• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    太湖西部入湖口沉積物中有機物分布及其潛在指示意義

    2016-12-12 01:41:53曾祥英劉靜何麗雄劉志陽于志強盛國
    生態(tài)毒理學報 2016年2期
    關鍵詞:麝香太湖沉積物

    曾祥英,劉靜,何麗雄,劉志陽,于志強,盛國

    1

    1. 中國科學院廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室 廣東省環(huán)境資源利用與保護重點實驗室,廣州 510640 2. 中國科學院大學,北京 100049 3. 廣州禾信分析儀器有限公司,廣州 510530 4. 廣東省環(huán)境科學研究院大氣環(huán)境研究所,廣州 510045

    ?

    太湖西部入湖口沉積物中有機物分布及其潛在指示意義

    1

    1. 中國科學院廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室 廣東省環(huán)境資源利用與保護重點實驗室,廣州 510640 2. 中國科學院大學,北京 100049 3. 廣州禾信分析儀器有限公司,廣州 510530 4. 廣東省環(huán)境科學研究院大氣環(huán)境研究所,廣州 510045

    太湖作為重要的工農業(yè)用水水源以及周邊居民飲用水源,其水質安全受到高度關注。在太湖西部入湖口采集7個沉積物樣品,研究了合成麝香、多環(huán)芳烴(PAHs)、有機磷酸酯阻燃劑/增塑劑(OPs)和有機氯農藥(OCPs)含量水平和分布規(guī)律。研究結果表明,沉積物中多種污染物分布廣泛,含量水平差異較大。其中,Σ15PAHs含量371 ng·g-1~2.53103ng·g-1,主要來源于生物質燃燒和化石燃料高溫裂解;沉積物中檢出4種多環(huán)麝香,主要組分為佳樂麝香(HHCB)(0.0792 ng·g-1~1.17 ng·g-1)和吐納麝香(AHTN)(0.123 ng·g-1~1.29 ng·g-1),它們指示了太湖水體已遭受一定程度生活污水輸入影響;沉積物中Σ6OPs含量范圍為1.63 ng·g-1~21.9 ng·g-1,主要污染組分為磷酸三(2-氯丙基)酯(TCPP)和磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP),并呈現(xiàn)明顯的點源排放特征;沉積物中六六六系列(HCHs)(0.310 ng·g-1~1.11 ng·g-1)和滴滴涕系列(DDTs)(0.551 ng·g-1~6.40 ng·g-1)主要來源于歷史殘留。位于太滆流域的幾個入湖口沉積物中多種污染物含量多高于浙江省轄區(qū)3個入湖口沉積物。

    太湖;沉積物;合成麝香;PAHs;有機磷酸酯;有機氯農藥

    Received 14 October 2015 accepted 16 November 2015

    太湖是我國第三大淡水湖泊,位于長江三角洲下游平原。太湖水面面積2 338 km2,流域面積36 500 km2,地跨浙、蘇、皖、滬三省一市,是我國經濟最為發(fā)達的地區(qū)之一,人類活動影響顯著。太湖流域河網密布,水量豐沛,是該地區(qū)主要淡水資源,也是周邊城市重要的飲用水水源。隨著流域內工農業(yè)生產廢水以及生活污水的排放,太湖水質日益惡化,已經形成水質性缺水,成為制約當?shù)亟洕l(fā)展的一個重要因素。國家和當?shù)卣块T都十分關注太湖流域水體污染控制和消減,實施了一系列的專項治理行動,但尚未完全遏制住水體污染的惡化趨勢??蒲腥藛T對太湖污染也極為關注,主要的研究多集中于N、P、COD等污染及其引發(fā)的富營養(yǎng)化問題[1-4]。近年的研究表明,受人類活動影響,太湖沉積物中廣泛檢出多環(huán)芳烴(PAHs)[5]、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)[6]、有機氯農藥(OCPs)[7]、內分泌干擾素(EDCs)[8]以及新型污染物如有機磷酸酯阻燃劑(OPs)[9]等有機污染物的分布,其主要輸入來源包括河流輸入、大氣沉降以及地下水滲入等。研究人員基于大量的巡測數(shù)據(jù)統(tǒng)計,發(fā)現(xiàn)入湖河流輸入是太湖水體中氨氮、總磷、總氮和高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)的重要輸入源,湖區(qū)水體中污染物水平與入湖河流含量呈現(xiàn)明顯的正相關;污染物進入湖區(qū)后,在太湖中有明顯的滯留[1-3]。但是針對傳統(tǒng)持久性有機污染物(POPs)以及新興污染物的輸入研究目前相對較少,有機污染物的輸入是否存在類似的輸入規(guī)律,目前未見公開報道。

