東莞市某地區(qū)地表水中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)不確定性評(píng)價(jià)

程璜鑫，余蔥蔥，趙委托，郭莉，古曉雯，黃庭，程勝高

1. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢) 藝術(shù)與傳媒學(xué)院，武漢 430074 2. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢) 環(huán)境學(xué)院，武漢 430074 3. 核工業(yè)二〇三研究所環(huán)境工程與評(píng)價(jià)中心，咸陽(yáng)712000 4. 墨爾本大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，帕克維爾 3010

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東莞市某地區(qū)地表水中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)不確定性評(píng)價(jià)

程璜鑫1，余蔥蔥2，趙委托3,，郭莉2，古曉雯4，黃庭2，程勝高2

1. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢) 藝術(shù)與傳媒學(xué)院，武漢 430074 2. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢) 環(huán)境學(xué)院，武漢 430074 3. 核工業(yè)二〇三研究所環(huán)境工程與評(píng)價(jià)中心，咸陽(yáng)712000 4. 墨爾本大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，帕克維爾 3010

為了解東莞市西南地區(qū)(麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn))地表水中重金屬污染現(xiàn)狀與健康風(fēng)險(xiǎn)水平，對(duì)研究區(qū)域內(nèi)29個(gè)地表水樣中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等重金屬元素進(jìn)行測(cè)定，并運(yùn)用不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)研究區(qū)地表水中的重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果表明：該研究區(qū)域地表水中重金屬引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)較高，人均年健康風(fēng)險(xiǎn)都在Ⅴ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)及以上?；瘜W(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)中，以Cr最大，As次之，然后是Cd。非化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)中，Pb的風(fēng)險(xiǎn)最大，Ni次之，風(fēng)險(xiǎn)均遠(yuǎn)小于化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)。因此，該研究區(qū)域地表水中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)管理應(yīng)以化學(xué)致癌風(fēng)險(xiǎn)為主，重金屬污染物的優(yōu)先控制順序?yàn)镃r>As>Cd。

重金屬；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；不確定性評(píng)價(jià)；東莞；地表水

Received 29 November 2015 accepted 25 February 2016

珠江三角洲是我國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的區(qū)域之一，20世紀(jì)80年代以來(lái)，在發(fā)達(dá)國(guó)家的工業(yè)化發(fā)展的影響下，東莞市憑借其地處珠江三角洲“黃金地段”的區(qū)位優(yōu)勢(shì)，迅速實(shí)現(xiàn)了由農(nóng)業(yè)社會(huì)向工業(yè)社會(huì)的轉(zhuǎn)變[1]。隨著東莞市的快速發(fā)展，排放到納污地表水環(huán)境中的重金屬含量將會(huì)逐漸加大，這使得當(dāng)?shù)鼐幼^(qū)居民飲用水安全受到嚴(yán)重威脅。重金屬具有持久性、隱蔽性、不可降解性、可累積性等特點(diǎn)[2]，并可通過化學(xué)和生物富集作用破壞生態(tài)系統(tǒng)平衡，它一旦進(jìn)入人體可對(duì)人體的神經(jīng)系統(tǒng)和身體器官造成嚴(yán)重的損害，是環(huán)境污染物和潛在有毒物質(zhì)[3-4]。對(duì)于水體中微量毒害性重金屬人體暴露的途徑主要有3種：通過飲水?dāng)z入、通過嘴鼻呼吸攝入和通過暴露的皮膚接觸[5]，其中，飲水是微量毒害性重金屬人體暴露的重要途徑，研究表明，即使是長(zhǎng)期的低劑量暴露也會(huì)對(duì)人體造成傷害[6-7]。因此，對(duì)水環(huán)境中重金屬污染狀況及引起的人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)具有重要意義。

目前，一些研究學(xué)者已對(duì)廣東省廣州市、惠州市、河源市等地區(qū)的地表水中的重金屬污染狀況和健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了分析[8-9]，而對(duì)東莞市西南部城鎮(zhèn)地表水中重金屬的污染現(xiàn)狀和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究鮮有報(bào)道。此外，國(guó)內(nèi)學(xué)者大多采用確定性模型對(duì)水體中重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[10-12]，在評(píng)價(jià)的過程中如污染物濃度分布、毒理學(xué)參數(shù)以及暴露延時(shí)等的評(píng)價(jià)因子包含了大量不確定性因素，難以準(zhǔn)確反映地表水中污染物健康風(fēng)險(xiǎn)的實(shí)際情況，因此，在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)過程中有必要充分考慮評(píng)價(jià)過程中存在的不確定性因素。

