低溫等離子體降低柴油機(jī)微粒和NOx排放試驗(yàn)研究

徐 輝, 蔡憶昔, 李小華, 施蘊(yùn)曦, 李偉俊

(江蘇大學(xué) 汽車與交通工程學(xué)院,江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

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低溫等離子體降低柴油機(jī)微粒和NOx排放試驗(yàn)研究

徐 輝, 蔡憶昔, 李小華, 施蘊(yùn)曦, 李偉俊

(江蘇大學(xué) 汽車與交通工程學(xué)院,江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

為降低柴油機(jī)微粒(PM)和NOx排放,基于介質(zhì)阻擋放電原理設(shè)計(jì)低溫等離子體(NTP)發(fā)生器；利用NTP,對(duì)加裝柴油機(jī)微粒捕集器的柴油機(jī)進(jìn)行試驗(yàn)研究.結(jié)果表明：該工況下,柴油機(jī)微粒排放的粒徑分布呈單峰分布,93%的微粒是超細(xì)微粒；柴油機(jī)微粒捕集器(DPF)對(duì)微粒數(shù)量的捕集效率約為93.8%；NTP活性氣體通入后,與未通入NTP的DPF下游微粒的數(shù)量密度相比,DPF下游微粒排放的數(shù)量密度減小了68%,粒徑尺寸在25.5～124.1nm減小幅度相對(duì)較大,約為80%,微粒的幾何平均直徑也有所減??；DPF和NTP活性氣體雙重作用可在降低微粒排放的同時(shí)降低NOx排放；微粒數(shù)量密度減小98%,NOx轉(zhuǎn)化效率約為57%.

柴油機(jī)；低溫等離子體(NTP)；微粒(PM)；氮氧化物(NOx)

柴油機(jī)憑借良好的燃油經(jīng)濟(jì)性、動(dòng)力性、可靠性等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)機(jī)械和汽車工程領(lǐng)域[1-2].與汽油機(jī)相比,柴油機(jī)因具有較高的熱效率,CO和碳?xì)浠衔?hydrocarbon,HC)排放較低；但NOx與微粒(particulatematter,PM)排放明顯較高,其中PM排放約為汽油機(jī)的30～60倍[3-4].PM排放的問題給人類健康和生態(tài)環(huán)境造成巨大的危害.

我國(guó)第五階段《輕型汽車污染排放限值及測(cè)量法規(guī)》中不僅對(duì)微粒質(zhì)量進(jìn)行嚴(yán)格的限制,還對(duì)微粒的數(shù)量提出了要求[5].目前,柴油機(jī)微粒捕集器(dieselparticulatefilter,DPF)技術(shù)是降低柴油機(jī)PM排放最有效的技術(shù)之一.由于微粒的沉積,DPF排氣背壓增大,排氣背壓過大會(huì)影響發(fā)動(dòng)機(jī)的性能,要適時(shí)對(duì)DPF進(jìn)行再生.

低溫等離子體技術(shù)(non-thermalplasma,NTP)是一種新型的DPF再生技術(shù).Masaaki等[6-8]利用NTP對(duì)DPF進(jìn)行再生研究,發(fā)現(xiàn)DPF可在250 ℃的環(huán)境下實(shí)現(xiàn)完全再生,且NO2和O3起主要作用.Shi等[9]利用自行設(shè)計(jì)的NTP發(fā)生器對(duì)DPF進(jìn)行離線再生試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)當(dāng)試驗(yàn)溫度為80 ℃時(shí),再生效果較好,再生過程中DPF內(nèi)部溫度遠(yuǎn)低于DPF最高適用溫度.文獻(xiàn)[6]和[9]都詳細(xì)分析了DPF的再生過程,但均未探究NTP對(duì)加裝DPF柴油機(jī)PM和NOx排放的影響.

為探究NTP對(duì)加裝DPF柴油機(jī)PM和NOx排放的影響,本文搭建NTP處理發(fā)動(dòng)機(jī)排氣的試驗(yàn)臺(tái)架,利用發(fā)動(dòng)機(jī)廢氣排放顆粒物粒徑譜儀(TSI3090)和Testo350XL,測(cè)量DPF前后端PM和NOx排放.通過該試驗(yàn),以揭示NTP對(duì)加裝DPF柴油機(jī)排放的影響規(guī)律,尤其對(duì)是微粒數(shù)密度、粒徑分布、NOx排放的影響規(guī)律.

