• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    濃香型721型曲培養(yǎng)周期內(nèi)風(fēng)味成分變化的分析研究

    2016-12-23 06:03:12吳建峰唐群勇許桂林
    釀酒科技 2016年12期
    關(guān)鍵詞:酮類醇類大曲

    吳建峰,孫 瑩,季 方,唐群勇,許桂林

    (江蘇今世緣酒業(yè)股份有限公司,江蘇漣水223411)

    濃香型721型曲培養(yǎng)周期內(nèi)風(fēng)味成分變化的分析研究

    吳建峰,孫 瑩,季 方,唐群勇,許桂林

    (江蘇今世緣酒業(yè)股份有限公司,江蘇漣水223411)

    大曲是白酒釀造的糖化發(fā)酵劑,更是香味物質(zhì)的前驅(qū)體,與原酒的質(zhì)量和產(chǎn)量密切相關(guān)。以頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法跟蹤分析濃香型721曲(曲皮和曲心)在培養(yǎng)階段的風(fēng)味物質(zhì)成分的動(dòng)態(tài)變化,包括醇類、酸類、酯類、含氮類、醛酮類、含硫類、呋喃類。樣品分析結(jié)果表明,多數(shù)揮發(fā)性風(fēng)味成分在發(fā)酵第1天就會(huì)迅速增長(zhǎng),后期經(jīng)過轉(zhuǎn)化或分解,含量有所下降,20 d后趨于穩(wěn)定;含氮化合物前期主要是各種氨基酸,2~3 d后吡嗪、吡啶類開始迅速增長(zhǎng),20 d后趨于穩(wěn)定;種類和含量最高的是酯類化合物,最少的是含硫化合物;大曲發(fā)酵前中期可檢測(cè)風(fēng)味化合物豐富,曲皮的風(fēng)味成分種類高于曲心,曲心的風(fēng)味物質(zhì)含量總體高于曲皮。

    頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法; 721型曲; 培養(yǎng)階段; 風(fēng)味成分

    中國(guó)白酒發(fā)酵屬于典型的自然發(fā)酵過程,其特點(diǎn)是在開放的生產(chǎn)環(huán)境中,眾多不同微生物共同參與發(fā)酵,相互作用,最終形成了具有獨(dú)特風(fēng)格的產(chǎn)物白酒?!扒司浦恰保笄仁轻劸圃?,又是白酒釀造過程中生物催化劑和微生物的來(lái)源之一,對(duì)白酒的風(fēng)格和品質(zhì)起著至關(guān)重要的作用[1-3]。721型大曲是用小麥佐以大麥、豌豆經(jīng)粉碎,潤(rùn)水后,壓制成曲坯,置于曲房中,通過環(huán)境自然接種,依據(jù)不同的生長(zhǎng)狀態(tài)調(diào)節(jié)曲房的濕度和溫度,微生物菌群經(jīng)過30 d左右的繁衍交替生長(zhǎng)成新曲,隨后適當(dāng)存放則轉(zhuǎn)換為成品曲[4-5]。近年來(lái),多數(shù)學(xué)者開始關(guān)注大曲的風(fēng)味成分。2007年,范文來(lái)等[6]應(yīng)用GC-MS分析醬香型大曲的風(fēng)味物質(zhì),發(fā)現(xiàn)醬香型大曲中含有較多的芳香族化合物和吡嗪類化合物。2011年,張春林課題組采用頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法分析瀘州老窖中高溫大曲的揮發(fā)性成分,發(fā)現(xiàn)曲中含量較高的是醇類、酯類和酮類化合物,另外還含有吡嗪類化合物[7]。2015年,明紅梅團(tuán)隊(duì)對(duì)大曲中揮發(fā)性香味物質(zhì)進(jìn)行定性和半定量測(cè)定,并結(jié)合主成分分析法對(duì)檢測(cè)信息進(jìn)行處理和分析,為進(jìn)一步量化評(píng)價(jià)大曲香氣及完善大曲質(zhì)量評(píng)價(jià)體系提供了參考[8]。

    目前已有多篇關(guān)于成品曲風(fēng)味物質(zhì)成分及其含量的報(bào)道,為大曲的合理分級(jí)及配備使用提供依據(jù)。而關(guān)于大曲培養(yǎng)過程的研究較少,本課題組欲采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)跟蹤分析721型大曲培養(yǎng)全過程的風(fēng)味物質(zhì)成分及其含量變化,結(jié)合大曲發(fā)酵過程中的微生物群落演替規(guī)律和理化指標(biāo)變化規(guī)律初步闡述大曲風(fēng)味物質(zhì)產(chǎn)生及影響機(jī)制。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    大曲取樣:從曲房不同方位分別取數(shù)塊曲,取其皮(曲塊表面0~2 cm)和心(5~10 cm)分別進(jìn)行粉碎,混合均勻,堆成圓錐形,分成4等分,留1份作為待測(cè)樣[9]。取樣時(shí)間為1 d、3 d、6 d、9 d、13 d、16 d、20 d、25 d和29 d。