    本研究選擇太湖西部7個主要入湖口,包括太滆港(TG)、殷村港(YC)、社瀆港(ShD)、大浦港(DP)、長興港(CX)、小梅港(XM)和長兜港(CD),分別采集表層沉積物樣品,研究PAHs、合成麝香、OCPs和OPs含量水平與分布特征,并在此基礎上初步評估不同河流的主要污染物、輸入特征及其潛在的污染來源。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 儀器、材料與試劑

    16種美國EPA優(yōu)控PAHs及5種回收率指示物氘代多環(huán)芳烴購自Supelco公司(美國);7種OCPs標準品包括六六六系列(α-HCH、β-HCH、γ-HCH、δ-HCH)和滴滴涕系列(p, p’-DDT、p, p’-DDD、p, p’-DDE)購自Supelco公司(美國);9種合成麝香標準品購自Promochem公司(德國),包括開許梅龍(DPMI)、薩利麝香(ADBI)、粉檀麝香(AHMI)、特拉斯(ATII)、佳樂麝香(HHCB)、吐納麝香(AHTN)、酮麝香(MK)、葵子麝香(MA)、二甲苯麝香(MX);6種OPs標樣從美國Sigma-Aldrich公司購得,包括磷酸三丁酯(TBP)、磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)、磷酸三(2-氯丙基)酯(TCPP)、磷酸三(1,3-二氯異丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPhP)和磷酸三甲苯酯(TTP);回收率指示物氘代磷酸三丁酯(d27-TBP)購自C/D/N Isotopes公司(加拿大);內標六甲基苯(HMB)購自Ehrenstofer-Sch?fer Bgm-Schlosser實驗室(德國)。

    所用溶劑均為色譜純,其中乙酸乙酯、二氯甲烷、丙酮均購于CNW Technologies GmbH(德國),甲醇和正己烷購于德國Merck Co.公司。實驗所用的超純水來自廈門銳思捷科學儀器有限公司的實驗室超純水系統(tǒng),使用前要求電阻率為18.2 M·cm。

    1.2 樣品采集、前處理與儀器分析

    2011年8月在圖1所示的7個采樣點,用不銹鋼抓斗采集表層0~5cm沉積物,存放于鋁箔袋并密封于密實袋中,運回實驗室于-20 ℃保存至分析。

    樣品前處理采用本課題組建立的聯(lián)合前處理方法[10]。在此簡述如下:凍干后的樣品除去礫石、樹根等雜物,經瑪瑙研缽研磨過60目篩,置于棕色瓶中保存。準確稱取5 g沉積物,加入回收率指示物,用二氯甲烷抽提72 h,底瓶中加入活性銅片脫硫。樣品抽提液濃縮后轉換溶劑為正己烷,并經過硅膠/氧化鋁凈化,收集目標組分。各組分經旋轉蒸發(fā)儀濃縮至約1 mL,再在柔和氮氣下濃縮至0.2 mL,加入內標六甲基苯,待儀器分析。其中,合成麝香[11]和OPs[9]通過GC-MS完成分析,PAHs和OCPs則通過GC-MS/MS完成定性定量分析[12],各目標化合物詳細的儀器分析條件和定性定量分析參數(shù)請見課題組相關文獻報道。

    1.3 質量保證與質量控制

    為減少干擾雜質對目標化合物的定性定量分析,在試驗過程中實施嚴格的質量控制和質量保證措施。實驗所用的玻璃器皿均經重鉻酸鉀/濃硫酸洗液處理,再依次用自來水和去離子水沖洗,烘干后于450 ℃馬弗爐內灼燒4 h,使用前再用甲醇、二氯甲烷和乙酸乙酯各蕩洗3次。在每批次樣品分析中加入方法空白、空白加標、基質加標和平行樣,所有樣品中均加入5種氘代多環(huán)芳烴和d27-TBP作為回收率指示物,用以控制樣品處理中的損失與評估分析數(shù)據(jù)的準確性。由于萘揮發(fā)性較強,在本研究中未計算d8-Nap的回收率,d10-Dih、d10-Phe、d12-Chry和d12-Pery的回收率分別為76.2%±11.3%、94.4%±6.3%、65.9%±12.0%和67.8%±11.4 %,d27-TBP的回收率為119.1%±2.8%。部分空白樣品中檢出低于檢測限的Phe、HHCB、AHTN、TBP、TCEP和TCPP,其余化合物均未檢出。