本文選擇東莞市西南地區(qū)麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)電鍍企業(yè)周邊地表水為研究對(duì)象，測(cè)定水體中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等重金屬含量，并從污染物濃度、暴露途徑、暴露劑量等風(fēng)險(xiǎn)表征角度采用不確定性模型對(duì)地表水中重金屬人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，旨在掌握東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)電鍍企業(yè)周邊地表水的健康風(fēng)險(xiǎn)狀況，明確威脅人體健康的重金屬的污染程度，為研究區(qū)地表水水質(zhì)安全保障和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法 (Materials and methods)

1.1 研究區(qū)域

東莞市作為廣東省珠江三角洲崛起的經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅猛的城市之一，地處珠江三角洲東部，位于廣州、深圳兩大都市之間，有“世界工廠”的稱號(hào)，其表面分布著東江、石馬河、寒溪河等河流，多年平均地表水資源量為2.052×1010m3，多年平均地下水資源量為5.63×109m3，其西部為東江三角洲河網(wǎng)平原區(qū)，水資源豐富。本研究涉及東莞市西南地區(qū)麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)，4個(gè)鎮(zhèn)內(nèi)建有大量的電鍍企業(yè)，企業(yè)周圍分布著麻涌河、柏獅河、獅子洋、金河涌、四甲河、茅洲河、東引河等地表水水體，該區(qū)域全年降水量1 500～2 100 mm，降水季節(jié)較多集中在4～9月，年平均日照1 558～2 060 h，年平均氣溫23 ℃。

1.2 樣品采集

本研究的采樣區(qū)域涉及東莞市西南地區(qū)麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)4個(gè)鎮(zhèn)，選取2014年豐水期和枯水期的中間月份10月，在研究區(qū)域電鍍企業(yè)排污口的上下游典型斷面進(jìn)行地表水采樣，共設(shè)29個(gè)采樣點(diǎn)，研究區(qū)域和采樣點(diǎn)分布見圖1。取樣完成后將重金屬待測(cè)水樣置于250 mL聚四氟乙烯塑料瓶，每個(gè)水樣設(shè)置2個(gè)平行樣，經(jīng)0.45 μm濾膜過濾，用于Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn濃度測(cè)定的水樣現(xiàn)場(chǎng)加濃硝酸進(jìn)行酸化，將pH調(diào)至2以下；用于As濃度測(cè)定的水樣現(xiàn)場(chǎng)加濃硫酸進(jìn)行酸化，將pH調(diào)至2以下；用于Hg濃度測(cè)定的水樣現(xiàn)場(chǎng)加濃硝酸(濃硝酸與水體積比1：9，含重鉻酸鉀50 g·L-1)進(jìn)行酸化，將pH調(diào)至2以下。酸化后的水樣密封保存，運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室置于4 ℃冰箱保存。Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn采用美國(guó)Agilent公司的7500x型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)進(jìn)行測(cè)定，As和Hg采用北京普析通用公司的AFS PF6-Super2型原子熒光分光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定。經(jīng)檢驗(yàn)，待測(cè)物質(zhì)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均低于15%，符合USEPA的要求(RSD<30%)。

圖1 地表水采樣點(diǎn)分布圖Fig. 1 Map of surface water sampling site locations

1.3 基于不確定性地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

地表水中的重金屬對(duì)人體健康產(chǎn)生危害作用的風(fēng)險(xiǎn)類型可以分為：致癌性重金屬所致健康危害的年風(fēng)險(xiǎn)和非致癌性重金屬所致健康危害的年風(fēng)險(xiǎn)?；瘜W(xué)致癌性重金屬除了具有化學(xué)物質(zhì)的致癌強(qiáng)度系數(shù)外，同樣具有非化學(xué)致癌性重金屬的毒性參考劑量[13]。通過世界衛(wèi)生組織WHO (Word Health Organization)和國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)IARC (International Agency for Research on Cancer)全面分析評(píng)價(jià)所監(jiān)測(cè)項(xiàng)目化學(xué)致癌物質(zhì)的可靠性程度可知，化學(xué)致癌性重金屬主要有As、Cd和Cr等；非化學(xué)致癌性重金屬主要有Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等[14]。本文將區(qū)間數(shù)理論應(yīng)用到地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，建立了基于不確定性地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[15-16]。

