浙江省毛筍干有害物質(zhì)污染及健康風(fēng)險評估

張友青， 李凱利，劉興泉，王昭君，吳 俊，陸 品

（1.浙江農(nóng)林大學(xué) 浙江省農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)改良技術(shù)研究重點實驗室，浙江 臨安311300；2.浙江省臨安市質(zhì)量計量監(jiān)測中心，浙江 臨安311300；3.浙江省臨安市疾病預(yù)防控制中心，浙江 臨安 311300；4.浙江省金華市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督檢測院，浙江 金華321000）

浙江省毛筍干有害物質(zhì)污染及健康風(fēng)險評估

張友青1,2， 李凱利1，劉興泉1，王昭君2，吳 俊3，陸 品4

（1.浙江農(nóng)林大學(xué) 浙江省農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)改良技術(shù)研究重點實驗室，浙江 臨安311300；2.浙江省臨安市質(zhì)量計量監(jiān)測中心，浙江 臨安311300；3.浙江省臨安市疾病預(yù)防控制中心，浙江 臨安 311300；4.浙江省金華市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督檢測院，浙江 金華321000）

對目前浙江省竹筍干中砷、鉛、二氧化硫和農(nóng)藥殘留污染現(xiàn)狀及其食用風(fēng)險進(jìn)行研究，為國家或地方重新制定竹筍干有害污染物標(biāo)準(zhǔn)提供數(shù)據(jù)和依據(jù)。2013－2014年，采集浙江省市場上毛竹Phyllostachys edulis筍干（毛筍干）165份，分析其有害污染物質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)。結(jié)果表明：毛筍干樣品中均未檢測到農(nóng)藥殘留，砷、鉛和二氧化硫平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別達(dá)0.09，0.42和10.58 μg·g－1；從綜合污染指數(shù)看，所有毛筍干均為安全等級；165份毛筍干中有害物質(zhì)污染程度排序為鉛＞二氧化硫＞砷；從目標(biāo)危害系數(shù)（target hazard quotient,THQ）看，重金屬砷和鉛的最大值對人體具有潛在健康風(fēng)險的可能，從總目標(biāo)危險系數(shù)（QTTHQ）最大值看，毛筍干對人體有產(chǎn)生一定負(fù)面影響的可能；通過人體膳食攝入風(fēng)險分析，浙江省毛筍干總體較安全，只有部分地區(qū)居民鉛暴露量超出限量。表7參22

筍干；毛竹；重金屬；二氧化硫；風(fēng)險評估

新鮮竹筍在采收后常溫下放置容易老化，并且營養(yǎng)價值容易降低，所以常常將其加工成筍干制品。毛筍Phyllostachys edulis的筍干肉厚質(zhì)脆，清香味美，尤其是纖維細(xì)嫩且含量豐富，是人們十分喜愛的食品［1］。二氧化硫超標(biāo)是現(xiàn)在筍制品質(zhì)量安全的主要問題之一，時有報道筍制品中的二氧化硫嚴(yán)重超標(biāo)問題［2］。二氧化硫作為漂白劑是由于其具有還原性，能與食品中含有的有色物質(zhì)結(jié)合形成不穩(wěn)定的無色化合物；防腐保鮮，則是由于其可抑制食品中微生物的生長起到防腐保鮮的作用［3］；抗氧化則主要是因為其抑制酶促褐變與非酶褐變防止食品被氧化褐變［4－5］。基于二氧化硫的上述作用，在食品保藏和加工中被廣泛運用［6－8］。此外，由于工業(yè) “三廢”（廢水、廢氣、固體廢棄物）及汽車尾氣排放、化肥和殺蟲劑的使用［9］，導(dǎo)致重金屬進(jìn)入土壤，經(jīng)過植物根系吸收并最終在體內(nèi)富集。長期攝入會影響生長發(fā)育并引發(fā)多種疾病，嚴(yán)重危害人體健康［10］。由于竹筍干的質(zhì)量問題，目前中國竹筍干僅1%的產(chǎn)品銷往國外［11］。浙江省既是中國竹筍干的生產(chǎn)大區(qū)，也是消費大區(qū)。本研究根據(jù)浙江省居民食用竹筍干情況，對檢測結(jié)果進(jìn)行風(fēng)險評估，能夠?qū)κ秤弥窆S制品的居民健康提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料采集及問卷調(diào)查

