氣隙式膜蒸餾NaCl溶液的兩相流強化

潘艷秋，沈馭臣，閆勛棟，俞路

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氣隙式膜蒸餾NaCl溶液的兩相流強化

潘艷秋，沈馭臣，閆勛棟，俞路

（大連理工大學(xué)化工學(xué)院，遼寧大連116024）

以膜蒸餾海水淡化為研究背景，采用氣液兩相流技術(shù)，對疏水改性管狀陶瓷膜進行氣隙式膜蒸餾模擬海水（NaCl溶液）強化實驗研究。研究結(jié)果表明，在膜管內(nèi)通入氣體形成兩相流后，去離子水和NaCl溶液的強化傳質(zhì)效率分別達(dá)到30.36%和28.57%。兩相流過程強化影響因素的實驗分別考察了料液溫度、料液濃度和氣體流量對滲透通量的影響，結(jié)果表明：在實驗范圍內(nèi)，滲透通量隨料液溫度的升高而顯著增大，且相比未通氣體時增加了12%～44%；料液濃度增大導(dǎo)致滲透通量減??；氣體的通入使得滲透通量增大，但當(dāng)氣體流量超過40L/h后，滲透通量卻呈現(xiàn)緩慢下降的趨勢；在體積氣含率為0.5時的兩相流強化效果最好，高速攝像儀拍攝到的現(xiàn)象很好地解釋了該實驗結(jié)果。研究結(jié)果將為進一步探究膜蒸餾強化過程的研究奠定基礎(chǔ)。

膜蒸餾；兩相流；傳質(zhì)；海水淡化；氣含率

膜蒸餾是一種新型的熱驅(qū)動膜分離技術(shù)，具有占地面積小、非揮發(fā)性組分截留率高、操作溫度和壓力低等優(yōu)點[1-2]。膜蒸餾根據(jù)冷凝側(cè)蒸氣冷凝方式的不同分為氣隙式、直接接觸式、氣體吹掃式及真空式[3]4種基本類型。其中，氣隙式膜蒸餾因其產(chǎn)品具有截留效果好、無滲透側(cè)膜孔潤濕現(xiàn)象等優(yōu)點，得到廣泛關(guān)注[4]。目前對于膜蒸餾的實驗研究工作主要以提高滲透通量為目的開展，如ALKLAIBI等[5]和BANAT等[6]研究發(fā)現(xiàn)，提高料液流速可有效降低濃度極化和溫度極化的影響，提高料液入口溫度可有效降低跨膜中熱傳導(dǎo)所損失的熱量；KIMURA等[7]研究發(fā)現(xiàn)氣隙式膜蒸餾中氣隙厚度對滲透通量有較大影響，減小氣隙厚度可減小傳質(zhì)阻力，從而提高滲透通量。目前關(guān)于膜蒸餾過程的理論研究工作主要集中在計算流體力學(xué)（computational fluid dynamics，CFD）模擬方面，如SHIRAZIAN等[8]對水蒸氣在膜蒸餾中微孔膜內(nèi)的傳遞過程進行研究，利用CFD模擬研究了氣相濕度、液體和氣體流速等操作參數(shù)對直接接觸式膜蒸餾過程性能的影響；LI等[9]設(shè)計了3種錯流式真空膜蒸餾過程中新型殼程液體分布器，以達(dá)到提高滲透通量的目的，并利用CFD對過程進行模擬與優(yōu)化；TANG等[10]將中空纖維膜當(dāng)作多孔介質(zhì)處理，利用離散相模型，對真空膜蒸餾氯化鈉水溶液的濃縮過程進行CFD模擬，研究多孔材料內(nèi)部的質(zhì)量傳遞和熱量傳遞過程。KHAYET等[11]利用響應(yīng)曲面法模擬研究氣隙式膜蒸餾海水淡化過程中各操作參數(shù)間的影響規(guī)律，進而優(yōu)化操作條件。

