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    曹妃甸和黃驊港近岸海域表層水體中PAHs的分布、來源及風(fēng)險評價

    2016-12-12 01:43:40劉憲斌楊文曉田勝艷梁夢宇李德亮劉春琳
    生態(tài)毒理學(xué)報 2016年2期
    關(guān)鍵詞:黃驊港曹妃甸站位

    劉憲斌,楊文曉,田勝艷,梁夢宇,李德亮,劉春琳

    天津科技大學(xué) 天津市海洋資源與化學(xué)重點實驗室,天津 300457

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    曹妃甸和黃驊港近岸海域表層水體中PAHs的分布、來源及風(fēng)險評價

    劉憲斌*,楊文曉,田勝艷,梁夢宇,李德亮,劉春琳

    天津科技大學(xué) 天津市海洋資源與化學(xué)重點實驗室,天津 300457

    曹妃甸和黃驊港是河北省近海工業(yè)布局和港口分布較密集的區(qū)域,對其近岸海域海水水質(zhì)進(jìn)行監(jiān)測具有重要意義。2014年9月采集研究區(qū)近岸海域表層海水,并利用GC-MS對其中16種優(yōu)先控制PAHs進(jìn)行測定。結(jié)果表明,曹妃甸和黃驊港近岸海域表層海水中∑PAHs含量分別為52.6~192.1 ng·L-1和85.4~156 ng·L-1,平均含量分別為74.59 ng·L-1和121.45 ng·L-1。黃驊港近岸海域∑PAHs含量高于曹妃甸近岸海域的含量,但PAHs的種類沒有差異。對比其他研究區(qū)域水體中PAHs的含量,本區(qū)域表層海水中PAHs的含量處于中等水平,屬于輕污染。異構(gòu)體比值結(jié)合該區(qū)域現(xiàn)狀分析初步判斷,研究區(qū)表層海水中PAHs來源于石油污染和煤、生物質(zhì)等的燃燒。應(yīng)用風(fēng)險商值法(RQ)對研究區(qū)域表層海水中PAHs的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價,結(jié)果表明該海域存在低生態(tài)風(fēng)險,需采取措施控制PAHs的污染。

    多環(huán)芳烴(PAHs);表層海水;曹妃甸;黃驊港;來源;風(fēng)險評價

    Received 19 August 2015 accepted 8 October 2015

    多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,簡稱PAHs)是一類含有2個及2個以上苯環(huán)的烴類有機(jī)污染物,具有致癌和致突變性,主要來源于人類活動,并廣泛存在于大氣、水體和沉積物中[1-2]。海洋環(huán)境中PAHs的污染主要來源于溢油、運輸事故、燃料的不完全燃燒和市政、工業(yè)用水的排放[3]。在海洋環(huán)境中,PAHs可以分布在海水、沉積物和生物體內(nèi),且PAHs在海水中的濃度因來源、區(qū)域和季節(jié)的不同變化較大[4]。

    河北省曹妃甸和黃驊港是我國重要的港口所在地,產(chǎn)業(yè)布局相對集中,擁有大量石化、化工、煤炭和煉鋼等大型企業(yè),如此繁榮的工業(yè)生產(chǎn)必然會對周邊海域造成影響。近年來已有很多關(guān)于國內(nèi)外水體中PAHs的報道[3,5-6],但是,關(guān)于該海域水體中PAHs的分布卻鮮有報道。本文研究了2014年9月曹妃甸和黃驊港近岸海域表層海水中PAHs的分布、來源及其生態(tài)風(fēng)險,為河北省近海PAHs的污染控制和臨海工業(yè)區(qū)的環(huán)境保護(hù)提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 試劑

    16種US EPA優(yōu)先控制PAHs的混合標(biāo)樣:萘(Nap)、苊(Acy)、苊烯(Ace)、芴(FI)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-cd]芘(lnP)、二苯并[a,h]蒽(DBA)、苯并[ghi]苝(BP),回收率指示物菲-d10(Phe-d10),PAHs定量內(nèi)標(biāo)物芘-d10(Pyr-d10)均購自美國AccuStandard, Inc。