    耗材及試劑:2-辛醇購(gòu)自中國(guó)物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)網(wǎng),正戊烷購(gòu)自Sigma公司,氯化鈉(AR級(jí))購(gòu)自國(guó)藥公司。

    儀器:美國(guó)LECO公司的全二維氣相色譜-飛行時(shí)間質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC×GC-TOFMS);數(shù)顯恒溫磁力加熱攪拌器購(gòu)自匡貝實(shí)業(yè)上海有限公司;超聲波清洗器購(gòu)于上海安譜科學(xué)儀器有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 大曲樣品前處理方法

    稱取5 g絕干曲用50m L水溶解,攪拌10m in,超聲波30min(功率70W),然后在-4℃下以4500 r/m in離心10min,得到上層清液,備用。

    1.2.2 頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法

    在15m L頂空瓶中加入5 m L 0.10 g/m L大曲浸提液、2 g NaCl、0.020m L1mg/L 2-辛醇內(nèi)標(biāo)溶液,插入50/ 30μm DVB/CAR/PDMS萃取頭,50℃預(yù)熱平衡7m in,萃取吸附45min,GC解吸5m in(250℃),用于GC-MS分析。樣品通過DB-Wax毛細(xì)管柱(30m×0.25mm)進(jìn)行分離。進(jìn)樣口溫度250℃,載氣He,流速1.5m L/m in。不分流進(jìn)樣。升溫程序:50℃(保持2min);以6℃/m in升溫至240℃(保持10m in)。MS條件:電子電離,采集電壓:1500 V,電子能量:70 eV,離子源溫度:200℃,質(zhì)量范圍:30~500 u。未知化合物的質(zhì)譜通過與NIST譜庫(kù)進(jìn)行比對(duì),只有當(dāng)正反匹配對(duì)達(dá)到800才予以確認(rèn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 大曲風(fēng)味成分提取與檢測(cè)方法的選取

    經(jīng)查閱文獻(xiàn),常見的風(fēng)味成分檢測(cè)分析的前處理方法主要采取有機(jī)溶劑萃取法[10]、液液萃取法[11]、頂空固相微萃取法等[12-14]。有機(jī)溶劑萃取法:稱取5 g絕干曲用50m L水溶解,攪拌30m in,取上層清液20m L,與20m L乙醚混勻,靜置2 h,用吸管吸取5m L上層溶液置于-4℃冰箱里冷凍,待分析。液液萃取法:稱取5 g絕干曲用50m L水或12%乙醇水溶液溶解,攪拌30m in,離心,取上層清液置于-4℃冰箱里冷凍,待分析。頂空固相微萃取法:取1 g絕干曲、5m L 0.5 g絕干曲水溶液或5m L 0.1 g/m L曲的浸提液置于頂空玻璃瓶中,于50℃水浴鍋中,用50/30μm DVB/CAR/PDMS萃取頭萃取45m in,隨后采用氣相色譜-質(zhì)譜儀分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:有機(jī)溶劑萃取法取得的待分析物質(zhì)成分單一,峰少,且其峰面積和只有371288,遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能夠說(shuō)明大曲的風(fēng)味物質(zhì)成分;12%乙醇水溶液萃取效果不完全,經(jīng)過NIST譜庫(kù)匹對(duì)和分析,僅有40種物質(zhì);而絕干曲、絕干曲水溶液或絕干曲浸提液的固相微萃取法可以取得200余種分析物,經(jīng)過NIST譜庫(kù)匹對(duì),有150余種可知風(fēng)味物質(zhì)成分。且絕干曲浸提液的固相微萃取法地相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.03%,多次能夠再現(xiàn),相對(duì)較全面地分析了大曲風(fēng)味物質(zhì)成分,故后期本課題組采用絕干曲浸提液的固相微萃取法。

    2.2 大曲培養(yǎng)周期內(nèi)風(fēng)味成分及其含量的分析研究

    大曲從0 d開始入房發(fā)酵,第3天倒?jié){,第5天1層平翻,第8天1層高加2層高,第11天小并房(4層高),第14天翻大火,第19天4層高加5層,第22天5層高加6層高,其得到的成品曲共檢測(cè)到揮發(fā)性風(fēng)味成分有158種,其中包括醇類19種、酯類15種、醛酮26種、酸類14種、含氮類化合物29種、呋喃類5種,含硫化合物3種及其他40多種,發(fā)酵過程的揮發(fā)性風(fēng)味物質(zhì)含量變化情況分別見圖1—圖7。

