鄱陽湖區(qū)域地下水有機(jī)污染物特征與風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

張春艷, 高柏, 郭亞丹, 劉媛媛, 馬文潔, 姚高揚(yáng)

1. 核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心(東華理工大學(xué))，南昌 330013 2. 東華理工大學(xué) 水資源與環(huán)境工程學(xué)院，南昌 330013 3. 核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培訓(xùn)基地，南昌 330013

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鄱陽湖區(qū)域地下水有機(jī)污染物特征與風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

張春艷1,2, 高柏2,3,*, 郭亞丹2,3, 劉媛媛2, 馬文潔1, 姚高揚(yáng)2

1. 核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心(東華理工大學(xué))，南昌 330013 2. 東華理工大學(xué) 水資源與環(huán)境工程學(xué)院，南昌 330013 3. 核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培訓(xùn)基地，南昌 330013

鄱陽湖是我國最大的淡水湖及重要生態(tài)經(jīng)濟(jì)區(qū)，選取鄱陽湖東南部地下水有機(jī)物進(jìn)行檢測分析并對其進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。結(jié)果表明：定性共鑒定出4類32種有機(jī)物；檢出率超過50%的有機(jī)物共10種，其中80%的有機(jī)物檢出率達(dá)到了100%；定量出的有機(jī)物中鄰二甲苯質(zhì)量濃度平均值最高，為2.33 μg·L-1，滴滴涕的質(zhì)量濃度平均值最低，為0.02 μg·L-1，暗示研究區(qū)地下水已受到了有機(jī)物的污染。健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)表明，研究區(qū)地下水中的有機(jī)物不會對人體健康產(chǎn)生致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)；但有機(jī)物具有長期殘留性及慢性毒性等特征，探究鄱陽湖區(qū)域地下水有機(jī)物的污染源及有機(jī)物的降解工作仍需進(jìn)行。

地下水；有機(jī)污染物；鄱陽湖；風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

Received 16 December 2015 accepted 29 January 2016

鄱陽湖位于江西省北部、長江中下游交接處南岸。它既是我國最大的淡水湖，同時(shí)也是重要生態(tài)經(jīng)濟(jì)區(qū)。國外針對人體內(nèi)存在的有機(jī)物及如何有效降解有機(jī)物研究成果較多[1-3]。國內(nèi)對鄱陽湖流域重金屬污染研究較多，眾多研究成果表明鄱陽湖已受到了不同程度的重金屬污染[4-8]；前人對鄱陽湖水污染現(xiàn)狀進(jìn)行了調(diào)查，結(jié)果表明水體富營養(yǎng)化程度加重[9-12]。

近幾年，針對鄱陽湖流域有機(jī)污染的研究較少。有機(jī)污染物在水體中含量雖相對較小，但因其具有生物累積性、長期殘留性以及“三致”作用或慢性毒性，威脅著人體的健康。本文針對鄱陽湖流域饒河、信江及撫河附近地下水水樣進(jìn)行檢測分析，定性與定量研究鄱陽湖流域饒河、信江及撫河附近地下水有機(jī)物的污染狀況，并根據(jù)USEPA暴露的計(jì)算方法對鄱陽湖流域饒河、信江及撫河附近地下水有機(jī)物進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，探究其對人體健康是否存在致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)。旨為日后針對鄱陽湖流域附近地下水有機(jī)物污染的研究奠定基礎(chǔ)。

1 材料與方法(Materials and methods )

1.1 水樣采集

水樣取自鄱陽湖流域饒河、信江及撫河附近的地下水(此地下水作為附近居民的飲用水使用)，參照HJ/T 164的相關(guān)規(guī)定執(zhí)行。采樣點(diǎn)信息及布點(diǎn)圖如表1、圖1所示。

表1 采樣點(diǎn)信息表

使用500 mL棕色玻璃瓶(帶聚四氟乙烯涂層密封墊的螺旋蓋)采集水樣，樣品采集前充分清洗采樣瓶，均采集平行雙樣且?guī)б粋€(gè)全程序空白和一個(gè)運(yùn)輸空白樣。每個(gè)樣品采完后，加入約25 mg抗壞血酸及0.5 mL鹽酸溶液進(jìn)行保存，并按照相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)運(yùn)送回實(shí)驗(yàn)室。