    有機(jī)溶劑:正己烷(美國,Biologic-Reagents Inc)、二氯甲烷(美國,Biologic-Reagents Inc)、丙酮(美國,M TEDIA)均為色譜純。

    1.2 樣品采集

    2014年9月在曹妃甸原油碼頭、礦石碼頭和京唐鋼廠等環(huán)境敏感區(qū)近岸海域布設(shè)20個站位,在黃驊港綜合大港近岸海域布設(shè)18個檢測站位(圖1),每個采樣站位用表層采水器采集1 L海水,裝于潔凈棕色玻璃瓶中。-4 ℃保存,24 h內(nèi)運回實驗室進(jìn)行萃取處理。

    1.3 樣品預(yù)處理及分析

    問指不恥向別人求教,善于與別人交流。問也是道德培育和養(yǎng)成的又一重要途徑和方法?!墩撜Z》明確指出:“敏而好學(xué),不恥下問?!薄耙伤紗??!薄白釉唬骸诵校赜形?guī)熝?;擇其善者而從之,其不善者而改之。’”意思是,天資聰敏,勤奮好學(xué),向地位低下的人求教而不怕人恥笑;遇到疑問時,就應(yīng)該及時去請教別人??鬃诱f:“三個人在一起走路,其中一定有我的老師。我接受他們正確的意見,拋棄錯誤的觀點?!彼自捳f“學(xué)問”,可見“學(xué)”和“問”是無法分開的,“學(xué)”是獲得學(xué)問的重要途徑,“問”當(dāng)然也是獲得知識的重要手段。又學(xué)又問,才能成為一個有“學(xué)問”的人。

    采用固相萃取的方法對水樣進(jìn)行預(yù)處理。將采集的1 L水樣沉淀后去除瓶底的渾濁物,加入回收率指示物菲-d10;用二氯甲烷、甲醇、水各10 mL分2次活化柱子(C-18);采用蠕動泵將水樣以5mL·min-1的速度通過柱子,使樣品富集;富集完成后,用10 mL 5%的甲醇溶液和3 mL的丙酮溶液淋洗柱子;用10 mL二氯甲烷和5 mL二氯甲烷:正己烷(1:1)洗脫,并將洗脫液收集到15 mL的玻璃離心管;氮吹濃縮至0.5 mL裝入GC樣品瓶中,加入內(nèi)標(biāo)物芘-d10,待GC-MS進(jìn)行檢測分析。

    圖1 曹妃甸和黃驊港表層海水采樣站位示意圖Fig. 1 Sampling locations of surface water in Caofeidian and Huanghuagang

    用Agilent 7890A氣相色譜/5975C質(zhì)譜聯(lián)用儀在SIM模式下進(jìn)行定性及定量分析。各單體化合物的檢出限萘和苊為0.08 ng·L-1,苊烯、芴、菲、蒽、熒蒽和芘為0.2 ng·L-1,苯并[a]蒽、屈、苯并[b]熒蒽、苯并[k]熒蒽和苯并[a]芘為0.4 ng·L-1,茚并[1,2,3-cd]芘、二苯并[a,h]蒽和苯并[ghi]苝為2 ng·L-1。

    1.4 質(zhì)量保證和質(zhì)量控制

    樣品萃取時加入定量菲-d10作為回收率指示物。樣品處理前,先進(jìn)行以純水為基質(zhì)的加標(biāo)(混標(biāo))試驗。每批樣品做一個方法空白,以檢測實驗室背景。加標(biāo)回收率為85%~105%??瞻字杏械秃康耐滴餀z出,含量均低于樣品中含量,樣品結(jié)果進(jìn)行空白扣除。用芘-d10內(nèi)標(biāo)法定量。

