• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物工藝的研究

    2016-12-19 08:54:14堅(jiān)
    食品工業(yè)科技 2016年19期
    關(guān)鍵詞:葉總水芹液料

    俞 堅(jiān)

    (杭州職業(yè)技術(shù)學(xué)院,杭州市綠色精細(xì)化工研究與技術(shù)轉(zhuǎn)化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江杭州 310018)

    ?

    超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物工藝的研究

    俞 堅(jiān)

    (杭州職業(yè)技術(shù)學(xué)院,杭州市綠色精細(xì)化工研究與技術(shù)轉(zhuǎn)化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江杭州 310018)

    本文研究了用超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的工藝??疾煲掖俭w積分?jǐn)?shù)、液料比、萃取功率和時(shí)間等因素對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響。在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上利用Box-Behnken實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法和響應(yīng)曲面分析法,確定其較優(yōu)萃取工藝條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)80%、液料比22∶1 mL/g、萃取功率563 W和萃取時(shí)間4.2 min時(shí),水芹葉總黃酮類化合物萃取得率達(dá)44.7 mg/g。

    超聲波-微波協(xié)同萃取,水芹葉,黃酮類化合物,響應(yīng)曲面優(yōu)化

    水芹(OenantheJavanica),又名蜀芹、野芹菜等,是傘形科水芹屬多年生濕生草本植物,資源十分豐富,廣泛分布于浙江、安徽、江蘇和江西等省。張儉等[1]學(xué)者研究發(fā)現(xiàn),水芹中含有多種大量的黃酮類化合物、氨基酸、揮發(fā)油和水芹素等。水芹黃酮類化合物因具有獨(dú)特的生物學(xué)功效,故受到許多學(xué)者關(guān)注和開發(fā)。何文兵等[2]學(xué)者利用超聲波提取野生水芹總黃酮,發(fā)現(xiàn)水芹總黃酮對(duì)羥自由基具有較強(qiáng)的清除能力,且具有很好的抑制油脂氧化功效。Yang等[3]學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)水芹黃酮類化合物具有抗糖尿病功效。水芹作為我國特色水生蔬菜,在加工過程中人們習(xí)慣于將其莖用于入菜,大量的水芹葉被直接丟棄而造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。如果能充分利用水芹葉,可產(chǎn)生較為可觀的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益,對(duì)水芹資源的深加工也具有重要意義。

    近年來,關(guān)于現(xiàn)代萃取工藝技術(shù)研究很多,包括超臨界法[4]、超聲波法[5]、微波法[6]、加壓溶劑法[7]、超高壓法[8]、酶法[9]和超聲波-微波協(xié)同萃取法[10]等。但是,目前對(duì)水芹葉中黃酮類化合物的研究較少,尚沒有關(guān)于超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的研究報(bào)道。超聲波-微波協(xié)同萃取法在功能性成分制取上已顯露出省時(shí)、節(jié)能和高效等優(yōu)點(diǎn)。本文利用超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,以期為水芹的深加工和水芹葉總黃酮類化合物的萃取工藝提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    水芹 杭州市高沙農(nóng)貿(mào)市場,取水芹葉低溫烘干后粉碎,過80目標(biāo)準(zhǔn)篩。蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品美國sigma公司;乙醇、亞硝酸鈉、硝酸鋁、氫氧化鈉等試劑 分析純,華東醫(yī)藥有限公司。

    CW-2000超聲-微波協(xié)同萃取/反應(yīng)儀 上海新拓分析儀器科技有限公司;BT124S 萬分之一電子天平 北京賽多利斯天平有限公司;紫外-可見分光光度計(jì)UV-2550 島津企業(yè)管理(中國)有限公司;DHG-9140A 型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱 上海益恒實(shí)驗(yàn)儀器有限公司;興易Φ100 mm布氏漏斗,唐山市開平盛興化學(xué)瓷廠;淘福CX-100小型粉碎機(jī),上海緣沃工貿(mào)有限公司;潔盟JP-020B,深圳市潔盟清洗設(shè)備有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 水芹葉總黃酮類化合物標(biāo)準(zhǔn)曲線的測(cè)定 采用蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品作為水芹葉總黃酮類化合物的對(duì)照品,通過硝酸鋁絡(luò)合分光光度法測(cè)定水芹葉總黃酮類化合物的含量[11]。稱取蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品28.0 mg,用80%乙醇定容至50.0 mL,作為標(biāo)準(zhǔn)母液備用。取10.0 mL具塞試管,分別加入標(biāo)準(zhǔn)母液0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 mL,用80%乙醇補(bǔ)足至5.0 mL。在具塞試管加入0.30 mL 5% NaNO2,混勻后靜置5 min;在具塞試管加入0.30 mL 10% Al(NO3)3,混勻后靜置6 min;在具塞試管加入4.0 mL 1 mol/L NaOH,在具塞試管加入0.40 mL 80%乙醇,混勻后靜置10 min;于510 nm處測(cè)定其吸光光度值。由測(cè)定結(jié)果得水芹葉總黃酮類化合物標(biāo)準(zhǔn)曲線方程A510 nm=4.637C+0.007(A:吸光光度值;C:質(zhì)量濃度,mg/mL;R2=0.998)

