強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯中量子光學(xué)現(xiàn)象及其應(yīng)用

劉少鵬，劉莎莎，楊文星

（東南大學(xué)物理系，江蘇 南京211189）

強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯中量子光學(xué)現(xiàn)象及其應(yīng)用

劉少鵬，劉莎莎，楊文星

（東南大學(xué)物理系，江蘇 南京211189）

強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的單層石墨烯擁有奇特的電子和光學(xué)性質(zhì)，具體包括線性的色散關(guān)系、無(wú)質(zhì)量的Dirac低能電子、電子態(tài)的手征性和特殊的帶內(nèi)躍遷選擇定則。這些性質(zhì)已經(jīng)涉及到量子光學(xué)和固體材料科學(xué)領(lǐng)域，也為相干光學(xué)和非線性光學(xué)的應(yīng)用提供了基本素材。本論述從理論的角度，運(yùn)用量子力學(xué)的方法求解密度矩陣和Maxwell傳播方程，并在磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯中得到各種光學(xué)效應(yīng)。更具體的說(shuō)是外加電磁場(chǎng)與量子化的Landau能級(jí)發(fā)生相互作用，不僅使得這些Landau能級(jí)之間的電子態(tài)產(chǎn)生量子相干和量子干涉效應(yīng)，而且?guī)?lái)了明顯的線性和非線性光學(xué)回復(fù)。此外，還將以太赫茲（THz）檢測(cè)、脈沖的相干調(diào)控、增強(qiáng)的非線性、光學(xué)孤子、四波混頻和超Raman散射這幾個(gè)具體的實(shí)例，來(lái)介紹如何實(shí)現(xiàn)強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯的光學(xué)效應(yīng)。

石墨烯；相干光學(xué)效應(yīng)；非線性光學(xué)效應(yīng)

石墨烯作為一種二維材料的典型代表，具有碳原子組成的六方晶格結(jié)構(gòu)。2004年，Geim和Novoselov首次在實(shí)驗(yàn)中制備出單層石墨烯[1]，這一突破掀開了研究者對(duì)二維材料的研究熱潮，在凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域中具有重要意義。眾所周知，一種材料的物理化學(xué)性質(zhì)主要取決于它的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。一方面，石墨烯之所以能夠不同于其他的半導(dǎo)體材料，是因?yàn)槭┲械牡湍茈娮涌梢员灰暈闊o(wú)質(zhì)量的Dirac費(fèi)米子，它的運(yùn)輸行為可以被Dirac方程所描述[2-4]。許多新奇的現(xiàn)象，例如：Klein隧穿[5]和半整數(shù)的量子Hall效應(yīng)等[6-8]，正是這種電子性質(zhì)所決定的。另一方面，石墨烯的磁光性質(zhì)帶來(lái)有趣的現(xiàn)象，包括多吸收峰的光學(xué)響應(yīng)和Landau能級(jí)內(nèi)的躍遷選擇定則[9-12]。最近的報(bào)道中[13-15]也展示了一個(gè)高質(zhì)量的外延石墨烯具有很高的室溫遷移率以及在太赫茲和紅外頻段的磁光效應(yīng)?；谶@些獨(dú)特的電子和光學(xué)特性，石墨烯必將成為最具潛力的光電材料之一。

目前為止，石墨烯在力學(xué)、熱學(xué)、電學(xué)、光學(xué)方面豐富的物理性質(zhì)都被發(fā)掘[16]。隨之，在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯能夠產(chǎn)生增強(qiáng)的三階非線性極化率也被提出[11]。當(dāng)石墨烯的價(jià)帶和導(dǎo)帶在其布里淵區(qū)不等價(jià)的兩個(gè)邊界點(diǎn)（通常記為K點(diǎn)和K’點(diǎn)）相接觸，呈現(xiàn)出其低能電子具有線性的色散關(guān)系，正是這樣的色散關(guān)系引起了增強(qiáng)的三階非線性。研究表明：強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯類似于量子阱異質(zhì)結(jié)構(gòu)，可以在其梯形的能帶結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)光與物質(zhì)的非線性相互作用[17-20]。得益于這種光學(xué)現(xiàn)象的出現(xiàn)，各種相干光學(xué)效應(yīng)和非線性光學(xué)效應(yīng)也陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)[21-25]。

本論述將從量子光學(xué)和非線性光學(xué)的角度，首先建立起磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)和Landau能級(jí)內(nèi)的光學(xué)躍遷的理論基礎(chǔ)。其次，基于量子相干和量子干涉效應(yīng)，介紹石墨烯體系中所產(chǎn)生的線性的和非線性的光學(xué)效應(yīng)。最后，我們將以太赫茲?rùn)z測(cè)[21]、脈沖的相干調(diào)控、增強(qiáng)的非線性[11,18]、光學(xué)孤子[22,23]、四波混頻[24]和超Raman散射[25]這幾個(gè)具體的實(shí)例，來(lái)介紹如何實(shí)現(xiàn)在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯的光學(xué)效應(yīng)。

1 強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)