1 試驗(yàn)裝置及方法

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)樣機(jī)為常柴4F20CTCI柴油機(jī),主要技術(shù)參數(shù)如表1所示.與柴油機(jī)匹配的DPF為堇青石壁流式DPF,其具體的結(jié)構(gòu)參數(shù)如下：長(zhǎng)152mm,直徑144mm,孔目數(shù)200CPSI.

試驗(yàn)臺(tái)架主要包括：常柴4F20CTCI發(fā)動(dòng)機(jī)、氣源供給裝置、NTP發(fā)生器、冷卻裝置和電源供給裝置,其具體的布置方式如圖1所示.氣源供給和冷卻裝置分別向發(fā)生器提供氧氣和冷卻水；穩(wěn)壓箱減小進(jìn)氣波動(dòng),穩(wěn)定進(jìn)氣流量；冷卻水降低NTP發(fā)生器放電區(qū)域溫度,保證發(fā)生器可靠穩(wěn)定工作,用MX4紅外測(cè)溫儀檢測(cè)NTP發(fā)生器放電區(qū)域溫度.電源供給裝置中,采用CTP-2000K智能電子沖擊機(jī)并利用TDS3034B示波器和TekP6139A高壓探頭測(cè)取放電電壓和放電頻率.采用Mini-HiCon高密度臭氧分析儀,檢測(cè)NTP發(fā)生器產(chǎn)生的O3密度.介質(zhì)阻擋放電(dielectricbarrierdischarge,DBD)相較于電暈放電,介質(zhì)阻擋放電的折合電場(chǎng)強(qiáng)度、電子能量等主要特性參數(shù)優(yōu)于電暈放電,NTP發(fā)生器結(jié)構(gòu)更緊湊,工作更穩(wěn)定[10].因此,本文設(shè)計(jì)的NTP發(fā)生器為同軸圓柱結(jié)構(gòu)介質(zhì)阻擋放電式發(fā)生器,內(nèi)電極為外徑48mm的不銹鋼管,阻擋介質(zhì)為內(nèi)徑52mm、壁厚2mm的石英管,放電間隙2mm；外電極為緊貼于石英管外壁軸向長(zhǎng)度400mm的鐵絲網(wǎng).根據(jù)NTP發(fā)生器性能參數(shù)優(yōu)化試驗(yàn),選取發(fā)生器的工作參數(shù)如下：O2流量為5L/min,放電頻率為7.22kHz,放電電源電壓為110V,產(chǎn)生的O3密度為42.6mg/L,發(fā)生器的功率為0.294kW,遠(yuǎn)低于熱再生所需能耗[11].

表1 常柴4F20CTCI柴油機(jī)技術(shù)參數(shù)

Tab.1ParametersofChangchai4F20CTCIdieselengine

項(xiàng)目參數(shù)發(fā)動(dòng)機(jī)型式4缸、水冷、四沖程缸徑/mm×行程/mm84×90排量/L1.995進(jìn)氣形式增壓中冷排放標(biāo)準(zhǔn)國(guó)-Ⅳ噴油系統(tǒng)高壓共軌最大扭矩/N·m135(2200r/min)標(biāo)定功率/kW40(3200r/min)

采用美國(guó)TSI公司的EEPS3090測(cè)取DPF前、后端微粒數(shù)量粒徑分布.該儀器可以快速測(cè)取柴油機(jī)的排氣微粒數(shù)量及粒徑分布,測(cè)取粒徑范圍為5.6～560.0nm,在0.1s內(nèi)可測(cè)取一個(gè)完整的微粒粒徑分布圖譜,并同步輸出16個(gè)粒徑通道的微粒數(shù)量及粒徑分布.同時(shí)，采用Testo350XL測(cè)量發(fā)動(dòng)機(jī)排氣中NOx的體積分?jǐn)?shù).