1.2 水樣檢測

實(shí)驗(yàn)室中，樣品檢測采用氣相色譜儀—電子捕獲檢測器。測定方法、步驟及注意事項(xiàng)均按照HJ686-2014[13]和HJ621-2011[14]標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

圖1 采樣布點(diǎn)圖Fig. 1 Distribution of sampling sites

1.3 研究方法

采用定性、定量和健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)法分析檢測出的數(shù)據(jù)。健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)法應(yīng)用USEPA的暴露計(jì)算法[15]，其模型如下：

(1)非致癌風(fēng)險(xiǎn)

用風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(HI)描述，即

HI=CDI/RfD

式中，CDI為長期日攝入量，mg·kg-1·d-1；RfD為污染物的參考劑量，mg·kg-1·d-1。

當(dāng)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大于1時(shí)，認(rèn)為會對人體健康產(chǎn)生非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

(2)致癌風(fēng)險(xiǎn)

用風(fēng)險(xiǎn)值(Risk)表示，即

Risk=CDI×SF

式中，SF為污染物的致癌斜率因子，kg·d·mg-1。

當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)超過1.0×10-4時(shí)，認(rèn)為會對人體健康產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)。

(3)長期日攝入量(CDI)

分為飲水和皮膚接觸2種途徑，采用Whelan和Droppo等提出的公式，即：

式中，ρ為水體中污染物的質(zhì)量濃度，mg·L-1；TF為將水高溫加熱后污染物的殘留比；U為日飲用水量，L·d-1；EF為暴露頻率，d·a-1；ED為暴露延時(shí)，a；BW為平均體重，kg；AT為平均暴露時(shí)間，d；I為每次洗澡單位面積對污染物的吸附量，mg·(cm2·次)-1；Asd為人體表面積，cm2；FE為洗澡頻率，次·d-1；f為腸道吸附比率；k為皮膚吸附參數(shù)，cm·h-1；τ為延滯時(shí)間，h；TE為洗澡時(shí)間，h。

“十三五”時(shí)期，隨著海洋經(jīng)濟(jì)迅速發(fā)展，國家“海洋戰(zhàn)略”的逐步實(shí)施，海上絲綢之路倡議的深入推進(jìn)，南海海區(qū)在多重政策推動下，航標(biāo)事業(yè)作為遠(yuǎn)海海域、重要戰(zhàn)略通道、領(lǐng)?；c(diǎn)、毗連區(qū)、邊遠(yuǎn)島礁、主權(quán)島礁、陸島交通建設(shè)等海上活動載體起到支撐和航海保障作用，面臨難得的歷史機(jī)遇。由于燈樁更加適應(yīng)其海域需求，施工技術(shù)成熟，建設(shè)周期較短，維護(hù)成本低廉，燈樁建設(shè)正逢其時(shí)，下面探討燈樁設(shè)計(jì)建設(shè)一些思路，僅供參考或借鑒。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 有機(jī)污染物特征

研究區(qū)水樣中共檢出有機(jī)污染物4類32種(見表2)，其中鹵代烴類10種，單環(huán)芳香族類18種，酯類1種，農(nóng)藥類3種。鑒定出的4類32種有機(jī)污染物中，19種有機(jī)物位于美國優(yōu)先控制污染物黑名單中[16]，18種有機(jī)物位于我國優(yōu)先控制污染物黑名單中[17]，27種屬《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)(由于采取的地下水作為居民生活飲用水使用且我國地下水控制的有機(jī)污染物較少)控制名單中[18]?？梢姡谯蛾柡^(qū)域地下水中檢測出的有機(jī)物種類相對較多，約84%的單個(gè)有機(jī)污染物屬GB5749-2006控制名單中。

2.2 有機(jī)污染物定量分析

如表3所示，研究區(qū)地下水中檢出率超過50%的有機(jī)污染物共10種，其中四氯化碳、1,2-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,3,5-三氯苯、1,2,4,5-四氯苯，六氯苯、六六六和滴滴涕的檢出率均是100%。表明研究區(qū)地下水已受到了有機(jī)物的污染。

在檢出的有機(jī)物中鄰二甲苯質(zhì)量濃度平均值最高，為2.33 μg·L-1，滴滴涕的質(zhì)量濃度平均值最低，為0.02 μg·L-1，其余的有機(jī)物介于0.12～0.41 μg·L-1。據(jù)GB 5749-2006標(biāo)準(zhǔn)，研究區(qū)地下水定量出的有機(jī)物均達(dá)標(biāo)。