圖1 (a)石墨烯的Landau能級(jí)示意圖[11]。(b)THz檢測(cè)的能級(jí)躍遷示意圖[21]。(c)四波混頻的能級(jí)躍遷示意圖[11,18],且混頻場(chǎng)的頻率為ω43＝ω41-ω32-ω21。(d)四波混頻的能級(jí)躍遷示意圖[24],且四波混頻的頻率為ωm＝ωp-ωc-ωd。Fig.1 (a)Schematic of Landau levels in graphene[18].(b)Energy level diagram and optical transitions for THz signal detection[21].(c)Energy level diagram and optical transitions for four wave mixing(FWM)[11,18],and the frequency of FWM fieldω43＝ω41-ω32-ω21.(d)Energy level diagram and optical transitions for FWM[24],and the frequency of FWM fieldωm＝ωp-ωc-ωd.

1.1 能帶結(jié)構(gòu)

單層石墨烯是由一系列碳原子組成的六方晶格結(jié)構(gòu)，它的電子能帶結(jié)構(gòu)早已被緊束縛模型所解釋[26]。而我們本節(jié)著重介紹的是：當(dāng)石墨烯被強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)時(shí)，其能帶結(jié)構(gòu)的演化過(guò)程。當(dāng)外加的強(qiáng)磁場(chǎng)垂直通過(guò)單層石墨烯時(shí)，位于Dirac點(diǎn)附近，原本連續(xù)的的能帶將分裂成為離散的Landau能級(jí)結(jié)構(gòu)。對(duì)于這種狀態(tài)的單層石墨烯，其有效的Hamiltonian[27-29]可以被表示為一個(gè)4×4的矩陣形式，如下：

這里，π=p+eA/c，p是電子動(dòng)量算符，A是矢勢(shì)算符相當(dāng)于（0，Bx）且B為恒定磁場(chǎng)。在計(jì)算上述Hamiltonian時(shí)，K和K’點(diǎn)的相互耦合已經(jīng)被忽略，所以每個(gè)點(diǎn)都可以通過(guò)Schr?dinger方程（H0Ψ=εΨ）來(lái)求解。例如，K點(diǎn)的Hamiltonian是H0=vFσ·π（σ為Pauli算符，vF為費(fèi)米速度），而它的本質(zhì)函數(shù)（如圖2）。

圖2 石墨烯離散能帶躍遷頻率圖[18]Fig.2 Transition frequency of discrete Landau levels in graphene[18]

由量子數(shù)n和y方向的波矢表征，具體表達(dá)式如下：

式（3）中的量子數(shù)只取整數(shù)值，即：n=0，±1，±2，…，并且它的正負(fù)值分別相對(duì)于電子和空穴。結(jié)合圖1(a)所示，當(dāng)沒(méi)有外加磁場(chǎng)時(shí)，石墨烯的Landau能級(jí)具有線性的電子色散關(guān)系，即E=±vF|p|。當(dāng)外加強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)石墨烯時(shí)，原本的狄拉克錐形的能帶演變?yōu)榉至训哪芗?jí)結(jié)構(gòu)。通過(guò)上述的計(jì)算可知，當(dāng)外加磁場(chǎng)強(qiáng)度為0.01～10 T時(shí)，鄰近的Landau能級(jí)躍遷頻率都位于中紅外到THz頻段（如圖2所述），具體的躍遷頻率可以用以下表達(dá)式估算：。

1.2 選擇定則

當(dāng)一個(gè)經(jīng)典光場(chǎng)（其表達(dá)式為E=E（ω）e-iωte且極化方向在x-y平面內(nèi)）入射到上述分立的能級(jí)時(shí)，光場(chǎng)和石墨烯系統(tǒng)將會(huì)發(fā)生相互作用，因此矢勢(shì)Aopt=icE/c必須被添加到廣義動(dòng)量算符π中。于是，就得到了光與物質(zhì)相互作用的Hamiltonian：

從式（4）可以看出，相互作用的Hamiltonian正比于矢勢(shì)，這也是石墨烯呈現(xiàn)線性色散關(guān)系的原因。而且，該Hamiltonian并不依賴于動(dòng)量算符，而是與Pauli算符呈線性關(guān)系。如果將系統(tǒng)Landau能級(jí)間的光學(xué)躍遷用量子力學(xué)的方法表示，則有如下表達(dá)式：

式（5）中的可以具體地寫為

2 相干光學(xué)效應(yīng)