    1.2.2 水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的測(cè)定 取水芹葉粉1.000 g,經(jīng)超聲波-微波協(xié)同萃取后,萃取液減壓抽濾,移置50.0 mL容量瓶中用80%乙醇定容,精確移取1.0 mL定容液,采用硝酸鋁絡(luò)合分光光度法測(cè)定水芹葉總黃酮類化合物的含量,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算水芹葉總黃酮類化合物的質(zhì)量濃度,再由質(zhì)量濃度計(jì)算水芹葉總黃酮類化合物的萃取得率。R=500×C/M×100%。式中:R為水芹葉總黃酮類化合物的萃取得率(mg/g);C為水芹葉總黃酮類化合物的質(zhì)量濃度(mg/mL);M為水芹葉質(zhì)量(g)。

    1.2.3 單因素實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)依據(jù)前期預(yù)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果 取水芹葉粉在不同乙醇體積分?jǐn)?shù)和不同液料比下,設(shè)定超聲波-微波協(xié)同萃取功率和萃取時(shí)間,改變其中一個(gè)因素,進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn)。各因素梯度設(shè)計(jì)為:乙醇體積分?jǐn)?shù)20%、40%、60%、80%和100%;液料比10∶1、15∶1、20∶1、25∶1、30∶1 mL/g;萃取功率200、300、400、500、600 W;萃取時(shí)間2、4、6、8、10 min。

    1.2.4 響應(yīng)曲面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì) 依據(jù)超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果,采用Box-Behnken設(shè)計(jì)方案[12]進(jìn)行超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的響應(yīng)曲面研究。四個(gè)自變量乙醇體積分?jǐn)?shù)、液料比、萃取功率和萃取時(shí)間分別以A、B、C和D表示,以+1,0,-1分別代表各自的不同水平,編碼因素及水平、實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方案見表1。

    表1 Box-Behnken設(shè)計(jì)方案的因素及水平

    Table 1 Factors and levels of Box-Behnken experiment

    因素因素-10+1乙醇體積分?jǐn)?shù)(%)406080液料比(mL/g)15∶120∶125∶1萃取功率(W)400500600萃取時(shí)間(min)246

    1.2.5 萃取方法比較 取水芹葉粉1.000 g,加入22 mL 80%乙醇,經(jīng)563 W超聲波萃取30 min后,萃取液減壓抽濾,移置50.0 mL容量瓶中用80%乙醇定容,精確移取1.0 mL定容液,測(cè)定超聲波水芹葉總黃酮類化合物萃取得率;取水芹葉粉1.000 g,加入22 mL 80%乙醇,經(jīng)563 W微波萃取4.2 min后,萃取液減壓抽濾,移置50.0 mL容量瓶中用80%乙醇定容,精確移取1.0 mL定容液,測(cè)定微波水芹葉總黃酮類化合物萃取得率;與超聲波-微波協(xié)同萃取技術(shù)進(jìn)行比較分析。

    1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

    超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的響應(yīng)曲面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Design Expert 8.0軟件繪圖,并做方差和顯著性分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1.1 乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響 由圖1可知,超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,隨著乙醇體積分?jǐn)?shù)從20%提高到80%,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率不斷提高;當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)達(dá)到80%后,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率反而降低??梢猿醪酵茢?在超聲波-微波協(xié)同萃取條件下,合適的乙醇體積分?jǐn)?shù)有利于水芹葉總黃酮類化合物從葉粉中溶出。超聲波-微波協(xié)同萃取時(shí),若乙醇體積分?jǐn)?shù)過高,不僅增大乙醇使用成本,增加其他雜質(zhì)的溶出。所以,選擇40%~80%乙醇體積分?jǐn)?shù)作為響應(yīng)曲面優(yōu)化考察范圍。

    圖1 乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響Fig.1 Effect of ethanol concentration on extraction rate of flavonoids from Oenanthe Javanica leaves

    2.1.2 液料比對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響 由圖2可知,超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,隨著液料比從10∶1 mL/g提高到20∶1 mL/g,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率不斷提高;當(dāng)液料比達(dá)到20∶1 mL/g后,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率變化趨緩,反而略有降低。可以初步推斷,在超聲波-微波協(xié)同萃取條件下,合適的液料比有利于水芹葉總黃酮類化合物從水芹葉中溶出。超聲波-微波協(xié)同萃取時(shí),若萃取溶劑使用過多,不僅增大溶劑使用成本,增加其他雜質(zhì)的溶出,而且還會(huì)大大增加下游減壓濃縮的能耗。所以,選擇15∶1 mL/g至25∶1 mL/g液料比作為響應(yīng)曲面優(yōu)化考察范圍。

    圖2 液料比對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響Fig.2 Effect of liquid-solid ratio on extraction rate of flavonoids from Oenanthe Javanica leaves

    2.1.3 萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響 由圖3可知,超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,隨著萃取功率從200 W到500 W,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率逐漸提高。當(dāng)萃取功率到500 W后,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率變化趨緩,反而略有降低。可以初步推斷,在較高的萃取功率下有利于水芹葉總黃酮類化合物的提取。另一方面,當(dāng)萃取功率過高,可能會(huì)造成水芹葉總黃酮類化合物的破壞。所以,選擇400 W至600 W萃取功率作為響應(yīng)曲面優(yōu)化考察范圍。

