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    疊氮化鈉原位高壓拉曼光譜研究

    2017-01-05 08:57:36龐曉芬
    光散射學(xué)報(bào) 2016年4期
    關(guān)鍵詞:疊氮曼光譜拉曼

    龐曉芬

    (1.內(nèi)蒙古交通職業(yè)技術(shù)學(xué)院,赤峰 024000;2.吉林大學(xué),超硬材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長春 130021)

    疊氮化鈉原位高壓拉曼光譜研究

    龐曉芬1,2

    (1.內(nèi)蒙古交通職業(yè)技術(shù)學(xué)院,赤峰 024000;2.吉林大學(xué),超硬材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長春 130021)

    在室溫條件下,利用金剛石對頂砧高壓技術(shù)對疊氮化鈉進(jìn)行了原位高壓拉曼光譜研究,采用紅寶石熒光壓標(biāo)測壓,實(shí)驗(yàn)的最高壓力為37.7 GPa。實(shí)驗(yàn)壓力范圍內(nèi)拉曼光譜隨壓力增加發(fā)生了豐富的變化。由于多處拉曼峰的出現(xiàn)和消失并伴隨頻移有拐點(diǎn),我們判斷疊氮化鈉在0~0.4 GPa時發(fā)生了第一次結(jié)構(gòu)相變,在相變過程中疊氮根的天平振動模式(Eg)出現(xiàn)了振動模式分裂為Ag和Bg,并且伴隨著疊氮根離子之間的電荷轉(zhuǎn)移。隨著壓力繼續(xù)增加,在14.1 GPa和27.3 GPa分別發(fā)生了第二次和第三次結(jié)構(gòu)相變。壓致相變的路徑為β-NaN3→α-NaN3→γ-NaN3→δ-NaN3。我們的拉曼散射研究,證實(shí)了此前的XRD研究。此外,結(jié)合計(jì)算,我們對常壓下β-NaN3的拉曼振動進(jìn)行了指認(rèn)。

    拉曼光譜;高壓;疊氮化鈉;結(jié)構(gòu)相變

    1 引言

    最近,Eremet等人在高溫、高壓和剪切應(yīng)力條件下成功觀測到了聚合態(tài)聚合氮,其研究在19 GPa和50 GPa觀測到了兩次高壓相變[12]。而Zhu等人通過高壓XRD研究發(fā)現(xiàn)分別在0.3、17.3和28.7 GPa觀測到了三次高壓相變[14]。Zhang等人通過理論計(jì)算,預(yù)測了疊氮化鈉存在I4/mcm,P6/m和 C2/m三個高壓相結(jié)構(gòu)[15]。因此疊氮化鈉的高壓結(jié)構(gòu)還存在爭議,有必要進(jìn)行進(jìn)一步的高壓研究。本工作利用金剛石對頂砧高壓實(shí)驗(yàn)技術(shù),在室溫下對疊氮化鈉進(jìn)行了原位高壓拉曼光譜研究,最高壓力達(dá)到30 GPa,在實(shí)驗(yàn)壓力范圍內(nèi)疊氮化鈉呈現(xiàn)出豐富的相變過程。并根據(jù)密度泛函理論,利用CASTEP對疊氮化鈉的拉曼振動進(jìn)行了理論計(jì)算和指認(rèn)。

    Fig.1 The structure diagram of the azide ion

    2 實(shí)驗(yàn)和計(jì)算方法

    2.1 實(shí)驗(yàn)方法

    樣品采用從Alfa Aesar采購的純度為99%的疊氮化鈉粉末。我們利用金剛石對頂砧(diamond anvil cell,DAC)高壓技術(shù),對疊氮化鈉進(jìn)行了原位高壓拉曼光譜研究。金剛石砧面為300m,高壓密封墊片為T301不銹鋼片,預(yù)壓到50m厚度,在中心位置鉆一個直徑為100m的孔作為樣品腔,選擇甲乙醇體積比例為4∶1的液體作為傳壓介質(zhì)。采用紅寶石熒光壓標(biāo)測壓。采用背向散射配置進(jìn)行拉曼光譜測量,拉曼光譜儀型號為ActonSpctraPro 500i,采用1800 mm-1的光柵進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)時選取激光輸出功率為400 mW,采集系統(tǒng)為液氮致冷的CCD探測器,入射光源為美國Coherent公司的Verdi-V2型、單縱模泵浦固體激光器,激光波長為532 nm。