1.2 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)用燃油為商業(yè)國(guó)Ⅳ0#柴油,將柴油機(jī)工況調(diào)整至轉(zhuǎn)速為2 000r/min,負(fù)荷為45 %.在柴油機(jī)穩(wěn)定運(yùn)行5min后,打開右側(cè)蝶閥,關(guān)閉左側(cè)蝶閥；使用EEPS和Testo350XL測(cè)量DPF前端的PM和NOx排放.在發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行480min后通入NTP活性氣體,時(shí)長(zhǎng)為120min,每隔10min使用EEPS和Testo350XL測(cè)量DPF后端的PM和NOx排放的變化情況.EEPS采樣時(shí)間為120s,并取其平均值作為排放測(cè)試最終數(shù)據(jù).使用U型管測(cè)量DPF的排氣背壓.

圖1 低溫等離子體(NTP)處理柴油機(jī)微粒和NOx排放的試驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of disposing the particle and NOx emission of diesel engine by non-thermal plasma (NTP)

2 NTP分解PM和轉(zhuǎn)化NOx的反應(yīng)機(jī)理

O2經(jīng)NTP發(fā)生器放電擊穿后會(huì)產(chǎn)生大量O3、O等具有強(qiáng)氧化性的物質(zhì).放電過程中O3的形成一般認(rèn)為經(jīng)歷了2個(gè)步驟.1)如式(1)、(2)所示,放電作用下,氧分子化學(xué)鍵斷裂電離形成氧原子；2)氧原子自由基與三體反應(yīng)生成O3,如式(3)所示(M為上述三體),具體的化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型[12-14]如下：

(1)

(2)

O+O2+M→O3+M.

(3)

柴油機(jī)的NOx排放主要是NO.NOx的產(chǎn)生主要是燃料燃燒時(shí)與新鮮充量中的N2混合,在高溫富氧的環(huán)境下產(chǎn)生的.PM主要是由碳煙(Soot)、表面吸附凝聚的有機(jī)可溶成分(soluable organic fraction, SOF)和無(wú)機(jī)鹽3種成分構(gòu)成,其生成的條件是高溫缺氧.NTP通入后,NOx和PM均可與NTP活性物質(zhì)發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)(主要成分是O3),實(shí)現(xiàn)NOx轉(zhuǎn)化、PM分解和DPF的再生,主要的反應(yīng)如下：

C+O3→CO+O2，

(4)

C+2O3→CO2+2O2，

(5)

O3+SOF→CO(CO2)+O2+H2，

(6)

2NO+O2→2NO2，

(7)

NO+O3→NO2+O2，

(8)

2NO2→2NO+O2，

(9)

2C+2NO2→2CO2+N2，

(10)

4C+2NO2→4CO+N2.

(11)

DPF的再生主要是DPF捕集的PM與強(qiáng)氧化性物質(zhì)O3、NO2等,發(fā)生式(4)～(6)、(10)～(11)的反應(yīng),PM被分解為CO和CO2,NO2轉(zhuǎn)化為N2.從上述反應(yīng)機(jī)理可以看出,NTP系統(tǒng)可在實(shí)現(xiàn)DPF再生的同時(shí),降低柴油機(jī)的NOx排放.

O3、NO2與PM所發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)在常溫下即可發(fā)生,所需再生溫度較低,反應(yīng)放熱相對(duì)緩慢,再生進(jìn)行時(shí)DPF壁面溫度較低；因此,相較于熱再生[15]，其能耗較低,也不會(huì)出現(xiàn)DPF載體熱損壞的現(xiàn)象.與催化再生[16-17]相比,NTP再生DPF無(wú)須使用催化劑,不受燃油品質(zhì)的限制.

3 試驗(yàn)結(jié)果及分析

以每一級(jí)的微粒數(shù)量密度n為縱坐標(biāo),微粒分級(jí)后的特征粒徑Dp的對(duì)數(shù)為橫坐標(biāo),可得到微粒數(shù)量密度的粒徑分布.柴油機(jī)排氣中的微粒按照粒徑尺寸大小可以分為核態(tài)(Dp≤50 nm)、聚集態(tài)(Dp>50 nm)、超細(xì)微粒(Dp≤100 nm)這3種模態(tài)；核態(tài)、聚集態(tài)、超細(xì)微粒的數(shù)量密度所占微粒總數(shù)量密度的百分比分別稱為核態(tài)占比、聚集態(tài)占比和超細(xì)微粒占比,占比用λ表示.