    圖3 萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響Fig.3 Effect of treatment power on extraction rate of flavonoids from Oenanthe Javanica leaves

    2.1.4 萃取時(shí)間對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響 由圖4可知,超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,隨著萃取時(shí)間從2~4 min,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率逐步提高。當(dāng)萃取時(shí)間超過4 min后,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率趨于緩慢??梢猿醪酵茢?在超聲波-微波協(xié)同萃取下可以極大地縮短水芹葉總黃酮類化合物的萃取時(shí)間,萃取效率相當(dāng)高。當(dāng)萃取時(shí)間超過4 min后,水芹葉總黃酮類化合物萃取液達(dá)到飽和,再延長萃取時(shí)間也無明顯效果;但是若萃取時(shí)間過長,會(huì)增加超聲波-微波設(shè)備的機(jī)械損傷,從而提高設(shè)備的使用和維護(hù)費(fèi)用。所以,選擇2 min至6 min萃取時(shí)間作為響應(yīng)曲面優(yōu)化考察范圍。

    圖4 萃取時(shí)間對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率的影響Fig.4 Effect of extraction time on extraction rate of flavonoids from Oenanthe Javanica leaves

    2.2 響應(yīng)曲面實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    以A乙醇體積分?jǐn)?shù)(%)、B液料比(mL/g)、C萃取功率(W)和D萃取時(shí)間(min)為自變量,R水芹葉總黃酮類化合物萃取得率(mg/g)為響應(yīng)值,進(jìn)行響應(yīng)曲面優(yōu)化實(shí)驗(yàn),結(jié)果詳見表2。

    表2 響應(yīng)曲面優(yōu)化實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    Table 2 Program and results of Response Surface Analysis

    實(shí)驗(yàn)號(hào)A(%)B(mL/g)C(W)D(min)R(mg/g)實(shí)驗(yàn)號(hào)A(%)B(mL/g)C(W)D(min)R(mg/g)14015∶15004251156015∶1600431728015∶15004370166025∶1600435434025∶15004264174020∶1400427748025∶15004414188020∶1400432856020∶14002258194020∶1600426666020∶16002347208020∶1600441276020∶14006267216015∶1500230186020∶16006350226025∶1500234894020∶15002256236015∶15006312108020∶15002407246025∶15006356114020∶15006266256020∶15004370128020∶15006419266020∶15004379136015∶14004225276020∶15004373146025∶14004266

    表3 響應(yīng)曲面優(yōu)化實(shí)驗(yàn)結(jié)果的方差分析

    Table 3 Analysis of variance for response surface regression equation

    來源平方和自由度均方F值Prob>F顯著性模型850491460751791<00001顯著A4940814940814570<00001顯著B425614256125500040C150521150524439<00001顯著D234123406904223AB240124007104164AC22561225666500241AD1000E-00211000E-0022949E-00309576BC004010040001209153BD0022100226635E-00309364CD009010090002708733A210021100229601112B2570615706168300015C2115731115733413<00001顯著D219421194257300339殘差406912339失擬項(xiàng)402710403191800506不顯著純誤差0422021總差8911826

    用Design Expert 8.0軟件對(duì)表2數(shù)據(jù)進(jìn)行多元回歸擬合,得到水芹葉總黃酮類化合物萃取得率對(duì)乙醇體積分?jǐn)?shù)、液料比、萃取功率和萃取時(shí)間的二次多項(xiàng)回歸方程是:

    R=37.40+6.42A+1.88B+3.54C+0.44D+0.78AB+2.38AC+0.050AD-0.10BC-0.075 BD-0.15CD-1.37A2-3.27B2-4.66C2-1.91D2

    由表3知,乙醇體積分?jǐn)?shù)和萃取功率的一次項(xiàng)均達(dá)到顯著水平(p<0.0001),整體模型的Prob>F值<0.0001,表明二次多項(xiàng)回歸方程模型達(dá)到極顯著水平,并且失擬項(xiàng)不顯著,說明該回歸方程對(duì)超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物實(shí)驗(yàn)擬合較好。

    圖5~圖10反映了超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物,乙醇體積分?jǐn)?shù)、液料比、萃取功率和萃取時(shí)間等四因素三水平兩兩交互的影響。

    由圖5~圖7可知,乙醇體積分?jǐn)?shù)和液料比交互作用中,沿乙醇體積分?jǐn)?shù)A軸的變化較沿液料比B軸的變化密集,所以乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大;乙醇體積分?jǐn)?shù)和萃取功率交互作用中,沿乙醇體積分?jǐn)?shù)A軸的變化較沿萃取功率C軸的變化密集,所以乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大;乙醇體積分?jǐn)?shù)和萃取時(shí)間交互作用中,沿乙醇體積分?jǐn)?shù)A軸的變化較萃取時(shí)間D軸的變化密集,所以乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大。