    2.2 計(jì)算方法

    根據(jù)密度泛函理論(DFT),我們采用了第一性原理能量和電子能帶計(jì)算,執(zhí)行的程序是CASTEP模塊。交換關(guān)聯(lián)贗勢的選擇上,我們采用了標(biāo)準(zhǔn)的廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)的PE(Perdew-Burke-Ernzerh)形式[16]。經(jīng)過能量測試,770 eV能量的截?cái)喟霃胶烷g距為0.02?-1的Monkhorst-Pack網(wǎng)格被選擇用來計(jì)算能量,能量的收斂標(biāo)準(zhǔn)達(dá)到了優(yōu)于0.01 eV/atom。

    3 分析與討論

    3.1 常溫常壓下β-NaN3的拉曼光譜

    常壓下菱方晶系的疊氮化鈉(β-NaN3)中晶胞包含一個疊氮化鈉分子,根據(jù)群論分析得知,其擁有12個聲子模,在布里淵中心有9個為光學(xué)支,不可約表示如下:

    Γacoustic=A2u+Eu

    Γoptic=A1g+2A2u+2Eu+Eg

    其中,符號A表示非簡并的振動模式,E代表了兩重簡并的振動模式,下腳標(biāo)g和u分別表示偶宇稱和奇宇稱。在所有光學(xué)支振動中,所有的偶宇稱振動都具有拉曼活性,而所有的奇宇稱都具有紅外活性。 因此β-NaN3應(yīng)該具有三個拉曼振動,其中一個是A1g,另外兩個是簡并的Eg,具有同樣的振動頻率。我們根據(jù)第一性原理,利用CASTEP模塊對β-NaN3的計(jì)算結(jié)果驗(yàn)證了以上分析。計(jì)算結(jié)果如表1所示。簡并的兩個Eg振動對應(yīng)的是疊氮根離子不同方向的旋轉(zhuǎn),如圖2所示。

    Tab.1 The comparison and assignment of calculational and experimental Raman spectra of β-NaN3

    Fig.2 The libration vibration mode of azide

    圖3給出了常壓下β-NaN3拉曼振動的計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們可以發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和計(jì)算結(jié)果非常吻合,盡管它們之間還是存在一些微小差異,實(shí)驗(yàn)中觀測到的峰位要高于計(jì)算所得峰位,這是由于計(jì)算結(jié)果是對幾何優(yōu)化過的理想模型在絕對溫度(0 K)下進(jìn)行的計(jì)算,而實(shí)驗(yàn)結(jié)果是在常溫(298 K)下粉末樣品的測試結(jié)果,且我們所得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果被包括實(shí)驗(yàn)設(shè)備的狀態(tài)因素所影響。另外通過測試可以探測到倍頻峰,而理論計(jì)算沒有給出倍頻的峰位。

    圖3中實(shí)驗(yàn)結(jié)果給出了疊氮根的天平振動在波數(shù)為120.7 cm-1、疊氮根的對稱伸縮振動在波數(shù)為1362.3 cm-1。位于1271.8 cm-1的拉曼峰為疊氮根彎曲振動的倍頻峰,而位于1263.3 cm-1和1341.7 cm-1的峰位,Simonis和Bryant等人認(rèn)為是N15同位素的存在引起的峰位差異[17-18],分別來源于N15NN彎曲振動的倍頻峰和疊氮根的對稱伸縮振動。位于1291.2 cm-1的拉曼峰是由二次拉曼散射引起的,可能來源為疊氮根彎曲振動與晶格振動的耦合,或者是疊氮根離子之間的振動耦合產(chǎn)生的。疊氮根的彎曲振動以及反伸縮振動因?yàn)椴痪哂欣钚砸蚨趯?shí)驗(yàn)中沒有觀測到。