相干光學(xué)效應(yīng)是建立在光與物質(zhì)相互作用的基礎(chǔ)上，是量子光學(xué)研究領(lǐng)域內(nèi)一個(gè)非常重要的現(xiàn)象。相干光學(xué)效應(yīng)常常會(huì)伴隨著量子干涉的發(fā)生，這其中一個(gè)有趣的例子就是電磁誘導(dǎo)透明（簡(jiǎn)稱EIT）。這種形式的干涉效應(yīng)早已在原子和半導(dǎo)體材料中被人們所認(rèn)知[30-34]，也產(chǎn)生了許多新奇有趣的現(xiàn)象，例如：光群速減慢[35-36]、無(wú)反轉(zhuǎn)激光[37]等。最近的研究表明，擁有離散Landau能級(jí)的石墨烯不僅能產(chǎn)生這樣的相干光學(xué)效應(yīng)，而且也能產(chǎn)生出更具優(yōu)勢(shì)的光學(xué)裝置和光學(xué)應(yīng)用，這為二維材料在光學(xué)領(lǐng)域開辟了一個(gè)新的章節(jié)。以下，我們將以太赫茲?rùn)z測(cè)[21]和脈沖的相干控制為例，介紹石墨烯中的這種相干光學(xué)效應(yīng)。

圖3 探測(cè)場(chǎng)的透射圖[21]Fig.3 Contour maps of transmission spectra of the probe field[21]

2.1 太赫茲?rùn)z測(cè)

太赫茲在電磁波譜中所處的位置特殊，這使它具有很多獨(dú)持的性質(zhì)，包括透視性、安全性、光譜特征、瞬態(tài)性和寬帶性。由于太赫茲頻段的電磁波很容易被大氣中水分子所吸收，這成為限制了THz技術(shù)發(fā)展的重要原因。但是，在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯具備THz頻段的能帶結(jié)構(gòu)，這無(wú)疑是將THz技術(shù)拓展到石墨烯材料中的研究基礎(chǔ)。不同于運(yùn)用非線性倍頻和低頻振蕩器頻率轉(zhuǎn)換的傳統(tǒng)THz技術(shù)[38-39]，這里所提出的THz探測(cè)技術(shù)主要是建立在量子干涉效應(yīng)的基礎(chǔ)上[21]，利用量子破壞性干涉帶來(lái)的不同光學(xué)現(xiàn)象。具體如下：

為了建立一個(gè)光與物質(zhì)相互作用的環(huán)境，一個(gè)弱的探測(cè)場(chǎng)和一個(gè)強(qiáng)的THz場(chǎng)垂直入射到單層石墨烯中，并且構(gòu)建了｜1>→｜2>和｜2>→｜3>的帶內(nèi)躍遷路徑，如圖1(b)所示。這樣的躍遷路徑可以類比為三能級(jí)位型，只要將共振的弱探測(cè)場(chǎng)和強(qiáng)控制場(chǎng)加入到其中，必將產(chǎn)生EIT效應(yīng)。通過(guò)運(yùn)用Liouville’s定理以及求解穩(wěn)態(tài)的密度矩陣方程，很容易得出系統(tǒng)極化率的表達(dá)式為：

為了證明EIT效應(yīng)和THz檢測(cè)方案的可行性。在圖3所示的探測(cè)場(chǎng)透射譜中，當(dāng)不存在THz場(chǎng)時(shí)，探測(cè)場(chǎng)僅僅是由于光學(xué)共振而被吸收。但是，當(dāng)強(qiáng)的THz場(chǎng)被加入到系統(tǒng)中時(shí)，在兩條吸收峰中間出現(xiàn)了一道狹窄的透明窗口。從物理上解釋就是：當(dāng)THz場(chǎng)和探測(cè)場(chǎng)共同激發(fā)石墨烯帶內(nèi)躍遷時(shí)，兩條躍遷路徑之間發(fā)生量子干涉效應(yīng)，使探測(cè)場(chǎng)無(wú)吸收地通過(guò)石墨烯，表現(xiàn)為單個(gè)EIT窗口。更重要的是，通過(guò)對(duì)比圖3(a)和圖3 (b)，可以發(fā)現(xiàn)有和沒(méi)有THz場(chǎng)的參與，探測(cè)場(chǎng)表現(xiàn)出不同的光學(xué)回復(fù)。從探測(cè)場(chǎng)的透射譜中，我們就能分析出是否有THz場(chǎng)的參與，從而達(dá)到檢測(cè)THz場(chǎng)的效果。

2.2 脈沖的相干調(diào)控

一般而言，脈沖的相干調(diào)控指的是：在量子光學(xué)領(lǐng)域內(nèi)，利用一束控制場(chǎng)脈沖對(duì)另一束探測(cè)場(chǎng)脈沖進(jìn)行動(dòng)力學(xué)的相干調(diào)控。這種以光控光的概念直接帶來(lái)了全光開關(guān)的構(gòu)思。相比于傳統(tǒng)的電子開關(guān)在高速、大容量的傳輸上存在帶寬限制、串話和高功耗等缺點(diǎn)，全關(guān)開關(guān)的出現(xiàn)不僅能夠打破這樣的‘電子瓶頸’，而且能夠提供一個(gè)超快、穩(wěn)定的應(yīng)用平臺(tái)。近些年來(lái)，對(duì)全光開關(guān)的研究主要集中于原子、光纖和半導(dǎo)體材料中。例如：1998年，Harris和Yamamoto[40]考慮在一個(gè)四能級(jí)原子系統(tǒng)中，首次從理論上提出實(shí)現(xiàn)吸收型全光開關(guān)的方案。接著，Yan等人[41]從實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了上面方案的可行性。后來(lái)，Wu[42-43]等人利用Fano型干涉，討論了在固體量子阱異質(zhì)結(jié)構(gòu)中如何實(shí)現(xiàn)超快全光開關(guān)。