    圖1 發(fā)酵周期內(nèi)醇類化合物的含量變化

    大曲培養(yǎng)周期中生成主要的醇類物質(zhì)有乙醇、苯甲醇、苯乙醇、2-甲基丙醇、3-甲基丁醇、己醇、1-辛烯-3-醇等,一般從發(fā)酵的第1天開始增加,到發(fā)酵的第9天達(dá)到最大值,隨后含量下降明顯,15 d后又再次上升后趨于穩(wěn)定,尤其是苯乙醇。且醇類物質(zhì)種類在發(fā)酵前中期比較豐富,被微生物利用代謝,后期多數(shù)不能夠檢測(cè)。這些物質(zhì)一般呈現(xiàn)為水果和花香類氣味,可能是大曲香味的重要呈香物質(zhì)。初期入房大曲的溫度適宜,微生物尤其是酵母和霉菌開始大量生長(zhǎng)繁殖,進(jìn)行糖代謝、氨基酸代謝,活動(dòng)豐富,產(chǎn)生大量醇類物質(zhì),隨后隨著曲房溫度升高,多數(shù)不耐熱微生物死亡,且醇類和酸類形成酯,醇類含量大量下降;發(fā)酵后期細(xì)菌代謝旺盛,代謝產(chǎn)生苯乙醇、苯甲醇等揮發(fā)性物質(zhì)。

    圖2 發(fā)酵周期內(nèi)酸類化合物的含量變化

    大曲發(fā)酵培養(yǎng)期中檢測(cè)到的主要酸類物質(zhì)有乙酸、2-甲基丙酸、3-甲基丙酸、己酸等,曲皮的酸種類多于曲心,但曲心的酸含量高于曲皮。酸是白酒中的協(xié)調(diào)成分,具有多種功能,可以使酒體陳釀老熟,增長(zhǎng)酒的味感在口腔中持久的程度。酸類物質(zhì)從發(fā)酵的第1天開始增加,到發(fā)酵的第5天達(dá)到最大值,隨后其含量下降明顯,15 d后又再次上升后,趨于穩(wěn)定。培養(yǎng)初始時(shí),微生物代謝產(chǎn)生的醇類被氧化產(chǎn)生酸,且產(chǎn)酸菌代謝活動(dòng)活躍,乙酸、己酸大量生長(zhǎng),能夠明顯聞到發(fā)酵曲的酸味,尤其是曲心。溫度升高,多數(shù)產(chǎn)酸菌不耐高溫而死亡,且酸和醇形成酯導(dǎo)致酸含量下降。

    圖3 發(fā)酵周期內(nèi)酯類化合物的含量變化

    大曲中檢測(cè)到的酯類物質(zhì)主要有乙酯類和己酯類,如乙酸乙酯、丙酸乙酯、己酸乙酯、乙酸己酯等。酯類化合物呈現(xiàn)出花香和水果似香味,能通過醇類和脂肪酸的酯化反應(yīng)生成,也可以由微生物發(fā)酵過程中的乙酰輔酶A途徑生成。一般來(lái)說(shuō)大曲中的酯類合成前期可能與乙酰輔酶A途徑有關(guān),而后期與酯化反應(yīng)有關(guān)[15]。培養(yǎng)前期,微生物如假絲酵母活動(dòng)產(chǎn)生酯化酶,促使酸和醇合成酯;培養(yǎng)中期,隨著溫度的升高,酵母、霉菌死亡,酶活力減弱,酯合成減少;后期溫度下降酵母復(fù)蘇,醇類和酸類化合物增加,合成的酯類化合物增加。

    圖4 發(fā)酵周期內(nèi)醛酮類化合物的含量變化

    醛酮類化合物主要有乙醛、苯乙醛、己醛、苯丙酮、丙酮、2,3-丁二酮等。醛酮類能使酒的香氣飄逸,在發(fā)酵過程中,原料中的蛋白質(zhì)和多糖類物質(zhì)被分解成氨基酸和小分子的還原糖,微生物利用糖和氨基酸代謝產(chǎn)生醛酮等中間體,且氨基酸和還原糖發(fā)生美拉德反應(yīng)產(chǎn)生醛酮類化合物中間體成分[16],在發(fā)酵的第20天就達(dá)到最大值,隨后趨于穩(wěn)定。

    圖5 發(fā)酵周期內(nèi)含硫化合物的含量變化

    含硫化合物有甲硫醇、3-甲硫基丙醇、三甲基二硫醚、甲硫基乙酸乙酯、2-氯乙基硫化苯等,具有強(qiáng)烈的放香作用,甲硫醇整個(gè)培養(yǎng)周期內(nèi)都有,其可由細(xì)菌或酵母代謝原料中的蛋白質(zhì)蛋氨酸產(chǎn)生,在第15天左右達(dá)到最大,隨后趨于穩(wěn)定,在整個(gè)發(fā)酵周期內(nèi)含量相對(duì)較低。