膜蒸餾過程由于存在溫度極化和濃度極化現(xiàn)象，造成過程滲透通量較低，阻礙了其工業(yè)化應(yīng) 用[12]。因此，研究如何提高膜蒸餾過程的傳熱傳質(zhì)效率、降低過程中溫度和濃度極化的影響，從而提高膜蒸餾滲透通量具有十分重要的意義。氣液兩相流技術(shù)引入膜蒸餾過程是強化過程的一種嘗試，但目前有關(guān)該方面的研究報道還相對較少，且研究工作多集中于實驗方面。如DING等[13]將氣液兩相流技術(shù)應(yīng)用到直接接觸式膜蒸餾中藥提取實驗中，探究污垢熱阻的生長規(guī)律，發(fā)現(xiàn)通入氣體能有效去除膜表面污垢的沉積，且增大氣體流速可有效降低膜污染。CHEN等[14]發(fā)現(xiàn)在膜蒸餾系統(tǒng)中通入空氣形成兩相流后，滲透通量最大可增加72%，而且可有效延遲因鹽溶液過度飽和而導(dǎo)致滲透通量下降的時間節(jié)點。徐夫臣[15]對真空膜蒸餾海水淡化的兩相流強化研究，發(fā)現(xiàn)兩相流強化后的滲透通量與未強化時相比增加了66?%。

本文在前期改性陶瓷膜氣隙式膜蒸餾NaCl溶液研究[16]的基礎(chǔ)上，進一步將氣液兩相流技術(shù)引入其中，考察氣液兩相流對過程的強化效果以及操作參數(shù)對滲透通量的影響，為膜蒸餾過程強化的實驗和理論研究以及工業(yè)化應(yīng)用提供依據(jù)。

1?實驗部分

1.1 實驗裝置及流程

實驗裝置及流程見圖1。主要由料液循環(huán)系統(tǒng)、膜組件和冷卻水循環(huán)系統(tǒng)三部分構(gòu)成。加熱到一定溫度的NaCl溶液由泵輸送至管式改性陶瓷膜膜管內(nèi)，滲透液收集稱重后返回循環(huán)系統(tǒng)。為形成氣液兩相流，在膜管入口端通入氮氣，在膜管內(nèi)形成兩相流。循環(huán)料液量和通入的氣體量分別由轉(zhuǎn)子流量計控制和計量。膜組件環(huán)隙外通入冷卻水，將滲透側(cè)蒸汽冷凝。

1—膜組件；2，7，8，13—測溫裝置；3，12，16—調(diào)節(jié)閥門；4—恒溫水浴；5—料液泵；6，9，17—流量計；10—冷卻水輸送泵；11—冷卻水儲槽；14—量筒；15—氮氣瓶；18—三通

1.2?實驗材料

管式Al2O3陶瓷膜，由廣東揭西利順科技有限公司提供，有效長度為10cm、內(nèi)徑=0.6cm、外徑=1cm。利用二甲基二氯硅烷對其親水性表面進行接枝疏水改性[16]，改性后其接觸角為130.5°±3°、平均孔徑0.20μm、孔隙率37%。

模擬海水，由固體氯化鈉（分析純，天津科密歐化學(xué)試劑有限公司）和去離子水配制而成。

儀器/設(shè)備，液體用微型高壓隔膜泵（DP-60型，上海新西山實業(yè)有限公司）；高速攝像儀（UltimaAPX-RS Photron，美國）。

1.3?分析方法

膜的滲透性能用滲透通量表征，計算式為 式(1)。

式中，為滲透通量，kg/(m2·h)；為時間間隔內(nèi)對應(yīng)的滲透液質(zhì)量，kg；為膜管的有效面積，m2。

氣液兩相流強化效果通過強化傳質(zhì)效率（flux improvement efficiency，）表征，計算式為式(2)。

式中，01分別為未強化和兩相流強化時對應(yīng)的滲透通量，kg/(m2·h)。

2?實驗結(jié)果與討論

2.1?兩相流強化實驗

分別以60?℃、40?L/h的去離子水和濃度為10g/L的氯化鈉溶液為研究工質(zhì)，對比研究氣體流量為40L/h條件下的兩相流強化效果。進行3組平行實驗，得到的平均滲透通量和兩相流強化傳質(zhì)效率見表1。