    圖5 乙醇體積分?jǐn)?shù)和液料比對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.5 Response surface plot showing the interactive effect of ethanol concentration and liquid-solid ratio on flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    圖6 乙醇體積分?jǐn)?shù)和萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.6 Response surface plot showing the interactive effect of ethanol concentration and treatment power on flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    圖7 乙醇體積分?jǐn)?shù)和萃取時(shí)間對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.7 Response surface plot showing the interactive effect of ethanol concentration and extraction time on flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    圖8 液料比和萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.8 Response surface plot showing the interactive effect of liquid-solid ratioand treatment power on flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    圖9 液料比和萃取時(shí)間對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.9 Response surface plot showing the interactive effect of liquid-solid ratioand extraction timeon flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    圖10 萃取功率和萃取時(shí)間對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.10 Response surface plot showing the interactive effect of treatment power and time on flavonoids from Oenanthe Javanica leaves extraction rate

    由圖8~圖10可知,液料比和萃取功率交互作用中,沿液料比B軸的變化較萃取功率C軸的變化稀疏,所以萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大;液料比和萃取時(shí)間交互作用中,沿液料比B軸的變化較沿萃取時(shí)間D軸的變化密集,所以液料比對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大;萃取功率和萃取時(shí)間交互作用中,沿萃取功率C軸的變化較萃取時(shí)間D軸的變化密集,所以萃取功率對(duì)水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值面積的影響更大。

    2.3 工藝優(yōu)化與驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

    對(duì)超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物回歸方程求導(dǎo),令水芹葉總黃酮類化合物萃取得率R值等于零,得到響應(yīng)曲面的最大值,即乙醇體積分?jǐn)?shù)、液料比、萃取功率和萃取時(shí)間四因素的最佳水平值,最后獲得超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物的最佳條件是:乙醇體積分?jǐn)?shù)80%、液料比22∶1 mL/g、萃取功率563 W和萃取時(shí)間4.2 min,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率達(dá)44.9 mg/g。實(shí)驗(yàn)實(shí)際測(cè)定此優(yōu)化工藝條件下,水芹葉總黃酮類化合物萃取得率為44.7 mg/g。表明優(yōu)化的超聲波-微波協(xié)同萃取工藝參數(shù)科學(xué)合理,并且結(jié)果可靠。

    2.4 萃取方法比較

    由圖11可知,在相同乙醇體積分?jǐn)?shù)和液料比的條件下,采用超聲波法萃取水芹葉總黃酮類化合物,萃取得率僅為27.3 mg/g;采用微波輔助法萃取水芹葉總黃酮類化合物,萃取得率也僅為35.1 mg/g,都顯著低于超聲波-微波協(xié)同萃取法。因此,超聲波-微波協(xié)同萃取法是一種節(jié)能、高效的現(xiàn)代萃取技術(shù)。

    圖11 萃取方法比較Fig.11 The comparison of extraction methods

    3 結(jié)論與討論

    通過超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物響應(yīng)曲面尋優(yōu)實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)80%、液料比22∶1 mL/g、萃取功率563 W和萃取時(shí)間4.2 min時(shí),水芹葉總黃酮類化合物萃取得率達(dá)44.7 mg/g。超聲波-微波協(xié)同萃取技術(shù)在相同乙醇體積分?jǐn)?shù)和液料比的條件下,要優(yōu)于超聲波萃取法和微波輔助萃取法。本研究采用超聲波-微波協(xié)同萃取工藝技術(shù),本質(zhì)上是利用超聲波-微波協(xié)同效應(yīng),強(qiáng)化水芹葉總黃酮類化合物的潤濕、溶解和擴(kuò)散等傳質(zhì)過程。利用超聲波的機(jī)械粉碎作用和空化效應(yīng)[13],以及微波在水芹葉內(nèi)部微組織結(jié)構(gòu)熱效應(yīng)[14]的協(xié)同下,減少了傳質(zhì)阻力,提高了擴(kuò)散常數(shù),從而強(qiáng)化了黃酮類化合物從水芹葉粉擴(kuò)散到乙醇提取液的傳質(zhì)過程。超聲波-微波協(xié)同萃取水芹葉總黃酮類化合物與傳統(tǒng)提取工藝相比,克服了傳統(tǒng)工藝提取時(shí)間長、液料比較高、萃取得率低等不足,具有萃取得率高、速度快、污染小等優(yōu)點(diǎn),符合水芹的深加工和水芹葉總黃酮類化合物工業(yè)現(xiàn)代化生產(chǎn)技術(shù)的發(fā)展方向。

    [1]張儉,李勝華,谷榮輝.水芹的化學(xué)成分研究[J].中草藥,2012(7):1289-1292.

    [2]何文兵,夏光輝,劉歡,等.野生水芹總黃酮提取工藝優(yōu)化及抗氧化活性[J].北方園藝,2015(1):122-127.

    [3]Yang XB,Huang ZM,Cao WB,et al.Antidiabetic effect of Oenanthe javanica flavone [J].Acta Pharmacologica Sinica,2000,21(3):239-242.

    [4]Chu Chu,Shidi Zhang,Shengqiang Tong,et al.An efficient strategy for the extraction and purification of lignans from Schisandra chinensis by a combination of supercritical fluid extraction and high-speed counter-current chromatography[J]. Journal of Separation Science,2013,36(24):3958-3964.