2014年5月初，對浙江省杭州、寧波、麗水等重點生產(chǎn)毛筍干的地區(qū)采樣。

2014年1月和7月，以面對面問卷詢問調(diào)查的方法，在竹筍加工產(chǎn)品消費集中的地區(qū)進(jìn)行隨機(jī)調(diào)查，收到有效樣本量3 657份，其中食用毛筍干的有效樣本量有1 494份。

1.2 試驗方法

二氧化硫檢測中，先將筍制品取出一定量用勻漿機(jī)磨碎。稱取5 g均勻樣品采用蒸餾法蒸餾，之后用碘標(biāo)準(zhǔn)滴定溶液（0.01 mol·L－1）滴定至變藍(lán)色且在30 s內(nèi)不褪色為止。

本研究檢測了砷和鉛2種重金屬，樣品采用硝酸-高氯酸（HNO3-HClO4）加熱消解，金屬元素采用氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法（Agilent 7500a電感耦合等離子體質(zhì)譜儀）測定，檢測條件參考文獻(xiàn)［12］。

依據(jù)NY/T 1048－2012《綠色食品筍及筍制品》的要求檢測了敵敵畏、甲胺磷、乙酰甲胺磷、氧化樂果、樂果、毒死蜱、甲基對硫磷、馬拉硫磷、殺螟硫磷、水胺硫磷、殺撲磷等11種有機(jī)磷農(nóng)藥；依據(jù)NY/T 761－2008《蔬菜和水果中有機(jī)磷、有機(jī)氯、擬除蟲菊酯和氨基甲酸酯類農(nóng)藥多殘留的測定》的規(guī)定檢測了聯(lián)苯菊酯、氯氰菊酯、溴氰菊酯、氰戊菊酯、甲氰菊酯、氯氟氰菊酯、氟氯氰菊酯等7種擬除蟲菊酯類農(nóng)藥。

1.3 評價標(biāo)準(zhǔn)

本研究采用GB 2762－2012《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》和NY/T 1048－2012《綠色食品筍及筍制品》中對砷、鉛和二氧化硫規(guī)定的限值0.5，1.0和200.0 mg·kg－1作為評價標(biāo)準(zhǔn)。

1.4 筍制品二氧化硫及重金屬污染評價方法

筍制品污染等級評價依據(jù)NY/T398－2000《農(nóng)、畜、水產(chǎn)品污染監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》規(guī)定進(jìn)行，采用單因子法。目前，該方法已在蔬菜污染評價方面得到應(yīng)用［13－14］。

式（1）中：Pi為竹筍干中有害物質(zhì)的單項污染指數(shù)，Ci為竹筍干中有害物質(zhì)的實際測量值，Si為竹筍干中有害物質(zhì)的評價標(biāo)準(zhǔn)。當(dāng)Pi≤1時，表示筍制品未受污染；Pi＞1時，表示筍制品收到污染，其值越大表示受污染程度越重［15］。綜合污染指數(shù)計算方法如下：

式（2）中：P綜合為綜合污染指數(shù)，Pmax為單項污染指數(shù)最大值，Pave為各單項污染指數(shù)Pi的平均值。通常設(shè)定綜合污染指數(shù)P綜合≤0.7為安全等級，P綜合=1.0為警戒限，P綜合≤2.0為輕污染，P綜合≤3.0為中污染，P綜合＞3.0為重污染。

