竹纖維增強熱塑性塑料復(fù)合材料研究進展

金 霄，張效林，鄧祥勝，徐 沖，聶孫健

(西安理工大學印刷包裝與數(shù)字媒體學院，陜西 西安 710048)

竹纖維增強熱塑性塑料復(fù)合材料研究進展

金 霄，張效林*，鄧祥勝，徐 沖，聶孫健

(西安理工大學印刷包裝與數(shù)字媒體學院，陜西 西安 710048)

對竹纖維增強熱塑性塑料復(fù)合材料的基體和增強體、成型工藝、界面改性技術(shù)的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀進行了綜述，分析了原料、物料配比以及成型工藝對竹纖維增強熱塑性復(fù)合材料性能的影響，同時介紹了用竹纖維與可降解塑料制備復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀。重點闡述了原材料表面預(yù)處理、接枝共混以及硅烷、鈦酸酯為主的偶聯(lián)劑對復(fù)合材料改性效果的影響。最后簡要分析了竹纖維增強熱塑性塑料的發(fā)展趨勢，并對竹纖維增強熱塑性塑料未來研究重點進行了簡要闡述。

竹纖維；熱塑性塑料；復(fù)合材料；成型工藝；界面改性

0 前言

21世紀資源日益短缺，各種原材料的價格日益上漲，人們迫切希望能利用可再生資源開發(fā)新型復(fù)合材料[1-2]?？稍偕奶烊恢参锢w維開始引起人們的關(guān)注，天然纖維因其特有的優(yōu)點可以替代合成纖維來制備復(fù)合材料[3]。天然植物纖維在自然界中資源豐富，成本較低，最重要的是可自然降解，與可降解塑料制備的復(fù)合材料屬于環(huán)境友好型的產(chǎn)品，是環(huán)保復(fù)合材料發(fā)展的重要方向之一。竹纖維作為植物纖維中重要的一員，在復(fù)合材料行業(yè)的應(yīng)用中具有極大潛力。竹纖維由于其特有的結(jié)構(gòu)、良好的力學性能和熱性能，使其在纖維增強復(fù)合材料行業(yè)備受關(guān)注[4]。研究人員采用各種方法從竹材中提取竹纖維，通過對竹纖維進行改性處理，與熱塑性塑料按一定比例加工成型，制得的竹纖維增強熱塑性塑料具備竹材和塑料的雙重優(yōu)點[5]。本文主要對竹纖維增強熱塑性塑料復(fù)合材料的研究發(fā)展現(xiàn)狀進行了綜述。

1 增強體和基體

1.1 竹纖維

竹纖維中纖維素、纖維素以及木質(zhì)素的含量占90 %以上，這些是其主要化學組成，另外還有果膠、灰分等其他物質(zhì)。竹纖維與其他木纖維相比，纖維素含量較高，木質(zhì)素和半纖維素的含量遠高于苧麻、亞麻等其他木纖維。竹纖維與其他木纖維相比，纖維的長徑比和比表面積較高，其纖維纏繞交織性強，纖維之間的結(jié)合強度也更大，所以纖維強度比一般木纖維要高。竹纖維具有優(yōu)于其他植物纖維的幾個優(yōu)點，例如其低密度、低成本、高力學性能和剛度等，用竹纖維制備的復(fù)合材料一般都具有良好的力學性能。由于竹子生長地域、種屬以及不同部位的竹纖維成分都有差異，這些因素都會影響竹纖維的宏觀性能[6]。

生產(chǎn)中常從毛竹中獲得竹纖維，毛竹廣泛分布于我國長江中下游及沿海，實踐證明用6年生的毛竹制備的竹粉的竹纖維含量達到最高[7-8]。通常采用機械方法粉碎竹條，而后根據(jù)其用途采用機械或化學方法提取纖維素。化學法一般用氫氧化鈉對竹材進行水解獲得纖維素，然后再用其他化學法提純纖維，化學法可以制備更理想的竹纖維，機械法相對化學法雖然成本高，但是對環(huán)境污染小。國外的Yao等[9]針對竹纖維的提取工藝，對各個工藝環(huán)節(jié)進行研究總結(jié)，提出了一套比較完善的纖維提取方法。Okuba等[10]將竹材放在高壓下，用蒸汽爆破的方法提取竹纖維，發(fā)現(xiàn)這樣提取的竹纖維結(jié)構(gòu)完整，制備的復(fù)合材料性能也較好。