1.3.1 基于不確定性致癌性重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

(1)

(2)

CDing=IR×Cw/BW

(3)

1.3.2 基于不確定非致癌性重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)模型

(4)

(5)

CDing=IR×Cw×EF×ED/BW×AT

(6)

表1 重金屬的毒理學(xué)特性參數(shù)(飲用水途經(jīng))

表2 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的等級(jí)與分值

表3 總風(fēng)險(xiǎn)分值及所對(duì)應(yīng)的等級(jí)

1.3.3 地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)總體模型

假設(shè)各重金屬有毒物質(zhì)對(duì)人體健康水平的損害程度呈累積相加效應(yīng)，則地表水環(huán)境總體健康風(fēng)險(xiǎn)可表示為：

HQ總=HQc+HQn

(7)

式中：HQ總為致癌性重金屬和非致癌性重金屬的健康危害年風(fēng)險(xiǎn)總和。

1.3.4 地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等級(jí)的確定

1.3.4.1 地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的模糊化分級(jí)

根據(jù)專家的意見用[a1，b1]，[a2，b2]，···，[an，bn]來(lái)表示模糊數(shù)學(xué)模型中不同的風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)。根據(jù)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ的高低，分別賦于不同的分值1，2，3分或1，3，5分，如[a1，b1]，[a2，b2]，···，[an，bn]可賦值1，2，···，n。

1.3.4.2 確定各個(gè)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的隸屬度

設(shè)有不確定性風(fēng)險(xiǎn)值域區(qū)間[a，b]，則該風(fēng)險(xiǎn)值域區(qū)間對(duì)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)[an，bn]的隸屬度可定量表示為：

(8)

式中：μ(n)為風(fēng)險(xiǎn)值域區(qū)間[a，b]對(duì)第n個(gè)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)[an，bn]的隸屬度；∩為2個(gè)值域區(qū)間的交集；∣∣為值域范圍的幾何長(zhǎng)度。

1.3.4.3 確定所屬的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)

(9)

式中：A(n)為風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別n的評(píng)價(jià)分值。

根據(jù)相關(guān)研究，有關(guān)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的等級(jí)與分值如表2[20]，計(jì)算風(fēng)險(xiǎn)值域區(qū)間[a，b]相對(duì)于各個(gè)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)[an，bn]的隸屬度和總風(fēng)險(xiǎn)分值，有關(guān)總風(fēng)險(xiǎn)分值及所對(duì)應(yīng)的等級(jí)如表3[20]，確定研究區(qū)域的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)歸屬。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水采樣斷面重金屬質(zhì)量濃度的監(jiān)測(cè)值見表4，運(yùn)用不確定性地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，得出2014年10月東莞市西南地區(qū)各采樣點(diǎn)重金屬有毒污染物通過飲水途徑對(duì)人體造成的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)公式(8)計(jì)算得到采樣點(diǎn)年度風(fēng)險(xiǎn)水平對(duì)各個(gè)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)的隸屬度值，再由公式(9)計(jì)算各采樣點(diǎn)風(fēng)險(xiǎn)值域區(qū)間的總分值，進(jìn)而得出不確定性模型下地表水重金屬健康危害的總風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。

表4 研究區(qū)域地表水重金屬濃度以及與其他研究和導(dǎo)則的對(duì)比(單位：μg·L-1)

