對(duì)于工業(yè)過(guò)程源水泥制造排放源成分譜，差異較大的組分為元素Fe和SO42－，且此兩種組分為各成分譜主要貢獻(xiàn)組分，說(shuō)明國(guó)內(nèi)外對(duì)這兩種元素的去除效率差異較大．各排放源成分譜除組分OC、EC、SO42－和NO3

－外的組分在總結(jié)為模型組分PMFINE時(shí)，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差較小，差異明顯變小，說(shuō)明采用AERO5機(jī)制轉(zhuǎn)化為模型輸入物種譜后差異較成分譜?。?/p>

2．1．3 道路移動(dòng)源

由表7道路移動(dòng)源主要車型國(guó)內(nèi)外PM2．5源成分譜對(duì)比可知，國(guó)內(nèi)外的研究中機(jī)動(dòng)車各車型的排放源成分譜均以O(shè)C和EC為主，但二者比例差異較大．究其原因，主要與機(jī)動(dòng)車發(fā)動(dòng)機(jī)的燃燒室油氣混合及燃燒充分程度有關(guān)．美國(guó)汽油中多添加乙醇、甲醇作為增氧劑，而國(guó)內(nèi)汽油中含氧物質(zhì)相對(duì)占比較小，這也是國(guó)內(nèi)外成分譜中組分OC含量差異的另一重要原因．國(guó)內(nèi)研究中SO42－的含量普遍高于國(guó)外對(duì)應(yīng)的車型，這可能與國(guó)內(nèi)油品標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施相對(duì)落后，含硫率較高有關(guān)．此外，導(dǎo)致機(jī)動(dòng)車中各組分的差異較大的原因還有很多，如尾氣控制措施、駕駛員駕駛習(xí)慣、行駛工況和測(cè)試方法(現(xiàn)場(chǎng)采樣法［36］、隨車試驗(yàn)［32，37］和臺(tái)架試驗(yàn)［38］)等．各車型成分譜差異較大的組分多為含量較少的金屬元素，說(shuō)明國(guó)內(nèi)外所使用的油品差異較大，或由于采樣方法及組分分析儀器的差異導(dǎo)致了金屬元素組分的差異較大，但總結(jié)為PMFINE時(shí)差異明顯變小，對(duì)模型的影響較?。?/p>

2．1．4 揚(yáng)塵源

由表8 PM2．5源成分譜對(duì)比可見，對(duì)于道路揚(yáng)塵源，國(guó)內(nèi)外各成分譜之間最大的貢獻(xiàn)組分各不相同，但均以O(shè)C、Ca和Si為主，但含量也存在較大差異．道路揚(yáng)塵PM2．5成分譜的差異與道路類型、地理區(qū)域及行駛車輛有很大關(guān)系，不同的地區(qū)之間會(huì)存在較大的差異．對(duì)于建筑揚(yáng)塵源成分譜，其差異最大的組分為NO－和SO2－，

34建筑揚(yáng)塵的PM2．5組分和各施工工地所使用的水泥等建筑材料有很大的關(guān)系，所以不同地區(qū)所用水泥品種差異是成分譜組分差異的主要原因．雖然道路和建筑揚(yáng)塵源成分譜中金屬離子差異較大，但是歸納為PMFINE時(shí)，差異明顯變小，對(duì)模型模擬的影響較?。?/p>

2．2 源譜差異對(duì)模擬結(jié)果的影響

該研究通過(guò)對(duì)基線案例和不同PM2．5排放源源譜替換案例的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)PM2．5及其組分(OC、EC、SO4

2－和NO3－)模擬的平均質(zhì)量濃度絕對(duì)差值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，并根據(jù)質(zhì)量濃度差系數(shù)的計(jì)算公式，計(jì)算不同PM2．5排放源成分譜替換案例的質(zhì)量濃度差系數(shù)，據(jù)此評(píng)價(jià)替換本地不同重點(diǎn)PM2．5排放源譜對(duì)PM2．5模擬的影響，具體結(jié)果見表9、10．

對(duì)比不同本地化案例與基線案例PM2．5模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值可知，道路移動(dòng)源源譜本地化案例PM2．5的模擬結(jié)果變化最大，其次為揚(yáng)塵源、工業(yè)過(guò)程源和固定燃燒源．各源譜本地化案例對(duì)PM2．5的模擬結(jié)果的影響與案例組分質(zhì)量濃度差系數(shù)之和大小基本一致．對(duì)比不同案例下OC、EC、SO42－和NO3