    1.5 風(fēng)險評價方法

    對于水體中PAHs,常用的生態(tài)風(fēng)險評價方法有商值法、概率風(fēng)險評價方法和統(tǒng)計分析方法[7-8],其中商值法是使用最廣泛的評價方法,本文采用該法。

    本文參考Kalf等[9]和Cao等[10]的研究,利用風(fēng)險商值(RQ)評價PAHs可能對水生生物產(chǎn)生的生態(tài)風(fēng)險[11-12]。

    RQ=CPAHs/CQV

    (1)

    CPAHs指水環(huán)境中檢測出的PAHs的濃度,CQV指水環(huán)境中的質(zhì)量值;可忽略濃度(NCs)和最大允許濃度(MPCs)作為水環(huán)境中的質(zhì)量值,由公式(1)可得最低風(fēng)險商(RQNCS)和最高風(fēng)險商(RQMPCs)的計算公式如下:

    RQNCs=CPAHs/CQV(NCs)

    (2)

    RQMPCs=CPAHs/CQV(MPCs)

    (3)

    各PAHs和∑PAHs的RQ判定標(biāo)準(zhǔn)見表1[10,13]。

    2 結(jié)果(Results)

    2.1 PAHs的分布

    在檢測的16種優(yōu)控PAHs中,調(diào)查區(qū)域海水檢出的均為低環(huán)(2~4)的PAHs(Nap、Acy、Ace、FI、Phe、Ant、Flu和Pry),各站位PAHs的含量如圖2所示。曹妃甸近岸海域海水PAHs總量變化范圍為52.6~192.1 ng·L-1,平均含量為74.59 ng·L-1,在C10站位PAHs含量出現(xiàn)明顯高值。黃驊港近岸海域海水PAHs總量變化范圍為85.4~156 ng·L-1,平均含量為121.45 ng·L-1,各站位PAHs分布差異不大。黃驊港近岸海域海水中PAHs濃度高于曹妃甸近岸海域海水中PAHs的濃度??赡苁怯捎邳S驊港地處滄州渤海新區(qū),石油化工、鋼鐵、港口等的發(fā)展較曹妃甸的發(fā)展早,污染歷史相對較長。

    表1 各PAHs和∑PAHs的RQ判定標(biāo)準(zhǔn)

    表2 不同水域PAHs濃度比較

    注: N代表PAHs在研究中的檢測數(shù)目。

    Note: N is the number of PAHs compounds investigated in each study.

    圖2 研究區(qū)域各站位PAHs的含量Fig. 2 Concentrations of PAHs from different sites

    圖3 曹妃甸和黃驊港海域表層水體中同分異構(gòu)體的特征比值Fig. 3 Isomer ratio plots of PAHs in surface water from Caofeidian and Huanghuagang

    表3 判定PAHs來源的特征比值變化范圍

    對比國內(nèi)外其他研究區(qū)域水體中PAHs的含量(如表2)。

    2.2 PAHs的組成及來源分析

    曹妃甸和黃驊港表層海水中檢出的PAHs均為2~4環(huán)。2環(huán)PAHs(Nap、Acy、Ace、Fl)的量占總量的58.58% ~79.17%,其中Nap為主要成分,占總量的33.7% ~57.87%。Nap是原油和輕質(zhì)油油類產(chǎn)品的重要組成部分,可作為石油源的指示物[17]。3環(huán)PAHs(Phe、Ant、Flu)的量占總量的19.32% ~38.97%,4環(huán)PAHs(Pyr)的量占總量的1.51% ~2.45%。兩區(qū)域表層海水中所檢測出的PAHs的種類一致,其含量差異不大,說明這兩區(qū)域污染源基本一致。