復(fù)合時采用的竹纖維形態(tài)主要是纖維態(tài)和粉態(tài)，研究發(fā)現(xiàn)竹纖維的粒徑和添加量對竹塑復(fù)合效果影響顯著。竹粉粒徑一般選用75～380 μm[11]，竹粉粒徑?jīng)Q定竹纖維在基體中的分散程度，最終影響材料性能。

童曉梅等[12]研究了竹粉粒徑、添加量以及堿處理對水熱老化試樣力學性能的影響，發(fā)現(xiàn)用濃度7 %堿液處理后的竹粉，在竹粉選用粒徑為125 μm，添加比例為20 %時，聚丙烯/竹纖維試樣具有較高的力學性能。Kinoshita等[13]用不同長度的竹纖維和不同粒徑的木粉增強可降解塑料，然后研究其力學性能，發(fā)現(xiàn)添加長竹纖維的材料有高彎曲模量和韌性。相比之下，加入木粉的粒徑越大，彎曲強度反而越小，沖擊性能卻隨之增大。

周中玉等[14]在研究纖維含量對竹纖維增強熱塑性塑料的影響時，發(fā)現(xiàn)隨著竹纖維的加入，聚丙烯/竹纖維的彎曲模量先增大后減小。何文等[15]在制備高密度聚乙烯/竹纖維復(fù)合材料時，通過改變竹粉粒徑和添加量，測試材料的力學性能，還研究了材料在吸水、吸濕方面的性能。Lee等[16]同時用竹纖維增強聚乳酸和聚丁二酸丁二醇酯(PBS) 2種材料，發(fā)現(xiàn)纖維含量的改變會影響材料的拉伸性能。

1.2 熱塑性樹脂基體

基體樹脂的選擇會直接影響材料性能。針對不同的用途，目前竹纖維增強熱塑性塑料選用的熱塑性樹脂基體主要分為不可降解和可降解的2種。

1.2.1 不可降解樹脂基體

目前，常采用的非降解樹脂基體主要有聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯等。這些熱塑性樹脂在一定的加工溫度下，可以塑造成所需要的產(chǎn)品形狀，所以廣泛應(yīng)用于竹纖維增強熱塑性塑料的制備中。

Ren等[17]用竹漿纖維來增強聚乙烯，研究了復(fù)合材料的力學性能和熱性能。Haddou等[18]研究了交聯(lián)聚乙烯(XLPE)/竹纖維的力學性能和熱性能，結(jié)果表明，竹纖維能明顯增強聚乙烯的力學性能，并且竹粉的加入不會影響聚乙烯的松弛溫度。龔新懷等[19]用堿和偶聯(lián)劑改性聚丙烯/竹纖維復(fù)合材料，研究纖維含量和改性處理對復(fù)合材料的影響。Huda等[20]對比竹纖維和黃麻纖維對聚丙烯的增強效果，結(jié)果顯示，用竹纖維制備的復(fù)合材料具有更好性能。Qian等[21]用水熱處理過的毛竹纖維和聚氯乙烯復(fù)合，對比不同溫度處理下復(fù)合材料的拉伸和彎曲性能。

1.2.2 可降解樹脂基體

可生物降解樹脂的選用是針對竹纖維的可降解性，竹纖維最為一種天然纖維，具有很好的生物降解性。常用的可生物降解性樹脂有聚乳酸、聚羥基脂肪酸酯(PHA)、聚 - β - 羥丁酸(PHB)以及PBS等，這些樹脂不僅具有優(yōu)良的可降解性，還有良好的可塑性，與竹纖維復(fù)合制備的材料是環(huán)境友好型的綠色材料。目前對于植物纖維與可降解塑料復(fù)合的研究，國外的研究相對較多。