－組分的模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值可知，道路移動(dòng)源源譜本地化對(duì)模擬結(jié)果的影響最大，揚(yáng)塵源和固定燃燒源次之，工業(yè)過(guò)程源最小．從各案例組分質(zhì)量濃度差系數(shù)可以看出，道路移動(dòng)源源譜本地化案例中PM2．5各組分的質(zhì)量濃度差系數(shù)最大，其本地化對(duì)PM2．5各組分的模擬影響也最大，而雖然工業(yè)過(guò)程源各組分的質(zhì)量濃度差系數(shù)較揚(yáng)塵源和固定燃燒源大，但珠三角工業(yè)過(guò)程源的PM2．5污染物排放量較揚(yáng)塵源和固定燃燒源小，其對(duì)模擬質(zhì)量濃度的影響較?。耘欧旁吹馁|(zhì)量濃度差系數(shù)越大，且排放量越大時(shí)，該排放源PM2．5模擬質(zhì)量濃度對(duì)源譜的本地化越敏感，變化越大．而從各源譜本地化案例對(duì)PM2．5及其組分模擬質(zhì)量濃度的影響可以看出，案例間PM2．5的模擬質(zhì)量濃度差異較各組分之間的差異小，即源譜的本地化對(duì)組分的模擬影響更大．

綜上，道路移動(dòng)源國(guó)內(nèi)外PM2．5源成分譜差異對(duì)PM2．5的模擬影響較為顯著，其次為揚(yáng)塵源和工業(yè)過(guò)程源，固定燃燒源的PM2．5成分譜差異對(duì)PM2．5的模擬影響較小．因此，從對(duì)空氣質(zhì)量模擬影響的角度出發(fā)，可優(yōu)先建立道路移動(dòng)源PM2．5成分譜，其次為工業(yè)過(guò)程源和固定燃燒源PM2．5成分譜．

3 結(jié)論

a)由于國(guó)內(nèi)外發(fā)展水平、排放標(biāo)準(zhǔn)、采樣分析條件以及排放源除塵設(shè)備等差異，不僅是國(guó)內(nèi)與SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)之間，而且在國(guó)內(nèi)不同學(xué)者PM2．5源成分譜研究結(jié)果之間均存在較大差異．

b)差異較大的源主要有燃煤電廠、水泥制造、重型柴油車和道路揚(yáng)塵等，各排放源差異最大的組分分別為NO3

－、Fe、Ca和NO3－，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差ν分別為1．57、1．27、1．21和1．10;若僅考慮不同組分貢獻(xiàn)率絕對(duì)差值的差異大小，各排放源標(biāo)準(zhǔn)差最大的組分分別為OC、SO42－、EC和Ca．

c)不同排放源源譜本地化對(duì)PM2．5模擬結(jié)果均有一定的影響，而其中道路移動(dòng)源源譜本地化對(duì)PM2．5的模擬結(jié)果影響最為顯著，其次為揚(yáng)塵源、工業(yè)過(guò)程源和固定燃燒源．其中道路移動(dòng)源源譜本地化模擬案例與基線的PM2．5模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值為0．27 μg m3，各組分質(zhì)量濃度差系數(shù)之和為52．60× 10－3μg (m3·kg)，而固定燃燒源源譜本地化模擬案例PM2．5模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值僅為0．10 μg m3，各組分質(zhì)量濃度差系數(shù)之和為2．12×10－3μg (m3·kg)．

d)本地與SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)PM2．5成分譜之間的差異及源譜本地化對(duì)模型模擬的影響表明，優(yōu)先建立道路移動(dòng)源PM2．5本地化成分譜較為重要．

e)該研究?jī)H初步探討了上述4種主要的PM2．5排放貢獻(xiàn)源源譜本地化對(duì)珠三角PM2．5空氣質(zhì)量模擬的影響，至于其他排放源源譜的本地化及對(duì)其他區(qū)域的影響還需進(jìn)一步的研究．

［1］ CHAN C K，YAO X H．Air pollution in mega cities in China［J］．Atmospheric Environment，2008，42(1):1-42．

［2］ DENG Xuejiao，TIE Xuexi，WU Dui，et al．Long-term trend of visibility and its characterizations in the Pearl River Delta(PRD) region，China［J］．Atmospheric Environment，2008，42(7):1424-1435．

［3］ GAO Lina，JIA Gensuo，ZHANG Renjian，et al．Visual range trends in the Yangtze River Delta region of China，1981-2005［J］．Journal of the Air＆Waste Management Association，2011，61:843-849．

［4］ ZHAO Yu，WANG Shuxiao，AUNAN K，et al．Air pollution and lung cancer risks in China-a meta-analysis［J］．Science of the Total Environment，2006，366(2 3):500-513．

