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    酶解木質(zhì)素堿提純對(duì)酚醛泡沫制備的影響

    2016-12-21 01:37:47劉翠云賈紅玉夏悅王冠華司傳領(lǐng)
    天津造紙 2016年4期
    關(guān)鍵詞:酚醛酚醛樹(shù)脂固液

    劉翠云 賈紅玉 夏悅 王冠華* 司傳領(lǐng)*

    (1.天津科技大學(xué),造紙學(xué)院,天津,300457 2.山東農(nóng)業(yè)工程學(xué)院,農(nóng)業(yè)科學(xué)與工程系,山東濟(jì)南,250100)

    研究論文

    酶解木質(zhì)素堿提純對(duì)酚醛泡沫制備的影響

    劉翠云1賈紅玉2夏悅1王冠華1*司傳領(lǐng)1*

    (1.天津科技大學(xué),造紙學(xué)院,天津,300457 2.山東農(nóng)業(yè)工程學(xué)院,農(nóng)業(yè)科學(xué)與工程系,山東濟(jì)南,250100)

    生物乙醇的副產(chǎn)物酶解木質(zhì)素其產(chǎn)量大、可再生,而且作為天然多酚化合物能夠作為苯酚的替代物來(lái)制備木質(zhì)素基酚醛泡沫,減少人們對(duì)石油資源的依賴(lài)。本文研究酶解木質(zhì)素堿提純對(duì)酚醛泡沫性能的影響。結(jié)果表明:當(dāng)提純固液比為1:10,溫度80℃,堿濃度1%,提純時(shí)間為2 h時(shí),木質(zhì)素的得率最高達(dá)53%。在該提純條件下得到的酶解木質(zhì)素按照不同取代率制備酚醛泡沫,其物理特性分析結(jié)果顯示:當(dāng)泡沫密度相近時(shí),酶解木質(zhì)素的替代率升高,制備泡沫的壓縮強(qiáng)度增強(qiáng);而且酶解木質(zhì)素經(jīng)提純后其木質(zhì)素基酚醛泡沫壓縮強(qiáng)度比提純前提高;木質(zhì)素基酚醛泡沫的阻燃性能隨著木質(zhì)素取代率的提高而下降,提純后木質(zhì)素基酚醛泡沫的阻燃效果要優(yōu)于提純之前。本文的研究結(jié)果能夠?yàn)槟举|(zhì)素基酚醛樹(shù)脂的進(jìn)一步研究提供參考。

    酶解木質(zhì)素 堿提純 酚醛泡沫

    近年來(lái),酚醛泡沫作為新型泡沫塑材,其導(dǎo)熱系數(shù)低,隔熱效果好,被稱(chēng)為“保溫之王”,廣泛應(yīng)用于航空航天、國(guó)防軍工、建筑行業(yè)、公共設(shè)施等領(lǐng)域[1][2]。而制備酚醛樹(shù)脂則需要苯酚、甲醛作為生產(chǎn)原料,苯酚和甲醛均來(lái)自石油、煤炭等不可再生資源,其生物降解性能差,在全球石化資源日趨枯竭的今天,嚴(yán)重制約了酚醛泡沫的綠色發(fā)展[3]。而木質(zhì)素作為天然多酚類(lèi)聚合物,在結(jié)構(gòu)上與酚醛樹(shù)脂類(lèi)似,可以通過(guò)替代的方式摻入酚醛樹(shù)脂中,并與酚醛樹(shù)脂中的活性基團(tuán)反應(yīng),縮合進(jìn)入樹(shù)脂聚合物中[4]。另一方面酶解木質(zhì)素是生物乙醇制備過(guò)程中最主要的副產(chǎn)物,每年的產(chǎn)量非常大,而且酶解木質(zhì)素本身具有可再生、可降解的特性。因此將可再生的酶解木質(zhì)素用于替代不可再生苯酚資源,能夠大大減少對(duì)石油資源的依賴(lài),提高資源利用的可持續(xù)性[5]。