2.1 地表水重金屬含量分布特征

以地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)和生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB5749-2006)評(píng)價(jià)，麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水中重金屬平均濃度的達(dá)標(biāo)情況見表5。根據(jù)表4、表5，4個(gè)鎮(zhèn)地表水中重金屬濃度從小到大的順序?yàn)椋郝橛挎?zhèn)<長(zhǎng)安鎮(zhèn)<沙田鎮(zhèn)<虎門鎮(zhèn)。其中，麻涌鎮(zhèn)地表水中重金屬平均濃度均達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，As、Cr、Cu和Zn的所有濃度均達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn)，除了Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)。長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水中除了Hg以外，重金屬平均濃度均達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，除了Ni和Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)。沙田鎮(zhèn)地表水中除了Hg以外，重金屬平均濃度均達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，12號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cr達(dá)到Ⅴ類水標(biāo)準(zhǔn)，是長(zhǎng)安鎮(zhèn)Cr平均濃度的10倍，11和12號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cu的濃度是長(zhǎng)安鎮(zhèn)Cu平均濃度的7倍，除了Ni和Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)?；㈤T鎮(zhèn)地表水中除了Cr以外，重金屬平均濃度均達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，15和16號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cu的濃度是長(zhǎng)安鎮(zhèn)Cu平均濃度的40倍，15和16號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cr的濃度是長(zhǎng)安鎮(zhèn)Cr平均濃度的10倍，As、Cd、Cu、Hg和Zn的平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，Cr、Ni和Pb的平均濃度達(dá)不到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，15和16號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Ni的濃度是沙田鎮(zhèn)Ni平均濃度的20倍。虎門鎮(zhèn)地表水中Cr、Cu和Ni的濃度較高的監(jiān)測(cè)結(jié)果與蘇南某電鍍廠下游地表水中含有高濃度的Cr、Ni、Cu的監(jiān)測(cè)結(jié)果一致[25]，因此，推測(cè)虎門鎮(zhèn)地表水中Cr、Cu和Ni的濃度較高可能與當(dāng)?shù)亟ㄓ写罅康碾婂儚S有關(guān)。

跟湘江中重金屬的平均濃度相比，研究區(qū)域地表水中As的濃度比湘江中As的濃度小，Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn的濃度基本上比湘江中重金屬的濃度大。跟長(zhǎng)江中重金屬的平均濃度相比，研究區(qū)域地表水中As、Cd和Pb的濃度比長(zhǎng)江中重金屬的濃度小，Cr、Cu和Zn的濃度基本上比長(zhǎng)江中重金屬的濃度大。跟東莞市地表水重金屬的平均濃度相比，研究區(qū)域地表水中As的濃度跟東莞市地表水重金屬的平均濃度相近，Cr、Cu和Pb的濃度基本上比東莞市地表水重金屬的平均濃度大。

表6 不確定性模型中重金屬所致人均年健康風(fēng)險(xiǎn)(單位：a-1)

表7 確定性模型中重金屬所致人均年健康風(fēng)險(xiǎn)(單位：a-1)

表8 不確定性模型和確定性模型下重金屬所致人均年健康風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別(單位：a-1)

2.2 地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

依據(jù)各個(gè)水樣的金屬元素濃度數(shù)據(jù)，按照模型和參數(shù)可以計(jì)算得到研究區(qū)域內(nèi)各地表水的化學(xué)致癌性重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)和非化學(xué)致癌性重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)，評(píng)價(jià)結(jié)果見表6、表7和表8。

2.2.1 化學(xué)致癌性重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

研究區(qū)域地表水中化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)(飲水途徑)范圍在麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)分別為3.86×10-5～2.58×10-4a-1、2.48×10-4～3.92×10-3a-1、2.24×10-4～4.22×10-3a-1、2.48×10-4～8.94×10-4a-1。以國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)(International Commission on Radiological Protection，ICRP)推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平5.0×10-5a-1評(píng)價(jià)，該地表水體中除了麻涌鎮(zhèn)最小人均年健康風(fēng)險(xiǎn)小于該限值，其余監(jiān)測(cè)點(diǎn)人均年健康風(fēng)險(xiǎn)范圍均超過該限值。

根據(jù)表6，由化學(xué)致癌性重金屬As、Cd和Cr通過飲水途徑所引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)以Cr最大，As次之，然后是Cd，研究區(qū)域地表水中Cr引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)超過了國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)ICRP推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平5.0×10-5a-1，對(duì)暴露人群構(gòu)成一定的危害。按照對(duì)于總健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)百分比，該研究區(qū)域化學(xué)致癌性重金屬污染物的優(yōu)先控制順序依次為：Cr>As>Cd。

2.2.2 非化學(xué)致癌性重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

該地表水環(huán)境中非化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)(飲水途徑)范圍在麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)分別為2.35×10-8～2.86×10-8a-1、1.96×10-8～7.62×10-8a-1、1.96×10-8～2.8×10-8a-1、1.96×10-8～1.96×10-8a-1，風(fēng)險(xiǎn)范圍均小于國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平5.0×10-5a-1，這表明在飲用水中非化學(xué)致癌性重金屬所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)甚微，不會(huì)對(duì)暴露人群構(gòu)成明顯的危害。

