晉城市工礦區(qū)部分農(nóng)田土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊 強(qiáng)，馬祥愛(ài)

（山西農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，山西太谷030801）

晉城市工礦區(qū)部分農(nóng)田土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊 強(qiáng)，馬祥愛(ài)

（山西農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，山西太谷030801）

為研究晉城市工礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的分布情況，并對(duì)市民的潛在健康影響程度進(jìn)行評(píng)價(jià)，采用野外采樣和室內(nèi)分析相結(jié)合的方法分析了晉城市土壤汞、銅、鋅、鉻、鉛、鎘、鎳、砷8種重金屬元素，應(yīng)用非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。單污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，8種重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在10-3～1水平，除砷外其余7種元素對(duì)當(dāng)?shù)鼐用窠】挡粫?huì)產(chǎn)生危害，未達(dá)到慢性參考量（USEPA）。健康總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，8種重金屬健康總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)超過(guò)1，大小為北巖村＞小張村＞西王臺(tái)村＞窯頭村＞大張村＞時(shí)家?guī)X村＞東呂匠村＞霍秀村＞崗頭村＞鐘家莊村；重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大小為砷＞鎳＞鉻＞鎘＞鉛＞汞＞銅＞鋅。

工礦區(qū)；農(nóng)田土壤；重金屬；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

隨著工業(yè)化進(jìn)程和現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的發(fā)展，土壤重金屬污染帶來(lái)的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)已經(jīng)引起了許多國(guó)內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注[1-2]。目前，工礦廢棄物排放已成為農(nóng)田土壤中重金屬超標(biāo)的重要原因之一[3]。重金屬作為一種長(zhǎng)期潛在的有毒污染物，進(jìn)入土壤后不能迅速被生物降解，而是長(zhǎng)期存在于土壤環(huán)境中并不斷積累，從而通過(guò)污染食物鏈危及生態(tài)平衡，還可以通過(guò)攝食、呼吸、飲水、表皮接觸等傳播途徑進(jìn)入人體危害健康[4]。而人體暴露于環(huán)境污染物產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)取決于2個(gè)方面，一是環(huán)境污染，包括污染物的濃度及其危害性；二是人體暴露行為，包括人體接觸污染物的行為和特征（如接觸頻率和持續(xù)時(shí)間等）。國(guó)際上對(duì)土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)也日趨關(guān)注，我國(guó)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)始于20世紀(jì)90年代，但很多都是以國(guó)外研究成果為主的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[5-6]。廈門大學(xué)陳奔等運(yùn)用非致癌健康模型對(duì)尤溪鉛鋅礦集區(qū)重金屬污染進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，華僑大學(xué)林曉峰等運(yùn)用健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)泉州市城市表層土壤重金屬通過(guò)皮膚暴露途徑所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)作出評(píng)價(jià)，均是通過(guò)借鑒國(guó)外的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模式進(jìn)行試驗(yàn)。

污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)（Health Risk Assessment，HRA）以風(fēng)險(xiǎn)度作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，是從污染物來(lái)源—接觸途徑—受體—風(fēng)險(xiǎn)層次上構(gòu)建的評(píng)價(jià)體系[7]。污染土壤的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)越來(lái)越多地應(yīng)用于污染控制與風(fēng)險(xiǎn)管理。盡管現(xiàn)行土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）的制定是以保障農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、維護(hù)人體健康為目的，但其并未考慮不同土壤性質(zhì)、土地利用方式對(duì)土壤污染及人體暴露所造成的重大而直接的影響[8]。因此，制定更加全面、合理的土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)顯得尤為重要。

晉城市位于山西省東南部，素以豐富的自然資源而著稱，全區(qū)各縣（市、區(qū)）均有分布，其中尤以煤炭資源最為豐富，在省內(nèi)占據(jù)重要地位。本研究選擇的工礦區(qū)主要以生產(chǎn)煤鐵為主，由于礦區(qū)廢氣、廢水和廢渣長(zhǎng)期向外界排放，導(dǎo)致工礦區(qū)周圍的土壤受到不同程度的重金屬污染，進(jìn)而直接對(duì)人體健康產(chǎn)生危害。