表1?強化傳質(zhì)效率FI

由表1可知，在實驗條件下，通入氣體后，去離子水和氯化鈉溶液的強化傳質(zhì)效率分別達(dá)到30.36%和28.57%。這是因為通入氣體后，在膜管內(nèi)形成了氣液兩相流，增強了膜管內(nèi)料液的擾動程度，降低了管內(nèi)的溫度極化和濃度極化的影響，從而達(dá)到強化過程傳熱傳質(zhì)的效果。

2.2?操作參數(shù)對膜蒸餾兩相流強化過程的影響

2.2.1 料液溫度的影響

在料液濃度為10g/L、流量為40L/h條件下，對比研究未通入氣體與氣體流量為40L/h的實驗條件下，料液溫度對滲透通量的影響，結(jié)果見圖2?？梢?，滲透通量隨溫度的增加而顯著提高，且在相同溫度下，兩相流強化后的滲透通量相比未強化時均有所提高，50～80℃范圍內(nèi)通量的相對增加量為44%～12%。因為膜蒸餾過程是以膜兩側(cè)的揮發(fā)性物質(zhì)蒸氣分壓差為驅(qū)動力，而料液側(cè)膜表面蒸氣分壓一般隨溫度的升高而呈指數(shù)型增長，即溫度升高，傳熱推動力增大；同時，兩相流的形成能夠降低膜管內(nèi)的溫度極化和濃度極化的影響、強化膜表面的傳熱傳質(zhì)效率，從而提高過程的滲透通量。

2.2.2料液濃度的影響

圖3為料液為溫度60℃、料液和氣體流量均為40L/h時，NaCl溶液濃度對膜蒸餾兩相流強化滲透通量的影響?？梢姡谄渌麠l件相同時，兩相流強化和未強化時的滲透通量均隨料液濃度的增大而減小。這是因為料液側(cè)膜表面蒸氣分壓隨料液濃度的增大而降低、料液黏度隨料液濃度的增大而增大，使得流動和傳質(zhì)阻力均增大，從而降低了過程的傳質(zhì)推動力，導(dǎo)致滲透通量減小。

2.2.3氣體流量的影響

在料液溫度60℃、濃度和流量分別為10g/L、40L/h的條件下，探究氣體流量G對兩相流強化滲透通量的影響，結(jié)果見圖4?？梢?，兩相流強化效果明顯；當(dāng)氣體流量較小時，兩相流強化滲透通量隨氣體流量的增大而增加；當(dāng)氣體流量增大至40L/h時，兩相流強化滲透通量達(dá)到最大；繼續(xù)增大氣體流量，兩相流強化滲透通量呈現(xiàn)緩慢下降的趨勢。

為利用兩相流理論來解釋上述實驗現(xiàn)象，將改性陶瓷膜管更換為相同尺寸的玻璃管，在相同實驗條件下利用高速攝像儀拍攝到的兩相流流型見圖5?？梢园l(fā)現(xiàn)：①氣體流量為1～3L/h時，兩相流流型為典型的泡狀流［圖5(a)］，此時氣體流量較小，膜管內(nèi)的小氣泡能夠產(chǎn)生一定的擾動作用，降低了濃度和溫度極化的影響；②氣體流量增至4L/h時［圖5(b)、(c)］，前后相隔3.3×10–4s出現(xiàn)了小氣泡的聚集現(xiàn)象；③氣體流量為6L/h和12L/h時［圖5(d)、(e)］，為典型的氣彈狀流型，且膜管內(nèi)氣彈逐漸增大增多，此時對應(yīng)的體積氣含率（氣體體積流量與氣液總體積流量之比，以入口狀態(tài)計）分別為0.13和0.23；④氣體流量為20L/h時［圖5(f)］，出現(xiàn)了氣彈尾跡區(qū)，此時的體積氣含率為0.33；⑤氣體流量增至40L/h時［圖5(g)］，氣彈尾跡區(qū)增大，進一步增強了料液的擾動程度，濃度和溫度邊界層得到較大的破壞，達(dá)到較好的強化傳熱傳質(zhì)效果，使兩相流強化滲透通量達(dá)到最大（對應(yīng)圖4中滲透通量達(dá)到最大處），此時的體積氣含率為0.50；⑥氣體流量繼續(xù)增至50～100L/h時［圖5(h)、(i)］，兩相流流型轉(zhuǎn)為環(huán)狀流，此時氣道直徑接近膜管內(nèi)徑，致使管內(nèi)水膜厚度減小，接近膜壁的水膜產(chǎn)生波動，導(dǎo)致料液與膜表面無法充分接觸，使得強化滲透通量略有減小。