依據(jù)上述實(shí)現(xiàn)EIT效應(yīng)的三能級(jí)石墨烯能帶結(jié)構(gòu)（如圖1（b）所示），我們提出一個(gè)脈沖雙向控制的全光開關(guān)的構(gòu)思。一方面，利用太赫茲場(chǎng)和Landau能級(jí)間的強(qiáng)耦合，從而產(chǎn)生量子破壞性干涉，實(shí)現(xiàn)介質(zhì)對(duì)探測(cè)場(chǎng)吸收的調(diào)控。另一方面，通過(guò)調(diào)節(jié)脈沖的相對(duì)強(qiáng)度，可以交換太赫茲場(chǎng)和探測(cè)場(chǎng)的干涉地位，實(shí)現(xiàn)介質(zhì)對(duì)太赫茲場(chǎng)吸收的調(diào)控。此外，當(dāng)我們用一個(gè)隨時(shí)間演化的方波脈沖模擬這樣的過(guò)程時(shí)，便能得到探測(cè)場(chǎng)和THz場(chǎng)分別隨時(shí)間演化的開關(guān)功能。

3 非線性光學(xué)效應(yīng)

非線性光學(xué)是非線性物理學(xué)的一個(gè)重要的分支學(xué)科，主要研究的是介質(zhì)的極化率隨著光場(chǎng)的頻率、相位或振幅等因素的變化而變化的規(guī)律。非線性光學(xué)效應(yīng)包括光學(xué)孤子[44-46]、增強(qiáng)的非線性[9]、各種混頻過(guò)程[47]，受激Raman散射[25,48]等，它在激光技術(shù)、光學(xué)通訊以及電子儀器等領(lǐng)域有著重大的應(yīng)用價(jià)值。穩(wěn)定的固態(tài)非線性材料一直都是人們尋求的目標(biāo)，而石墨烯以其特殊的電子和光學(xué)性質(zhì)成為擁有巨大光學(xué)非線性的可能。由此，直接引起了人們對(duì)于石墨烯中非線性效應(yīng)的研究熱潮[17-25]。本節(jié)，我們將從如何在石墨烯中實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的光學(xué)非線性講起，并具體闡述幾種代表性的非線性光學(xué)效應(yīng)。

3.1 增強(qiáng)的光學(xué)非線性

研究石墨烯的光學(xué)非線性，是了解這種材料的光學(xué)性質(zhì)及機(jī)制同其電子結(jié)構(gòu)的關(guān)系的重要途徑，也為其在光電器件上的潛在應(yīng)用提供依據(jù)。事實(shí)上，利用經(jīng)典的動(dòng)力學(xué)理論和倍頻效應(yīng)，沒(méi)有強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的石墨烯已經(jīng)被證明具有光學(xué)非線性的潛質(zhì)[49]。相比于之前的研究，Yao等人則通過(guò)選取四個(gè)Landau量子化能級(jí)以及入射的相干光場(chǎng)，如圖1（c）所示，構(gòu)建一個(gè)非線性混頻過(guò)程。通過(guò)這樣的混頻效應(yīng)，證明了強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯能夠提供一個(gè)更加強(qiáng)大的光學(xué)非線性[11]。具體的方案呈現(xiàn)如下：

由于特殊的電子結(jié)構(gòu)，石墨烯的Landau能級(jí)在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下被離散化。根據(jù)特殊的選擇定則，將擁有不同偏振和頻率的光施加到所選取的能級(jí)躍遷上。由此，構(gòu)建出圖1（c）所示的光與物質(zhì)相互作用的系統(tǒng)。需要強(qiáng)調(diào)的是，由于沒(méi)法直接測(cè)量非線性的強(qiáng)度，只能用類似的三階混頻效應(yīng)的信號(hào)強(qiáng)度來(lái)衡量非線性大小。通過(guò)采用量子-密度矩陣方法，得到二維的三階非線性極化率：

當(dāng)磁場(chǎng)B=3T，石墨烯厚度時(shí)，將上式的二維極化率拓展到三維，可以估算 χ（3）2D∽0.37（1／B（T））esu＝5×10-9（1／B（T））m2／V2。這樣的三階極化率已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其他材料。