    圖6 發(fā)酵周期內(nèi)含氮化合物的含量變化

    含氮化合物前期主要是氨基酸,后期主要是吡嗪類、吡啶類、吡唑類化合物。培養(yǎng)初期,微生物將原料中的蛋白質(zhì)代謝成各種小分子氨基酸,在細(xì)菌的作用下迅速生成吡嗪、吡啶、吡唑等化合物,且培養(yǎng)中微生物如芽孢桿菌代謝一些酶,促進(jìn)醛酮類和氨基酸物質(zhì)的美拉德反應(yīng),第15天含量達(dá)到最大值,隨后開始下降,20 d接近一個(gè)穩(wěn)定的水平。

    圖7 發(fā)酵周期內(nèi)呋喃類化合物的含量變化

    呋喃類化合物主要是糠醛、糠醇、糠酮等,多數(shù)原料自身就有。培養(yǎng)前期糠醛含量增加,在第15天之后迅速減少。整個(gè)培養(yǎng)過程中,呋喃類化合物在第9天和第16天左右有增長(zhǎng)點(diǎn),隨后趨于穩(wěn)定。在發(fā)酵過程中有微生物代謝產(chǎn)生糠醛、糠酮,高溫進(jìn)行分解,含量減少。且糠醛可以被微生物利用生成糠醇[17]。

    3 結(jié)論

    應(yīng)用頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜儀跟蹤分析了春季721型大曲培養(yǎng)周期內(nèi)的風(fēng)味成分的動(dòng)態(tài)變化,包括醇類、酸類、醛酮類、酯類、含氮類、含硫類、呋喃類化合物,其在大曲生成過程中經(jīng)歷了一個(gè)先升高后降低的過程。醇類、酸類、醛酮類、酯類從發(fā)酵的第1天開始快速生長(zhǎng),20 d后趨于穩(wěn)定。培養(yǎng)初期生成各種氨基酸,導(dǎo)致含氮類化合物快速增長(zhǎng),隨后與還原糖作用生成吡嗪類、吡啶類等物質(zhì),豐富了大曲的香味成分。種類和含量最多的是酯類,最少的是含硫類化合物。后期將結(jié)合本課題結(jié)果與以原料培養(yǎng)的主要微生物的代謝風(fēng)味成分進(jìn)行比較,研究大曲中揮發(fā)性風(fēng)味物質(zhì)變化的內(nèi)在本質(zhì)和大曲香味類型的聯(lián)系。

    [1]Zheng XW,TabriziM R,NoutM JR,etal.Daqu-a traditional Chinese liquor fermentation starter[J].Journalof the Institute of Brew ing,2012,117(1):82-90.

    [2] 呂云懷,王莉,汪地強(qiáng),等.不同香型白酒大曲風(fēng)味物質(zhì)與其產(chǎn)品風(fēng)格特征關(guān)系的分析[J].釀酒科技,2012(7):72-75.

    [3] 施安輝,關(guān)紀(jì)奎,張文璞,等.徐坊大曲的微生物區(qū)系及其優(yōu)勢(shì)菌的鑒定[J].釀酒科技,2001(6):26-28.

    [4] 趙金松,陳澤軍,吳重德,等.濃香型大曲曲塊部位間微生物群落結(jié)構(gòu)與風(fēng)味組分差異的研究[J].釀酒科技,2013(12):9-12.

    [5]Zhang C L,Ao ZH,ChuiW Q,etal.Characterization of volatile compounds from Daqu-a traditionalChinese liquor fermentation starter[J].Food Scienceand Technology International,2011,46:1591-1599.

    [6]范文來(lái),張艷紅,徐巖.應(yīng)用HS-SPME和GC-MS分析白酒大曲中微量揮發(fā)性成分[J].釀酒科技,2007(12):74-78.

    [7] 張春林,敖宗華,炊偉強(qiáng),等.頂空固相微萃取-氣質(zhì)聯(lián)用快速測(cè)定大曲中的揮發(fā)性風(fēng)味成分[J].食品科學(xué),2011(32):137-140.

    [8] 明紅梅,姚霞,周健,等.中高溫濃香型大曲中揮發(fā)性香味物質(zhì)分析[J].釀酒科技,2015(6):73-79.

    [9] 余婷婷,賴世強(qiáng),曹文濤,等.高溫大曲中產(chǎn)醬香耐高溫細(xì)菌的篩選及鑒定[J].貴州農(nóng)業(yè)科學(xué),2013(11):109-112.

    [10] 劉雄,闞建全,陳宗道,等.花椒風(fēng)味成分的提取[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2003(12):62-66.

    [11] 王玲玲,范文來(lái),徐巖,等.醬香型白酒液液微萃取-毛細(xì)管色譜骨架成分與香氣重組[J].食品工業(yè)科技,2012(19):304-308.