本研究主要運(yùn)用非致癌健康模型進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，其中增加了汞的蒸汽暴露途徑，著重對(duì)鉻、銅、汞、鋅、鉛、鎘、鎳、砷8種重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，旨在為晉城市的環(huán)境治理提供一定的參考數(shù)據(jù)，為防止重金屬污染危害人體健康提供一定的科學(xué)依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 土壤樣品的采集

試驗(yàn)所用土壤樣品采自晉城市東呂匠村、霍秀村、鐘家莊、北巖村、窯頭村、西王臺(tái)村、小張村、大張村、崗頭村、時(shí)家?guī)X村，采用蛇形布點(diǎn)（蛇形布點(diǎn)法適應(yīng)面積較大，地勢(shì)不很平坦，土壤不夠均勻的地塊。在地塊上分布很多點(diǎn)，這些分布點(diǎn)連起來(lái)像蛇的形狀，對(duì)這些點(diǎn)進(jìn)行采樣），采集0～20 cm耕作層土壤。用竹鏟或竹簽采樣，也可使用鐵鍬取樣后用竹簽或竹鏟把與鐵鍬接觸的土壤刮掉后再采樣。采樣過(guò)程中作好記錄，貼好標(biāo)鑒。其詳細(xì)布點(diǎn)情況如圖1所示。

1.2 試驗(yàn)方法

1.2.1 樣品處理方法 采集后的土樣帶回實(shí)驗(yàn)室，經(jīng)核對(duì)無(wú)誤后，制備樣品。把土樣晾干后去除雜物，然后搗碎，在瑪瑙研缽研磨，過(guò)0.149 mm篩，混勻后密封在塑料袋，并放在干燥處保存。

1.2.2 分析方法 各金屬測(cè)定分析方法列于表1。

表1 測(cè)定方法

1.3 土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是20世紀(jì)中后期開始興起，將人體健康與環(huán)境污染聯(lián)系，定量分析環(huán)境污染物對(duì)人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)。污染物接觸人體后所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型包括非致癌風(fēng)險(xiǎn)模型和致癌風(fēng)險(xiǎn)模型，而土壤重金屬進(jìn)入人體內(nèi)的途徑主要有：通過(guò)人體皮膚直接接觸污染的土壤而攝入土壤中的重金屬；通過(guò)口和呼吸直接攝入空氣中污染的土壤飛塵。除了這2種途徑，汞暴露也可以通過(guò)水蒸氣的攝入進(jìn)入人體，考慮到汞對(duì)人類危害較其他重金屬大，因此計(jì)算汞的攝入量時(shí)，增加了水蒸氣的攝入途徑[9]。

1.3.1 重金屬的攝入量計(jì)算 在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí)，推算健康風(fēng)險(xiǎn)的關(guān)鍵是暴露因子及相關(guān)參數(shù)的確定，計(jì)算過(guò)程中的主導(dǎo)參數(shù)主要有土壤表層化學(xué)物質(zhì)濃度、平均作用時(shí)間、暴露頻率、土壤攝入量、暴露年限、皮膚接觸面積、身體質(zhì)量、皮膚吸附系數(shù)和皮膚接觸面積等。本試驗(yàn)除了參照美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)外，還根據(jù)我國(guó)國(guó)情與晉城地區(qū)分布特征進(jìn)行了調(diào)整，根據(jù)我國(guó)國(guó)情，其暴露頻率修正為350 d/a，體質(zhì)量修正為60 kg[10-11]。