3.2 光學(xué)孤子

孤子又稱孤立波，是指一種特殊形式的光學(xué)脈沖，它在非線性介質(zhì)中傳播時(shí)保持形狀、振幅和速度均不發(fā)生變化。按照孤子的性質(zhì)又可分為時(shí)間孤子和空間孤子。近些年來(lái)，光學(xué)孤子的發(fā)展涉及到多種非線性介質(zhì)，包括原子介質(zhì)[50]，半導(dǎo)體量子點(diǎn)和量子阱[44-46]，光學(xué)纖維[51]以及我們所關(guān)注的石墨烯[52-54]等。在石墨烯鎖模光纖中，人們通過(guò)實(shí)驗(yàn)已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)于矢量孤子[52]和耗散孤子[53-54]的觀測(cè)。此外，McEuen等人利用電子顯微鏡測(cè)量了雙層石墨烯中孤子的脈寬、運(yùn)動(dòng)形式以及拓?fù)湫再|(zhì)[55]。理論上，Garcia-Vidal等人也證實(shí)了單層石墨烯可以支持空間光孤子的傳播[56]。但是，以上的成果都是建立在非磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的石墨烯上，因此，在量子化的Landau能級(jí)中通過(guò)光與物質(zhì)相互作用，來(lái)探索光學(xué)孤子的形成，依舊具有現(xiàn)實(shí)的物理意義。

2014年，Ding等人從理論上，在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯中展示了超慢的紅外孤子[23]。其本質(zhì)依然是基于量子相干和量子干涉效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)光與石墨烯介質(zhì)的相互作用，間接產(chǎn)生強(qiáng)大的光學(xué)非線性。利用這樣的非線性去平衡超短脈沖在傳播過(guò)程中的光學(xué)色散，最終得到這樣的超慢的紅外孤子。此外，Ding等研究者還提出另外一種方案[22]，通過(guò)一個(gè)類似圖1（d）中的四波混頻過(guò)程，實(shí)現(xiàn)探測(cè)場(chǎng)和信號(hào)場(chǎng)的孤子對(duì)?；谙辔黄ヅ浜腿A非線性平衡光學(xué)色散的原理，在合理的參數(shù)區(qū)間內(nèi)，實(shí)現(xiàn)匹配的紅外孤子對(duì)。

3.3 四波混頻

正如前文所述，四波混頻（簡(jiǎn)稱FWM）是由介質(zhì)的三階非線性引起的光學(xué)效應(yīng)，具體是指三束不同頻率的光與非線性介質(zhì)相互作用中，產(chǎn)生第四種相干光波的過(guò)程。雖然，產(chǎn)生四波混頻的技術(shù)已經(jīng)十分成熟，但是如何提高其生成效率以及如何設(shè)計(jì)出更加實(shí)用的方案，依舊是一個(gè)值得深究的問(wèn)題。早期，Deng[57]等人首先在一個(gè)四能級(jí)原子體系中建立了一個(gè)四波混頻的過(guò)程，并且這樣的混頻波擁有超慢的傳播群速。隨后，Wu[58]和他的合作者也計(jì)算了一個(gè)有關(guān)時(shí)間依賴的四波混頻方案，這樣的方案不僅給予了混頻波的超慢傳播區(qū)，同時(shí)將混頻波的效率提高到25%。隨著半導(dǎo)體量子阱的迅速發(fā)展，鑒于其穩(wěn)定可控的能帶結(jié)構(gòu)，許多類似的四波混頻方案已經(jīng)被拓展到半導(dǎo)體量子阱結(jié)構(gòu)[59]。

作為一種新型的非線性材料，石墨烯被給予極高的應(yīng)用前景。不同于Yao等人[11]僅僅是為了證明石墨烯材料的非線性而設(shè)計(jì)的四波混頻方案，我們這里提出的四波混頻更具有現(xiàn)實(shí)的應(yīng)用前景[24]。如圖1（d）所示，這里產(chǎn)生的四波混頻的頻率為ωm=ωp+ωc+ωd。由文獻(xiàn)[24]可知，基于多光子破壞性干涉效應(yīng)，該方案生成的四波混頻的最大效率已經(jīng)超過(guò)了60%，并伴隨著10-3c的超慢群速，這已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了其他系統(tǒng)中的混頻效率。此外，通過(guò)調(diào)節(jié)磁場(chǎng)的強(qiáng)度，混頻波的頻率有著很好的可調(diào)性（頻率范圍從2.1×1012～6.65×1013Hz）?？傊?，擁有如此之多的特性，使得本方案在長(zhǎng)波輻射的應(yīng)用中更具優(yōu)勢(shì)。

3.4 超Raman散射

眾所周知，Raman散射是由介質(zhì)內(nèi)原子、分子振動(dòng)或者轉(zhuǎn)動(dòng)所引起的一種非彈性散射，其本質(zhì)也是非線性效應(yīng)里的頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程。與入射光頻率相比，散射光頻率伴隨著紅移和藍(lán)移，分別對(duì)應(yīng)于斯托克斯散射和反斯托克斯散射。不同于正常的Raman散射，超Raman散射過(guò)程中會(huì)吸收兩個(gè)或多個(gè)光子，且散射光頻率為ωSR=nω0±ωi（ω0為入射光頻率，ωi為兩束縛態(tài)能級(jí)差）。作為Raman散射的一個(gè)重要補(bǔ)充，超Raman散射的研究有利于短波的相干輻射、頻率轉(zhuǎn)換、非線性光譜學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展。