    [12] 陳勇,陳澤軍,周瑞平,等.頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定大曲中的揮發(fā)性組分[J].中國(guó)調(diào)味品,2013(2):70-75.

    [13] 郭兆陽(yáng),高洪波,鐘其頂,等.頂空-固相微萃取測(cè)定大曲香氣組分的條件優(yōu)化[J].釀酒科技,2011(4):99-102.

    [14] 趙東,李揚(yáng)華,向雙全.頂空固相微萃取氣相色譜質(zhì)譜法測(cè)定曲藥中的香味成分[J].釀酒科技,2006(5):92-94.

    [15] 張春林,敖宗華,炊偉強(qiáng),等.固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法分析中高溫大曲發(fā)酵、貯存過程中揮發(fā)性風(fēng)味成分的變化[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2011(04):198-203.

    [16] 胡寶東,王曉丹,班世棟,等.白酒大曲酶系研究進(jìn)展[J].釀酒, 2015(1):17-22.

    [17] 楊國(guó)先.醬香型白酒中糠醛的作用及測(cè)定方法研究[J].計(jì)量與測(cè)試技術(shù),2009(9):78-79.

    Changeof Flavoring Com ponentsof Nongxiang 721Daqu in the Culture Stage

    WU Jianfeng,SUN Ying,JIFang,TANG Qunyong and XU Guilin
    (Jinshiyuan Distillery Co.Ltd.,Lianshui,Jiangsu 223411,China)

    Daqu is the saccharifying&fermenting agent in Baijiu production,and the precursor of flavoring components.It is closely related to the quality and the yield of base liquor.The dynam ic changes in flavoring components of Nongxiang 721 Daqu including alcohols,acids,esters,nitrogen-containing compounds,aldehydesand ketones,sulfur-containing compoundsand furans in the culture stagewere tracked and analyzed by headspace solid-phasem icroextraction-gas chromatography-mass spectrometry.The results showed that,most volatile flavoring compounds increased rapidly in the 1st day of the fermentation,then decreased through transformation or decomposition and became stable after 20 d of the fermentation.Themajority of nitrogen-containing compoundswere all kindsof amino acids atearlier stage.2~3 d later,pyrazines and pyridines began to increase and keptstable after 20 d.Esterswere prom inent in variety and contentand sulfur-containing compoundswere the least compounds.Rich flavoring components could be detected in former fermenting stage,w ith the varieties of flavoring components in the skin of Duqu higher than that in the core of Duqu,and the contentof flavoring components in the core of Duqu higher than that in the skin of Duqu.

    headspace solid-phasem icroextraction-gas chromatography-mass spectrometry;721Daqu;culture stage;flavoring components

    TS262.3;TS261.1;TS261.7

    A

    1001-9286(2016)12-0043-04

    10.13746/j.njkj.2016068

    2016-03-02

    吳建峰(1966-),男,江蘇南通人,江蘇今世緣酒業(yè)股份有限公司副總經(jīng)理,研究員級(jí)高級(jí)工程師,國(guó)家白酒評(píng)酒專家,全國(guó)五一勞動(dòng)獎(jiǎng)?wù)芦@得者,發(fā)表論文數(shù)篇。

    許桂林(1988-),女,安徽合肥人,碩士,發(fā)表SCI論文數(shù)篇,E-mail:youniguilin@sina.com。

    優(yōu)先數(shù)字出版時(shí)間:2016-11-21;地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/52.1051.TS.20161121.1648.008.htm l。