因攝入土壤而攝入的土壤污染物的量Dinh（mg/（kg·d））按如下公式計(jì)算。

因皮膚直接接觸土壤而攝入的污染物的量Ddermal（mg/（kg·d））按如下公式計(jì)算。

汞暴露通過(guò)水蒸氣的人體攝入量Dvapour（mg/（kg·d））按如下公式計(jì)算。

式中，C為土壤表層化學(xué)物質(zhì)含量，IR為土壤攝入量，EF為暴露頻率，ED為暴露年限，BW為體質(zhì)量，SL為土壤對(duì)皮膚的吸附系數(shù)，VF為蒸發(fā)系數(shù)，SA為可能接觸土壤的皮膚面積，AT為平均作用時(shí)間，ABS為皮膚吸附系數(shù)。詳細(xì)暴露參數(shù)列于表2。

表2 暴露評(píng)價(jià)模型參數(shù)[12-14]

1.3.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法 健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)通過(guò)平均到整個(gè)暴露作用期攝入量的慢性參考劑量計(jì)算。

式中，RISK為健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，當(dāng)RISK＜1時(shí)，可認(rèn)為潛在風(fēng)險(xiǎn)較??；當(dāng)RISK＞1時(shí)，可認(rèn)為一般存在風(fēng)險(xiǎn)。D為平均到整個(gè)暴露作用期的攝入量（mg/（kg·d））；RFD為參考劑量（mg/（kg·d））。每個(gè)化學(xué)物質(zhì)總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)等于通過(guò)各種途徑非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的總和。表3為8種重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)參考劑量，其中，RISKinh為口鼻健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，RISKdermal為皮膚健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，RISKvapour為水蒸氣健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。

對(duì)于非汞的單污染物健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)是通過(guò)各種攝入途徑引起的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)疊加來(lái)計(jì)算。

對(duì)于汞的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)則須考慮水蒸氣的攝入途徑。

表3 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)參考劑量[12，15-16]mg/（kg·d）

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)分析

由表4可知，8種土壤中的重金屬濃度范圍分別為汞0.043～0.341 mg/kg，平均值為0.092 mg/kg；銅23.37～44.60 mg/kg，平均值為33.08 mg/kg；鋅59.96～86.89 mg/kg，平均值為 74.53 mg/kg；鉻62.66～68.89 mg/kg，平均值為 66.98 mg/kg；鉛18.43～29.21 mg/kg，平均值為 23.38 mg/kg，鎘0.118～0.572 mg/kg，平均值為 0.276 mg/kg；鎳27.34～34.44 mg/kg，平均值為 32.29 mg/kg；砷8.19～14.14 mg/kg，平均值為11.81 mg/kg。同一種重金屬在土壤中的含量變化不是很大，在空間上分布比較均勻。參比晉城市土壤重金屬環(huán)境背景值，汞、鎘平均值超標(biāo)比較嚴(yán)重，分別是背景值的2.7倍和3倍，其余6種重金屬含量（平均值）均與背景值持平，表明該研究區(qū)域汞、鎘受外來(lái)污染比較嚴(yán)重，其他重金屬受外來(lái)影響較小。

表4 土壤重金屬統(tǒng)計(jì)結(jié)果和土壤背景值[17] mg/kg

2.2 土壤單污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

由表5可知，晉城市土壤中汞金屬元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為2.7×10-3，最大值為2.24×10-2，平均值為6.0×10-3；銅元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為1.0×10-3，最大值為2.0×10-3，平均值為1.5×10-3；鋅的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為3.5×10-4，最大值為4.9×10-4，平均值為4.2×10-4；鉻元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為2.1×10-2，最大值為2.31×10-2，平均值為2.25×10-2；鉛元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為7.5× 10-3，最大值為1.22×10-2，平均值為9.8×10-3；鎘元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為9.4×10-4，最大值為4.57×10-3，平均值為2.2×10-3；鎳元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為6.5×10-2，最大值為8.2×10-2，平均值為7.7×10-2；砷元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為1.337，最大值為2.309，平均值為1.929。其中，砷RISK＞1，對(duì)人體健康存在潛在威脅，其余7種元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在研究區(qū)域內(nèi)都遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于1，表明汞、銅、鋅、鉻、鉛、鎘、鎳元素對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)較低，對(duì)暴露人群不會(huì)構(gòu)成健康危害，其重金屬在人體中健康危害潛在風(fēng)險(xiǎn)的大小順序?yàn)樯椋炬嚕俱t＞鉛＞汞＞鎘＞銅＞鋅。

