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    CH3CN的ν2~ν3+ν4費米共振研究

    2017-01-05 08:51:38李東飛張可為華中孫成林李海波
    光散射學(xué)報 2016年4期
    關(guān)鍵詞:振動研究

    李東飛,張可為,華中,孫成林,李海波﹡

    (1.吉林師范大學(xué) 功能材料物理與化學(xué)教育部重點實驗室,長春 130103;2.吉林大學(xué)物理學(xué)院,超硬材料國家重點實驗室,長春 130021;3.吉林師范大學(xué)物理學(xué)院,四平 136000)

    CH3CN的ν2~ν3+ν4費米共振研究

    李東飛1,2,張可為1,華中3,孫成林2,李海波1﹡

    (1.吉林師范大學(xué) 功能材料物理與化學(xué)教育部重點實驗室,長春 130103;2.吉林大學(xué)物理學(xué)院,超硬材料國家重點實驗室,長春 130021;3.吉林師范大學(xué)物理學(xué)院,四平 136000)

    利用拉曼光譜技術(shù)測量了CH3CN和CD3CN在常溫常壓下的拉曼光譜,根據(jù)微擾理論建立了新的費米共振理論模型,結(jié)合同位素替換方法計算了CH3CN的ν2~ν3+ν4費米共振耦合系數(shù),并且與利用傳統(tǒng)Bertran公式計算結(jié)果進(jìn)行了對比。新的費米共振理論模型利用振動能級的躍遷偶極矩實現(xiàn)了費米共振參數(shù)的計算,不僅能夠計算未發(fā)生費米共振時兩費米共振雙線的初始光譜強(qiáng)度,而且還能夠計算兩費米共振雙線的初始頻率。最后,對利用Bertran公式計算獲得的結(jié)果產(chǎn)生較大誤差的原因進(jìn)行了分析。

    費米共振;拉曼光譜;CH3CN;微擾理論

    1 引言

    在多原子分子光譜研究中,費米共振是一種非常常見的能級之間的振動耦合和能量重新分布現(xiàn)象[1-3],并且在分子光譜,能量轉(zhuǎn)移、內(nèi)轉(zhuǎn)換以及反應(yīng)動力學(xué)中具有重要作用[4-6]。費米共振可以加速振動模式之間的能量轉(zhuǎn)移,進(jìn)而影響分子的動力學(xué)行為,最終對化學(xué)反應(yīng)速率產(chǎn)生影響[7]。因此,關(guān)于費米共振的理論和實驗研究引起了廣大學(xué)者濃厚的研究興趣。

    乙腈(CH3CN)在有機(jī)化學(xué)和配位化學(xué)中是一種非常重要的溶劑,在制備許多典型含氮化合物中,是一個非常重要的有機(jī)中間體。此外,乙腈在織物染色、照明、香料制造和感光材料制造中也有許多用途。在對乙腈分子的拉曼光譜研究中發(fā)現(xiàn),其C≡N伸縮振動模式ν2能夠與CH3對稱變形振動模式ν3和C-C伸縮振動模式ν4的合頻發(fā)生費米共振耦合作用[8]。本文利用拉曼光譜技術(shù)分別測量了CH3CN和CD3CN在常溫常壓下的拉曼光譜,并結(jié)合微擾理論,計算獲得了CH3CN的費米共振耦合參數(shù),并與傳統(tǒng)費米共振理論公式Bertran方程的計算結(jié)果進(jìn)行對比和分析。本文為分子光譜中分子的費米共振參數(shù)計算提供了新的思路,對分子光譜中具有費米共振作用分子的譜線認(rèn)證和歸屬研究具有一定的借鑒意義。

    2 實驗部分

    乙腈(CH3CN,純度99.9%)和CD3CN(純度99.9%)購買于Sigma-Aldrich公司,使用前并沒有進(jìn)一步提純。實驗測量所使用的拉曼光譜儀為Renishaw公司生產(chǎn)的INVIA型顯微共聚焦拉曼光譜儀,激發(fā)光源的波長為532 nm,激光的激發(fā)功率為3 mW,采用的積分時間為20 s,積分次數(shù)為1次,顯微鏡物鏡倍數(shù)為20倍,將CH3CN和CD3CN置于毛細(xì)管中進(jìn)行拉曼光譜測量,光譜的采集范圍為200~3000 cm-1。拉曼光譜儀通過單晶硅的520 cm-1特征拉曼峰進(jìn)行定標(biāo),所有的光譜測量都是在常溫常壓下進(jìn)行。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 CH3CN和CD3CN拉曼光譜的測量

    圖1為常溫常壓下測量CH3CN獲得的拉曼光譜圖,相應(yīng)的CH3CN拉曼振動模式歸屬如表1所示。圖1(A)為CH3CN的C-C伸縮振動模式的拉曼峰(ν4=917 cm-1),圖1(B)為CH3CN的CH3對稱變形振動模式的拉曼峰(ν3=1371 cm-1),圖1(C)為CH3CN的費米共振雙線ν2(2250 cm-1)和ν3+ν4(2290 cm-1)的拉曼峰,其中,ν2拉曼峰對應(yīng)的是CH3CN的C≡N伸縮振動模式。在多原子分子的光譜研究中,當(dāng)某一基頻的振動模式與某一合頻或者倍頻振動模式的對稱性相同,并且具有相近的能量,這兩個振動模式之間就能通過勢能的非諧振項作用發(fā)生振動耦合,導(dǎo)致兩振動模式的振動能量重新分布,相應(yīng)的光譜強(qiáng)度也重新分布,通常將這種振動耦合稱為費米共振現(xiàn)象[1,3]。從圖1和表1我們可以看出,位于2250 cm-1和2290 cm-1兩個拉曼峰分別對應(yīng)的是CH3CN的ν2和ν3+ν4振動模式,這兩個拉曼峰具有相同的對稱性(A1)以及相近的能量,因此二者之間能夠發(fā)生費米共振耦合作用[8]。為了計算CH3CN的費米共振參數(shù),我們采用同位素替換方法,測量了常溫常壓下CD3CN在2220~2320 cm-1范圍的拉曼光譜,如圖2所示。從圖2我們可以看出,CD3CN在2220~2320 cm-1光譜范圍內(nèi)共有兩個拉曼振動模式,分別位于2256 cm-1和2282 cm-1,并且這兩個振動模式之間不具備發(fā)生費米共振作用的條件[9]。