根據(jù)表6，通過數(shù)量級(jí)可以看出，由非化學(xué)致癌性重金屬(Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)通過飲水途徑所引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)的大小為：Pb>Ni>Cu>Hg>Zn，同時(shí)，虎門鎮(zhèn)Cu、Ni、Zn的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)值、長(zhǎng)安鎮(zhèn)Ni的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)值和沙田鎮(zhèn)Zn的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)值較其他幾個(gè)鎮(zhèn)更大。

2.2.3 重金屬總健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

從表6可以看出，通過麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)的總風(fēng)險(xiǎn)范圍表征的風(fēng)險(xiǎn)大小為：長(zhǎng)安鎮(zhèn)>沙田鎮(zhèn)>麻涌鎮(zhèn)。虎門鎮(zhèn)不確定性總風(fēng)險(xiǎn)范圍相對(duì)沙田鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)更寬，它的最大總風(fēng)險(xiǎn)值大于沙田鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)，而最小總風(fēng)險(xiǎn)值小于沙田鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)。根據(jù)表7，通過確定性模型得到的4個(gè)鎮(zhèn)的總風(fēng)險(xiǎn)大小順序?yàn)椋夯㈤T鎮(zhèn)>沙田鎮(zhèn)>長(zhǎng)安鎮(zhèn)>麻涌鎮(zhèn)。

根據(jù)表8，通過對(duì)比可以看出，基于確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的評(píng)價(jià)結(jié)果與不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的評(píng)價(jià)結(jié)果稍有不同，通過確定性模型的評(píng)價(jià)，長(zhǎng)安鎮(zhèn)、麻涌鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果均為Ⅳ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，通過不確定性模型的評(píng)價(jià)，麻涌鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果為Ⅴ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，長(zhǎng)安鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果為Ⅵ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)及以上；通過確定性模型的評(píng)價(jià)，沙田鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果為Ⅴ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，虎門鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果為Ⅵ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，通過不確定性模型的評(píng)價(jià)，沙田鎮(zhèn)和虎門鎮(zhèn)的人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果均為Ⅵ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)及以上。對(duì)計(jì)算過程進(jìn)行分析，基于確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型僅以重金屬平均值計(jì)算表征水中重金屬的污染，風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)的選取具有很大的主觀性，基于不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)模型評(píng)價(jià)采用的是污染物的濃度范圍，比采用年均濃度包含了更多信息，通過不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型計(jì)算得到的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)更全面地反映了重金屬危害程度的高低。

從風(fēng)險(xiǎn)總值可以看出，4個(gè)鎮(zhèn)地表水重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)總值超過了國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)ICRP的推薦值5×10-5a-1和美國(guó)環(huán)境保護(hù)署US EPA (United States Environmental Protection Agency)的推薦值1×10-4a-1，人均年風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果都在Ⅴ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)及以上，說(shuō)明東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)的地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)整體狀況不容樂觀。在所研究的重金屬污染物中，化學(xué)致癌性重金屬通過飲水途經(jīng)引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過非化學(xué)致癌性重金屬引起的年健康風(fēng)險(xiǎn)，風(fēng)險(xiǎn)水平相差4～7個(gè)數(shù)量級(jí)，這與其他學(xué)者的研究結(jié)果一致[26-27]。非致癌物質(zhì)通過飲用水途徑產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)僅占總健康風(fēng)險(xiǎn)的0.0034%，幾乎可以忽略不計(jì)，因此，化學(xué)致癌性重金屬Cr、As和Cd是東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)管理的主要對(duì)象。