［5］ CHEN D S，CHENG S Y，LIU L，et al．An integrated MM5-CMAQ modeling approach for assessing trans-boundary PM10contribution to the host city of 2008 Olympic summer games-Beijing，China［J］．Atmospheric Environment，2007，41:1237-1250．

［6］ GLOVER D M，HOPKE P K，VERMETTE S J，et al．Source Apportionment with site specific source profile［J］．Journal of the Air＆Waste Management Association，1991，41(3):294-305．

［7］ YAO Lan，YANG Lingxiao，YUAN Qi，et al．Sources apportionment of PM2．5in a background site in the North China Plain［J］．Science of the Total Environment，2016，541:590-598．

［8］ 任麗紅，周志恩，趙雪艷，等．重慶主城區(qū)大氣PM10及PM2．5來(lái)源解析［J］．環(huán)境科學(xué)研究，2014，27(12):1387-1394．REN Lihong，ZHOU Zhien，ZHAO Xueyan，etal．Source apportionment of PM10and PM2．5in urban areas of Chongqing［J］．Research of Environmental Sciences，2014，27(12):1387-1394．

［9］ WATSON J G，ROBINSON N F，CHOW J C，et al．The U．S．EPA DRI chemicalmassbalancereceptormodel，CMB 7.0［J］．Environmental Software，1990，5(1):38-49．

［10］ STREETS D G，BOND T C，CARMICHAEL G R，et al．An inventory of gaseous and primary aerosol emissions in Asia in the year 2000［J］．Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984-2012)，2008．doi:10．1029 2002JD003093．

［11］ BORGE R，LUMBRERAS J，RODR GUEZ E．Development of a high-resolution emission inventory for Spain using the SMOKE modelling system:a case study for the years 2000 and 2010［J］．Environmental Modelling＆Software，2008，23(8):1026-1044．

［12］ PICCOT S D，WATSON J J，JONES J W．A global inventory of volatile organic compound emissions from anthropogenic sources ［J］．Journal of Geophysical Research，1992，97(D9):9897-9912．

［13］ LOWENTHAL D H，ZIELINSKA B，CHOW JC，etal．Characterization ofheavy-duty dieselvehicle emissions［J］．Atmospheric Environment，1994，28(4):731-743．

［14］ CHOW J C，WATSON J G，KUHNS H，et al．Source profiles for industrial，mobile，and area sources in the Big Bend Regional AerosolVisibility and Observationalstudy［J］．Chemosphere，2004，54(2):185-208．

［15］ YATKIN S，BAYRAM A．Determination of major natural and anthropogenic source profiles for particulate matter and trace elements in Izmir，Turkey［J］．Chemosphere，2008，71(4):685-696．

［16］ CADLE S H，MULAWA P，GROBLICKI P，et al．In-use light-duty gasoline vehicle particulate matter emissions on three driving cycles ［J］．Environmental Science＆Technology，2001，35(35):26-32．

［17］ LEE S W．Source profiles of particulate matter emissions from a pilot-scale boiler burning North American coal blends［J］．Journal ofthe Air＆Waste Management Association，2001，51(11):1568-78．

［18］ KLEEMAN M J，SCHAUER J J，GASS G R．Size and composition distribution of fine particulate matter emitted from wood burning，meat charbroiling，and cigarettes［J］．Environmental Science＆Technology，1999，33(20):3516-3523．

［19］ United States EnvironmentalProtection Agency．SPECIATE database［EB OL］．Washington DC:United States Environmental Protection Agency，2016［2016-09-01］．http: www．epa．gov ttn chief software speciate．

［20］ HE Lingyan，HU Min，HUANG Xiaofeng，et al．Measurement of emissions of fine particulate organic matter from Chinese cooking ［J］．Atmospheric Environment，2004，38(38):6557-6564．

［21］ LI Xinghua，WANG Shuxiao，DUAN Lei，et al．Particulate and trace gas emissions from open burning of wheat straw and corn stover in China［J］．Environmental Science＆Technology，2007，41(17): 6052-6058．

［22］ CAO J J，LEE SC，HO K F，et al．Characterization of roadside fine particulate carbon and its eight fractions in Hong Kong［J］．Aerosol and Air Quality Research，2006，6(2):106-122．

［23］ WANG L T，HAO J M，He K B，et al．A modeling study of coarse particulate matter pollution in Beijing:regional source contributions and control implications for the 2008 Summer Olympics［J］．Journal of Air and Waste Management Association，2008，58:1057-1069．