圖5 兩相流流型圖

經(jīng)高速攝影法捕捉到的垂直上升管中氣液兩相流的流型與相關(guān)文獻資料基本一致[17-18]。綜合以上結(jié)果，實驗條件下最好的膜蒸餾兩相流強化操作范圍應(yīng)該保持在體積氣含率為0.5左右。

3?結(jié)論

在常規(guī)性膜蒸餾實驗的基礎(chǔ)上，通過在膜管內(nèi)通入氮氣形成氣液兩相流的強化措施，探討兩相流對疏水改性陶瓷膜膜蒸餾NaCl溶液過程的強化效果，得到以下結(jié)論。

（1）氣液兩相流的形成能夠增強膜管內(nèi)料液的擾動程度，從而降低溫度極化和濃度極化對滲透通量的影響，提高了過程的推動力，強化了傳熱和傳質(zhì)效果；在氣體流量達(dá)到40L/h時，強化傳質(zhì)效率達(dá)到28.57%。

（2）隨著料液溫度的升高，兩相流強化滲透通量顯著增大，且相比于未強化時增加12%～44%；兩相流強化滲透通量隨著料液濃度的增大而減??；相同的料液操作條件下，隨著氣體流量的增大，兩相流滲透通量呈現(xiàn)先增大后緩慢下降的趨勢，用高速攝像儀拍攝到的圖像能夠很好地解釋實驗現(xiàn)象。操作條件下，體積氣含率約為0.5時，兩相流的強化效果最好。

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Two-phase flow enhancement of air gap membrane distillation for aqueous NaCl solution

PAN Yanqiu，SHEN Yuchen，YAN Xundong，YU Lu

（School of Chemical Engineering，Dalian University of Technology，Dalian 116024，Liaoning，China）

Gas-liquid flow technology was applied to enhance air-gap membrane distillation in seawater desalination. Modified hydrophobic tubular ceramic membrane was adopted in the process and sodium chloride aqueous solution was used as the model seawater in the present experimental study. Effects of solution temperature，solution concentration and gas flow rate on permeate fluxes were examined. Results showed that flux improvement efficiencies for deionized water and sodium chloride solution are 30.36% and 28.57%，respectively，after the formation of two-phase flow by gas piping in the membrane pipe. As the solution temperature is raised，the flux increases significantly and is 12%—44% higher than that without gas piping. As the solution concentration is increased，the flux decreases gradually. With the increase in the gas flow rate，the flux increases before 40 L/h，and then decreases slightly. When volume gas holdup is 0.5，the enhanced effect of two-phase flow is the best under the experimental conditions. Two-phase flow patterns were observed with a high-speed camera，which explained the experimental results well. This fundamental research would establish the foundation for further exploring enhancing methods of membrane distillation in seawater desalination.

membrane distillation；two-phase flow；mass transfer；seawater desalination；gas holdup

TQ028. 8

A

1000–6613（2017）01–0066–05

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.009

2016-06-13；修改稿日期：2016-06-27。

中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項項目（DUT13JN04）。

潘艷秋（1962—），女，工學(xué)博士，教授，博士生導(dǎo)師，從事膜分離和系統(tǒng)工程研究。E-mail：yqpan@dlut.edu.cn。