表5 土壤單污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果

8種重金屬元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)空間層次分布 情況如圖2所示。

由圖2可知，汞的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)成富集特征，主要集中在西面的北巖村和崗頭村，其次是東面東呂匠村，其他地區(qū)健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較?。汇~的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)主要集中于東北面和東面，其他地區(qū)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)持平；鋅的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)南面較小，其他地區(qū)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較大；鉻的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)除西南面較小外其他地區(qū)較大；鉛的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)集中在西面北巖村，其次是東北面，其他地區(qū)相對(duì)較??；鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)主要集中在北巖、小張村、西王臺(tái)3個(gè)區(qū)域，其他地區(qū)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較?。绘嚨慕】碉L(fēng)險(xiǎn)指數(shù)西南面比較小，其他區(qū)域風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較大；砷的健康風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均比較大，主要集中在北面，其他地區(qū)相對(duì)較小。

2.3 健康總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

多物質(zhì)多暴露途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算式如下。

式中，Dij表示第i種污染物第j種暴露途徑的日常暴露劑量（mg/（kg·d））；RFDij表示第i種污染物第j種暴露途徑的參考劑量（mg/（kg·d））；n表示某暴露途徑非致癌污染物數(shù)量，m表示污染物的暴露途徑數(shù)量[18]。

從表6可以看出，總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小值為1.372，最大值為2.350，平均值為1.969。各地區(qū)8種重金屬總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均超過(guò)1，表明8種重金屬對(duì)人體健康的影響比較大，總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)已經(jīng)超過(guò)了慢性參考量，其中，砷元素對(duì)人體的影響最大。

表6 重金屬總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

8種重金屬總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)空間分布如圖3所示。從圖3可以看出，總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)主要集中在北巖村，其次是小張村和西王臺(tái)村，其他地區(qū)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較小。

3 結(jié)論與討論

本研究結(jié)果表明，晉城市工礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬平均值汞、鎘元素參比背景值差異比較大，分別為背景值的2.7倍和3倍，其余6種重金屬差異不大，表明汞、鎘元素受外來(lái)影響較大，在土壤中沉積較其他元素多，與晉城市工礦區(qū)的生產(chǎn)環(huán)境有一定的關(guān)系，在在今后的環(huán)境治理中，可以采取措施對(duì)這2種元素集中治理。其余元素受外來(lái)影響較小，在土壤可承受范圍之內(nèi)，但是在環(huán)境治理中也得加強(qiáng)土壤修復(fù)，使重金屬的含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于其背景值。在農(nóng)田土壤施肥中也會(huì)導(dǎo)致土壤重金屬污染，翟琨等[19]在恩施蔬菜基地土壤養(yǎng)分及重金屬污染狀況評(píng)價(jià)中發(fā)現(xiàn)蔬菜基地中Cd的污染分擔(dān)率最高，是潛在的首要污染物，可能是由蔬菜生長(zhǎng)過(guò)程中施用含Cd磷肥所致。王麗英等[20]在河北省設(shè)施蔬菜土壤微量金屬元素狀況評(píng)價(jià)及來(lái)源分析中指出，化學(xué)農(nóng)藥和工業(yè)“三廢”是導(dǎo)致土壤重金屬污染的重要來(lái)源，化學(xué)農(nóng)藥和工業(yè)“三廢“中含的重金屬很容易在土壤中積累，由于重金屬污染具有長(zhǎng)期性和不可逆性，所以其排放到農(nóng)田土壤上會(huì)殘留大量的重金屬污染物。