    利用具有一定穩(wěn)定性PAHs異構(gòu)體對(Phe/Ant、Flu/Pyr和lnP/BP系列)作為源解析的分子標(biāo)志物對研究區(qū)PAHs的來源進(jìn)行分析[18~21]。表3列出了這些異構(gòu)體比值的判斷標(biāo)準(zhǔn)。比較本文中幾種同分異構(gòu)體的比值(如圖3),曹妃甸近岸海域表層海水所有站位Ant/(Ant+Phe)<0.1,表明其來源于石油污染;黃驊港H04和H16兩個站位Ant/(Ant+Phe)=0.1,其余站位Ant/(Ant+Phe)<0.1,表明其來源于石油污染。曹妃甸和黃驊港近岸海域表層海水所有站位Flu/(Flu+Pyr)>0.5,表示來源為煤、生物質(zhì)的燃燒。

    2.3 PAHs的生態(tài)毒性風(fēng)險評價

    PAHs具有致癌、致畸和致突變性,有研究表明對于水生生物L(fēng)WM(低分子量)PAHs比HWM(高分子)PAHs會暴露出更高的毒性,魚類等水生生物更可能直接從水中攝入PAHs[1,3]。目前,我國關(guān)于PAHs的海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)只規(guī)定了苯并芘含量不能超過2.5 ng.L-1[22],尚未對其他PAHs含量作出相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn),但對其他PAHs的生態(tài)風(fēng)險評價仍很有必要。

    利用風(fēng)險商值(RQ)評價PAHs可能產(chǎn)生的生態(tài)風(fēng)險,水環(huán)境中NCs和MPCs值及本研究中各PAHs的RQ值結(jié)果列于表4。

    由表4可以看出,曹妃甸近岸海域表層海水中Nap、Fl、Phe、Ant、Flu和Pyr的RQNCs值均大于1,RQMPCs值小于1,表明該區(qū)域中Nap、Fl、Phe、Ant、Flu和Pyr存在低風(fēng)險,風(fēng)險值較高的是菲(RQNCs=8.37)。黃驊港近岸海域表層海水中Nap、Ace、Fl、Phe、Ant和Pyr的RQNCs值均大于1,RQMPCs值小于1,表明該區(qū)域中Nap、Ace、Fl、Phe、Ant和Pyr存在低風(fēng)險,菲的風(fēng)險值(RQNCs=6.13)較高。兩區(qū)域中1≤RQ∑PAHs(NCs)<800,RQ∑PAHs(MPCs)﹤1,表明兩區(qū)域中∑PAHs的生態(tài)風(fēng)險低。

    3 討論(Discussions)

    與國內(nèi)外其他研究區(qū)域水體對比,曹妃甸和黃驊港近岸表層海水PAHs的含量遠(yuǎn)小于大亞灣表層海水和??跒车人w中PAHs的含量,高于深水灣和臺灣海峽等水體中PAHs的含量,處于中等水平。此外,PAHs的污染程度可分為4個等級:微污染(10~50 ng·L-1)、輕污染(50~250 ng·L-1)、中度污染(250~1 000 ng·L-1)和重污染(≥1 000 ng·L-1)[23]。曹妃甸和黃驊港近岸海域表層海水中PAHs的含量分別為52.6~192.1 ng·L-1和85.4~156 ng·L-1,因此兩個區(qū)域表層海水中PAHs污染程度均屬于輕污染。

    表4 NCs和MPCs值及本研究中PAHs的RQ值

    注:N.D.表示未檢出,NCs為可忽略濃度,MPCs為最大允許濃度。

    Note: N.D. represents the concentration of PAHs is below the detection limit. NCs stands for the negligible concentrations, MPCs stands for the maximum permissible concentrations.

    異構(gòu)體比值結(jié)果Ant/(Ant+Phe)<0.1和Flu/(Flu+Pyr)>0.5表明,曹妃甸和黃驊港近海表層海水中PAHs并非來源于單一且貢獻(xiàn)較強的污染源,這與Katsoyiannis等[24]對英國12個不同地區(qū)大氣中PAHs來源分析結(jié)果相似。2010年張耀丹等[17]對該區(qū)域PAHs的來源分析結(jié)果表明PAHs的來源以石油污染為主,燃燒源也有一定的貢獻(xiàn)。自2010年以來,曹妃甸工業(yè)區(qū)石油化工、鋼鐵、電力等產(chǎn)業(yè)的繼續(xù)發(fā)展,使得煤和生物質(zhì)的燃燒成為PAHs的一大來源;同樣黃驊港地處滄州渤海新區(qū),燃燒源的貢獻(xiàn)也很大。因此,煤、生物質(zhì)等的燃燒可能已成為該區(qū)域PAHs的主要來源之一。另外,曹妃甸和黃驊港內(nèi)碼頭較多,海上活動頻繁,石油污染依舊是PAHs的主要來源。因此,初步判斷曹妃甸和黃驊港近岸海域海水中PAHs的來源為石油污染和煤、生物質(zhì)等的燃燒。