1.5 健康風(fēng)險評價方法

竹筍加工產(chǎn)品中二氧化硫及重金屬的暴露量評估計算公式［2］：

式（3）中：DEED為竹筍加工產(chǎn)品中有害物質(zhì)（即二氧化硫和重金屬）的暴露量（μg·kg－1），C為竹筍加工產(chǎn)品中有害物質(zhì)的暴露質(zhì)量分?jǐn)?shù)（μg·g－1），RFIR為竹筍加工產(chǎn)品的日攝入量（g·d－1），Pi為竹筍加工產(chǎn)品的加工處理因子，Ei為竹筍加工產(chǎn)品的可食用部分因子，SABS為腸胃對竹筍加工產(chǎn)品的吸收系數(shù)，fEF為食用竹筍加工產(chǎn)品的暴露頻率（d·a－1），tED為食用竹筍加工產(chǎn)品的暴露持續(xù)時間（a），WBW為樣本人群的體重（kg），tAT為拉平時間（tED×365 d·a－1）。

1.6 目標(biāo)危害系數(shù)

目標(biāo)危害系數(shù)QTHQ是美國環(huán)境保護(hù)署推薦采用的健康風(fēng)險評價模型，計算方法［16］：

式（4）中：QTHQ為目標(biāo)危險系數(shù)，DEED為竹筍加工產(chǎn)品中有害物質(zhì)的暴露量（μg·kg－1），DRfD為口服參考劑量（μg·kg－1·d－1）。

污染物對人體健康的影響往往是多種元素共同作用的，用總目標(biāo)危險系數(shù)QTTHQ表示為［17］：

若QTTHQ≤1.0，則表示沒有明顯的負(fù)面影響；若QTTHQ＞1.0，則表示對人體健康產(chǎn)生負(fù)面影響的可能性很大；若QTTHQ＞10.0，則表明存在慢性毒性效應(yīng)［18］。

目前，聯(lián)合國糧農(nóng)組織（FAO）和世界衛(wèi)生組織（WHO）對部分重金屬提出了人均日攝入可允許限量標(biāo)準(zhǔn)（provisional tolerable daily intake,PTDI），F(xiàn)AO和WHO食品添加劑聯(lián)合專家委員會（JECFA）還對部分重金屬提出了人體最大允許攝入量限值［19］。

2 結(jié)果與分析

2.1 毛筍干中有害物質(zhì)

檢測結(jié)果表明：165份毛筍干中均未檢測到農(nóng)藥殘留，且不同地區(qū)之間重金屬和二氧化硫之間存在差異。只有杭州地區(qū)毛筍干中砷和鉛超標(biāo)，超標(biāo)率分別為13.16%和7.89%，且最大值分別為限量標(biāo)準(zhǔn)的2.76和15.07倍。具體情況見表1。

表1 不同地區(qū)毛筍干中砷、鉛和二氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 1 Concentrations of heavy metals and SO2in bamboo products in different areas

2.2 毛筍干中有害物質(zhì)污染評價

結(jié)合式（1）和式（2），計算得到不同地區(qū)毛筍干中各有害物質(zhì)的單項污染指數(shù)均值。從表2的結(jié)果可以看出：杭州、寧波、湖州、金華、紹興、臺州、溫州、衢州和麗水等地的毛筍干都沒有受到重金屬和二氧化硫的污染，且綜合指數(shù)表明均為安全等級產(chǎn)品。

2.3 居民健康風(fēng)險評估

根據(jù)調(diào)查問卷的統(tǒng)計結(jié)果，得到不同地區(qū)人群毛筍干的日攝入量。從攝入量平均值看溫州地區(qū)最多，達(dá)81.87 g·d－1，其次多到少依次為麗水、紹興、嘉興、金華、湖州、舟山、寧波、杭州、臺州、衢州和省外地區(qū)。具體結(jié)果見表3。