綜上可知，東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水中重金屬濃度從小到大的順序?yàn)椋郝橛挎?zhèn)<長(zhǎng)安鎮(zhèn)<沙田鎮(zhèn)<虎門鎮(zhèn)。4個(gè)鎮(zhèn)地表水中重金屬的平均濃度基本上能夠達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，麻涌鎮(zhèn)地表水中除了Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)；長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水中Hg達(dá)到地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅳ類水標(biāo)準(zhǔn)，除了Ni和Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)；沙田鎮(zhèn)地表水中Hg達(dá)到Ⅳ類水標(biāo)準(zhǔn)，除了Ni和Pb以外，重金屬平均濃度均達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，其中，12號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cr的濃度和11、12號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cu的濃度較高；虎門鎮(zhèn)地表水中Cr達(dá)到V類水標(biāo)準(zhǔn)，同時(shí)，Cr、Ni和Pb的平均濃度達(dá)不到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，其中，15和16號(hào)監(jiān)測(cè)點(diǎn)Cr的濃度、Cu的濃度和Ni的濃度較高。跟湘江、長(zhǎng)江和東莞市地表水重金屬的平均濃度相比，研究區(qū)域地表水中除了As的濃度較小外，其他重金屬的濃度都較大。

通過與確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的評(píng)價(jià)過程與結(jié)果對(duì)比發(fā)現(xiàn)，不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型通過污染物的濃度范圍計(jì)算得到的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)更能全面地反映同級(jí)別重金屬危害程度的高低。不確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水中重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)總值均超過了國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)ICRP的推薦值5×10-5a-1和美國(guó)環(huán)境保護(hù)署US EPA的推薦值1×10-4a-1，人均年健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果都在Ⅴ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)及以上，說(shuō)明東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)的地表水重金屬年健康風(fēng)險(xiǎn)整體狀況不容樂觀。

通過對(duì)研究區(qū)域地表水化學(xué)致癌性重金屬和非化學(xué)致癌性重金屬的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析，化學(xué)致癌性重金屬的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)的大小順序?yàn)镃r>As>Cd，非化學(xué)致癌性重金屬的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)的大小順序?yàn)镻b>Ni>Cu>Hg>Zn，化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于非化學(xué)致癌性重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)，風(fēng)險(xiǎn)水平相差4～7 個(gè)數(shù)量級(jí)。Cr在研究區(qū)域地表水的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)超過國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)ICRP的推薦值5×10-5a-1，因此，化學(xué)致癌性重金屬Cr、As和Cd是東莞市麻涌鎮(zhèn)、沙田鎮(zhèn)、虎門鎮(zhèn)和長(zhǎng)安鎮(zhèn)地表水健康風(fēng)險(xiǎn)管理的主要對(duì)象，金屬污染物的優(yōu)先控制順序?yàn)镃r>As>Cd。

本研究采用不確定性模型對(duì)研究區(qū)域地表水中重金屬引起的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，暴露途徑僅考慮了平均飲水?dāng)z入，沒有考慮皮膚接觸和呼吸攝入等其他的暴露途徑，實(shí)際上低估了重金屬暴露的風(fēng)險(xiǎn)；同時(shí)，由于評(píng)價(jià)過程中致癌強(qiáng)度系數(shù)與毒性參考劑量的選取、重金屬對(duì)人體健康危害的累積效應(yīng)分析等存在不確定性，因此，本文關(guān)于研究區(qū)域飲水重金屬暴露風(fēng)險(xiǎn)的研究是初步的，將會(huì)在接下來(lái)的工作中進(jìn)行更深入的探討。

[1] Du Y Y, Sun Y R, Feng C, et al. Comparison between CBR and CA methods for estimating land use change in Dongguan, China [J]. Journal of Geographical Sciences, 2012, 22(4): 716-736

[2] Loska K, Wiechula D. Application of principal component analysis for the estimation of source heavy metal contamination in surface sediments from Rybnik Reservoir [J]. Chemosphere, 2003, 51(8): 723-733

[3] Lohani M B, Singh A, Rupainwar D C. Seasonal variations of heavy metal contamination in river Gomti of Lucknow city region [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2009, 147(1): 253-263

[4] Muhammad S, Shah M T, Khan S. Health risk assessment of heavy metals and their source apportionment in drinking water of Kohistan region, northern Pakistan [J].Microchemical Journal, 2011, 98(2): 334-343

[5] De Miguel E, Iribarren I, Chacón E M, et al. Risk-based evaluation of the exposure of children to trace elements in playgrounds in Madrid (Spain) [J]. Chemosphere, 2007, 66(3): 505-513

[6] Giri S, Singh A K. Risk assessment, statistical source identification and seasonal fluctuation of dissolved metals in the Subarnarekha River, India [J]. Journal of Hazardous Materials, 2014, 265: 305-314