    [5]Min Shi,Yingnan Yang,Xuansheng Hu,et al.Effect of ultrasonic extraction conditions on antioxidative and immunomodulatory activities of a Ganoderma lucidum polysaccharide originated from fermented soybean curd residue[J].Food Chemistry,2014,155:50-56.

    [6]Tuyen C,KhaMinh H,NguyenDong T,et al.Stathopoulos.

    Optimization of microwave-assisted extraction of Gac oil at different hydraulic pressure,microwave and steaming conditions[J].International Journal of Food Science & Technology,2013,48(7):1436-1444.

    [7]俞堅(jiān).響應(yīng)面分析優(yōu)化加壓溶劑法提取甜菊糖苷工藝[J].食品研究與開發(fā),2014 (7):43-47.

    [8]Jae-Sung Shin,Soon-Cheol Ahn,Sung-Won Choi,et al.Ultra high pressure extraction (UHPE) of ginsenosides from Korean Panax ginseng powder[J].Food Science and Biotechnology,2010,19(3):743-748.

    [9]Qinghong You,Xiulian Yin,Yuping Zhao.Enzyme assisted extraction of polysaccharides from the fruit of Cornus officinalis[J].Carbohydrate Polymers,2013,98(1):607-610.

    [10]Xin Liu,Yan Hu,Dongfeng Wei.Optimization of enzyme-based ultrasonic/microwave-assisted extraction and evaluation of antioxidant activity of orcinol glucoside from the rhizomes of Curculigo orchioides Gaertn [J].Medicinal Chemistry Research,2014,23(5):2360-2367.

    [11]陳況況,帕塔爾尼牙孜,章宏慧,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化水芹黃酮提取工藝及其成分研究[J]. 中國食品學(xué)報(bào),2014(11):83-89.

    [12]Mahmoud Yolmeh,Mohammad B. Habibi Najafi,Reza Farhoosh. Optimization of ultrasound-assisted extraction of natural pigment from annatto seeds by response surface methodology (RSM)[J].Food Chemistry,2014(155):319-324.

    [13]Satoshi TAMURA,Yoshiki TSUNEKAWA,Masahiro OKUMIYA.Effect of Ultrasonic Cavitation on Force Acting on Solid Object in Water[J].Japanese Journal of Applied Physics,2006,45(4A):2842-2844.

    [14]X. Q. Yang,K. M. Huang,H. C. Zhu,et al.The analysis of “power window” induced by thermal effect during the microwave heating[J].Russian Journal of Physical Chemistry AFocus on Chemistry,2012,86(1):81-84.

    Study on ultrasonic and microwave-assisted extraction of flavonoids fromOenantheJavanicaleaves

    YU Jian

    (Hangzhou Vocational and Technical College,Hangzhou Key Laboratory of Green Fine Chemicals Research and Technological Transformation,Hangzhou 310018,China)

    Thetechnologyofultrasonicandmicrowave-assistedextractionofflavonoidsfromOenanthe Javanicaleaveswasstudied.Theexperimentsinvestigatedtheeffectsofextraction,suchasethanolconcentration,liquid-solidratio,treatmentpowerandextractiontime.TheexperimentswereoptimizedusingaBox-Behnkenmethodoftestdesignandresponsesurfacemethodologyonthebasisofthesinglefactorexperiment.Testresultsshowedthatwhentheethanolconcentrationwas80%andliquid-solidratiowas22∶1mL/g,treatmentpower563Wextractionandextractiontimeof4.2min,theextractionyieldofflavonoidsfromOenanthe Javanicaleaveswasupto44.7mg/g.

    Ultrasonicandmicrowave-assistedextraction;OenantheJavanicaleaves;flavonoids;ResponseSurfaceAnalysis