由表 1得到：毛筍干中砷、鉛和二氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值/最大值分別為 0.09/1.38，0.42/15.07，10.58/29.00 μg·g－1。中國男性人均期望壽命為69.6歲，女性為73.3歲，以兩者的平均值71.4歲作為期望壽命［20］；將期望壽命作為暴露年限［21］，取tED＝71.4 a，則tAT＝71.4×365 d·a－1；口服參考計量DRfD對砷、鉛［22］和二氧化硫分別取0.3，4.0和700.0 μg·kg－1·d－1（表4）。

表2 竹筍加工產(chǎn)品中重金屬和二氧化硫污染評價結(jié)果Table 2 Single factor index and integrated pollution index of heavy metals and SO2of contaminated bamboo products

表3 不同地區(qū)樣本人群毛筍干日攝入量Table 3 Sample population intake

由表3和式（3）以及結(jié)合模型（表4）得出樣本人群食用竹筍加工產(chǎn)品的暴露量（表5和表6）。

聯(lián)合食品添加劑專家委員會（JECFA）和FAO/WHO分別提出砷最大允許攝入量和鉛人均日攝入可允許限量（PTDI）分別為2.00 μg·kg－1·d－1和200.00 μg·d－1，以60.0 kg成人體質(zhì)量計算，得出鉛最大允許攝入量為3.33 μg·kg－1·d－1。FAO，WHO和JECFA對二氧化硫類物質(zhì)作為食品添加劑的危險性評估為：二氧化硫的日容許攝入量（ADI）為0~0.70 mg·kg－1·d－1，人體少量攝取亞硫酸鹽時，會在體內(nèi)迅速氧化成硫酸鹽，排出體外，1 d攝取1.00 g也未發(fā)現(xiàn)任何障礙，若攝取4.00~6.00 g，對腸胃有損壞，能造成激烈腹瀉、頭痛。二氧化硫取700.00 μg·kg－1·d－1。結(jié)合表5和表6從平均值看，樣本人群食用毛筍干砷、鉛和二氧化硫的暴露量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于限量標(biāo)準(zhǔn)。從最大值看，只有杭州、嘉興和舟山地區(qū)鉛超出最大允許攝入量，分別為標(biāo)準(zhǔn)的1.2，3.5和1.6倍，且在P75和P90之間暴露量跨越非常明顯，表明大致有1/3的人群食用毛筍干存在鉛食用過多的危險。

根據(jù)上述參數(shù)及式（4）和式（5）可以計算得到長期食用這些毛筍干可能帶來的身體受損風(fēng)險（表7），其中從有害物質(zhì)實際檢測的平均值來看砷、鉛和二氧化硫可造成的目標(biāo)危害系數(shù)QTHQ總體為0.17，0.06和0.01，總目標(biāo)危害系數(shù) QTTHQ為 0.24，均不對人體產(chǎn)生任何負(fù)面影響。從最大值看，QTHQ總體為2.50，2.06和0.02，表明毛筍干中的砷和鉛可能對人體健康產(chǎn)生影響（即Pi＞1），其中杭州產(chǎn)毛筍干中的砷為1.20，嘉興砷和鉛分別為3.57和2.93，舟山砷和鉛分別為1.63和1.34。從QTTHQ最大值來看總體（4.58），杭州（2.20），嘉興（6.53）和舟山（2.98）均可能對人體健康產(chǎn)生負(fù)面影響。

表4 樣本人群風(fēng)險評估模型參數(shù)Table 4 The model parameters of sample population risk assessment

表5 不同地區(qū)樣本人群的暴露量Table 5 Exposure of the sample population in different regions

表6 不同位點樣本人群的暴露量Table 6 Exposure of the sample population at different point

3 結(jié)論

在浙江省采樣的165份毛筍干中未檢測到有農(nóng)藥的殘留，且這些毛筍干中只有杭州地區(qū)砷和鉛超標(biāo)，超標(biāo)率分別為13.16%和7.89%，且最大值分別為限量標(biāo)準(zhǔn)的2.76倍和15.07倍，其余均在限量范圍之內(nèi)。

