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    浸漬溶液對Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑性能的影響

    2016-12-23 06:19:40何建超王和義肖成建李佳懋侯京偉夏修龍
    核技術 2016年11期
    關鍵詞:價態(tài)規(guī)整乙二醇

    何建超 王和義 肖成建 李佳懋 侯京偉 夏修龍

    (中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽 621900)

    浸漬溶液對Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑性能的影響

    何建超 王和義 肖成建 李佳懋 侯京偉 夏修龍

    (中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽 621900)

    Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑可用于氫-水液相催化交換反應(Liquid-phase catalytic exchange process, LPCE)進行水去氚化(Water detritiation system, WDS)。為研究浸漬溶液對該催化劑性能的影響,以丙酮、乙二醇、無水乙醇分別配制不同的氯鉑酸-有機溶液,直接浸漬具有疏水性的PTFE/泡沫SiC,250°C氣相還原,從而制備Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑。利用X射線衍射分析(X-ray diffraction, XRD)、X射線光電子能譜分析(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)、透射電子顯微鏡(Transmission electron microscope, TEM)等表征手段分析所得催化劑的結構與組成,并研究其氫-水液相催化交換性能。三種催化劑的平均粒徑分別為9.3nm、3.6nm、6.8nm,乙二醇對Pt粒子有保護作用,得到的平均粒徑最小。Pt存在Pt(0)、Pt(II)和Pt(IV)三種價態(tài),氯鉑酸-乙醇和氯鉑酸-乙二醇制備的催化劑中0價態(tài)均為主要價態(tài),Pt(0)比例分別為47.60%和43.97%,氯鉑酸-丙酮制備的催化劑中4價態(tài)為主要價態(tài)。根據(jù)LPCE性能測試結果,氯鉑酸-乙二醇制備的催化劑柱效率最高,說明催化劑中Pt(0)價態(tài)比例接近時,Pt粒子粒徑大小對氫-水液相催化交換反應的影響更明顯。揭示乙二醇為優(yōu)選溶劑。

    Pt/PTFE/泡沫SiC,疏水催化劑,液相催化交換反應,浸漬溶液

    基于疏水催化劑的氫-水同位素液相催化交換反應(Liquid-phase catalytic exchange process, LPCE)是進行核電站水去氚化的主要工藝[1-3]。由于氚的放射性、填料與催化劑混裝等條件的影響,對反應所采用的催化劑載體耐輻照性能、機械性能等提出了一定的要求。

    聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethylene, Pt/C/PTFE)催化劑有極好的疏水能力和耐輻照性能,且可以被負載于不同材質、形狀、大小的支撐載體表面,制備成所需的規(guī)整催化劑[4]。但在疏水處理過程中,容易導致PTFE沉積在催化劑表面,包裹住活性金屬粒子,使活性金屬比表面積降低,活性位點減少,催化劑活性降低[5-6];采用金屬作為支撐載體,易于加工成型,但在制備催化劑過程中容易受溶液酸堿環(huán)境的影響,導致載體在一定程度上被腐蝕,機械性能下降且容易掉粉,致使活性組分流失。

    選用具有耐高溫、抗輻照、低膨脹、耐氧化、高熱導率、高力學性能、耐酸堿腐蝕等特征的新型SiC作為載體制備的Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整催化劑,不僅能克服金屬載體存在的缺點,而且能提高活性組分實際負載量。作為一種新型泡沫陶瓷,泡沫SiC還具有孔道分布均勻、氣孔率高、相對密度小、比表面積大、對氣體和液體有選擇透過性等特征,可改善LPCE反應中氣-液分配性能,防止交換柱內(nèi)出現(xiàn)“液泛”現(xiàn)象,從而實現(xiàn)結構催化劑載體所需多種性能的統(tǒng)一[7-10]。