［24］ ZHENG Junyu，CHE Wenwei，WANG Xuemei，et al．Road-networkbased spatial allocation of on-road mobile source emissions in the Pearl River Delta region，China and comparisons with populationbased approach［J］．Journal of the Air＆ Waste Management Association，2009，59(12):1405-1416．

［25］ 馬召輝，梁云平，張健，等．北京市典型排放源PM2．5成分譜研究［J］．環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2015(12):4043-4052．MA Zhaohui，LIANG Yunping，ZHANG Jian，et al．PM2．5profiles of typical sources in Beijing［J］．Acta Scientiae Circumstantiae，2015，35(12):4043-4052．

［26］ 齊堃，戴春嶺，馮媛，等．石家莊市PM2．5工業(yè)源成分譜的建立及分析［J］．河北工業(yè)科技，2015(32):78-84．QI Kun，DAI Chunling，F(xiàn)ENG Yuan，et al．Establishment and analysis of PM2．5industrial source profiles in Shijiazhuang City ［J］．Hebei Journal of Industrial Science and Technology，2015，32 (1):78-84．

［27］ 劉曉宇．典型固定燃燒源顆粒物排放特性研究［D］．北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，2007．

［28］ 鄭玫，張延君，閆才青，等．上海PM2．5工業(yè)源譜的建立［J］．中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2013，33(8):1354-1359．ZHENG Mei，ZHANG Yanjun，YAN Caiqing，et al．Establishing PM2．5industrial source profiles in Shanghai［J］．China Environmental Science，2013，33(8):1354-1359．

［29］ 王書肖，趙秀娟，李興華，等．工業(yè)燃煤鏈條爐細(xì)粒子排放特征研究［J］．環(huán)境科學(xué)，2009，30(4):963-968．WANG Shuxiao，ZHAO Xiujuan，LI Xinghua，et al．Emission characteristics of fine particles from grate firing boilers［J］．Environmental Science，2009，30(4):963-968．

［30］ 商昱薇．層燃工業(yè)鍋爐細(xì)顆粒物PM2．5排放特性研究［D］．哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué)，2012．

［31］ 崔昊．晉城市采暖季空氣顆粒物化學(xué)組成及來(lái)源研究［D］．太原:太原理工大學(xué)，2011．

［32］ 孔少飛．大氣污染源排放顆粒物組成、有害組分風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及清單構(gòu)建研究［D］．天津:南開大學(xué)，2012．

［33］ 馬京華．鋼鐵企業(yè)典型生產(chǎn)工藝顆粒物排放特征研究［D］．重慶:西南大學(xué)，2009．

［34］ 趙浩寧．黑色金屬冶煉(鋼鐵)行業(yè)細(xì)顆粒物PM2．5排放特性及減排策略研究［D］．保定:華北電力大學(xué)，2014．

［35］ 包貞，馮銀廠，焦荔，等．杭州市大氣PM2．5和PM10污染特征及來(lái)源解析［J］．中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2010，26(2):44-48．BAO Zhen，F(xiàn)ENG Yinchang，JIAO Li，et al．Characterization and source apportionmentofPM2．5and PM10in Hangzhou［J］．Environmental Monitoring in China，2010，26(2):44-48．

［36］ 馮小瓊．珠江三角洲機(jī)動(dòng)車VOCs和PM2．5排放特征譜研究［D］．廣州:華南理工大學(xué)，2013．

［37］ 王剛，郎建壘，程水源，等．重型柴油車PM2．5和碳?xì)浠衔锏呐欧盘卣鳎跩］．中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2015，35(12):3581-3587．WANG Gang，LANG Jianlei，CHENG Shuiyuan，et al．Characteristics of PM2.5and hydrocarbon emitted from heavy-duty diesel vehicle［J］．China Environmental Science，2015，35(12): 3581-3587．

［38］ 張鵬飛．天津市柴油公交車尾氣顆粒物成分譜建立及特征研究［D］．天津:南開大學(xué)，2007．

［39］ HO K F，LEE S C，CHOW J C，et al．Characterization of PM10and PM2．5source profilesforfugitive dustin Hong Kong［J］．Atmospheric Environment，2003，37(8):1023-1032．

［40］ 溫新欣．濟(jì)南市環(huán)境空氣細(xì)顆粒物(PM10和PM2．5)污染特征研究［D］．濟(jì)南:山東大學(xué)，2009．

［41］ 于英漢．北京市機(jī)動(dòng)車發(fā)展及顆粒物排放物污染特征研究［D］．北京:北京建筑大學(xué)，2012．

［42］ Community Modeling and Analysis System(CMAS)．CMAQ home page［EB OL］．USA:CMAS，2016［2016-06-01］．https: www．cmascenter．org cmaq．