[7] 李祥平, 齊劍英, 陳永亨. 廣州市主要飲用水源中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)的初步評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2011, 31(3): 547-553

Li X P, Qi J Y, Chen Y H. Preliminary health risk assessment of heavy metals in the main drinking water sources of Guangzhou [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2011, 31(3): 547-553 (in Chinese)

[8] 王若師, 許秋瑾, 張嫻, 等. 東江流域典型鄉(xiāng)鎮(zhèn)飲用水源地重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2012, 33(9): 3083-3088

Wang R S, Xu Q J, Zhang X, et al. Healthrisk assessment of heavy metals in typical township water sources in Dongjiang River Basin [J]. Environmental Science, 2012, 33(9): 3083-3088 (in Chinese)

[9] 徐姍楠, 李純厚, 徐嬌嬌, 等. 大亞灣石化排污海域重金屬污染及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2014, 35(6): 2075-2084

Xu S N, Li C H, Xu J J, et al. Pollution by heavy metals in the petrochemical sewage waters of the sea area of Daya Bay and assessment on potential ecological risks [J]. Environmental Science, 2014, 35(6): 2075-2084 (in Chinese)

[10] 胡英, 祁士華, 張俊鵬, 等. 我國(guó)桂林毛村地下河重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境化學(xué), 2010, 29(3): 391-211

Hu Y, Qi S H, Zhang J P, et al. Health risk assessment of heavy metals in maocun underground river of Guilin, China [J]. Environmental Chemistry, 2010, 29(3): 391-211 (in Chinese)

[11] 杜維, 李愛民, 魯敏, 等.長(zhǎng)江武漢段重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)初步評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2014, 37(120): 535-539

Du W, Li A M, Lu M, et al. Preliminary health risk assessment of heavy metals in the Yangtze River of Wuhanarea [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 37(120): 535-539 (in Chinese)

[12] Zeng X X, Liu Y G, You S H, et al. Spatial distribution, health risk assessment and statistical source identification of the trace elements in surface water from the Xiangjiang River, China [J]. Environmental Science & Pollution Research, 2015, 22(12): 9400-9412

[13] Li S Y, Zhang Q F. Risk assessment and seasonal variations of dissolved trace elements and heavy metals in the upper Han River, China [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010, 181(1-3): 1051-1058

[14] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Supplement Risk Assessment Part 1. Guidance for Public Health Risk Assessment [R]. Washington D C : US EPA, 1989

[15] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Risk Assessment Guidance for Superfund Volume I: Human Health Evaluation Manual (Part A) Interim Final [R]. Washington D C: US EPA, 1989

[16] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Guidelines for Carcinogen Risk Assessment [R]. Washington D C: US EPA, 2005

[17] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Risk-based Concentration Table [R]. Washington D C: US EPA, 2013

[18] World Health Organization (WHO). Guidelines for Drinking-water Quality, Recommendations Incorporating 1st and 2nd Addenda, 13th Edn [R]. Geneva: WHO, 2008

[19] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Risk Assessment Guidance for Superfund Volume I: Human Health Evaluation Manual. Supplemental Guidance. “Standard Default Exposure Factors” Interim Final [R]. Washington D C: US EPA, 1991

[20] 宋焱, 徐頌軍, 張勇, 等. 白云山地表水重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)不確定性評(píng)價(jià)[J]. 地球科學(xué)進(jìn)展, 2013, 28(9): 1036-1042

Song Y, Xu S J, Zhang Y, et al. Uncertainty evaluation of the surface water’s heavy metal health risk in Baiyun mountain [J]. Advances in Earth Science, 2013, 28(9): 1036-1042 (in Chinese)

[21] Wu B, Zhao D, Jia H, et al. Preliminary risk assessment of trace metal pollution in surface water from Yangtze River in Nanjing Section, China [J]. Bulletin of Environmental Contamination Toxicology, 2009, 82(4): 405-409

[22] Huang G X, Sun J C, Zhang Y, et al. Impact of anthropogenic and natural processes on the evolution of groundwater chemistry in a rapidly urbanized coastal area, South China [J]. Science of the Total Environment, 2013, 463-464: 209-221

[23] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局. GB3838—2002 地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2002

State Environmental Protection Administration. GB3838—2002 Environmental Quality Standards for Surface Water [S]. Beijing: Standards Press of China, 2002 (in Chinese)