國內(nèi)的鄭霞等[22]用注塑方法制備聚乳酸/竹纖維復(fù)合材料，并研究其自然降解性能。國外的Ochi[23]研究發(fā)現(xiàn)，當竹纖維含量為70 %，加工溫度選用160 ℃時，對聚乳酸的增韌效果最好。Sujaritjun等[24]對比不同植物纖維對聚乳酸的增強效果，發(fā)現(xiàn)竹纖維增強效果最好。華南理工大學的劉美君[25]用竹纖維增強聚3 - 羥基丁酸酯4 - 羥基丁酸酯(P34HB)可降解塑料，研究竹纖維不同改性方法對其力學性能和熱性能的影響。Sanjeev等[26]用擠出注射成型法制備聚羥基丁酸戊酸共聚酯(PHBV)/竹纖維復(fù)合材料，并研究纖維含量對其力學性能的影響。Zhang等[27]實驗發(fā)現(xiàn)竹纖維與PBS復(fù)合的產(chǎn)品的力學性能和熱穩(wěn)定性比稻草、秸稈纖維更好。用廉價的植物纖維來增強可降解塑料，可明顯改善基體樹脂本身的缺陷，制備環(huán)境友好的可再生性綠色產(chǎn)品，具有廣闊的發(fā)展前景。

2 竹纖維增強熱塑性塑料的成型工藝

竹纖維增強熱塑性塑料的制備工藝多樣，常見的主要是3大類：擠出成型、熱壓成型和模壓成型。并且不同的加工方式，得到的成型效果也不同。

擠出成型是工業(yè)化生產(chǎn)的主要方式。擠出成型要求原料為顆粒狀，要先將竹纖維和熱塑性塑料混煉后加工成顆粒狀，以便在擠出機中能夠完全塑化。在擠出成型過程中的加工溫度、壓力、螺旋桿轉(zhuǎn)速等條件的控制非常重要，當溫度在200 ℃以上時，植物纖維會出現(xiàn)降解甚至焦化現(xiàn)象，不利于復(fù)合材料的制備，所以擠出成型過程中的溫度一般設(shè)定在200 ℃以下，但不得低于基體塑料的熔化溫度。何強等[28]用雙螺桿擠出機制備了高密度聚乙烯/竹粉復(fù)合材料，研究擠出成型生產(chǎn)工藝中參數(shù)調(diào)控對復(fù)合材料性能的影響。

熱壓成型是將預(yù)制好的竹纖維膜片疊放入液壓機中，通過加熱加壓制成復(fù)合板材，這種工藝復(fù)合效果好且穩(wěn)定，生產(chǎn)效率也較高。Wang等[29]用熱壓法制備聚氯乙烯/竹纖維復(fù)合材料，研究成型過程中復(fù)合材料含水量對材料彈性模量的影響。Zini等[30]對比擠出成型和熱壓成型制備的聚乳酸/竹纖維復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)熱壓法制備的材料力學性能更好。常見的編織成型工藝是將編織好的竹纖維和塑料放入層壓，從而制備質(zhì)輕高強的復(fù)合材料。

模壓成型是目前制備竹纖維增強熱塑性塑料最常用的方法，主要是將竹纖維和可塑性塑料的混合物放入預(yù)制的金屬模具中，然后施加一定溫度和壓力使其熔融成型。李正紅等[31]通過對竹纖維增強熱塑性塑料模壓復(fù)合板工藝參數(shù)的研究，發(fā)現(xiàn)物料配比為5∶5時，在120 ℃下熱壓10 min時生產(chǎn)的復(fù)合板性能最佳。Goda[32]在模壓制備復(fù)合材料時，先將竹纖維置入模具中，采用液狀的基體塑料，添加塑料的同時加熱蒸發(fā)水分，然后在一定條件下制備綠色復(fù)合材料，這種方法不僅使原料的利用率高而且制備的復(fù)合材料性能更好。

除以上3種常見的成型方式外，國外有人采用溶液法在溶液中制備PHA/纖維素復(fù)合材料，通過選用合適的溶劑讓材料在溶液中完成復(fù)合。Hosoda等[33]在氯仿中制備PHBV/纖維素復(fù)合材料，采用的纖維素為凝膠態(tài)，實驗發(fā)現(xiàn)，復(fù)合材料的力學性能的各參數(shù)都得到顯著提升。溶液法中溶劑的選擇非要重要，否則達不到所要的效果，而且該方法對原料的有一定要求。