表7 竹筍干中有害物質(zhì)造成的危害目標(biāo)系數(shù)Table 7 Dried bamboo shoots target hazards caused by harmful substances coefficient

從單項污染指數(shù)來看，砷的范圍為0.07～0.40，鉛的范圍為0.18～0.73，二氧化硫的范圍為0.03～0.07，綜合污染指數(shù)為0.15～0.59，均未受到污染。

成人食用毛筍干進(jìn)入人體的有害物質(zhì)砷和二氧化硫的暴露量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于2.00和700.00 μg·kg－1·d－1的限量標(biāo)準(zhǔn)，處于安全范圍。鉛的最大值表明有部分人群存在鉛攝入過量的可能。

毛筍干中有害污染物砷和鉛相應(yīng)的目標(biāo)危害系數(shù)QTHQ的平均值和最大值對人體具有潛在健康風(fēng)險（QTHQ＞1）的可能。從總目標(biāo)危害系數(shù)QTTHQ看，毛筍干對人體可能會產(chǎn)生一定負(fù)面影響（即QTTHQ＞1）。

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Contamination and health risk assessment of dried bamboo shoots in Zhejiang Province

ZHANG Youqing1,2,LI Kaili1,LIU Xingquan1,WANG Zhaojun2,WU Jun3,LU Pin4
（1.Key Laboratory for Quality Improvement of Agricultural Products of Zhejiang Province,Zhejiang A&F University, Lin’an 311300,Zhejiang,China;2.Lin’an Quality and Measurement Monitoring Center,Lin’an 311300,Zhejiang, China;3.Lin’an Center for Disease Control and Prevention,Lin’an 311300,Zhejiang,China;4.Jinhua Quality and Technical Supervision and Inspection Institute,Jinhua 321000,Zhejiang,China）

This study was conducted to determine the current level of heavy metal（arsenic,lead）,sulfur dioxide and pesticide residue pollution risks with dried edible bamboo shoots in Zhejiang Province and to provide hygienic standards.Dried bamboo shoots were collected at markets in Zhejiang Province from 2013－2014. Analysis included a comprehensive pollution index for harmful pollutants,a target hazard quotient（THQ）,and a human dietary intake risk analysis.Results showed no pesticide residues with an average content（in μg·g－1）of arsenic（0.09）,lead（0.42）,and sulfur dioxide（10.58）.From the comprehensive pollution index,dried bamboo shoots（Phyllostachys edulis）were within safe levels.The degree of contamination for harmful substances of 165 dried bamboo shoots was Pb＞SO2＞As.The THQ revealed the possibility of human health risks with maximum levels of As and Pb.From TTHQ,dried bamboo shoots may have a negative impact to the human body. The human dietary intake risk analysis showed that overall,dried bamboo shoots were safe in Zhejiang except resident exposure of Pb beyond recommended limits only in a few areas.［Ch,7 tab.22 ref.］

dried bamboo shoots;Phyllostachys edulis;heavy metals;sulfur dioxide;risk assessment

S644.2；S7-05

A

2095-0756（2017）01-0178-07

2016-03-08；

2016-04-10

“十二五”國家科技支撐計劃項目（2014BAD04B03）；浙江省重中之重林學(xué)一級學(xué)科開放基金資助項目（KF201306）；浙江省質(zhì)監(jiān)系統(tǒng)科研計劃項目（20120239）

張友青，從事食品加工與安全研究。E-mail：zyq1185@116.com。通信作者：劉興泉，教授，博士，從事農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與安全等研究。E-mail：liuxq@zafu.edu.cn

浙 江 農(nóng) 林 大 學(xué) 學(xué) 報，2017，34（1）：185-191

Journal of Zhejiang A＆F University

10.11833/j.issn.2095-0756.2017.01.025