[24] 中華人民共和國(guó)衛(wèi)生部. GB5479—2006 生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2006

Ministry of Health of the Peoples Republic of China. GB5479—2006 Hygienic Standard for Drinking Water [S]. Beijing: Standards Press of China, 2006 (in Chinese)

[25] 杭小帥, 王火焰, 周健民, 等. 電鍍廠下游水體中重金屬的分布特征及其風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2008, 29(10): 2736-2742

Hang X S, Wang H Y, Zhou J M, et al. Heavy metals distribution characteristics and risk assessment of water below an electroplating factory [J]. Environmental Science, 2008, 29(10): 2736-2742 (in Chinese)

[26] 高繼軍, 張力平, 黃圣彪, 等. 北京市飲用水源水重金屬污染物健康風(fēng)險(xiǎn)的初步評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2004, 25(2): 47-50

Gao J J, Zhang L P, Huang S, et al. Preliminary health risk assessment of heavy metals in drinking waters in Beijing [J]. Environmental Science, 2004, 25(2): 47-50 (in Chinese)

[27] 黃玉琴, 周小寧, 朱文君, 等. 南寧市河流型水源地重金屬污染調(diào)查與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù), 2015, 27(1): 32-35

Huang Y Q, Zhou X N, Zhu W J, et al. Pollution survey and health risk assessment of heavy metal pollutants inNanning river-type drinking water sources [J]. The Environmental Monitoring Management and Technology, 2015, 27(1): 32-35 (in Chinese)

◆

Uncertainty Evaluation on Health Risk of Heavy Metal Elements in Surface Water of Dongguan, Guangdong Province

Cheng Huangxin1, Yu Congcong2, Zhao Weituo3,*, Guo Li2, Gu Xiaowen4, Huang Ting2, Cheng Shenggao2

1. School of Arts and Communication, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China 2. School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China 3. The Center of Environmental Engineering and Assessment, No.203 Research Institute of Nuclear Industry, Xianyang 712000, China 4. School of Earth Sciences, University of Melbourne, Parkville 3010, Australia

To better understand the pollution status of heavy metal elements in surface water and the health risk level of the regions of Machong, Shatian, Humen, and Changan town in the southwest of Dongguan city, the concentrations of heavy metal elements As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn of 29 surface water samples from the study area were analyzed, and the health risk assessment of heavy metal pollution in surface water of the study area was undertaken using the uncertainty health risk assessment model. Our results showed that the carcinogenic risk from heavy metal pollution in surface water of the area is relatively high, with a grade of per capita annual health risk larger than level V. The per capita annual health risk caused by chemical carcinogenic heavy metal elements follows the order of Cr>As>Cd, while it caused by non-chemical carcinogenic heavy metal elements follows the order of Pb>Ni. However, the per capita annual health risk caused by non-chemical carcinogenic heavy metal elements is notably lower than that by chemical carcinogenic heavy metal elements. In summary, health risk management for heavy metal pollution in surface water of the area should focus on chemical carcinogenic risk, and the controlling precedence of heavy metal pollution follows the sequence of Cr>As>Cd.

heavy metal; health risk assessment; uncertainty evaluation; Dongguan; surface water

10.7524/AJE.1673-5897.20151129007

中央高校新青年教師科研啟動(dòng)基金(CUGW140908)；國(guó)家自然科學(xué)基金(41072023)；國(guó)家自然科學(xué)基金(41402312)

程璜鑫(1982-)，男，博士，講師，研究方向?yàn)榫坝^生態(tài)修復(fù)，E-mail: chx.cug@qq.com

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: weituo2006@126.com

2015-11-29 錄用日期：2016-02-25

1673-5897(2016)2-556-10

X171.5

A

簡(jiǎn)介：趙委托(1988-)，男，博士，工程師，主要從事生態(tài)毒理學(xué)、多環(huán)境介質(zhì)中重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究。

程璜鑫, 余蔥蔥, 趙委托, 等. 東莞市某地區(qū)地表水中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)不確定性評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2016, 11(2): 556-565

Cheng H X, Yu C C, Zhao W T, et al. Uncertainty evaluation on health risk of heavy metal elements in surface water of Dongguan, Guangdong Province [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 556-565 (in Chinese)