從目前的研究成果來(lái)看[25]，當(dāng)系統(tǒng)同時(shí)滿足EIT和超Raman散射的條件時(shí)，一種有趣的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系出現(xiàn)，換句話說(shuō)，就是這兩種現(xiàn)象并非相輔相成，而是相互競(jìng)爭(zhēng)。結(jié)合文獻(xiàn)[25]中的綴飾態(tài)理論解釋：當(dāng)系統(tǒng)的EIT處于主導(dǎo)地位時(shí)，探測(cè)場(chǎng)必然會(huì)無(wú)吸收地透過(guò)石墨烯層。但是，缺少了探測(cè)場(chǎng)的激發(fā)，很難讓超Raman散射的過(guò)程順利進(jìn)行，直接導(dǎo)致了散射效率的降低。于是，提高超Raman散射效率的方法就是抑制EIT的出現(xiàn)。了解了這樣的機(jī)制，更有利于今后對(duì)于Raman散射甚至是頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程的調(diào)控。

4 總結(jié)

本論述簡(jiǎn)單地介紹了強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的石墨烯研究背景和理論模型，并分析了量子化的石墨烯Landau能級(jí)的電子和光學(xué)性質(zhì)，包括線性的色散關(guān)系、無(wú)質(zhì)量的Dirac低能電子、電子的手征性和特殊的帶內(nèi)躍遷選擇定則?；诹孔庸鈱W(xué)和非線性光學(xué)的理論，我們闡述了單層石墨烯在強(qiáng)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的相干光學(xué)效應(yīng)以及非線性光學(xué)效應(yīng)。這些研究工作成功地將石墨烯材料和量子光學(xué)及非線性光學(xué)連接起來(lái)，提供了大量的實(shí)際應(yīng)用。而且，磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的石墨烯帶隙基本覆蓋了紅外和THz頻段，這為THz裝置或器件打開了一個(gè)很好的應(yīng)用前景。

[1]NOVOSELOV K S，GEIM A K，MOROZOV S V，et al.Electric field effect in atomically thin carbon films[J].Science，2004，306（5696）：666-669.

[2]NOVOSELOV K S，GEIM A K，MOROZOV S V，et al.Two-dimensional gas of massless Dirac fermions in graphene[J].Nature，2005，438（7065）：197-200.

[3]LI Z Q，HENRIKSEN E A，JIANG Z，et al.Dirac charge dynamics in graphene by infrared spectroscopy[J].Nature Physics，2008，4（7）：532-535.

[4]PONOMARENKO L A，GORBACHEV R V，YU G L,et al.Cloning of Dirac fermions in graphene superlattices[J].Nature，2013，497（7451）：594-597.

[5]KATSNELSON M I，NOVOSELOV K S，GEIM A K.Chiral tunnelling and the Klein paradox in graphene[J].Nature Physics，2006，2（9）：620-625.

[6]NOVOSELOV K S，JIANG Z，ZHANG Y，et al.Room-temperature quantum Hall effect in graphene[J].Science，2007，315（5817）：1379-1379.

[7]DU X，SKACHKO I，DUERR F，et al.Fractional quantum Hall effect and insulating phase of Dirac electrons in graphene[J].Nature，2009，462（7270）：192-195.

[8]ABANIN D A，LEE P A，LEVITOV L S.Spin-filtered edge states and quantum Hall effect in graphene[J].Physical Review Letters，2006，96（17）：176803.

[9]SADOWSKI M L，MARTINEZ G，POTEMSKI M，et al.Landau level spectroscopy of ultrathin graphite layers[J].Physical Review Letters，2006，97（26）：266405.

[10]ABERGEL D S L，F(xiàn)AL’KO V I.Optical and magneto-optical far-infrared properties of bilayer graphene[J].Physical Review B，2007，75（15）：155430.

[11]YAO X，BELYANIN A.Giant optical nonlinearity of graphene in a strong magnetic field[J].Physical Review Letters，2012，108（25）：255503.

[12]BOOSHEHRI L G，MIELKE C H，RICKEL D G，et al.Circular polarization dependent cyclotron resonance in large-area graphene in ultrahigh magnetic fields[J].Physical Review B，2012，85（20）：205407.

[13]ORLITA M，F(xiàn)AUGERAS C，PLOCHOCKA P，et al.Approaching the Dirac point in high-mobility multilayer epitaxial graphene[J]. Physical Review Letters，2008，101（26）：267601.

[14]ORLITA M，F(xiàn)AUGERAS C，SCHNEIDER J M，et al.Graphite from the viewpoint of Landau level spectroscopy：An effective graphene bilayer and monolayer[J].Physical Review Letters，2009，102（16）：166401.

[15]CRASSEE I，LEVALLOIS J，WALTER A L，et al.Giant Faraday rotation in single-and multilayer graphene[J].Nature Physics，2011，7（1）：48-51.

[16]NOVOSELOV K S.Nobel lecture：graphene：materials in the flatland[J].Reviews of Modern Physics，2011，83（3）：837-849.