針對產(chǎn)品的需要合理選擇成型工藝至關(guān)重要，針對不同性質(zhì)的基體樹脂，需要加工方式也不同。加工溫度和加工時間是成型過程中比較重要的參數(shù)，影響產(chǎn)品的成型效果和性能。目前竹纖維增強熱塑性塑料的復(fù)合工藝中，溫度的選控還需大量的實際經(jīng)驗總結(jié)。

3 竹纖維增強熱塑性塑料的界面改性

3.1 竹纖維的表面預(yù)處理

提高竹纖維增強熱塑性塑料相容性的最常見方法就是對竹纖維進行改性預(yù)處理，主要方法分為物理改性法和化學改性法。

物理法預(yù)處理過程后，竹纖維形態(tài)結(jié)構(gòu)組成會發(fā)生變化，纖維的可及表面和小孔數(shù)增加，在復(fù)合過程中纖維與塑料會有更多的接觸，結(jié)合程度從而得到增強?，F(xiàn)階段常用的物理改性方法包括蒸汽爆破法、等離子體放電法、電暈法等。Yusoff等[34]用蒸汽爆破法提取竹纖維，研究了聚乳酸/竹纖維的力學性能。Xu等[35]在標準大氣壓下用氬等離子體放電處理竹纖維，發(fā)現(xiàn)處理過的纖維表面更粗糙，同時纖維的潤濕能力和可染性大大提高，隨著處理時間的長短變化，提高幅度也有所變化。盡管等離子放電處理法具有改性效果明顯、環(huán)境污染小等優(yōu)點，但目前存在設(shè)備投入大，產(chǎn)量較低等問題，在國內(nèi)還未得到廣泛使用。

化學改性是用化學方法處理竹纖維，處理后的纖維不僅結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，其自身性質(zhì)也會有一定改變，復(fù)合過程中纖維和基體能形成更多的鍵位結(jié)合，從而增加其相容性[36]。常用的處理方法有堿處理、酯化、酚化、醚化等。王春紅等[37]用堿處理竹纖維，通過微觀結(jié)構(gòu)分析處理前后竹纖維的表面，同時對聚丙烯/竹纖維進行力學測試，發(fā)現(xiàn)堿處理過的竹纖維斷裂強度高，并且與聚丙烯的黏附增強，同時材料的彎曲模量比未處理時明顯提高。姚靜[38]用聚乙烯蠟處理竹粉后，加入馬來酸酐改性制備竹纖維增強熱塑性塑料，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過處理后竹纖維增強熱塑性塑料的性能得到顯著提升。任兵杰等[39]用熱化學酚化技術(shù)處理竹粉，然后接枝改性制備聚乙烯/竹纖維復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)制備的復(fù)合板材的力學性能優(yōu)異。Chattopadhyay等[40]用不同化學試劑對竹纖維進行改性，然后制備聚丙烯/竹纖維復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)不同化學改性方法對聚丙烯復(fù)合材料的力學性能有很大影響。Phuong等[41]用堿和乙酰2種不同方法處理竹纖維，發(fā)現(xiàn)處理后纖維與基體的結(jié)合增強，材料物理性能也明顯提升。

3.2 界面改性

對基體塑料進行處理也是一種常見的方法，主要是用各種方法改善塑料的表面以提高其與纖維的相容性。趙娟等[42]用馬來酸酐接枝相容劑改性聚丙烯，用于提高其與竹粉的相容性，結(jié)果表明，馬來酸酐接枝聚丙烯(PP-g-MAH)可提高竹粉與聚丙烯的黏合力，復(fù)合材料的性能也得到提升。Su等[43]研究發(fā)現(xiàn)，用馬來酸酐接枝后的聚已內(nèi)酯與竹纖維的復(fù)合性能更好。Plackett等[44-45]用馬來酸酐處理聚乳酸后再與植物纖維復(fù)合，改性后的聚乳酸和纖維的相容性明顯提高。Anderson[46]研究不同界面改性劑對復(fù)合材料耐水性和力學性能影響，得出改性效果聚異氰酸酯>羧基聚酯>環(huán)氧樹脂≈馬來酸酐接枝的結(jié)論。Bengrsson等[47]在氧化二異丙苯引發(fā)下，對聚合物進行接枝以增強其與纖維的結(jié)合強度。