    本文以玉米秸稈蒸汽爆破酶解木質(zhì)素為原料,通過(guò)優(yōu)化堿提純的固液比、堿濃度和溫度來(lái)獲得純度較高的酶解木質(zhì)素。將純化酶解木質(zhì)素根據(jù)不同的替代率進(jìn)行酚化反應(yīng)制備酚醛樹(shù)脂,然后進(jìn)行發(fā)泡處理制備酚醛泡沫。最后針對(duì)制備的酚醛泡沫進(jìn)行物理檢測(cè),分析酶解木質(zhì)素提純對(duì)酚醛泡沫性能的影響。

    1 材料與方法

    1.1 主要儀器與試劑

    實(shí)驗(yàn)所用儀器主要有智能數(shù)顯恒溫油浴鍋、臺(tái)式離心機(jī)、旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)、指針推拉力計(jì)和游標(biāo)卡尺等。

    實(shí)驗(yàn)試劑主要有苯酚、甲醛溶液、濃硫酸、濃鹽酸、正戊烷、吐溫80和氫氧化鈉,且所用試劑均為分析純級(jí)別。

    1.2 實(shí)驗(yàn)原料

    所用原料酶解木質(zhì)素為玉米秸稈蒸汽爆破后酶水解殘余物。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 酶解木質(zhì)素的提純

    取一定質(zhì)量的酶解木質(zhì)素,溶解于一定濃度(分別為1%、2%、3%和4%)的氫氧化鈉溶液中;在一定溫度(60℃、80℃、100℃和 120℃)下,利用攪拌器于圓底燒瓶?jī)?nèi)攪拌2 h后,對(duì)溶液進(jìn)行離心處理,保留液體;向得到的液體中加入1 mol/L的鹽酸溶液,進(jìn)行第二次離心,保留固體;對(duì)第二次離心后得到的固體用清水洗滌,繼續(xù)離心,保留固體,重復(fù)該步驟,洗至中性;真空干燥后既得提純后的酶解木質(zhì)素。

    1.3.2 木質(zhì)素基酚醛泡沫的制備

    (1)酶解木質(zhì)素的酚化

    取一定量的苯酚在45℃條件下加熱溶解,按照不同替代率(0%、10%、20%、30%和 40%)加入不同質(zhì)量的木質(zhì)素,攪拌混合均勻,置于油浴鍋內(nèi),以濃硫酸為催化劑,在溫度為140℃的條件下酚化2 h。待反應(yīng)結(jié)束后冷卻降溫至45℃供后續(xù)制備酚醛泡沫。

    (2)木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂的制備

    木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂配料配方質(zhì)量比由表1給出,甲醛的加入量為苯酚和木質(zhì)素消耗量之和。木質(zhì)素的甲醛消耗量按照羥甲基化改性的最佳質(zhì)量比1∶8(甲醛:木質(zhì)素)[4],苯酚的甲醛消耗量按照摩爾比 1.6∶1(甲醛:苯酚),NaOH 與苯酚的摩爾比 0.25∶1。

    表1 不同酚化改性木質(zhì)素替代率制備酚醛樹(shù)脂的配方

    取一定質(zhì)量的可發(fā)性木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂(100份),表面活性劑(吐溫80,7.5份),發(fā)泡劑(正戊烷,10份)于紙杯中攪拌混合均勻;加入固化劑(濃鹽酸,15.0份),繼續(xù)攪拌均勻;將混合物放置于80℃的烘箱,固化30 min,即可得到酚醛泡沫樣品。最后對(duì)制備的酚醛泡沫樣品的特性進(jìn)行檢測(cè)。

    1.4 酚醛泡沫材料物理性能表征

    (1)木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂黏度檢測(cè)

    由上述步驟制備的木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂,需要進(jìn)行黏度檢測(cè)。按照本設(shè)計(jì)流程制備不同取代率的木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂,在通風(fēng)廚中平衡24 h之后,利用旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)測(cè)量其黏度。

    (2)木質(zhì)素基酚醛泡沫表觀密度測(cè)定

    本實(shí)驗(yàn)制備的木質(zhì)素基酚醛泡沫,關(guān)于其密度的測(cè)定參考GB/T6343-2009《泡沫塑料及橡膠表觀密度的測(cè)定》。