[17]TOKMAN M，YAO X，BELYANIN A.Generation of entangled photons in graphene in a strong magnetic field[J].Physical Review Letters，2013，110（7）：077404.

[18]YAO X，BELYANIN A.Nonlinear optics of graphene in a strong magnetic field[J].Journal of Physics：Condensed Matter，2013，25（5）：054203.

[19]YAO X，BELYANIN A.Giant optical nonlinearity of graphene in a magnetic field[C]//SPIE LASE.International Society for Optics and Photonics，2013，8604：860412.

[20]YAO X，TOKMAN M，BELYANIN A.Efficient nonlinear generation of THz plasmons in graphene and topological insulators[J]. Physical Review Letters，2014，112（5）：055501.

[21]LIU S，YANG W X，ZHU Z，et al.Effective terahertz signal detection via electromagnetically induced transparency in graphene [J].JOSA B，2016，33（2）：279-285.

[22]DING C，YU R，LI J，et al.Matched infrared soliton pairs in graphene under Landau quantization via four-wave mixing[J].Physical Review A，2014，90（4）：043819.

[23]DING C，YU R，LI J，et al.Formation and ultraslow propagation of infrared solitons in graphene under an external magnetic field [J].Journal of Applied Physics，2014，115（23）：234301.

[24]LIU S，LIU S，ZHU Z，et al.High-efficiency infrared four-wave mixing signal in monolayer graphene[J].Laser Physics，2016，26（3）：035401.

[25]LIU S，YANG W X，ZHU Z，et al.Effective hyper-Raman scattering via inhibiting electromagnetically induced transparency in monolayer graphene under an external magnetic field[J].Optics Letters，2016，41（12）：2891-2894.

[26]WALLACE P R.The band theory of graphite[J].Physical Review，1947，71（9）：622-634.

[27]ZHENG Y，ANDO T.Hall conductivity of a two-dimensional graphite system[J].Physical Review B，2002，65（24）：245420.

[28]ANDO T.Theory of electronic states and transport in carbon nanotubes[J].Journal of the Physical Society of Japan，2005，74（3）：777-817.

[29]ANDO T.Magnetic oscillation of optical phonon in graphene[J].Journal of the Physical Society of Japan，2007，76（2）：024712.

[30]HARRIS S E，HAU L V.Nonlinear optics at low light levels[J].Physical Review Letters，1999，82（23）：4611-4614.

[31]FLEISCHHAUER M，IMAMOGLU A，MARANGOS J P.Electromagnetically induced transparency：Optics in coherent media[J]. Reviews of Modern Physics，2005，77（2）：633-673.

[32]PHILLIPS M，WANG H.Spin coherence and electromagnetically induced transparency via exciton correlations[J].Physical Review Letters，2002，89（18）：186401.

[33]PHILLIPS M C，WANG H，RUMYANTSEV I，et al.Electromagnetically induced transparency in semiconductors via biexciton coherence[J].Physical Review Letters，2003，91（18）：183602.

[34]SCULLY M O，ZUBAIRY M S.Quantum optics[M].Cambridge university press，1997.

[35]HAU L V，HARRIS S E，DUTTON Z，et al.Light speed reduction to 17 metres per second in an ultracold atomic gas[J].Nature，1999，397（6720）：594-598.

[36]WANG L J，KUZMICH A，DOGARIU A.Gain-assisted superluminal light propagation[J].Nature，2000，406（6793）：277-279.

[37]HARRIS S E.Lasers without inversion:Interference of lifetime-broadened resonances[J].Physical Review Letters，1989，62（9）：1033-1036.

[38]SIEGEL P H.Terahertz technology[J].IEEE Transactions on microwave theory and techniques，2002，50（3）：910-928.

[39]RAISANEN A V.Frequency multipliers for millimeter and submillimeter wavelengths[J].Proceedings of the IEEE，1992，80（11）：1842-1852.

[40]HARRIS S E，YAMAMOTO Y.Photon switching by quantum interference[J].Physical Review Letters，1998，81（17）：3611-3614.

[41]YAN M，RICKEY E G，ZHU Y.Observation of absorptive photon switching by quantum interference[J].Physical Review A，2001，64（4）：041801.

[42]WU J H，GAO J Y，XU J H，et al.Dynamic control of coherent pulses via Fano-type interference in asymmetric double quantum wells[J].Physical Review A，2006，73（5）：053818.

[43]WU J H，GAO J Y，XU J H，et al.Ultrafast all optical switching via tunable Fano interference[J].Physical Review Letters，2005，95（5）：057401.

[44]YANG W X，HOU J M，LEE R K.Ultraslow bright and dark solitons in semiconductor quantum wells[J].Physical Review A，2008，77（3）：033838.

[45]YANG W X，HOU J M，LIN Y Y，et al.Detuning management of optical solitons in coupled quantum wells[J].Physical Review A，2009，79（3）：033825.

[46]YANG W X，CHEN A X，LEE R K，et al.Matched slow optical soliton pairs via biexciton coherence in quantum dots[J].Physical Review A，2011，84（1）：013835.