表3 有機(jī)污染物的質(zhì)量濃度(單位：μg·L-1)

Table 3 The mass concentration of the organic pollutant (Unit: μg·L-1)

有機(jī)物Organicpollutants平均值A(chǔ)verageofmassconcentrationGB5749-2006standard檢出率Detectionrate四氯化碳Carbontetrachloride0.122100%鄰二甲苯o-Xylene2.3350086%1,2-二氯苯1,2-Dichlorobenzene0.331000100%1,4-二氯苯1,4-Dichlorobenzene0.4030071%1,2,3-三氯苯1,2,3-Trichlorobenzene0.4110100%1,3,5-三氯苯1,3,5-Trichlorobenzene0.2110100%1,2,4,5-四氯苯1,2,4,5-Tetrachlorbenzene0.15100%六氯苯Hexachlorobenzene0.171100%六六六BHC0.155100%滴滴涕DDT0.021100%

天然的地下水體中不存在有機(jī)物，而在研究區(qū)地下水中檢出的有機(jī)物多達(dá)4類32種，檢出率為100%的有機(jī)物有8種。有研究表明各種類型的工礦企業(yè)“三廢”的排放會產(chǎn)生鹵代烴類和單環(huán)芳香族類[19-20]。滴滴涕和六六六曾作為我國的主導(dǎo)農(nóng)藥，其主要來源于化肥農(nóng)藥。六氯苯曾用于處理種子，是糧食作物的殺真菌劑，其主要來源于含氯農(nóng)藥中的雜質(zhì)組分或城市廢物焚燒等[21]。因此，此次檢測出的有機(jī)物極可能主要來源于農(nóng)藥化肥的施用，這與鄱陽湖區(qū)域較為發(fā)達(dá)的農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)密切相關(guān)。

2.3 有機(jī)污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

據(jù)研究區(qū)的基本情況及一些相關(guān)研究[22-24]，選取評價(jià)過程中的相關(guān)參數(shù)如下，水經(jīng)高溫加熱后污染物的殘留比TF為0.5；日飲用水量U=2 L·d-1；暴露頻率EF=365 d·a-1；暴露延時(shí)ED=30或70 a；平均體重BW=60 kg；平均暴露時(shí)間AT=30或70 a；人體表面積Asd=16 600 cm2；洗澡頻率FE=0.3次·d-1；洗澡時(shí)間TE= 0.4 h；腸道吸附比率f=1；皮膚吸附參數(shù)k=0.001 cm·h-1；污染物的延滯時(shí)間τ=1 h。參考劑量及致癌斜率因子由USEPA網(wǎng)站查得。計(jì)算結(jié)果列于表4。

由表4知，可計(jì)算非致癌風(fēng)險(xiǎn)的有機(jī)物共9種。飲水途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值遠(yuǎn)高于皮膚接觸途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值，相差2個(gè)數(shù)量級。原因在于飲水?dāng)z入的量遠(yuǎn)高于皮膚接觸攝入的量。飲水途徑中的1,2,3-三氯苯、1,2,4,5-四氯苯以及六六六的非致癌風(fēng)險(xiǎn)相對較高；1,2,3-三氯苯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值最高，為8.54×10-3。1,2-二氯苯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值最低，為6.11×10-5?？偡侵掳╋L(fēng)險(xiǎn)值均在1.0×10-5～1.0×10-3數(shù)量級范圍內(nèi)，均遠(yuǎn)低于1。說明研究區(qū)內(nèi)地下水中的有機(jī)物不會對人體健康產(chǎn)生非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

而致癌風(fēng)險(xiǎn)，表4計(jì)算出致癌風(fēng)險(xiǎn)的有機(jī)污染物共5種，飲水途徑中有機(jī)污染物六氯苯的致癌風(fēng)險(xiǎn)值最高，為4.53×10-6；皮膚接觸途徑中也是六氯苯的致癌風(fēng)險(xiǎn)值最高，為1.98×10-8。總致癌風(fēng)險(xiǎn)值均在1.0×10-8～1.0×10-6數(shù)量級范圍內(nèi)，低于標(biāo)準(zhǔn)值(1.0×10-4)約2～4個(gè)數(shù)量級。因此可認(rèn)為研究區(qū)地下水檢測出的有機(jī)物不會對人體健康產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)。