    2016-03-18

    俞堅(jiān)(1981-),男,碩士研究生,高校講師,主要研究現(xiàn)代食品加工技術(shù),E-mail:4610483@qq.com。

    浙江省教育廳科研資助項(xiàng)目(Y201326615)。

    TS201.2

    B

    1002-0306(2016)19-0206-06

    10.13386/j.issn1002-0306.2016.19.032

    猜你喜歡
    葉總水芹液料
    萬石水芹的歷史與發(fā)展
    Dermic-derived fibroblasts for the study of amyotrophic lateral sclerosis
    新型多功能飲品復(fù)合調(diào)配分離瓶的研發(fā)
    科技視界(2018年22期)2018-10-08 01:41:38
    山楂葉總黃酮對(duì)2型糖尿病大鼠腦組織的保護(hù)作用
    番石榴葉總黃酮對(duì)MDA-MB231體外抗腫瘤效應(yīng)及細(xì)胞凋亡的誘導(dǎo)作用
    說話
    耐熱早熟水芹新品種91-55水芹
    長江蔬菜(2014年1期)2014-03-11 15:09:49
    光果甘草葉總黃酮測(cè)定方法
    混砂機(jī)液料流量的精確控制
    流量反饋控制在呋喃樹脂混砂機(jī)上的應(yīng)用
    青春草视频在线免费观看| av福利片在线| 国产精品福利在线免费观看| 九色成人免费人妻av| 日日爽夜夜爽网站| 青春草国产在线视频| 久久久a久久爽久久v久久| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 一区二区av电影网| 国产精品一区二区在线不卡| 秋霞在线观看毛片| 日韩一区二区视频免费看| 人体艺术视频欧美日本| 99热网站在线观看| 精品国产国语对白av| 免费看日本二区| 男女无遮挡免费网站观看| av福利片在线观看| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲色图综合在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲丝袜综合中文字幕| 欧美xxⅹ黑人| av免费在线看不卡| 一级毛片我不卡| 香蕉精品网在线| 久久亚洲国产成人精品v| 在线观看av片永久免费下载| 男女边吃奶边做爰视频| 最近的中文字幕免费完整| 午夜影院在线不卡| 边亲边吃奶的免费视频| 有码 亚洲区| 国模一区二区三区四区视频| 一个人免费看片子| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 一个人免费看片子| 大话2 男鬼变身卡| 色婷婷av一区二区三区视频| 18禁在线播放成人免费| 99久久精品国产国产毛片| av网站免费在线观看视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 欧美日韩综合久久久久久| av.在线天堂| 蜜臀久久99精品久久宅男| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 黄色配什么色好看| 少妇的逼水好多| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久久毛片免费看一区二区三区| 曰老女人黄片| 久久综合国产亚洲精品| 视频中文字幕在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 日日爽夜夜爽网站| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美bdsm另类| 午夜激情久久久久久久| 亚洲精品久久午夜乱码| 午夜老司机福利剧场| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产亚洲一区二区精品| 精品亚洲成国产av| 午夜福利,免费看| 久久国产精品大桥未久av | 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久综合国产亚洲精品| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 我要看日韩黄色一级片| 精品久久久精品久久久| 天堂俺去俺来也www色官网| 新久久久久国产一级毛片| 少妇的逼水好多| 久久人妻熟女aⅴ| 精品久久久久久久久亚洲| 九色成人免费人妻av| 久久综合国产亚洲精品| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲国产精品成人久久小说| 免费看av在线观看网站| 日日啪夜夜爽| 欧美变态另类bdsm刘玥| 99国产精品免费福利视频| 日韩成人伦理影院| 亚洲三级黄色毛片| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美激情国产日韩精品一区| 午夜精品国产一区二区电影| 美女中出高潮动态图| 永久网站在线| 99久久精品热视频| 偷拍熟女少妇极品色| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 大香蕉久久网| www.av在线官网国产| 两个人的视频大全免费| 大陆偷拍与自拍| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国产午夜精品一二区理论片| 2021少妇久久久久久久久久久| 黄色毛片三级朝国网站 | 少妇被粗大的猛进出69影院 | 精品一区二区免费观看| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 91aial.com中文字幕在线观看| 在线天堂最新版资源| 久久久午夜欧美精品| 亚洲av.av天堂| 国产亚洲最大av| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 成年人午夜在线观看视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 日本欧美视频一区| 亚洲中文av在线| 国产极品天堂在线| 成人毛片60女人毛片免费| 国产亚洲5aaaaa淫片| av免费在线看不卡| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲欧美清纯卡通| 国产乱来视频区| 中文资源天堂在线| 2022亚洲国产成人精品| 多毛熟女@视频| a 毛片基地| 一级毛片aaaaaa免费看小| 大香蕉久久网| 日韩av不卡免费在线播放| 免费人妻精品一区二区三区视频| 日本午夜av视频| 极品人妻少妇av视频| 各种免费的搞黄视频| 色哟哟·www| 午夜老司机福利剧场| 国产视频内射| 亚洲精品一区蜜桃| 国产精品人妻久久久久久| 寂寞人妻少妇视频99o| 熟女电影av网| 久久久亚洲精品成人影院| 日韩伦理黄色片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 免费av中文字幕在线| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产精品久久久久久精品电影小说| 18禁动态无遮挡网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 尾随美女入室| 亚洲电影在线观看av| 久久99精品国语久久久| 99久久精品热视频| 综合色丁香网| 亚洲人与动物交配视频| 精品酒店卫生间| 色吧在线观看| 免费在线观看成人毛片| 亚洲无线观看免费| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲综合色惰| 国产免费视频播放在线视频| 色视频www国产| 精品视频人人做人人爽| 精品熟女少妇av免费看| 中国三级夫妇交换| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品一区www在线观看| 久久精品国产a三级三级三级| 免费看不卡的av| 这个男人来自地球电影免费观看 | 丁香六月天网| 内射极品少妇av片p| 亚洲真实伦在线观看| 99久久精品热视频| 国产综合精华液| 插阴视频在线观看视频| 高清毛片免费看| 亚洲性久久影院| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 2018国产大陆天天弄谢| 精品少妇内射三级| 亚洲人成网站在线播| 