[47]LIU S，YANG W X，CHUANG Y L，et al.Enhanced four-wave mixing efficiency in four-subband semiconductor quantum wells via Fano-type interference[J].Optics Express，2014，22（23）：29179-29190.

[48]WU Y，WEN L，ZHU Y.Efficient hyper-Raman scattering in resonant coherent media[J].Optics Letters，2003，28（8）：631-633.

[49]MIKHAILOV S A，ZIEGLER K.Nonlinear electromagnetic response of graphene:frequency multiplication and the self-consistent-field effects[J].Journal of Physics：Condensed Matter，2008，20（38）：384204.

[50]WU Y，DENG L.Ultraslow optical solitons in a cold four-state medium[J].Physical Review Letters，2004，93（14）：143904.

[51]HASEGAWA A，MATSUMOTO M.Optical solitons in fibers[M]//Optical Solitons in Fibers.Springer Berlin Heidelberg，2003：41-59.

[52]SONG Y F，LI L，ZHANG H，et al.Vector multi-soliton operation and interaction in a graphene mode-locked fiber laser[J].Optics Express，2013，21（8）：10010-10018.

[53]ZHAO L M，TANG D Y，ZHANG H，et al.Dissipative soliton operation of an ytterbium-doped fiber laser mode locked with atomic multilayer graphene[J].Optics Letters，2010，35（21）：3622-3624.

[54]HUANG S，WANG Y，YAN P，et al.Tunable and switchable multi-wavelength dissipative soliton generation in a graphene oxide mode-locked Yb-doped fiber laser[J].Optics Express，2014，22（10）：11417-11426.

[55]ALDEN J S，TSEN A W，HUANG P Y，et al.Strain solitons and topological defects in bilayer graphene[J].Proceedings of the National Academy of Sciences，2013，110（28）：11256-11260.

[56]NESTEROV M L，BRAVO-ABAD J，NIKITIN A Y，et al.Graphene supports the propagation of subwavelength optical solitons[J]. Laser&Photonics Reviews，2013，7（2）：L7-L11.

[57]DENG L，KOZUMA M，HAGLEY E W，et al.Opening optical four-wave mixing channels with giant enhancement using ultraslow pump waves[J].Physical Review Letters，2002，88（14）：143902.

[58]WU Y，YANG X.Highly efficient four-wave mixing in double-Λ system in ultraslow propagation regime[J].Physical Review A，2004，70（5）：053818.

[59]SUN H，F(xiàn)AN S，ZHANG H，et al.Tunneling-induced high-efficiency four-wave mixing in asymmetric quantum wells[J].Physical Review B，2013，87（23）：235310.

Quantum Optical Phenomenon and Its Applications in Graphene under a Strong Magnetic Field

Liu Shaopeng，Liu Shasha，Yang Wenxing
（1.Department of Physics，Southeast University，Nanjing 210096，China）

Monolayer graphene under a strong magnetic field has fascinating electronic and optical properties, such as linear dispersion relation,massless Dirac low-energy electrons,chiral character of electron states and special selection rules between Landau levels.These properties involving the fields of quantum optics and solid material science provide great opportunities for the applications of coherent optics and nonlinear optics.In this paper,by solving the density-matrix formalism and Maxwell equation,we theoretically demonstrate that monolayer graphene under a magnetic field can trigger a variety of optical effects.Generally，speahing the interaction between external electromagnetic field and quantized Landau levels not only gives rise to coherent optical effects and nonlinear optical effects,but also leads to obvious linear and nonlinear optical responses.Furthermore,we also exhibit how to achieve these optical effects by introducing some examples,including terahertz (THz)signal detection,dynamic control of coherent pulses,giant optical nonlinearity of graphene,optical solitons,four wave mixing(FWM)and hyper-Raman scattering.

graphene；coherent optical effects；nonlinear optical effects

O431.2

A

1005-0523（2016）06-0022-09

（責(zé)任編輯 王建華）

2016－09－11

國(guó)家自然科學(xué)基金(11374050，61372102)；東南大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位論文培育基金（YBJJ1622）

劉少鵬（1990—），男，博士研究生，研究方向?yàn)榱孔庸鈱W(xué)。

楊文星（1979—），男，教授，博士生導(dǎo)師，長(zhǎng)期從事量子光學(xué)和量子信息以及非線性光學(xué)方面的理論研究工作，先后獲得中國(guó)科學(xué)院“院長(zhǎng)優(yōu)秀獎(jiǎng)”、湖北省自然科學(xué)二等獎(jiǎng)、湖北省優(yōu)秀博士論文等獎(jiǎng)項(xiàng)。2011年入選東南大學(xué)優(yōu)秀青年教師資助計(jì)劃，2012年入選江蘇省“青藍(lán)工程”中青年學(xué)術(shù)帶頭人。在Physical Review A，Optics Letters，Optics Express等國(guó)內(nèi)外權(quán)威刊物上發(fā)表SCI論文60余篇，其中第一作者40篇，論文被他人正面引用1000余次，單篇最高引用近150次，H因子18。