使用偶聯(lián)劑也是改善復(fù)合界面的常用方法。偶聯(lián)劑又稱為表面改性劑，在復(fù)合材料中用作塑料添加劑以增強界面相容性。目前常采用的主要是硅烷偶聯(lián)劑、鈦酸酯偶聯(lián)劑等。萬正龍等[48]用鈦酸酯改性聚氯乙烯/竹粉復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過鈦酸酯處理后，材料的拉伸性能和韌性提升。辛治坤等[49]對比不同偶聯(lián)劑處理后的PBS/竹纖維復(fù)合材料，通過對材料的性能測試發(fā)現(xiàn)KH560的處理效果最佳。Jiang[50]在制備PHBV/竹纖維復(fù)合材料時，發(fā)現(xiàn)偶聯(lián)劑基甲燒異氰酸酯(pMDI)的加入使復(fù)合材料的強度和模量進一步提升。Cui等[51]先用堿處理纖維，再加入偶聯(lián)劑改進界面，結(jié)果發(fā)現(xiàn)偶聯(lián)劑處理進一步提高了材料強度。徐有明等[52]改變偶聯(lián)劑用量來制備復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)偶聯(lián)劑太少起不到改性作用，太多反而會影響材料性能。Kim等[53]合成了一種新型偶聯(lián)劑，加入聚氯乙烯/BF復(fù)合材料中能明顯增強其界面相容性。

添加界面改性劑操作工藝相對簡單，是目前實際應(yīng)用中常用方法之一。但竹纖維增強熱塑性塑料界面改善方法相對單一，近年來沒有太大進展，未來在新型環(huán)境友好型界面改性劑、多功能復(fù)合界面改性劑等方面依然有較大的研究空間。

4 結(jié)語

竹纖維因其來源廣泛、成本低廉，以及自身優(yōu)異的力學性能，在復(fù)合材料行業(yè)具有極大的應(yīng)用潛力。近年來對于竹纖維用于復(fù)合材料的研究主要集中在纖維表面預(yù)處理、界面改性對復(fù)合材料力學性能改善。同時竹纖維與可降解塑料復(fù)合得到環(huán)境友好型產(chǎn)品也開始引起人們重視，具有誘人的發(fā)展前景。

結(jié)合竹纖維增強熱塑性塑料的研究現(xiàn)狀，接下來該類復(fù)合材料的研究將需要進一步系統(tǒng)探討竹纖維系統(tǒng)、結(jié)構(gòu)及分布對復(fù)合材料性能的影響情況，深入研究竹纖維預(yù)處理及改性方法，完善對竹纖維增強復(fù)合材料界面特性及成型機理的研究，進一步提高竹纖維增強熱塑性塑料產(chǎn)品的穩(wěn)定性以及綜合應(yīng)用性能。

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ResearchProgressofBambooFiberReinforcedThermoplasticComposites

JIN Xiao, ZHANG XiaoLin*, DENG Xiangsheng, XU Chong, NIE Sunjian

(Faculty of Printing, Packing Engineering and Digital Media Technology, Xi’an University of Technology, Xi’an 710048, China)

This paper reviewed the research progresses of matrices, reinforcing agents, processing technologies and interfacial modification techniques of bamboo fiber-reinforced thermoplastics composites and analyzed effects of raw materials, formulation and processing technologies on properties of bamboo fiber-reinforced thermoplastic composites. Meanwhile, the current research status of bamboo fiber-reinforced biodegradable plastic composites was introduced. Moreover, the paper especially introduced the effects of surface pretreatment methods for raw materials, graft copolymerization, and the use of coupling agents on properties of the composites. Finally, the trend in the development of bamboo fiber-reinforced thermoplastics composites was expounded, their emphases for future researches are briefly described.

bamboo fiber; thermoplastic; composite; molding process; interface modification

TQ327.9

A

1001-9278(2017)10-0006-06

10.19491/j.issn.1001-9278.2017.10.002

2017-03-16

陜西省自然科學基金(2015JM3080)、西安市碑林區(qū)科技計劃項目(GX1712)

*聯(lián)系人，zxlbmm@sina.com