国产日韩欧美在线精品| av福利片在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 久久久久视频综合| av国产久精品久网站免费入址| 国产精品久久久久久久久免| 精品一品国产午夜福利视频| 在线精品无人区一区二区三| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 99热国产这里只有精品6| 97超视频在线观看视频| 精品久久久久久久久亚洲| 国产精品免费大片| 最后的刺客免费高清国语| 极品教师在线视频| 久热这里只有精品99| 久久人妻熟女aⅴ| 国产成人91sexporn| 久久综合国产亚洲精品| 91久久精品国产一区二区成人| 丝袜脚勾引网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 免费av不卡在线播放| 哪个播放器可以免费观看大片| 免费av中文字幕在线| av不卡在线播放| 熟妇人妻不卡中文字幕| 精品少妇黑人巨大在线播放| 精品人妻偷拍中文字幕| 欧美精品国产亚洲| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 久久久久久久久久人人人人人人| 我要看日韩黄色一级片| 成人美女网站在线观看视频| 日韩精品有码人妻一区| 国产日韩欧美视频二区| 中文天堂在线官网| 中文字幕av电影在线播放| 日韩视频在线欧美| 国产伦精品一区二区三区视频9| 精品人妻熟女av久视频| 久久久国产精品麻豆| 久久久国产一区二区| 成人二区视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 午夜老司机福利剧场| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产免费福利视频在线观看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 超碰97精品在线观看| 少妇的逼水好多| 天堂中文最新版在线下载| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲av不卡在线观看| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 日本午夜av视频| 综合色丁香网| 日本黄色片子视频| kizo精华| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国国产精品蜜臀av免费| 女性被躁到高潮视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 久久鲁丝午夜福利片| 午夜日本视频在线| 97在线视频观看| 日韩 亚洲 欧美在线| 秋霞伦理黄片| 永久免费av网站大全| 少妇的逼好多水| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| av天堂久久9| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 中文欧美无线码| 久久国内精品自在自线图片| 色94色欧美一区二区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产乱人偷精品视频| 国产精品国产三级专区第一集| 大香蕉97超碰在线| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 丰满乱子伦码专区| 在线观看一区二区三区激情| 最近最新中文字幕免费大全7| 欧美丝袜亚洲另类| 亚洲av国产av综合av卡| 欧美精品亚洲一区二区| 男女免费视频国产| 最后的刺客免费高清国语| 内射极品少妇av片p| 多毛熟女@视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 丰满少妇做爰视频| av有码第一页| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲久久久国产精品| 少妇的逼好多水| 伊人久久国产一区二区| 视频区图区小说| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲精品视频女| 久久国内精品自在自线图片| 国产在线免费精品| 国精品久久久久久国模美| 人人妻人人看人人澡| 久久久久视频综合| 中文在线观看免费www的网站| 婷婷色综合大香蕉| 婷婷色av中文字幕| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 免费观看的影片在线观看| 性高湖久久久久久久久免费观看| 久久久久久久精品精品| 亚洲无线观看免费| 国产精品一区二区在线不卡| 97超碰精品成人国产| 97超视频在线观看视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 日韩伦理黄色片| 99热这里只有是精品在线观看| 中文天堂在线官网| 国产片特级美女逼逼视频| 黑丝袜美女国产一区| 久久青草综合色| 久久av网站| 一级片'在线观看视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产 一区精品| 一级黄片播放器| 大话2 男鬼变身卡| 婷婷色综合www| 久久久久久久久久久免费av| 久久 成人 亚洲| 人妻一区二区av| 国产男女内射视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 这个男人来自地球电影免费观看 | 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产亚洲最大av| 国产淫语在线视频| 亚洲av福利一区| 丝瓜视频免费看黄片| 精品久久久久久久久亚洲| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 永久免费av网站大全| 国产在视频线精品| 亚洲第一区二区三区不卡| 99久久综合免费| 日韩,欧美,国产一区二区三区| av一本久久久久| 午夜免费观看性视频| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 亚洲图色成人| 日韩制服骚丝袜av| 极品少妇高潮喷水抽搐| 日韩制服骚丝袜av| av黄色大香蕉| 日韩大片免费观看网站| 老女人水多毛片| 亚洲国产精品专区欧美| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲av综合色区一区| 免费高清在线观看视频在线观看| 三级国产精品片| 日韩av在线免费看完整版不卡| av不卡在线播放| 精品熟女少妇av免费看| 99久国产av精品国产电影| 99精国产麻豆久久婷婷| 成人无遮挡网站| av天堂中文字幕网| 午夜老司机福利剧场| 亚洲av二区三区四区| 久久 成人 亚洲| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 免费观看无遮挡的男女| 伦精品一区二区三区| 国产成人免费观看mmmm| 乱人伦中国视频| 日韩制服骚丝袜av| 纯流量卡能插随身wifi吗| 街头女战士在线观看网站| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美人与善性xxx| 激情五月婷婷亚洲| av专区在线播放| 少妇丰满av| 乱系列少妇在线播放| 天天操日日干夜夜撸| 在线 av 中文字幕| 日韩av不卡免费在线播放| 人妻少妇偷人精品九色| 男女边摸边吃奶| 水蜜桃什么品种好| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 日韩av不卡免费在线播放| a 毛片基地| 欧美精品一区二区大全| 少妇熟女欧美另类| 中文欧美无线码| 啦啦啦啦在线视频资源| 看非洲黑人一级黄片| 美女视频免费永久观看网站| av免费观看日本| 午夜精品国产一区二区电影| 搡女人真爽免费视频火全软件| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲国产av新网站| 涩涩av久久男人的天堂| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 少妇人妻久久综合中文| 乱人伦中国视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲精品一区蜜桃| 97超视频在线观看视频| 男人添女人高潮全过程视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 