    (3)木質(zhì)素基酚醛泡沫壓縮性能測(cè)定

    關(guān)于木質(zhì)素基酚醛泡沫壓縮強(qiáng)度的測(cè)定參考GB/T8813-2008《硬質(zhì)泡沫塑料壓縮強(qiáng)度的測(cè)定》。

    (4)木質(zhì)素基酚醛泡沫燃燒性能的測(cè)定

    關(guān)于木質(zhì)素基酚醛泡沫燃燒性能的測(cè)定參考GB/T8333-2008《硬質(zhì)泡沫塑料燃燒性能試驗(yàn)方法垂直燃燒法》。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 酶解木質(zhì)素提純

    2.1.1 固液比對(duì)酶解木質(zhì)素提純得率的影響

    取兩組酶水解玉米秸稈殘?jiān)?,其固液比按圖1所示,其他條件均相同:每組為0.1 g酶解木質(zhì)素殘?jiān)?,所用溶液?%NaOH,溫度為80℃。如圖1所示,隨著固液比的提高,從酶解木質(zhì)素中提純的木質(zhì)素越多,木質(zhì)素含量升高。但1∶10以后提純效果提高的不明顯,說(shuō)明在2%堿濃條件下,1∶10的固液比為較適合的固液比,固液比高于1∶10時(shí),對(duì)提純木質(zhì)素效果提升不明顯,且造成氫氧化鈉浪費(fèi)。

    圖1 固液比對(duì)酶解木質(zhì)素分離提純得率的影響

    2.1.2 堿濃度對(duì)酶解木質(zhì)素提純得率的影響

    取兩組酶解木質(zhì)素,按照操作步驟對(duì)其進(jìn)行提純,堿濃度按圖2所示濃度進(jìn)行實(shí)驗(yàn),其他條件均相同:每組為0.1 g酶解木質(zhì)素殘?jiān)?,所用固液比?∶10,溫度為80℃。如圖2所示,1%與2%堿濃度下木質(zhì)素的提純量相差較大,2%與3%,4%的堿濃下,木質(zhì)素提純量差別不是特別大。說(shuō)明在固液比1∶10的情況下,當(dāng)NaOH濃度高于2%時(shí),堿濃度升高對(duì)木質(zhì)素的提純率沒(méi)有太大影響。

    圖2 堿濃度對(duì)酶解木質(zhì)素分離提純得率的影響

    2.1.3 溫度對(duì)酶解木質(zhì)素提純得率的影響

    取兩組酶解木質(zhì)素,按照上述操作對(duì)其進(jìn)行提純,提純溫度按圖3所示進(jìn)行實(shí)驗(yàn),其他條件均相同:每組為0.1 g酶解木質(zhì)素殘?jiān)?,固液比?:10,堿濃度為2%。從圖3所示的結(jié)果可以看出,當(dāng)其他條件不變時(shí),木質(zhì)素提純得率最高的溫度約為80℃,當(dāng)溫度太低或太高時(shí),酶解木質(zhì)素殘?jiān)峒兊牡寐识汲尸F(xiàn)出降低的趨勢(shì)。

    圖3 溫度對(duì)木質(zhì)素分離提純得率的影響

    2.2 木質(zhì)素基酚醛泡沫物理性能表征

    2.2.1 酶解木質(zhì)素的提純對(duì)其樹(shù)脂黏度的影響

    (1)采用未提純的酶解木質(zhì)素制備不同替代率樹(shù)脂所得黏度如表2所示。

    表2 提純前不同替代率木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂在加酸前后的平均黏度

    (2)采用提純的酶解木質(zhì)素制備不同替代率樹(shù) 脂所得黏度如表3所示。

    表3 提純后不同替代率木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂在加酸前后的平均黏度

    由表2和表3可得,對(duì)于任意木質(zhì)素替代率條件下,加酸后,其樹(shù)脂黏度都有提升;當(dāng)木質(zhì)素替代率低于20%時(shí),無(wú)論是否加酸,所得黏度變化不大。隨著木質(zhì)素替代率的繼續(xù)提高,無(wú)論加酸前還是加酸后,樹(shù)脂黏度也隨之提高,且40%與30%,20%的替代率下相比,其黏度大幅提高。當(dāng)替代率高于20%時(shí),在相同替代率的條件下,加酸后,樹(shù)脂黏度明顯提高。經(jīng)過(guò)提純后的酶解木質(zhì)素制備木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂時(shí),其樹(shù)脂黏度并未發(fā)生明顯變化趨勢(shì)。