    猜你喜歡
    酮類醇類大曲
    固銹材料和低表面處理涂料及其制備方法及涂料工藝
    能源化工(2022年3期)2023-01-15 02:26:43
    兩宋大曲異同考
    戲曲研究(2020年2期)2020-11-16 01:21:10
    唐雅樂大曲存辭考略
    中華戲曲(2020年1期)2020-02-12 02:28:10
    連云港市化工園區(qū)VOCs排放情況調(diào)查研究
    人教版高中化學(xué)必修與選修之間進(jìn)階關(guān)系分析
    梵凈山土壤鏈霉菌Streptomyces sp. FJS 31-2生產(chǎn)的Ⅲ型聚酮類化合物
    冬蟲夏草定殖菌Aspergillus fumigatus中一個(gè)新的聚酮類化合物
    貴州大曲
    遵義(2017年1期)2017-07-12 17:57:38
    貴州大曲
    遵義(2017年5期)2017-07-05 13:50:16
    3-芳基苯并呋喃酮類化合物的合成
    成人国产麻豆网| 最后的刺客免费高清国语| a级毛色黄片| 精品亚洲成国产av| 久久久久久久久久人人人人人人| 日韩伦理黄色片| 两个人看的免费小视频| 日本欧美国产在线视频| 一本久久精品| 美女国产高潮福利片在线看| 男人爽女人下面视频在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 最近的中文字幕免费完整| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲一区二区三区欧美精品| 在线天堂最新版资源| 成年美女黄网站色视频大全免费| 全区人妻精品视频| 日日撸夜夜添| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 欧美3d第一页| av有码第一页| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| av网站免费在线观看视频| 成人手机av| 高清av免费在线| 久久 成人 亚洲| 大香蕉97超碰在线| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲欧美清纯卡通| 国产深夜福利视频在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲天堂av无毛| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲成国产人片在线观看| 嫩草影院入口| 熟妇人妻不卡中文字幕| 欧美成人午夜免费资源| 少妇的逼水好多| 中文字幕人妻丝袜制服| 一边亲一边摸免费视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 十八禁高潮呻吟视频| 色94色欧美一区二区| 少妇被粗大猛烈的视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产又色又爽无遮挡免| 国产熟女午夜一区二区三区| 热re99久久国产66热| 国产成人欧美| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲av男天堂| 国产片特级美女逼逼视频| 国产成人精品一,二区| 国产av码专区亚洲av| 亚洲国产av影院在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 性色avwww在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| av网站免费在线观看视频| 国产精品三级大全| 狂野欧美激情性bbbbbb| 99国产精品免费福利视频| 午夜av观看不卡| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲国产色片| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲精品aⅴ在线观看| 午夜激情久久久久久久| 曰老女人黄片| 宅男免费午夜| 亚洲欧洲国产日韩| 精品卡一卡二卡四卡免费| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲成人av在线免费| www.色视频.com| 亚洲成人手机| 男人添女人高潮全过程视频| 超色免费av| 天堂8中文在线网| 999精品在线视频| 国产欧美亚洲国产| 成人国语在线视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 日本欧美视频一区| 视频在线观看一区二区三区| 久久97久久精品| 九九爱精品视频在线观看| 看十八女毛片水多多多| 精品久久蜜臀av无| 狂野欧美激情性bbbbbb| 女人久久www免费人成看片| 亚洲av成人精品一二三区| 99九九在线精品视频| 亚洲人与动物交配视频| 一级毛片我不卡| 成人手机av| www.熟女人妻精品国产 | av不卡在线播放| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲成色77777| 午夜日本视频在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产亚洲最大av| 亚洲高清免费不卡视频| 下体分泌物呈黄色| 成人二区视频| 一个人免费看片子| 99re6热这里在线精品视频| www.av在线官网国产| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产片特级美女逼逼视频| 国产69精品久久久久777片| 在线免费观看不下载黄p国产| 韩国精品一区二区三区 | 久久久久久伊人网av| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美成人精品欧美一级黄| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 成人国语在线视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 秋霞在线观看毛片| 成年女人在线观看亚洲视频| 婷婷色综合www| a级毛色黄片| 久热这里只有精品99| 99精国产麻豆久久婷婷| 欧美日韩视频精品一区| 日本wwww免费看| 久久精品久久精品一区二区三区| 51国产日韩欧美| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 日本欧美视频一区| 看十八女毛片水多多多| 在线看a的网站| 久久久久久人妻| 三上悠亚av全集在线观看| 一个人免费看片子| 久久狼人影院| 国产一区二区三区综合在线观看 | 黄色毛片三级朝国网站| 在线观看www视频免费| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产精品国产三级专区第一集| 欧美精品国产亚洲| 美国免费a级毛片| 免费黄网站久久成人精品| 国产探花极品一区二区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 婷婷色综合www| 亚洲精品一区蜜桃| 国产男女超爽视频在线观看| 精品国产一区二区久久| 91精品国产国语对白视频| 热re99久久精品国产66热6| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 中文精品一卡2卡3卡4更新| 91精品伊人久久大香线蕉| 秋霞在线观看毛片| 乱人伦中国视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 考比视频在线观看| 亚洲av国产av综合av卡| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 激情视频va一区二区三区| 老女人水多毛片| 免费看av在线观看网站| 国产在线一区二区三区精| 国产在线免费精品| 一区在线观看完整版| 欧美精品一区二区大全| 亚洲成人av在线免费| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲国产精品专区欧美| 色视频在线一区二区三区| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲丝袜综合中文字幕| 成人免费观看视频高清| 午夜av观看不卡| 色视频在线一区二区三区| 在线观看www视频免费| 国产精品不卡视频一区二区| 欧美日韩成人在线一区二区| 男女国产视频网站| 亚洲国产色片| 日韩视频在线欧美| 午夜福利网站1000一区二区三区| 精品久久蜜臀av无| 春色校园在线视频观看| videos熟女内射| 大陆偷拍与自拍| 日日撸夜夜添| 在现免费观看毛片| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲一码二码三码区别大吗| 精品国产一区二区久久| 日本爱情动作片www.