    Fig.1 Raman Spectra of CH3CN at ambient pressure and room temperature.(A) C-C stretch mode of CH3CN (ν4=917 cm-1); (B) CH3symmetric deformation of CH3CN (ν3=1371 cm-1); (C) Fermi resonance doublet ν2(2250 cm-1) and ν3+ν4(2290 cm-1)of CH3CN

    Tab.1 Assignment of vibrational modes in the Raman spectrum of CH3CN

    Fig.2 Raman spectrum of CD3CN at ambient pressure and room temperature

    3.2 CH3CN費米共振參數(shù)的計算

    從光譜上看,費米共振耦合作用最終導(dǎo)致發(fā)生費米共振的兩拉曼峰之間排斥而發(fā)生位移,能量較高的拉曼峰藍(lán)移,而能量較低的拉曼峰紅移,并且伴隨著兩拉曼振動能級之間的拉曼光譜強(qiáng)度的重新分配,勢能函數(shù)的非諧振項是產(chǎn)生費米共振現(xiàn)象的根本原因[10],如圖3所示。圖3為CH3CN的費米共振能級示意圖。

    Fig.3 Energy level diagram for Fermi resonance in CH3CN

    (1)

    (2)

    hνCN和hνCOM兩振動模式的波函數(shù)可以表示為

    (3)

    (4)

    4 結(jié)論

    本文通過利用拉曼光譜技術(shù)測量了CH3CN和CD3CN在常溫常壓下的拉曼光譜,根據(jù)微擾理論建立了新的費米共振理論模型,結(jié)合同位素替換方法計算并獲得了CH3CN的ν2~ν3+ν4費米共振參數(shù)。新的理論模型能夠利用振動能級的躍遷偶極矩計算得到未發(fā)生費米共振時的費米共振雙線的初始光譜強(qiáng)度和頻率等費米共振參數(shù)。與傳統(tǒng)的Bertran費米共振理論公式對比發(fā)現(xiàn),由于傳統(tǒng)的Bertran費米共振理論公式采用了合頻或者倍頻的初始光譜強(qiáng)度為零這一假設(shè),而這一假設(shè)并不普遍使用。因此,導(dǎo)致傳統(tǒng)Bertran公式不僅不能夠計算未發(fā)生費米共振時兩費米共振雙線的初始光譜強(qiáng)度,而且還導(dǎo)致計算獲得的其他費米共振參數(shù)結(jié)果存在較大的誤差。本研究為費米共振參數(shù)的計算提供了一種新的思路,并為分子光譜中具有費米共振現(xiàn)象的譜線認(rèn)證和歸屬提供了一定的參考價值。

    [1] 曹彪,左劍,周密,等.四氯化碳V1振動在費米共振光譜特性參數(shù)中的作用[J].光散射學(xué)報,2008,20(03):254-257.(Cao Biao,Zuo Jian,Zhou Mi,etal.The influence of vibration band (V1) of CCl4on the characteristic parameter at Fermi resonance[J].J Light Scatt,2008,20(03):254-257)

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    Study the ν2~ν3+ν4Fermi Resonance of CH3CN

    LI Dong-fei1,2,ZHANG Ke-wei1,HUA Zhong3,SUN Cheng-lin2,LI Hai-bo1﹡

    (1.KeyLaboratoryofFunctionalMaterialsPhysicsandChemistryoftheMinistryofEducation,JilinNormalUniversity,Changchun130103,P.R.China;2.StateKeyLaboratoryofSuperhardMaterials,CollegeofPhysics,JilinUniversity,Changchun130021,P.R.China;3.CollegeofPhysics,JilinNormalUniversity,Siping136000,P.R.China)

    Raman spectra of CH3CN and CD3CN were measured at ambient pressure and room temperature.The new Fermi resonance theoretical model,which was built based on the perturbation theory,was used to calculate the parameters of ν2~ν3+ν4Fermi resonance of CH3CN with isotopic substitution method.In addition,we also compared the calculation results with the new theoretical model and the Bertran equations.The new theoretical model can be used not only to calculate the original intensity of the Fermi doublet,but also to calculate the frequencies of the Fermi doublet in absence of the Fermi resonance with the transition dipole moments of the two observed transitions.Besides,we also gave a detailed analysis on the difference between the calculated results based on the Bertran equations and the calculated results in the present work.

    Fermi resonance; Raman spectroscopy; CH3CN; perturbation theory

    2016-08-03; 修改稿日期: 2016-09-07

    中國博士后基金(2013M541286),吉林省科技廳青年基金項目(20140520109JH),吉林省科技廳國際科技合作項目(20150414003GH),吉林省教育廳“十二五”科學(xué)技術(shù)研究項目(吉教科合字[2015]第211號)

    李東飛(1985-),男,博士后,主要從事分子光譜方向的研究,E-mail:276019518@qq.com

    李海波(1962-),男,教授,主要從事無機(jī)納米功能材料研究,E-mail:goodldf@126.com

    1004-5929(2016)04-0330-04

    O433.3

    A

    10.13883/j.issn1004-5929.201604009

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