18+在线观看网站| 中国国产av一级| 国产伦理片在线播放av一区| 久久青草综合色| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 一边亲一边摸免费视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 激情五月婷婷亚洲| 国产探花极品一区二区| 男男h啪啪无遮挡| 老司机影院毛片| 春色校园在线视频观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 少妇人妻一区二区三区视频| 自线自在国产av| 国产成人91sexporn| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产精品三级大全| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 久久久久国产网址| 插阴视频在线观看视频| 国产免费一级a男人的天堂| 国产精品99久久99久久久不卡 | 国产亚洲欧美精品永久| h视频一区二区三区| 免费av中文字幕在线| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲,一卡二卡三卡| 国产精品一区二区在线观看99| 国产免费一区二区三区四区乱码| 成人毛片60女人毛片免费| 国产成人aa在线观看| 国产精品偷伦视频观看了| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲av成人精品一二三区| 免费黄频网站在线观看国产| 少妇的逼好多水| 国产精品国产av在线观看| 色视频在线一区二区三区| 国产欧美亚洲国产| 插阴视频在线观看视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 男人狂女人下面高潮的视频| 日本wwww免费看| av在线老鸭窝| 久久久精品94久久精品| 人妻一区二区av| 午夜福利视频精品| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产精品久久久久久久久免| 国产成人91sexporn| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 男女国产视频网站| 欧美日本中文国产一区发布| 久久国产亚洲av麻豆专区| av天堂中文字幕网| 成年人午夜在线观看视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 日本欧美国产在线视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 91精品国产九色| 国产成人免费观看mmmm| 日韩一区二区视频免费看| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 插逼视频在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 免费大片黄手机在线观看| 免费av中文字幕在线| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 赤兔流量卡办理| 午夜免费鲁丝| 色网站视频免费| 亚洲精品日本国产第一区| 最新的欧美精品一区二区| 国产一级毛片在线| 亚洲伊人久久精品综合| 日本欧美视频一区| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 99热这里只有是精品在线观看| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产精品免费大片| 精品少妇黑人巨大在线播放| 大片免费播放器 马上看| 永久免费av网站大全| 国产欧美亚洲国产| 一级毛片我不卡| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久热久热在线精品观看| 亚洲av.av天堂| 久久这里有精品视频免费| 午夜免费鲁丝| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 韩国av在线不卡| 99热国产这里只有精品6| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲情色 制服丝袜| 黄色日韩在线| 下体分泌物呈黄色| 哪个播放器可以免费观看大片| 中文在线观看免费www的网站| 男女边吃奶边做爰视频| 伦理电影大哥的女人| 热99国产精品久久久久久7| 日日啪夜夜撸| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国国产精品蜜臀av免费| h日本视频在线播放| 精品一区二区三区视频在线| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 老司机亚洲免费影院| 亚洲真实伦在线观看| 国产91av在线免费观看| 精品久久国产蜜桃| 国产精品99久久久久久久久| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲精品自拍成人| 亚洲美女搞黄在线观看| 一级a做视频免费观看| 亚洲欧美日韩东京热| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产黄色免费在线视频| 自线自在国产av| 亚洲内射少妇av| 伊人久久精品亚洲午夜| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久国产精品大桥未久av | freevideosex欧美| 亚洲图色成人| 国产高清国产精品国产三级| 黑丝袜美女国产一区| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲美女视频黄频| 久热这里只有精品99| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 伊人亚洲综合成人网| 午夜精品国产一区二区电影| 九色成人免费人妻av| 国产在线免费精品| 丝袜脚勾引网站| 少妇人妻 视频| a级一级毛片免费在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 边亲边吃奶的免费视频| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产成人精品婷婷| 免费大片黄手机在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| 69精品国产乱码久久久| 男女无遮挡免费网站观看| 一区二区三区四区激情视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 中文字幕免费在线视频6| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 日韩成人av中文字幕在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 热re99久久精品国产66热6| 十分钟在线观看高清视频www | 大码成人一级视频| 十八禁网站网址无遮挡 | 亚洲天堂av无毛| 精品一区二区三卡| 久久 成人 亚洲| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 十八禁高潮呻吟视频 | 波野结衣二区三区在线| 久久精品夜色国产| 日韩大片免费观看网站| 99国产精品免费福利视频| 亚洲四区av| 最新中文字幕久久久久| 少妇的逼水好多| 热re99久久国产66热| 亚洲精品亚洲一区二区| av在线app专区| 偷拍熟女少妇极品色| 我的老师免费观看完整版| 18禁动态无遮挡网站| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 精品一区二区三区视频在线| 高清午夜精品一区二区三区| 精品卡一卡二卡四卡免费| 一个人看视频在线观看www免费| 天堂8中文在线网| 国产黄片美女视频| 一本久久精品| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 麻豆乱淫一区二区| av免费观看日本| 久久久久久人妻| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲三级黄色毛片| 欧美国产精品一级二级三级 | 国产男女内射视频| 国产又色又爽无遮挡免| 午夜免费鲁丝|