在线观看| 在线观看www视频免费| 高清视频免费观看一区二区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 色哟哟·www| 熟妇人妻不卡中文字幕| 两性夫妻黄色片 | 美女中出高潮动态图| 91aial.com中文字幕在线观看| 午夜91福利影院| 中国美白少妇内射xxxbb| av免费在线看不卡| 久久久久久人妻| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久午夜福利片| 久久毛片免费看一区二区三区| 一区二区av电影网| 热re99久久精品国产66热6| 日本-黄色视频高清免费观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一级爰片在线观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 三级国产精品片| 99国产综合亚洲精品| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 成年动漫av网址| 精品国产一区二区久久| 人妻系列 视频| 亚洲成色77777| 欧美精品国产亚洲| 国产精品一区www在线观看| 午夜免费观看性视频| 一区在线观看完整版| av女优亚洲男人天堂| 90打野战视频偷拍视频| 天美传媒精品一区二区| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲综合色惰| 中文字幕亚洲精品专区| 超色免费av| 五月天丁香电影| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 在线精品无人区一区二区三| 免费av中文字幕在线| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产永久视频网站| 99九九在线精品视频| 深夜精品福利| 欧美精品av麻豆av| 久久婷婷青草| 中国三级夫妇交换| 伊人久久国产一区二区| 波多野结衣一区麻豆| 国产精品99久久99久久久不卡 | 成年人免费黄色播放视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久精品久久久久久久性| 天堂中文最新版在线下载| 看免费av毛片| 宅男免费午夜| 伦理电影免费视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 久久这里只有精品19| 久久精品久久久久久久性| 欧美精品一区二区大全| www日本在线高清视频| 五月开心婷婷网| 制服人妻中文乱码| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲av成人精品一二三区| 国产69精品久久久久777片| 边亲边吃奶的免费视频| 五月天丁香电影| 国产男女超爽视频在线观看| 人人澡人人妻人| 精品一区二区三卡| 五月玫瑰六月丁香| 久久久久久久国产电影| 国产一区二区在线观看日韩| 婷婷成人精品国产| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久久久久久久久久大奶| 老司机影院成人| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产精品久久久久久av不卡| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产综合精华液| 成年动漫av网址| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 在线免费观看不下载黄p国产| 满18在线观看网站| 老司机影院成人| 99视频精品全部免费 在线| 人人澡人人妻人| 老女人水多毛片| 久久99一区二区三区| 成人影院久久| 亚洲伊人色综图| av网站免费在线观看视频| 精品少妇久久久久久888优播| 日本91视频免费播放| 国产黄色免费在线视频| 男女边吃奶边做爰视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| kizo精华| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲av.av天堂| 五月天丁香电影| 欧美3d第一页| www日本在线高清视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 日本午夜av视频| 99久国产av精品国产电影| 伦精品一区二区三区| 99热国产这里只有精品6| 日本欧美国产在线视频| 欧美97在线视频| 国产成人一区二区在线| 精品一区二区免费观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 伦理电影大哥的女人| 一级片'在线观看视频| 国产成人aa在线观看| 欧美人与善性xxx| 两性夫妻黄色片 | 91精品伊人久久大香线蕉| 日本91视频免费播放| 中文天堂在线官网| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久精品区二区三区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 人人妻人人澡人人看| 日韩免费高清中文字幕av| 国产av一区二区精品久久| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品女同一区二区软件| 三上悠亚av全集在线观看| 欧美日韩综合久久久久久| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品一区www在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产精品 国内视频| 国产高清国产精品国产三级| 久久99热6这里只有精品| 欧美激情国产日韩精品一区| 最新中文字幕久久久久| 一区二区三区乱码不卡18| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 久久久精品94久久精品| 亚洲精品第二区| 国产精品人妻久久久久久| 哪个播放器可以免费观看大片| av国产精品久久久久影院| 国产在线一区二区三区精| 久久久国产精品麻豆| 十分钟在线观看高清视频www| 免费日韩欧美在线观看| 久久狼人影院| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产精品99久久99久久久不卡 | 综合色丁香网| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| h视频一区二区三区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲国产最新在线播放| 国产午夜精品一二区理论片| av福利片在线| 午夜老司机福利剧场| 成年女人在线观看亚洲视频| 大香蕉久久成人网| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美人与善性xxx| 九色成人免费人妻av| 亚洲精品乱久久久久久| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 综合色丁香网| 美女中出高潮动态图| 男人操女人黄网站| 午夜激情av网站| 欧美精品一区二区大全| 一本大道久久a久久精品| 