定義DPF對(duì)微粒數(shù)量的捕集效率和微粒的幾何平均直徑,具體的計(jì)算公式如下.

1)DPF對(duì)微粒數(shù)量的捕集效率：

ηn=(1-nup/ndown)×100 .

(12)

式中：nup和ndown分別代表DPF上、下游的微粒數(shù)量密度.

2)微粒的幾何平均直徑：

Dg=exp [(∑nilnDpi)/ntotal] .

(13)

式中：Dg為微粒的幾何平均直徑；ni為第i個(gè)粒徑區(qū)間的微粒數(shù)量密度；Dpi為第i個(gè)粒徑區(qū)間的特征粒徑,ntotal為微粒的總數(shù)量密度,即

ntotal=∑ni,

既可以反應(yīng)微粒數(shù)量密度極大值的位置,又綜合了粒徑分布的形態(tài)[18].

3.1 DPF對(duì)微粒數(shù)量粒徑分布的影響

在NTP活性氣體通入前,試驗(yàn)測(cè)量DPF上、下游微粒數(shù)量的粒徑分布,分析其總數(shù)量密度及不同模態(tài)占比的變化情況,具體結(jié)果如圖2和3所示.由圖2可見,在此工況下,DPF上游，即發(fā)動(dòng)機(jī)的原排氣中，微粒排放的粒徑分布呈單峰分布,粒徑尺寸在39.2～93.1 nm達(dá)到峰值；排氣經(jīng)擴(kuò)散、攔截和慣性碰撞3個(gè)DPF捕集過程后,微粒的數(shù)量密度急劇減

圖2 柴油機(jī)微粒捕集器(DPF)上、下游微粒數(shù)量密度的粒徑分布Fig.2 Particle size distribution of number density under diesel particluate filter(DPF) upstream and downstream

圖3 DPF上、下游微粒的總數(shù)量密度及各模態(tài)占比Fig.3 Total number density and different modesproportion under DPF upstream and downstream

小,微粒數(shù)量密度從1.91×108cm-3減小至1.18×107cm-3,經(jīng)式(12)計(jì)算可得,微粒的捕集效率可達(dá)到93.8%；由圖3可見,微粒主要集中于微粒尺寸小于100 nm的粒徑范圍內(nèi),屬于超細(xì)微粒,占到總數(shù)量密度的93%,核態(tài)占比和聚積態(tài)占比分別為47%和53%.微粒經(jīng)DPF捕集后,核態(tài)、聚集態(tài)和超細(xì)微粒占比均有所減??；經(jīng)式(13)計(jì)算可知,DPF下游的微粒幾何平均直徑Dg相較于DPF上游有所減小,分別為48.8和45.6 nm；由于DPF對(duì)直徑較大的微粒捕集效果更好,導(dǎo)致微粒經(jīng)DPF捕集后其數(shù)量密度的峰值所對(duì)應(yīng)的粒徑尺寸有所減小

3.2 NTP對(duì)加裝DPF柴油機(jī)微粒排放的影響

NTP對(duì)DPF后端微粒數(shù)量密度、粒徑分布、各模態(tài)占比的影響如圖4、5和6所示.由圖4可見,在柴油機(jī)運(yùn)行480 min后,NTP活性氣體經(jīng)噴射系統(tǒng)進(jìn)入排氣管,DPF下游的微粒數(shù)量密度迅速減小,約為3.75×106cm-3,相較于未通入NTP情況下DPF下游的微粒數(shù)量減少了67.6%.微粒數(shù)量密度的減小主要是由3個(gè)方面引起的.

1)噴嘴距DPF前端有250 mm的流通距離,NTP活性氣體通入后,由于DPF前端微粒的數(shù)量密度較大,使得O3迅速與微粒發(fā)生式(4)和(5)反應(yīng),微粒被分解成CO和CO2,導(dǎo)致進(jìn)入DPF的微粒數(shù)量密度減小,DPF后端的數(shù)量密度大幅減小.

