硫酸合水納米顆粒在湍射流中演化過程的B-TEMOM模擬

岳 言，蘇中地

(中國計(jì)量大學(xué) 計(jì)量測試工程學(xué)院，浙江 杭州 310018)

硫酸合水納米顆粒在湍射流中演化過程的B-TEMOM模擬

岳 言，蘇中地

(中國計(jì)量大學(xué) 計(jì)量測試工程學(xué)院，浙江 杭州 310018)

利用雙峰泰勒展開矩方法結(jié)合大渦模擬方法,研究在湍射流情況下硫酸合水納米顆粒的形成以及隨后的成核、凝并、凝結(jié)等生長情況.包含了水蒸氣和硫酸分子的不可壓縮氣體射入含有背景氣溶膠顆粒物的穩(wěn)定流體域形成納米顆粒，對顆粒的尺寸分布、質(zhì)量濃度以及背景顆粒與生成顆粒之間的競爭關(guān)系進(jìn)行了研究.結(jié)果表明，大渦擬序結(jié)構(gòu)會增強(qiáng)顆粒在流動中的擴(kuò)散運(yùn)動，造成了不同峰之間顆粒的轉(zhuǎn)移.在背景顆粒濃度為5×1011、直徑為100 nm時(shí)，背景顆粒物對新顆粒的抑制作用最為顯著.

泰勒展開矩方法；大渦模擬；顆粒物成核與凝并

氣相化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)在生產(chǎn)高純度顆粒物中的使用非常常見，Pratsinis[1]，Jeong和Choi[2-3]通過研究火焰燃燒法制備二氧化硅和二氧化鈦顆粒，發(fā)現(xiàn)這些過程可以被描述為雙峰直徑分布模式.Jung等[4]研究了水滴除塵的過程,Lee和Wu[5]等研究了水蒸氣去除氣溶膠顆粒的過程，Jonasz和Fournier[6]的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)通過引入較大顆粒來控制重金屬污染物的排放是一種很有前景的方法.同時(shí)這些人的研究結(jié)果都表明，上述過程的顆粒尺寸分布實(shí)際上都滿足雙峰的尺寸分布模式.

雙峰模型是描述顆粒尺寸的一種方法，該模型將顆粒尺寸分為兩個區(qū)間，其中較小峰內(nèi)的顆粒在布朗運(yùn)動的作用下，會發(fā)生碰撞進(jìn)而形成較大的顆粒，同時(shí)小顆粒還會附著在大顆粒的表面形成體積更大的顆粒，當(dāng)顆粒體積增長到一定程度后會轉(zhuǎn)移到另一個峰內(nèi).在不同的區(qū)間上將顆粒通用動力學(xué)方程轉(zhuǎn)化成矩方程，通過求解不同區(qū)間上的前三階矩，可以獲得顆粒的關(guān)鍵信息，比如顆粒數(shù)濃度、顆粒質(zhì)量濃度、顆粒平均直徑、顆粒的多分散性等[7-10].

自從Yu等[8]于2008年.提出了泰勒展開矩方法(TEMOM)，該方法被不斷的證明是一種高效可靠的求解復(fù)雜氣溶膠顆粒相關(guān)問題的方法.而傳統(tǒng)的求解顆粒通用動力學(xué)方程(PGDE)的方法，如矩方法，包括對數(shù)正態(tài)矩方法、積分矩方法、直接積分矩方法，分區(qū)方法和蒙特卡洛法，在求解單峰問題的氣溶膠顆粒問題上都有很好的表現(xiàn)，但是這些方法在求解雙峰問題的時(shí)候，都有各種不完善的地方.本文采用了Yu和Chan[7]于2015年提出的新型的求解復(fù)雜氣溶膠顆粒問題的雙峰TEMOM(B-TEMOM)方法.此方法的數(shù)學(xué)形式簡單，可以非常容易地與CFD軟件耦合.這里采用B-TEMOM方法與Fluent耦合的方式，研究了在固定背景顆粒物情況下的新生成顆粒的瞬態(tài)結(jié)果和穩(wěn)態(tài)結(jié)果.