鄱陽湖區(qū)域附近地下水中有機(jī)物的致癌風(fēng)險(xiǎn)值(1.0×10-8～1.0×10-6)與其他地區(qū)地下水有機(jī)物的致癌風(fēng)險(xiǎn)值相比(如東江流域地下水和天津市地下水的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)致癌風(fēng)險(xiǎn)值均在1.0×10-9～1.0×10-5間[25-26])，相差不大?？傮w上，研究區(qū)附近地下水體有機(jī)物不會對人體健康產(chǎn)生致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

表4 研究區(qū)水體有機(jī)污染物的風(fēng)險(xiǎn)值

綜上可知：

(1)根據(jù)室內(nèi)檢測，研究區(qū)地下水中定性出的有機(jī)物共4類32種，其中有27種有機(jī)物屬GB5749-2006控制，19種有機(jī)污染物屬美國優(yōu)先控制污染物黑名單中，18種有機(jī)物屬我國優(yōu)先控制污染物黑名單中。

(2)研究區(qū)內(nèi)檢出率超過50%的有機(jī)物共10種，其中80%的有機(jī)物檢出率達(dá)到100%。鄰二甲苯質(zhì)量濃度平均值最高，為2.33 μg·L-1，滴滴涕質(zhì)量濃度平均值最低，為0.02 μg·L-1。表明研究區(qū)地下水已受到了有機(jī)物的污染。

(3)根據(jù)健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，鄱陽湖區(qū)域附近地下水水體中，檢測出的有機(jī)物不會對人體健康產(chǎn)生致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)。但由于風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)本身具有的不確定性以及有機(jī)物本身的長期殘留性、慢性毒性等因素。因此，針對鄱陽湖附近地下水有機(jī)物污染有待于進(jìn)一步監(jiān)測分析與研究。

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Pollution Characteristic and Risk Assessment of Organic Pollutants in Groundwater of Poyang Lake

Zhang Chunyan1,2, Gao Bai2,3,*, Guo Yadan2,3, Liu Yuanyuan2, Ma Wenjie1, Yao Gaoyang2

1. Engineering Research Center of Nuclear Technology Application (East China Institute of Technology), Ministry of Education, Nanchang 330013, China 2. School of Water Resources and Environmental Engineering, East China Institute of Technology, Nanchang 330013, China 3. State Key Laboratory Breeding Base of Nuclear Resources and Environment, Nanchang 330013, China

Poyang Lake is the largest freshwater lake and it is an important ecological economic zone in China. The monitoring analysis and risk assessment of groundwater in the southeast of Poyang Lake were investigated in this paper. The results showed that 32 kinds of organic compounds in 4 categories were qualitatively identified. The detection rates of 10 kinds of organic substances were over 50% in the monitoring analysis results, of which the detection rates of 8 kinds of organic substances were over 100%. The average mass concentration of o-xylene is the highest (2.33 μg·L-1),and the DDT concentration as the lowest is 0.02 μg·L-1, which indicated the groundwater of Poyang Lake has been polluted by organic pollutants. Moreover, the results of risk assessment show that the organic pollutants in the groundwater of Poyang Lake will not pose cancer nor non-cancer risk to human health. However, it is still necessary to monitor the pollution source and to remove the organic pollutants in groundwater of Poyang Lake because of the persistence and chronic toxicity of of the organic pollutants.

groundwater; organic-pollutants; Poyang Lake; risk assessment

10.7524/AJE.1673-5897.20151216002

國家自然科學(xué)基金(41362011；41502235；21407022)；核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心(東華理工大學(xué))開放基金(HJSJYB 2011-16)

張春艷(1990-)，女，碩士研究生，研究方向?yàn)榄h(huán)境水文地質(zhì)學(xué)，E-mail:13047903981@163.com；

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: gaobai@ecit.cn

2015-12-16 錄用日期：2016-01-29

1673-5897(2016)2-524-07

X171.5

A

簡介：高柏(1964-)，男，博士，教授，主要研究方向?yàn)榈叵滤廴九c控制，發(fā)表學(xué)術(shù)論文70余篇，獲國家發(fā)明專利一項(xiàng)。

張春艷, 高柏, 郭亞丹, 等. 鄱陽湖區(qū)域地下水有機(jī)污染物特征與風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2016, 11(2): 524-530

Zhang C Y, Gao B, Guo Y D, et al. Pollution characteristic and risk assessment of organic pollutants in groundwater of Poyang Lake [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 524-530 (in Chinese)