女人久久www免费人成看片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 99热网站在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 高清视频免费观看一区二区| 国产视频首页在线观看| 国产淫语在线视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品成人在线| 丝袜脚勾引网站| 国产精品久久久久久久电影| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美精品国产亚洲| 欧美成人午夜免费资源| 中文欧美无线码| 精品国产国语对白av| 日本欧美国产在线视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 妹子高潮喷水视频| 国产av精品麻豆| 国国产精品蜜臀av免费| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 青青草视频在线视频观看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 2022亚洲国产成人精品| 亚洲综合精品二区| 欧美人与善性xxx| 在线观看三级黄色| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久久久精品人妻al黑| 桃花免费在线播放| 99热6这里只有精品| 90打野战视频偷拍视频| 一级片'在线观看视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲精品aⅴ在线观看| 久久青草综合色| 天天影视国产精品| 国产精品无大码| 五月天丁香电影| 久久久国产精品麻豆| 男女国产视频网站| 高清在线视频一区二区三区| 最新的欧美精品一区二区| 日韩免费高清中文字幕av| 色5月婷婷丁香| 精品久久蜜臀av无| 免费黄网站久久成人精品| 美女大奶头黄色视频| 91精品国产国语对白视频| 午夜福利,免费看| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美日韩亚洲高清精品| 人成视频在线观看免费观看| av国产久精品久网站免费入址| 色5月婷婷丁香| 国产精品免费大片| 十八禁高潮呻吟视频| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲国产最新在线播放| 欧美成人午夜精品| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 秋霞伦理黄片| 极品人妻少妇av视频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 校园人妻丝袜中文字幕| 久久久久久久亚洲中文字幕| 婷婷色综合大香蕉| 久久精品夜色国产| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲国产看品久久| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 一区二区三区四区激情视频| 久久久精品免费免费高清| 久久久久久伊人网av| 中文字幕制服av| 国产永久视频网站| 亚洲四区av| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久久综合国产亚洲精品| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲av成人精品一二三区| 美女视频免费永久观看网站| 一级片免费观看大全| 午夜福利影视在线免费观看| 国产成人精品福利久久| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产免费又黄又爽又色| 一区二区av电影网| 妹子高潮喷水视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 又黄又粗又硬又大视频| 久久鲁丝午夜福利片| 国产精品一区二区在线不卡| 精品一区二区三卡| 日韩大片免费观看网站| 国产爽快片一区二区三区| 2022亚洲国产成人精品| 水蜜桃什么品种好| 亚洲一码二码三码区别大吗| 午夜91福利影院| 国产成人精品福利久久| 女人精品久久久久毛片| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品偷伦视频观看了| 欧美精品亚洲一区二区| 在线看a的网站| av电影中文网址| 久久久久久久久久久免费av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久热这里只有精品99| 精品久久蜜臀av无| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 999精品在线视频| 久久99精品国语久久久| 丝袜脚勾引网站| 在线看a的网站| 国产亚洲精品久久久com| 大陆偷拍与自拍| 国产1区2区3区精品| 免费看光身美女| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| av视频免费观看在线观看| 日韩av免费高清视频| 亚洲第一av免费看| 中国三级夫妇交换| av在线app专区| 日本vs欧美在线观看视频| 超碰97精品在线观看| 超色免费av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 五月天丁香电影| 亚洲精品aⅴ在线观看| 水蜜桃什么品种好| 亚洲av中文av极速乱| 水蜜桃什么品种好| 中文天堂在线官网| a级毛片黄视频| 国产精品久久久久久久电影| videossex国产| 久久女婷五月综合色啪小说| 久久韩国三级中文字幕| 99国产精品免费福利视频| 免费大片18禁| 在线精品无人区一区二区三| 黑人欧美特级aaaaaa片| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲av国产av综合av卡| 一二三四在线观看免费中文在 | 777米奇影视久久| 老女人水多毛片| 亚洲国产精品专区欧美| 亚洲图色成人| 少妇人妻久久综合中文| 高清在线视频一区二区三区| 大码成人一级视频| 亚洲第一av免费看| 中国三级夫妇交换| 精品亚洲成国产av| 国产一区二区在线观看av| 黄色 视频免费看| 日本av免费视频播放| 少妇人妻精品综合一区二区| a级毛片在线看网站| 国产成人aa在线观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 婷婷色综合www| 国产有黄有色有爽视频| 丝袜美足系列| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲成人手机| 国产免费现黄频在线看| 91精品国产国语对白视频| 国产在线免费精品| 国产av国产精品国产| 亚洲成色77777| 99久国产av精品国产电影| 母亲3免费完整高清在线观看 | 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美日韩亚洲高清精品| 精品国产乱码久久久久久小说| 纯流量卡能插随身wifi吗| 观看av在线不卡| 国产精品蜜桃在线观看| 欧美bdsm另类| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩中字成人| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲精品国产av蜜桃| 人人妻人人澡人人看| 久久精品国产a三级三级三级| av免费观看日本| 午夜精品国产一区二区电影| 一区二区av电影网| av黄色大香蕉| 黑人高潮一二区| 精品视频人人做人人爽| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 国产亚洲最大av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 久久午夜综合久久蜜桃| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 天堂8中文在线网| 捣出白浆h1v1|