    Fig.3 Experimental and calculated Raman spectra ofβ-NaN3at ambient conditions.The red lines in (a) experimental spectra and the black lines in (b) are calculated spectra.The other lines are marked with ×10 meaning the spectra at a magnification of 10 times

    3.2 NaN3拉曼光譜的高壓變化

    圖4是不同壓力下NaN3的拉曼光譜,圖5是拉曼光譜頻率隨壓力的變化趨勢。圖4和圖5顯示了拉曼峰隨著的分裂和消失,表明了NaN3的結(jié)構(gòu)相變壓力。在施加壓力到0.5 GPa時,從圖4和圖5可以發(fā)現(xiàn)位于120.7 cm-1疊氮根的天平振動發(fā)生了分裂,因此我們判斷在0~0.4壓力區(qū)間菱方結(jié)構(gòu)β-NaN3已經(jīng)轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡苯Y(jié)構(gòu)的α-NaN3,之前XRD實(shí)驗(yàn)結(jié)果報(bào)道β-NaN3到α-NaN3的相變壓力為0.3 GPa[14],因此我們的拉曼實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了此前的XRD實(shí)驗(yàn)結(jié)果。α- NaN3的天平振動發(fā)生分裂,證實(shí)了α-NaN3的對稱性低于β-NaN3的對稱性,從而導(dǎo)致原來簡并的天平振動(Eg)退簡并化造成的。通過計(jì)算分析,Eg分裂為Ag和Bg兩個振動模式,如圖4(a)和圖5所示。在相變發(fā)生時,位于1341.7 cm-1和1362.3 cm-1拉曼峰的相對強(qiáng)度發(fā)生了變化并隨著壓力的升高而反轉(zhuǎn),我們認(rèn)為這是由于隨著壓力的升高產(chǎn)生了電荷遷移所致,使得兩種疊氮根對稱伸縮振動的強(qiáng)度發(fā)生了變化。隨著壓力的進(jìn)一步升高到14.1 GPa,如圖4和圖5所示,出現(xiàn)了新的拉曼峰,在圖中用黑色菱形標(biāo)識。說明α-NaN3在此壓力發(fā)生了結(jié)構(gòu)相變,在16.2 GPa相變完成,我們標(biāo)記該第

    二個高壓相為γ-NaN3。這一相變壓力略低于XRD研究報(bào)道的結(jié)果[14],這是由于拉曼測試更為靈敏和試驗(yàn)誤差導(dǎo)致的。由于γ-NaN3的拉曼散射峰多于α-NaN3,因此我們判斷γ-NaN3的結(jié)構(gòu)對稱性低于α-NaN3,α-NaN3屬于單斜晶系,因此我們推測γ-NaN3結(jié)構(gòu)屬于單斜或者三斜晶系。隨著壓力進(jìn)一步升高,圖4 中標(biāo)記“*”的拉曼峰逐漸變?nèi)?在27.3 GPa消失,同時出現(xiàn)了標(biāo)記“▽”的新的散射峰,而且其他峰的強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。因此我們認(rèn)為在27.3 GPa 出現(xiàn)了第三次結(jié)構(gòu)相變,第三個高壓相標(biāo)記為δ-NaN3。這一結(jié)論與XRD研究發(fā)現(xiàn)的三次壓致結(jié)構(gòu)相變非常吻合[14],解決了前人拉曼研究和XRD研究存在的爭議。

    Fig.4 Pressure-induced frequencies of the Raman vibrational modes of NaN3,the dish line mean is the Raman vibrational mode of diamond

    Fig.5 The pressure dependence of frequencies of Raman spectra of NaN3

    4 結(jié)論

    我們對疊氮化鈉的拉曼光譜進(jìn)行了原位高壓拉曼光譜研究,并結(jié)合計(jì)算對常壓下β-NaN3的拉曼振動進(jìn)行了指認(rèn)。實(shí)驗(yàn)最高壓力為37.7 GPa,在研究壓力范圍內(nèi)發(fā)生了豐富的結(jié)構(gòu)相變。在0.4 GPa、14.1 GPa和27.3 GPa分別發(fā)生了三次壓致結(jié)構(gòu)相變,對應(yīng)β-NaN3→α-NaN3→γ-NaN3→δ-NaN3的相變路徑。在β-NaN3→α-NaN3過程中,疊氮根的天平振動模式發(fā)生了分裂,并且伴隨著疊氮根離子之間的電荷轉(zhuǎn)移,造成了疊氮根對稱伸縮振動相對強(qiáng)度的變化。γ-NaN3的結(jié)構(gòu)對稱性低于α-NaN3,我們判斷γ-NaN3屬于單斜或者三斜晶系。