    風(fēng)險商值(RQ)對PAHs的評價結(jié)果表明,曹妃甸和黃驊港近岸海域表層海水中的PAHs存在低風(fēng)險,其中菲的風(fēng)險值較高,且菲不易通過光降解、生物利用和揮發(fā)而減少[25]。隨著工業(yè)和海上運輸業(yè)的不斷發(fā)展,PAHs污染日益嚴(yán)重,會進(jìn)一步影響生態(tài)環(huán)境,因此需要采取措施來控制曹妃甸和黃驊港近岸海域海水中PAHs的濃度,尤其是菲的濃度,防止生態(tài)風(fēng)險的進(jìn)一步增加。

    致謝:國家海洋局秦皇島海洋監(jiān)測中心站在采樣方面提供了幫助,評審老師對文章修改提供的寶貴意見,在此一并致謝。

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    Distribution, Source and Ecological Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Water from the Caofeidian and Huanghuagang, China

    Liu Xianbin*, Yang Wenxiao, Tian Shengyan, Liang Mengyu, Li Deliang, Liu Chunlin

    Tianjin Key Laboratory of Marine Resources and Chemistry, Tianjin University of Science & Technology, Tianjin 300457, China

    It is important to monitor the quality of the seawater near Caofeidian and Huanghuagang, Hebei Province, China, where there are more industrial layout and ports. Surface seawater samples were collected and 16 priority polycyclic hydrocarbons (PAHs) were analyzed by GC/MS in September 2014. Total PAHs concentrations in the surface seawater from Caofeidian and Huanghuagang varied in the range of 52.6~192.1 ng·L-1and 85.4~156 ng·L-1, with the mean values of 74.59 ng·L-1and 121.45 ng·L-1, respectively. The levels of PAHs in Huanghuagang sea area were higher than those in Caofeidian sea area, with no difference in the kinds of PAHs. Compared with the reports about PAHs in seawater all over the world, the concentrations of PAHs in the surface seawater from the Caofeidian and Huanghuagang were medium and at light-polluted level. The measured PAHs mainly came from oil and combustion of coal and biomass, and etc. according to the ratios of isomer and analysis of the current conditions of the two areas. Risk quotients (RQ) results showed that there was low ecological risk in these areas and some measurements should be taken to control the pollution of PAHs.

    polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); surface water; Caofeidian; Huanghuagang; source; risk assessment

    10.7524/AJE.1673-5897.20150819001

    天津市蓬萊19-3油田溢油事故補償款項目(19-3BC2014-05)

    劉憲斌(1964-),男,博士,教授,研究方向為環(huán)境生態(tài)修復(fù),E-mail:lxb0688@tust.edu.cn

    2015-08-19 錄用日期:2015-10-08

    1673-5897(2016)2-742-07

    X171.5

    A

    簡介:劉憲斌(1964-),男,博士,教授,主要研究方向為環(huán)境調(diào)查與評價、污染環(huán)境修復(fù)原理與技術(shù)。

    劉憲斌, 楊文曉, 田勝艷, 等. 曹妃甸和黃驊港近岸海域表層水體中PAHs的分布、來源及風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報,2016, 11(2): 742-748

    Liu X B, Yang W X, Tian S Y, et al. Distribution, source and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from the Caofeidian and Huanghuagang, China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 742-748 (in Chinese)

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