1 研究方法

大渦模擬的基本思想是將流動看為兩個部分[11]，其一是受流動影響較大的大尺度渦結(jié)構(gòu)，其二是由各向同性的小尺度結(jié)構(gòu).將不可壓縮流動控制方程采用大渦模擬分解后，從N-S方程中可以得到動量方程和連續(xù)性方程：

(1)

(2)

其中，ui是濾波后的速度,v是流體的動力學(xué)粘度,ρ是被看作不可壓縮流體的氣體密度(該參數(shù)可以被看作是常數(shù))，i,j分別是x，y方向；Tij表示的是亞格子尺度模型的網(wǎng)格應(yīng)力張量，關(guān)于亞格子尺度模型的構(gòu)建如下：

(3)

其中，vt是亞格子尺度的粘度，Tkk是各向同性的亞格子尺度的應(yīng)力張量，sij是濾波速率的應(yīng)變張量.基于Smoluchowski平均場理論，Yu和Lin[8]提出了關(guān)于尺度為v和v＇的表示顆粒數(shù)隨時(shí)間演化的方程，該方程是關(guān)于顆粒數(shù)n的方程，將該變量轉(zhuǎn)化成矩變量后，方程如下：

(4)

(5)

這里n(v,t)dv代表的是Mode1中的顆粒數(shù)密度，p(v,t)則表示的是Mode2中的顆粒數(shù)密度,β(v,v)是不同尺寸的顆粒的碰撞頻率.方程(5)中J表示的是均相成何速率；v*是Mode2中的臨界成核分子簇體積；B1是硫酸水蒸氣的凝結(jié)系數(shù)，是關(guān)于溫度T的函數(shù)；η則是無量綱的硫酸分子濃度；變量α為水蒸氣的影響系數(shù).在方程(4)中，第三項(xiàng)和第四項(xiàng)分別為顆粒在不同峰之間的轉(zhuǎn)移而導(dǎo)致的顆粒數(shù)密度的增加和減小項(xiàng).同樣的，方程(5)的第三項(xiàng)和第四項(xiàng)也是顆粒數(shù)密度的增加項(xiàng)和減小項(xiàng)，這里的顆粒數(shù)的變化是由于顆粒在不同峰之內(nèi)的轉(zhuǎn)移，以及新顆粒的生成和峰內(nèi)顆粒的碰撞造成顆粒凝并的共同作用導(dǎo)致的.其中，表征顆粒凝并作用的碰撞頻率β(v,v)在連續(xù)區(qū)的表達(dá)式如下：

(6)

其中，B2=2kBT/3μ，kB是玻爾茲曼常數(shù)，μ是載體氣體的動力粘度，f=1/Df，Df則代表顆粒分型數(shù)，λ則是空氣分子的平均自由程.顆粒初始直徑在本文中為定值0.4 nm.

一般的，泰勒展開矩方法只需要取前三階矩就可以獲得比較精確的結(jié)果，方程(4,5)中的令k等于0,1,2，就可以取得矩方程的前三階矩，分別代表顆粒數(shù)密度、顆粒質(zhì)量濃度、顆粒的多分散性.當(dāng)k取值0,1,2時(shí)，方程(4,5)中會產(chǎn)生分?jǐn)?shù)階的矩，此時(shí)需要引入泰勒級數(shù)展開技術(shù)，將分?jǐn)?shù)階矩轉(zhuǎn)化為關(guān)于前三階矩的多項(xiàng)式：

(7)

(8)

其中，um和ul為不同模式的泰勒級數(shù)展開點(diǎn)，在Mode1中，um=m1/m0，在Mode2中，ul=l1/l0，在本文中，采用了與Pratsinis等[1]相同的方法將矩方程進(jìn)行了無量綱處理：

(9)

計(jì)算區(qū)域是一個二維平面射流，如圖1，x方向和y方向，分別為流動方向和橫向方向，流體域尺寸為20W×40W.噴射入口直徑為5mm，硫酸和相對濕度為95%的水蒸氣以6m/s的速度射入含有背景顆粒物的穩(wěn)態(tài)區(qū)域，射流氣體溫度400K.入口邊界條件為速度入口,出口設(shè)置outflow，壓力速度耦合采用QUICK方法，湍流模型選用可以捕捉到流動細(xì)節(jié)的LES模型，入口雷諾數(shù)Re約等于2 000.流體域網(wǎng)格使用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，在入口處以及中軸線部分進(jìn)行了加密集處理，網(wǎng)格總數(shù)20.8萬，經(jīng)過網(wǎng)格無關(guān)性實(shí)驗(yàn)，該網(wǎng)格數(shù)目和邊界條件可以保證流場計(jì)算的準(zhǔn)確性.