    在疏水催化劑的制備中,浸漬-氣相還原法被認為是一種簡單、高效的制備方法,適合催化劑的批量合成、還原。尺寸較大的催化劑和規(guī)整催化劑常選用浸漬-氣相還原法進行制備[10-12]。浸漬工藝中,浸漬溶液的選擇是一個重要的影響因素,常以氯鉑酸為前驅體,丙酮、乙醇、水、乙二醇等[13-16]作為溶劑配制浸漬溶液。但針對新型泡沫SiC作載體,浸漬溶液的影響尚缺乏研究。

    本研究選用新型泡沫SiC作為支撐載體,采用PTFE乳液進行疏水處理;根據(jù)“相似相溶”原理,從常規(guī)溶劑中選擇丙酮、乙醇、乙二醇為溶劑,配制三種不同的氯鉑酸-有機溶液;采用浸漬-氣相還原法制備催化劑,研究不同浸漬溶液對Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑的影響,并從中優(yōu)選出最合適的浸漬溶液,為后續(xù)深入研究和優(yōu)化該種催化劑提供數(shù)據(jù)支撐。

    1 實驗部分

    1.1主要儀器與試劑

    氯鉑酸,分析純,≥37%(Pt含量);泡沫SiC,?=1.5cm,h=5cm,圓柱狀,孔隙率>80%,中國科學院金屬研究所(沈陽);PTFE,Teflon DISP 40,固含量≥60.4%,表面活性劑含量6%,美國杜邦;無水乙醇,分析純,廣東光華科技;丙酮,分析純,成都聯(lián)合化工;乙二醇,分析純,成都聯(lián)合化工;鹽酸,分析純,成都聯(lián)合化工;含氘水,0.3%(摩爾分數(shù)),自制。

    掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope, SEM),EVO 18,蔡司公司;多功能X射線衍射儀(X-ray diffraction, XRD),X’Pert PRO,荷蘭帕納科公司;氣相色譜儀,6890N,安捷倫科技有限公司;場發(fā)射透射電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope, TEM),Tecnai G2 F20 S-TWIN,美國FEI公司;多功能表面分析電子能譜儀(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS),XSAM800,英國Kratos公司。

    1.2載體的疏水處理

    采用固含量為60.4%的PTFE和去離子水配制10%PTFE乳液,浸漬經(jīng)過清洗處理的泡沫SiC載體30min,80°C干燥,以惰性氣體為保護氣,在真空高溫燒結爐中程序升溫進行熱處理,使PTFE在親水的泡沫SiC材料表面形成疏松多孔的有機疏水層(如圖1所示)。疏水層不僅使泡沫SiC具有良好的疏水性,且表面的孔隙可為活性組分提供附著點。

    圖1 疏水處理后泡沫SiC骨架區(qū)域的SEM照片F(xiàn)ig.1 SEM image of framework of foam SiC with hydrophobic treatment.

    1.3催化劑的制備

    分別以丙酮、乙二醇、無水乙醇為溶劑,配制Pt濃度為7.4g·L-1的氯鉑酸-有機溶液,待用。每組取用6個PTFE/SiC置于100mL燒杯中,分別倒入100mL氯鉑酸-丙酮、氯鉑酸-乙二醇、氯鉑酸-乙醇溶液,封口防止揮發(fā),過量浸漬72 h以保證活性組分前驅體充分負載于表面疏水層上。置于鼓風干燥箱中,程序升溫至75 °C干燥。將完全干燥后的催化劑置于管式爐中,程序升溫,在250 °C下氫氣還原8 h,得到三種不同的Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑,分別編號為a、b、c。根據(jù)差量法計算得到催化劑中Pt含量為0.7%-0.9%。

    1.4催化劑表征

    使用XRD測試Pt晶粒形態(tài)及尺寸,Cu靶,掃描范圍為20°-90°;使用TEM分析活性組分的分布、粒徑大小和粒徑分布,加速電壓200kV;使用XPS測試活性組分的價態(tài)分布和比例,Al靶(1486.6eV,12kV,15mA),分析室本底真空2×10-7Pa,數(shù)據(jù)采用污染碳C1s (284.8eV)校正。

    1.5催化劑催化交換性能評價

    圖2為氣-液催化交換流程圖,用以考察不同催化劑的氣-液催化交換性能。本實驗采用氣-液逆流反應方式,含氘原料水從催化交換柱上部進入;99.999%的高純氫作為原料氣由交換柱下方進入。根據(jù)文獻[16]中的公式,催化劑的催化性能由交換柱的柱效率η表示。

    圖2氣-液催化交換流程框圖Fig.2 Flow diagram of LPCE.