在單因子健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，砷元素健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大于1，在人體內(nèi)的慢性積累量會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生危害，而砷中毒對(duì)人體許多部位都會(huì)造成危害，在工礦區(qū)生產(chǎn)中要減少砷污染物的排放，做好邊生產(chǎn)邊治理的工作，凈化土壤環(huán)境；其余7種重金屬對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于1，在人體內(nèi)的慢性積累量理論上來(lái)說(shuō)不會(huì)對(duì)健康產(chǎn)生危害，其潛在健康風(fēng)險(xiǎn)大小順序?yàn)殒嚕俱t＞鉛＞汞＞鎘＞銅＞鋅。所以，在治理中，對(duì)重金屬風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大的應(yīng)該加以重視，而對(duì)于重金屬風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)低的要繼續(xù)加以控制。

在健康總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，總健康風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)最小值為1.372，最大值為2.350，平均值為1.969，均超出1，超過(guò)了人體慢性參考劑量。尚慶偉等[21]研究表明，在連云港市蔬菜中重金屬含量與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，蔬菜基地土壤、水中重金屬含量變化與周圍環(huán)境的治理密不可分。從空間上看，大張村健康總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)較大，其次為北巖和東呂匠，這3個(gè)村與礦區(qū)空間距離較近，容易受到礦區(qū)的灰塵污染，在礦區(qū)治理中應(yīng)該針對(duì)性進(jìn)行集中治理，同時(shí)采取措施減少礦區(qū)污染物向周邊環(huán)境的排放。

本試驗(yàn)所用的為人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，暴露途徑僅考慮了皮膚接觸和口鼻攝入途徑，沒(méi)有參考重金屬其他暴露途徑的健康風(fēng)險(xiǎn)，同時(shí)由于人文環(huán)境和地質(zhì)變化等因素，難免會(huì)對(duì)最后評(píng)價(jià)結(jié)論增加一些不確定性。此外，在健康總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，由于對(duì)各種重金屬之間的相關(guān)系數(shù)尚不明確，對(duì)研究結(jié)果也有很大的影響。今后應(yīng)著重完善和收集文獻(xiàn)資料，建立更加精確的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

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Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soils in the Industrial and Mining Area of Jincheng City

YANGQiang，MAXiang'ai
（College ofResources&Environment，Shanxi Agricultural University，Taigu 030801，China）

To study the distribution of soil heavy metals of Jincheng city,and evaluate the potential health impact for citizens,this study used the method of field sampling and laboratory analysis to analyze the Hg，Cu，Pb，Cr，Zn，Cd，Ni，As 8 kinds of heavy metal.At the same time,the non-carcinogenic risk assessment model was employed to evaluate the non-carcinogenic risk ofheavy metals to adult. Single-factor risk assessment results showed that health risk indexes of the eight kinds of heavy metal in the level of 10-3-1,would not harmthe health oflocal residents except the As,did not meet the chronic reference（USEPA）.Total health risk evaluation showed that the overall risk indexes ofeight kinds ofheavy metal all met 1,the risk rank:Beiyan village＞Xiaozhang village＞Xiwangtai village＞Yaotou village＞Dazhang village＞Shijialing village＞Donglüjiang village＞Huoxiu village＞Gangtou village＞Zhongjiazhuang village.The orders ofthe non-carcinogenic health risk indexes were As＞Ni＞Cr＞Cd＞Pb＞Hg＞Cu＞Zn.

industrial and miningarea;agricultural soil;heavymetal;health risk assessment

X825

A

1002-2481（2016）06-0811-06

10.3969/j.issn.1002-2481.2016.06.23

2016-03-07

國(guó)家青年基金項(xiàng)目（41401619）；山西農(nóng)業(yè)大學(xué)引進(jìn)人才科研啟動(dòng)項(xiàng)目（2014ZZ07）

楊 強(qiáng)（1989-），男，山西孝義人，在讀碩士，研究方向：土壤與環(huán)境。馬祥愛(ài)為通信作者。