［43］ YIN Shasha，ZHENG Junyu，LU Qing，et al．A refined 2010-based VOC emission inventory and its improvement on modeling regional ozone in the Pearl River Delta Region，China［J］．Science of the Total Environment，2015，514:426-438．

［44］ WANG Shuisheng，ZHENG Junyu，F(xiàn)U Fei，et al．Development of an emission processing system for the Pearl River Delta Regional air quality modeling using the SMOKE model:methodology and evaluation［J］．Atmospheric Environment，2011，45(29):5079-5089．

［45］ 黃曉波，殷曉鴻，黃志炯，等．不同模式對(duì)珠三角地區(qū)細(xì)顆粒物污染模擬效果對(duì)比評(píng)估［J］．環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2016，36(10): 3505-3514．HUANG Xiaobo，YIN Xiaohong，HUANG Zhijiong，et al．Evaluation and intercomparison of PM2．5simulations by air quality models over Pearl River Delta［J］．Acta Scientiae Circumstantiae，2016，36 (10):3505-3514．

Comparison of Domestic and Foreign PM2．5Source Profiles and Influence on Air Quality Simulation

XIA Zequn，F(xiàn)AN Xiaoli，HUANG Zhijiong，LIU Yucong，YIN Xiaohong，YE Xiao，ZHENG Junyu*
College of Environment and Energy，South China University of Technology，Guangzhou 510006，China

Fine particulate matter(PM2．5)chemically-speciated source profiles of stationary combustion sources，industrial process sources，on-road mobile source and fugitive dust source derived from local studies and SPECIATE database were compared．We used the regional air quality model CMAQ to identify the influence of different source profiles on the simulation results．The results showed that:(1)PM2．5chemical source profiles derived from local studies and SPECIATE database were different due to the discrepancy of the development level，emission standards，sampling and analysis method and dust removal equipment．(2)Sources with large differences were coal combustion power plants，cement manufacturing，heavy diesel vehicles and road dust，and chemical components with large differences wereNO3－and Ca．(3)Differences in on-road mobile source profiles affected the simulations the most(0．27 μg m3on average)，followed by those in fugitive dust and industrial process．Differences in stationary combustion had smaller impact on the simulations(only 0．10 μg m3on average)．The results showed that it is imperative to adopt uniform sampling and analysis methods in the development of source profiles in order to provide input data for source apportionment or model simulation．Considering the simulation impacts，developing local on-road mobile source profiles is a priority task．

PM2．5;source profiles;CMAQ;PRD region;simulation effect

X51

1001-6929(2017)03-0359-09

A

10．13198 j．issn．1001-6929．2017．01．55

夏澤群，范小莉，黃志炯，等．國(guó)內(nèi)外PM2．5源譜對(duì)比及其對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果的影響［J］．環(huán)境科學(xué)研究，2017，30(3):359-367．

XIA Zequn，F(xiàn)AN Xiaoli，HUANG Zhijiong，et al．Comparison of domestic and foreign PM2．5source profiles and influence on air quality simulation［J］．Research of Environmental Sciences，2017，30(3):359-367．

2016-08-06

2016-12-05

國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41325020);非道路環(huán)保公益項(xiàng)目(204109012);國(guó)家科技支撐項(xiàng)目(2014BAC21B02)

夏澤群(1991-)，男，廣東揭陽(yáng)人，xiazequn@foxmail．com．

*責(zé)任作者，鄭君瑜(1968-)，男，四川南部人，教授，博士，博導(dǎo)，主要從事大氣排放源清單及空氣質(zhì)量模型研究，zheng．junyu@gmail．com

－和Ca等;③道路移動(dòng)源源譜本地化對(duì)PM2．5的模擬影響最大，其次為揚(yáng)塵源和工業(yè)過(guò)程源，而固定燃燒源則相較最小，其中道路移動(dòng)源源譜本地化模擬案例與基線的PM2．5模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值為0．27 μg m3，各組分質(zhì)量濃度差系數(shù)之和為52．60×10－3μg (m3·kg)，而固定燃燒源源譜本地化模擬案例PM2．5模擬質(zhì)量濃度絕對(duì)差值僅為0．10 μg m3，各組分之和為2．12×10－3μg (m3·kg)．研究顯示，有必要采用統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)開展本地源成分譜測(cè)試工作，為源解析及模型模擬提供基礎(chǔ)性數(shù)據(jù)，而從對(duì)空氣質(zhì)量模型模擬影響的角度出發(fā)，優(yōu)先建立道路移動(dòng)源本地化PM2．5成分譜較為重要．