    2 結果與討論

    2.1催化劑的晶態(tài)結構分析

    圖3為三種不同催化劑的XRD衍射曲線。氯鉑酸-乙醇和氯鉑酸-乙二醇所制備的催化劑在2θ角為39.8°處分別出現(xiàn)了較為明顯的Pt(111)晶面峰,但在Pt(200)、Pt(220)、Pt(311)、Pt(222)四個晶面峰所對應的2θ角(46.2°、67.5°、81.2°、85.7°)處均未出現(xiàn)明顯的衍射峰,這是由于SiC的衍射峰太強,干擾了儀器對Pt特征峰的檢測。氯鉑酸-丙酮制備的催化劑沒有出現(xiàn)Pt的特征峰,除前述原因外,還可能是該樣品中活性組分的結晶性較差,結晶不完善,導致XRD難以檢測,需結合其他表征手段進行綜合分析。

    圖3 不同催化劑XRD曲線Fig.3 XRD curves of different catalysts.

    2.2催化劑中Pt粒子價態(tài)分析

    對不同浸漬溶液所制備的Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑表面鉑價態(tài)分布進行測試,根據(jù)Pt價態(tài)的Pt 4f7/2及Pt 4f5/2兩組峰,可將Pt 4f區(qū)域的XPS曲線分為2-3對峰,其分峰曲線如圖4。通過XPS結合能表的比對,其統(tǒng)計結果及價態(tài)含量比例如表1所示。

    圖4(a)、(b)、(c)分別為a、b、c三種催化劑中Pt粒子價態(tài)。b催化劑和c催化劑中,Pt的0價態(tài)均為主要價態(tài),分別為43.97%和47.60%,b催化劑中Pt(0)比例低于c催化劑的原因是乙二醇的表面張力大,浸潤性差,較難揮發(fā),致使干燥過程中仍可能存在乙二醇殘留,從而阻礙了部分高價態(tài)Pt的還原。因此,要提高b催化劑中Pt(0)價態(tài)比例,需延長催化劑的干燥時間,使氯鉑酸-乙二醇溶液被充分干燥。a催化劑中高價態(tài)的Pt(IV)占主要價態(tài),比例為42.59%,而在氫-水同位素催化交換反應中起主要作用的Pt(0)比例僅為27.21%。在制備過程中,丙酮溶液易于揮發(fā),使大量Pt粒子沉積于多孔有機疏水層表面,而不是沉積于孔道內(nèi)部,因此并不適合長時間浸漬PTFE/泡沫SiC載體。

    結合前文XRD數(shù)據(jù),可確定氯鉑酸-乙醇和氯鉑酸-乙二醇所制備的催化劑,由于SiC衍射峰太強,干擾了Pt特征峰的檢測;氯鉑酸-丙酮制備的催化劑中高價態(tài)Pt較多,說明是由于結晶度低,結晶不完善,致使XRD中沒有出現(xiàn)Pt的特征峰。

    圖4 不同催化劑XPS圖譜 (a) 氯鉑酸-丙酮,(b) 氯鉑酸-乙二醇,(c) 氯鉑酸-乙醇Fig.4 XPS curves of different catalysts. (a) Chloroplatinic acid-acetone, (b) Chloroplatinic acid-ethylene glycol, (c) Chloroplatinic acid-ethanol

    表1 不同催化劑鉑離子的價態(tài)Table 1 Valences of Pt particles of catalysts with different catalysts.