    [1] Williams V Z.Infrared and Raman spectra of polyatomic molecules (Herzberg Gerhard) [J].J Chem Educ,1945 ,22:572.

    [2] Bastide J.Simplified systematics of the compounds abx4 (X=O2-,F-) and possible evolution of their crystal-structures under pressure[J].J Solid State Chem,1987,71(1):115-120.

    [3] Marinkas P L.ESR of N2-in UV-irradiated single crystals of anhydrous barium azide[J].J Chem Phys,1968,48(2):927.

    [4] Verneker V R P and Avrami L.Avrami,explosive behavior of barium azide[J].J Chem Phys,1968,72(3):778-783.

    [5] Hutchinson R W,Stein F P.Effect of iron impurities on the thermal decomposition of alpha-lead azide[J].J Chem Phys,1974,78(5):478-481.

    [6] Mc Mahan A K,LeSar R.Pressure dissociation of solid nitrogen under 1 M bar[J].Phys Rev Lett,1985,54(17):1929-1932.

    [7] Goncharov A F,Gregoryanz E,Mao H k,etal.Optical Evidence for a Nonmolecular Phase of Nitrogen above 150 GPa[J].Phys Rev Lett,2000,85(6):1262-1265.

    [8] Eremets M I,Gavriliuk A G,Trojan I A,etal.Single-crystalline polymeric nitrogen[J].Appl Phys Lett ,2007,90(17):171904-171904-3.

    [10] Hu A F Z.A hydronitrogen solid:high pressure ab initio evolutionary structure searches[J].J Phys-Condens Mat,2011,23:022203.

    [11] Medvedev S A,Trojan I A,Eremets M I,etal.Phase stability of lithium azide at pressures up to 60 GPa[J].J Phys Condens.Matter,2009,21:195404.

    [12] Eremets M I,Popov M Y,Trojan I A,etal.Polymerization of nitrogen in sodium azide[J].J Chem Phys,2004,120:10618-10623.

    [13] Eremets M I,Hemley R J,Mao H-k,etal.Semiconducting non-molecular nitrogen up to 240 GPa and its low-pressure stability[J].Nature,2001,411:170-174.

    [14] Zhu H ,Zhang F,Ji C,etal.Pressure-induced series of phase transitions in sodium azide[J].J App Phys,2013,113(3):033511.

    [15] Zhang M G,Yin K T,Zhang X X,etal.Structural and electronic properties of sodium azide at high pressure:A first principles study[J].Solid State Commun,2013,161:13-18.

    [16] Perdew J P,Burke K,Ernzerhof M.Generalized gradient approximation made simple[J].Phys Rev Lett,1996,77(18) :3865-3868.

    [17] Simonis G J,Hathaway C E.Raman spectrum and phase transition in sodium azide[J].Phys Rev B,1974,10(10):4419

    [18] Bryant J I.Vibrational spectrum of sodium azide single crystals[J].J Chem Phys,1964,40(11):3195-3203.

    In Situ High Pressure Raman Study of Sodium Azide

    PANG Xiao-fen1,2

    (1.InnerMongoliaVocationalandTechnicalCollegeofCommunications,Chifeng024000,China;2.StateKeyLaboratoryofSuperhardMaterials,JilinUniversity,Changchun130012,China)

    Raman spectra; high pressure; sodium azide; structural phase transition

    2015-07-15; 修改稿日期:2015-12-02

    龐曉芬(1981-),女,內(nèi)蒙古通遼市,講師,主要從事納米功能材料研究,E-mail:495560385@qq.com

    1004-5929(2016)04-0312-05

    O433.4

    A

    10.13883/j.issn1004-5929.201604007

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