圖1 流體區(qū)域設(shè)置Figure 1 Planar jet flow configuration

2 結(jié)果與討論

2.1 流場

根據(jù)Forstall和Shapiro[12]的實(shí)驗(yàn)，射流速度的沿徑向的分布應(yīng)該滿足高斯正態(tài)分布，速度的截面分布應(yīng)該滿足方程：

(10)

這里u是流場中橫截面上的流向速度，um是流場中軸線處的流向速度，w是流場寬度的一半.根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，橫截面上的流向速度分布在x=6.8 ω處之后應(yīng)該滿足自相似分布.在本文中，流場的數(shù)值模擬的結(jié)果如圖2，當(dāng)x>6.8 ω時(shí)，流向速度分布開始符合高斯正態(tài)分布，這說明平面射流的數(shù)值模擬結(jié)果接近實(shí)驗(yàn)與理論結(jié)果，計(jì)算結(jié)果是可靠的.

圖2 不同位置下的軸向速度分布Figure 2 Jet centerline velocity profiles at different y positions

2.2 顆粒場

在湍流流場中，大渦擬序結(jié)構(gòu)演化過程包含了顆粒的隨空間和時(shí)間的演變過程.對于納米顆粒兩相流系統(tǒng)，關(guān)注的重點(diǎn)一般在顆粒數(shù)密度、顆粒質(zhì)量濃度、顆粒的多分散性以及顆粒的平均直徑.在對這些關(guān)鍵物理量進(jìn)行瞬態(tài)分析時(shí)，重點(diǎn)關(guān)注顆粒動力學(xué)特性急劇變化的近噴口區(qū)域.圖3和圖4顯示了不同無量綱時(shí)間T時(shí)的顆粒數(shù)濃度M0和L0，分別為背景顆粒物濃度和氣相生成的二元成核顆粒物.

如圖4，在射流氣體與環(huán)境氣體的混合區(qū)域，顆粒數(shù)濃度L0相對噴口內(nèi)部較高.這表明，硫酸和水的二元均相成核只發(fā)生在載體氣體與環(huán)境氣體交界處.在射流的下游區(qū)域，載體氣體與環(huán)境氣體的強(qiáng)烈混合加劇了顆粒的擴(kuò)散效應(yīng)，表現(xiàn)為顆粒數(shù)濃度的急劇下降.但是，下游中軸線附近的顆粒數(shù)濃度有所增加，這歸因于兩個方面：其一是交界面處生成的顆粒由于大渦逆序結(jié)構(gòu)的卷吸用，導(dǎo)致外圍部分的顆粒進(jìn)入中心區(qū)域；另一方面由于下游不同氣體的混合，中心區(qū)域也有新的顆粒生成.這兩點(diǎn)就造成了下游中心區(qū)域顆粒數(shù)濃度的增大.盡管如此，在下游區(qū)域，交界面處的的顆粒數(shù)濃度依然大于中軸線附近的顆粒數(shù)濃度，這可以說明交界面處的顆粒生成速率遠(yuǎn)高于下游大渦中心區(qū)域.

顆粒形成的唯一原因是由于二元晶質(zhì)成核的存在.在射流充分發(fā)展的下游區(qū)域，成核、凝結(jié)和凝并共同作用導(dǎo)致的顆粒尺寸大小的變化.圖5顯示顆粒平均直徑dlp的瞬時(shí)分布，可以看出平均顆粒的分布與顆粒數(shù)濃度L0相似；同樣的，顆粒平均直徑的分布也會受到大渦逆序結(jié)構(gòu)的影響.射流中心區(qū)域的顆粒尺寸在射流噴口區(qū)域接近于0，結(jié)合圖4可知該區(qū)域幾乎沒有新的顆粒產(chǎn)生，在下游區(qū)域的中軸線附近，顆粒平均直徑開始逐漸增大，然而載體氣體與背景氣體的交界處的顆粒平均直徑還是遠(yuǎn)大于大渦內(nèi)部區(qū)域.這是由于交界處有極大的成核率以及流動特性的急劇變化都增強(qiáng)了顆粒間的碰撞次數(shù)，造成了外部顆粒的顆粒成長較快，表現(xiàn)為較大的顆粒平均直徑.中心區(qū)域的氣體雖然在下游區(qū)域開始有顆粒開始生成以及大渦外部區(qū)域的卷吸進(jìn)入內(nèi)部的顆粒，但是內(nèi)部顆粒會擁有較長的弛豫時(shí)間，這會使較小的顆粒有更多的機(jī)會在大顆粒(Mode1中的的顆粒)表面吸附，當(dāng)顆粒直徑大于4 nm后就會轉(zhuǎn)移到Mode1中去.所以在Mode2中，中心區(qū)域的顆粒數(shù)一定會小于交界面處的顆粒平均直徑.