    2.3催化劑中Pt粒子微觀結構

    圖5為三種不同催化劑的TEM亮場相照片,其中:(a)、(d)為a催化劑,(b)、(e)為b催化劑,(c)、(f)為c催化劑。由于Pt元素和C、Si元素的原子序數(shù)相差較大,因此它們的對比度較大。圖5中粒徑為微米級、顏色較淺的顆粒為較薄SiC載體;而粒徑為微米級、顏色呈深黑色的顆粒,則是電子難穿透的較厚SiC載體;較小的納米級黑色顆粒則為Pt金屬粒子。

    通過對比可以發(fā)現(xiàn),氯鉑酸-乙二醇溶液制備的b催化劑中Pt粒子粒徑很小,且分布較均勻,分散性較好,但b催化劑的部分區(qū)域存在較明顯的活性組分團聚現(xiàn)象,尚需進一步優(yōu)化;氯鉑酸-乙醇溶液制備的c催化劑活性組分的粒徑較b催化劑大,Pt粒子分布較b催化劑集中,但團聚現(xiàn)象較輕;氯鉑酸-丙酮溶液制備的a催化劑中Pt粒子團聚現(xiàn)象嚴重,活性組分粒徑較大,且未發(fā)現(xiàn)分散性良好、分布均勻的區(qū)域。

    圖5 不同催化劑的TEM照片 (a, d) a催化劑,(b, e) b催化劑,(c, f) c催化劑Fig.5 TEM images of different catalysts. (a, d) Catalyst a, (b, e) Catalyst b, (c, f) Catalyst c

    圖6分別為a、b、c三種不同催化劑的Pt粒子粒徑分布統(tǒng)計圖,平均粒徑分別為9.3nm、3.6nm和6.8nm。通過對數(shù)據(jù)進行擬合,得到三者的標準差分別為0.2nm、0.1nm、0.4nm。由于乙二醇對Pt粒子的保護作用,防止活性組分碰撞、長大,因此b催化劑中Pt粒子的粒徑分布范圍最窄,平均粒徑和標準差均小于其他兩種催化劑,為理想的Pt納米粒子;c催化劑次之;a催化劑中Pt粒子的粒徑分布范圍最寬,平均粒徑最大。

    因此,綜合TEM照片和粒徑分布統(tǒng)計圖,采用氯鉑酸-乙二醇為浸漬溶液制備的Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑,能獲得分散性較好、粒徑分布窄、平均粒徑較小的理想Pt納米粒子。

    圖6 不同催化劑粒徑分布統(tǒng)計 (a) a催化劑,(b) b催化劑,(c) c催化劑Fig.6 Pt particle size distributions of different catalysts. (a) Catalyst a, (b) Catalyst b, (c) Catalyst c

    2.4催化交換性能分析

    實驗所用的催化交換柱內(nèi)徑為16mm,有效裝填部分高度為40mm,由玻璃管加工而成。在氫-水液相催化交換實驗中,選用具有良好親水能力的磷青銅θ環(huán)(?3mm×3mm)作為親水填料,分別裝填于柱頂和柱底作為液態(tài)水和原料氣的分配器,同時親水填料層也為液相轉變?yōu)檎羝嗵峁┝宿D換場所。催化層有效高度為200mm,與親水填料的裝填比為1:1(體積比)。在進液流量一定的情況下,對三種疏水催化劑進行性能考察,結果如圖7所示。

    圖7為a、b、c三種不同Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑的氣-液催化交換性能,反應溫度為80°C,水流量為1.5mL·min-1。實驗結果表明,在氣速為0.5L·min-1時,b催化劑的柱效率與c催化劑的柱效率接近;但隨著氣速增大,b催化劑的柱效率均優(yōu)于a、c兩種催化劑。綜合XPS和TEM表征數(shù)據(jù),c催化劑中Pt(0)價態(tài)所占比例雖略高于b催化劑,但是活性組分粒徑較大,這表明催化劑中Pt(0)價態(tài)比例接近時,Pt粒子粒徑大小對氫-水液相催化交換反應的影響更明顯。

    圖7 不同催化劑的催化交換效率Fig.7Performances of different catalysts.