圖4 DPF下游微粒總數(shù)量密度隨時(shí)間的變化Fig.4 Change of total number density with time under DPF downstream

圖5 NTP對(duì)DPF下游微粒數(shù)量密度的粒徑分布的影響Fig.5 Effect of NTP on particle size distribution of number density under DPF downstream

圖6 NTP對(duì)DPF下游微?？倲?shù)量密度及各模態(tài)占比的影響Fig.6 Effects of NTP on total number density and different modesproportion under DPF uptstream and downstream

2)當(dāng)O3流經(jīng)DPF時(shí),O3將沉積DPF的微粒分解的同時(shí),由于DPF的節(jié)流作用,排氣流速降低,使得O3與微粒接觸更加充分,此段排氣中的微粒也可被分解.

3)由于柴油機(jī)排氣中處于富氧狀態(tài),以及活性氣體的通入,排氣中的NO發(fā)生式(7)和(8),被轉(zhuǎn)化成具有強(qiáng)氧化性的物質(zhì)NO2；其與PM發(fā)生式(10)和(11)反應(yīng),促使PM分解.NTP活性氣體通入后,微粒在DPF捕集和NTP活性氣體的雙重作用下,其數(shù)量密度減小了98%.由圖5可見,粒徑尺寸在25.5～124.1 nm的微粒由于其粒徑尺寸較大,數(shù)量密度較大,微粒與O3的反應(yīng)速率也相對(duì)較大,此粒徑范圍內(nèi)的微粒數(shù)量密度減小幅度相對(duì)較大,為80%.由圖6可見,通入NTP與未通入NTP相比,微粒的核態(tài)占比略有增加,聚集態(tài)占比略有減小,超細(xì)微粒占比減小10%；微粒的幾何平均粒徑Dg由45.3 nm減小至41.6 nm；結(jié)果表明,通入NTP后,DPF后端的微粒粒徑尺寸有減小的趨勢(shì)；超細(xì)微粒由于其數(shù)量密度較大,與O3反應(yīng)速率較大,其占比變化較大,減小約10%.NTP未通入前PM總數(shù)密度排放雖有一定波動(dòng)但幅度較小,而微粒的粒徑分布存在明顯的差異,粒徑尺寸在45.3～124.1 nm,微粒的數(shù)量密度較大.NTP通入后,同一工況下,其反應(yīng)溫度和反應(yīng)物密度一定,在未使用催化劑的情況下,其反應(yīng)活化能和反應(yīng)級(jí)數(shù)一定.粒徑在45.3～124.1 nm,由于微粒數(shù)量密度較大,NTP活性氣體與微粒的氧化反應(yīng)的速率較大；此外,由于該粒徑范圍內(nèi)的微粒直徑較大,微粒與活性氣體的接觸面積較大,微粒的氧化速率較大.從而導(dǎo)致PM的核態(tài)占比、超細(xì)微粒占比和幾何平均粒徑減小.

由U型管測(cè)得的DPF排氣背壓可知,NTP活性氣體通入后,DPF排氣背壓雖仍在上升,但上升速率由3.45 Pa/min降至1.0 Pa/min.

3.3 NTP對(duì)加裝DPF柴油機(jī)NOx排放的影響

排氣中NOx的體積分?jǐn)?shù)用φ(NOx)表示,NOx的轉(zhuǎn)化效率用η(NOx)表示.該工況下,DPF上游即發(fā)動(dòng)機(jī)的原NOx排放：NO的體積分?jǐn)?shù)為480×10-6,NO2的體積分?jǐn)?shù)為74.5×10-6,NOx的體積分?jǐn)?shù)為555×10-6,排溫為240 ℃.NTP活性氣體通入后,測(cè)量DPF下游排氣中NOx的體積分?jǐn)?shù)；NTP對(duì)排氣中NOx的影響如圖7所示.由圖7可見,NTP活性氣體通入后,排氣中的NO發(fā)生式(7)和(8)的反應(yīng),NO被轉(zhuǎn)化為NO2,轉(zhuǎn)化效率約為60%.NO2是具有強(qiáng)氧化性物質(zhì),其可與排氣中和DPF沉積的微粒發(fā)生式(10)和(11)反應(yīng),將其轉(zhuǎn)化為CO和CO2,NO2被轉(zhuǎn)化成NO和N2.由于排溫小于380 ℃,NO2分解速率較低[19],絕大部分NO2發(fā)生上述反應(yīng),其轉(zhuǎn)化率約為70%.NO2的主要來(lái)源有2個(gè)部分組成：1)發(fā)動(dòng)機(jī)燃料與新鮮充量中的N2混合,在高溫富氧的燃燒環(huán)境下產(chǎn)生的NO2；2)是由上述燃燒過程產(chǎn)生的NO在NTP活性氣體作用下發(fā)生式(7)和(8)的反應(yīng)而產(chǎn)生的NO2.可見,NTP活性氣體的通入,使得排氣中的NO被轉(zhuǎn)化成NO2,NO2又與排氣和DPF沉積的微粒發(fā)生反應(yīng),最終轉(zhuǎn)化為NO和N2,NOx的體積分?jǐn)?shù)降低,其轉(zhuǎn)化效率約為57%.