    2.2.2 酶解木質(zhì)素的提純對(duì)木質(zhì)素基酚醛泡沫壓縮性能的影響

    利用國(guó)標(biāo)方法測(cè)定制備的酚醛泡沫的壓縮性能。由圖4可得出:在相同替代率條件下,經(jīng)過(guò)提純后的酶解木質(zhì)素制備木質(zhì)素基酚醛泡沫的壓縮強(qiáng)度比未經(jīng)提純的酶解木質(zhì)素制備木質(zhì)素基酚醛泡沫的壓縮強(qiáng)度要高。隨著替代率的提高,無(wú)論是使用是否經(jīng)過(guò)提純的酶解木質(zhì)素,其制備的木質(zhì)素基酚醛泡沫的壓縮強(qiáng)度都有較大的提高。

    當(dāng)泡沫密度相近時(shí) (所用樣品的泡沫表觀密度范圍約為0.04~0.06 g/cm3),由圖5可知,無(wú)論酶解木質(zhì)素是否提純,其制備泡沫時(shí),取代率越高,其阻燃效果降低,燃燒后殘留質(zhì)量分?jǐn)?shù)下降。提純后的酶解木質(zhì)素與提純前的相比,在相同替代率的情況下,燃燒后殘留質(zhì)量分?jǐn)?shù)要高,因此其阻燃效果要好。提純后比提純前的殘?jiān)室?,其原因有可能是提純后,木素含量提高,制備酚醛?shù)脂時(shí)木質(zhì)素與酚醛樹(shù)脂的結(jié)合較好,而提純前的殘?jiān)刑穷?lèi)物質(zhì)較多,即使與樹(shù)脂結(jié)合也無(wú)法產(chǎn)生較好的阻燃效果。

    圖4 提純前后,不同替代率酚醛泡沫的壓縮強(qiáng)度

    3 結(jié)論

    2.2.3 酶解木質(zhì)素的提純對(duì)木質(zhì)素基酚醛泡沫燃燒性能的影響

    測(cè)定樣品的密度后,選取試樣密度在0.04~0.06 g/cm3的酚醛泡沫樣品,稱(chēng)量并記錄每一個(gè)試樣的質(zhì)量m,準(zhǔn)確至0.01 g,計(jì)算其殘?jiān)始词S噘|(zhì)量占總質(zhì)量的比率,可得圖6。

    酶解木質(zhì)素堿提純木質(zhì)素的工藝條件為堿濃度2%,固液比1:10,溫度80℃,處理時(shí)間 2 h,木質(zhì)素得率最高達(dá)到53%。酶解木質(zhì)素的提純有利于提高其制備的木質(zhì)素基酚醛泡沫的壓縮強(qiáng)度及阻燃性能。

    圖5 不同取代率下燃燒后所得殘?jiān)?/p>

    [1]王冠華,陳洪章.秸稈汽爆煉制木質(zhì)素制備酚醛泡沫材料[J].生物工程學(xué)報(bào),2014,6:010.

    [2]歐陽(yáng)筑,羅勇,黃義.彩鋼酚醛復(fù)合風(fēng)管性能比較及在工程中的應(yīng)用[J].建筑熱能通風(fēng)空調(diào),2008,27(2):95-98.

    [3]李紅標(biāo),張澤廣,沈國(guó)鵬,等.木質(zhì)素部分取代苯酚制備酚醛樹(shù)脂及其泡沫的研究[J].塑料工業(yè),2014,42(9):122-125.

    [4]Wang G,Chen H.Carbohydrate elimination of alkaline-extracted lignin liquor by steam explosion and its methylolation for substitution of phenolic adhesive[J].Industrial Crops and Products,2014,53:93-101.

    [5]胡立紅.木質(zhì)素酚醛泡沫保溫材料的制備與性能研究 (摘要)[J].生物質(zhì)化學(xué)工程,2013(1):71-71.

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