    3 結語

    為優(yōu)化Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑的活性組分,提高催化劑在LPCE反應中的催化交換性能,選用丙酮、乙二醇、無水乙醇作為溶劑,配制氯鉑酸-有機溶液,采用浸漬-氣相還原法制備Pt基規(guī)整疏水催化劑。

    1) 由于載體三維網(wǎng)孔狀結構對氣-液分配的優(yōu)化作用,在低氣速條件下(0.5L·min-1),三種Pt/PTFE/泡沫SiC規(guī)整疏水催化劑在LPCE反應中均能達到80%以上的柱效率,表明該類型催化劑具有應用于LPCE工藝,進行水去氚化的重大潛力。

    2) 由于乙二醇對Pt粒子有保護作用,防止活性組分碰撞、長大,氯鉑酸-乙二醇制備的催化劑能獲得平均粒徑僅3.6nm,且粒徑分布窄的理想Pt粒子。

    3) 乙二醇溶液表面張力大,浸潤性差,較難揮發(fā),致使干燥過程中仍可能存在乙二醇殘留,從而阻礙了部分高價態(tài)Pt的還原所致,因此催化劑中Pt(0)價態(tài)比例低于氯鉑酸-乙醇制備的催化劑。

    4) 結合LPCE反應的催化交換效率分析,氯鉑酸-乙二醇制備的催化劑柱效率優(yōu)于其他兩種催化劑,這表明催化劑中Pt(0)價態(tài)比例接近時,Pt粒子粒徑大小對氫-水液相催化交換反應的影響更明顯。

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    Influence of impregnation solution on the performance of Pt/PTFE/foam-SiC-structured hydrophobic catalyst

    HE Jianchao WANG Heyi XIAO Chengjian LI Jiamao HOU Jingwei XIA Xiulong
    (Institute of Nuclear Physics and Chemistry,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)

    Background:Pt/PTFE/foam-SiC-structured hydrophobic could be used for a water detritiation system (WDS) via a liquid-phase catalytic exchange process (LPCE).Purpose:To study the influence of impregnation solution on the performance of this catalyst, acetone, ethylene glycol and ethanol were chosen as the solvent to prepare Pt-organic solution, respectively.Methods:The catalysts were prepared by impregnation method with the above three different solutions. The as-prepared catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Transmission electron microscope (TEM), etc. Moreover, their catalytic activity for LPCE was tested.Results:The average particle sizes of Pt particles of the three different catalysts were 9.3nm, 3.6nm and 6.8nm, respectively. The catalyst prepared by chloroplatinic acid-ethylene glycol had the smallest average particle size, because ethylene glycol would protect Pt particles. Three valences, Pt(0), Pt(II) and Pt(IV) existed in these catalysts, and Pt(0) was the key for catalytic isotope exchange. Pt(0) was the main valences in the catalysts prepared by chloroplatinic acid-ethanol and chloroplatinic acid-ethylene glycol, and the proportion were 47.60% and43.97%, respectively. Pt(IV) was the main valence in the catalyst prepared by Chloroplatinic acid-acetone. According to the results of LPCE, the catalyst prepared by chloroplatinic acid-ethylene glycol had the highest column efficiency.Conclusion:The results meant that when the proportions of Pt(0) are close, the Pt particle size was the main factor of influence on LPCE. Thus, ethylene glycol is the best solvent.

    Pt/PTFE/foam-SiC, Hydrophobic catalyst, LPCE, Dipping solution

    HE Jianchao, male, born in 1989, graduated from Ocean University of China in 2012, master student, major in nuclear fuel cycle and material Corresponding author: WANG Heyi, E-mail: hywang@caep.cn

    TL944

    10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.110301

    何建超,男,1989年出生,2012年畢業(yè)于中國海洋大學,現(xiàn)為碩士研究生,核燃料循環(huán)與材料專業(yè)

    王和義,E-mail: hywang@caep.cn

    2016-04-21,

    2016-05-24

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