圖7 NTP對(duì)NOx排放的影響Fig.7 Effect of NTP on NOx emission

4 結(jié) 論

(1)在2 000 r/min、45%負(fù)荷的工況下,柴油機(jī)微粒排放的粒徑分布呈單峰分布,93%的微粒屬于超細(xì)微粒,DPF對(duì)微粒數(shù)量的捕集效率約為93.8%；微粒經(jīng)DPF捕集后,其核態(tài)占比、聚集態(tài)占比和幾何平均直徑Dg有所減小.

(2)NTP活性氣體通入后,DPF下游微粒的數(shù)密度相較于未通入NTP的DPF下游微粒的數(shù)量密度減小了67.6%；微粒在DPF捕集和NTP活性氣體的雙重作用下數(shù)量密度減小了98%,其幾何平均直徑Dg有所減小；粒徑尺寸在25.5～124.1 nm的微粒數(shù)量密度減小幅度相對(duì)較大,為80%.

(3)NTP活性氣體對(duì)柴油機(jī)NOx排放具有較好的轉(zhuǎn)化效果；NTP活性氣體通入后,排氣中NO轉(zhuǎn)化成NO2,利用NO2強(qiáng)氧化性將微粒分解,同時(shí)NO2轉(zhuǎn)化為N2,NOx的轉(zhuǎn)化效率可達(dá)到57%.

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Experimentalstudyonreductionofparticleandnitrogenoxideemissionsofdieselenginebynon-thermalplasma

XUHui,CAIYi-xi,LIXiao-hua,SHIYun-xi,LIWei-jun

(SchoolofAutomotiveandTrafficEngineering,JiangsuUniversity,Zhenjiang212013,China)

Thenon-thermalplasma(NTP)reactorwasdesignedtodecreasedieselengineemissionbasedondielectricbarrierdischarge.Theexperimentwascarriedouttodisposetheharmfulemissionsofdieselenginewithdieselparticular(DPF)byNTP.Resultsshowthattheparticlenumbersizedistributionofdieselengineissinglepeakdistributionundertheoperationcondition,ofwhich93%ofparticulatematter(PM)aremicro-particles.ThetrappingefficiencyofDPFis93.8%forparticlenumber.AftertheactiveNTPgasesbeingpumpedin,theparticlenumberconcentrationoftheDPFdownstreamiscutdownby68%,comparingtothatoftheDPFdownstreamwithoutNTP；theaveragegeometryofPMisdecreased.Morever,theparticulatematterofsizedistributionbetween25.4and124.1nmiscutdownby80%obviously.WiththefunctionofDPFandNTP,PMemissionandNOxemissioncanbecutdownatthesametime.ThedecreasingrangeofparticlenumberconcentrationandNOxconversionrateare98%and57%,respectively.

dieselengine；non-thermalplasma(NTP)；particulatematter(PM)；nitrogenoxide(NOx)

2015-12-22.

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51176067)；江蘇省高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)資助項(xiàng)目(PDPA)； 江蘇省“六大人才高峰”資助項(xiàng)目(2013-ZBZZ-036).

徐輝(1990—)，男，碩士，從事內(nèi)燃機(jī)工作過程及排放控制研究.ORCID：0000-0003-2675-7979.E-mail: 18796015142@163.com

ORCID：0000-0001-5264-8173.E-mail:qc001@ujs.edu.cn

10.3785/j.issn.1008-973X.2016.12.023

TK

A

X(2016)12-2418-06