圖3 不同時(shí)間T的背景顆粒物濃度L0Figure 3 Particle number concentration L0 at different time T

圖4 不同時(shí)間T的顆粒物濃度M0Figure 4 Particle number concentration M0 at different time T

圖5 不同時(shí)間T時(shí)顆粒的直徑分布Figure 5 Instantaneous contour of particle mean diameter at different time

2.3 時(shí)間平均分析

為了研究不同背景顆粒物對于新生成的顆粒的影響，按照表2中的五種工況作了數(shù)值模擬，研究了不同背景顆粒物平均直徑和不同背景顆粒物濃度對新生成的顆粒物的影響.圖6顯示了新生成的顆粒物的濃度與平均直徑沿y方向的分布曲線.顆粒的擴(kuò)散作用稀釋了顆粒數(shù)濃度如圖6.從圖6(a)，6(b)可以看出，可以看到不同的背景顆粒物濃度和顆粒物平均直徑，都會對新生成的造成影響，其中較大的背景顆粒物直徑會抑制交界面處的新生成的顆粒的濃度.同樣，較大的背景顆粒濃度會明顯的抑制新生成的顆粒物濃度.但從圖6(c)，6(d)中，似乎不同的背景顆粒物濃度和背景顆粒物直徑對新生成顆粒的平均直徑?jīng)]有顯著的影響，這主要是由于模型的局限性，圖6所顯示的只是新生成的顆粒物的信息，當(dāng)顆粒尺寸超過一定值時(shí)，就會轉(zhuǎn)移到背景顆粒物中去了，這一過程稱為顆粒物的在不同模式之間的轉(zhuǎn)移，所以圖6(c)，6(d)中的結(jié)果顯示為徑向的顆粒直徑分布趨于平緩，且數(shù)值上不超過3 nm.

表1 不同背景顆粒物下的工況Table 1 Simulation parameters of studied cases in time-averaged analysis

圖6 不同背景顆粒物工況下顆粒物濃度L0和dlpFigure 6 Cross-stream profiles of the particle number concentration L0 and dlp at different condition

3 結(jié) 語

采用雙峰矩方法研究了平面射流情況下的顆粒的成核、成長、凝并和凝結(jié).湍流模型使用了LES方法，流場中設(shè)置為特定物理參數(shù)的背景顆粒物場，研究了瞬態(tài)情況下的模擬結(jié)果.通過求解矩方程,得到了顆粒物隨時(shí)間演化的瞬時(shí)結(jié)果，瞬態(tài)結(jié)果顯示顆粒數(shù)濃度，顆粒的平均直徑的分布情況與流動的大渦逆序結(jié)構(gòu)相似，說明顆粒的尺寸分布會受到流動影響.同時(shí)，在時(shí)間平均分析中可以看到，背景顆粒物對新生成的顆粒物會有一定的抑制作用，提高背景顆粒數(shù)濃度有利于抑制新生成的顆粒物的濃度，同時(shí)改變背景顆粒物的粒徑也可以達(dá)到吸附小顆粒的目的.

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B-TEMOM simulation of the sulfuric and water nanoparticles evolution in turbulent flows

YUE Yan, SU Zhongdi

(College of Metrology and Measurement Engineering, China Jiliang University, Hangzhou 310018, China)

The processes of formation, nucleation, coagulation and condensation of sulfuric-water vapor nanoparticles in turbulent flows were simulated by using bimodal Taylor-series expansion method of moments (B-TEMOM) combined with large eddy simulation (LES). When an incompressible gas containing sulfuric and water vapor was injected into a stationary flow field with background aerosols, the spatial and temporal particle size distribution (PSD), the particle number, the mass concentrations, and the competition between the formation of initial and background particles in turbulent flows were studied. The instantaneous results show that the large coherent structure strongly affects the distribution of particle number and mass concentrations, and particle polydispersity. When the background particle concentration and mean diameter equal to 5×1011and 100nm, the background particles inhibit significantly the formation of new particles.

bimodal Taylor-series expansion method of moments (B-TEMOM); large eddy simulation; nanoparticle formation and growth

2096-2835(2016)04-0382-07

10.3969/j.issn.2096-2835.2016.04.005

2016-10-18 《中國計(jì)量大學(xué)學(xué)報(bào)》網(wǎng)址：zgjl.cbpt.cnki.net

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