    在儀器分析時,每天進實際樣品前先測試標樣,與前一天標樣響應差別小于15%方可進行實際樣品分析。各目標化合物儀器檢測限(LOD)和定量限(LOQ)根據(jù)所使用儀器分別計算,其中合成麝香和OPs采用GC-MS完成定性定量分析,其LODs根據(jù)7次平行進樣分析低濃度標準品(25.0 ng·mL-1)的標準偏差(SD)計算所得,方法定量限LOQ則定義為兩倍的LOD值[9],研究結果顯示各目標化合物儀器檢測限在0.19 ng·g-1~ 0.51 ng·g-1范圍。PAHs和OCPs經GC-MS/MS完成分析,LOD定義為5倍信噪比(S/N),LOQ定義為10倍信噪比,15種PAHs LOD為0.71~4.60 pg·g-1,7種OCPs 0.05~0.70 pg·g-1。

    2 結果與討論(Results and discussion)

    2.1 沉積物中污染物含量水平

    表1中列出了各采樣點沉積物中各目標化合物含量與分布。在所有沉積物中,均檢出萘分布(未列入表1)。由于萘揮發(fā)性較強,本研究未對萘進行定量分析。

    2.1.1 沉積物中PAHs分布

    從表1中可以看出,所有采樣點沉積物中均檢出15種PAHs,但Σ15PAHs含量差別顯著,含量水平范圍為371 ng·g-1~2.53103ng·g-1。其中,YC和TG2個采樣點含量水平較高,較XM和CD高差不多一個數(shù)量級,與梅梁灣重污染區(qū)含量大致相當,較太湖東部南部湖區(qū)沉積物含量水平稍高[13],高于國內大多數(shù)河流但低于珠江主干含量水平[5,13-16]。

    在本研究中,我們也采用常見的診斷參數(shù)初步評估沉積物中PAHs主要來源。在這7個樣品中,Ant/Ant+Phe比值范圍為0.155~0.554,F(xiàn)lua/Flua+Pyr比值范圍為0.501~0.576,Ind/Ind+BghiP比值為0.463~0.518。這些診斷參數(shù)表明,該區(qū)域沉積物中PAHs主要來源于生物質燃燒和化石原料的高溫裂解[17]。結果與已有的文獻報道結果一致[5,13,16]。

    2.1.2 沉積物中合成麝香分布

    所有樣品中均未檢出DPMI、ATII以及3種硝基麝香(MK、MA和MX),所有樣品中均檢出低于檢測限的ADBI和AHMI,以及不同含量的HHCB(0.0792 ng·g-1~1.17 ng·g-1)和AHTN(0.123 ng·g-1~1.29 ng·g-1),這與2009年太湖沉積物中含量水平大致相當,且西部主要入湖口YC和TG含量水平要高于東部及湖心沉積物含量水平[18]。研究結果還表明,HHCB和AHTN是沉積物中合成麝香的主要組分,這與當?shù)叵憔懔系氖褂媚J接嘘P;該組成模式與珠三角和上海地區(qū)相似,但含量水平則差異顯著。珠江主干流經人口稠密的廣州市,大量生活污水直接/間接排放進入珠江水體,導致了珠江沉積物中高含量的HHCB(33.5 ng·g-1~121 ng·g-1)和AHTN(17.7 ng·g-1~42.5 ng·g-1);而西江流經大面積的農村地區(qū),受居民生活影響較小,沉積物中HHCB(2.58 ng·g-1~3.24 ng·g-1)和AHTN(3.14 ng·g-1~3.92 ng·g-1)含量水平與本研究結果大致相當[11]。上海老城區(qū)人口密集,上百年來生活污水直接排放進入蘇州河,沉積物中HHCB高達56.9 ng·g-1~552 ng·g-1,AHTN達到25.8 ng·g-1~117 ng·g-1[19]。自2007年太湖藍藻爆發(fā)后,太湖流域各級政府和太湖管理局下大力氣治理太湖污染,控制污水入湖[18]。太湖沉積物中合成麝香顯著低于直接受到生活污水排放影響的珠江以及蘇州河,說明當?shù)卣匚廴牒招黠@。

    注:ND,表示未檢出;LOD,表示低于檢測限。

    Note: ND, not detected; LOD, below the limits of detection.

    2.1.3 沉積物中OCPs分布

    所有沉積物中均檢測出不同含量的HCHs和DDTs,其中,HCHs含量水平為0.310 ng·g-1~1.11 ng·g-1,DDTs含量為0.551 ng·g-1~6.40 ng·g-1。太湖沉積物中HCHs含量低于珠三角沉積物含量,與遼河沉積物以及2009年太湖其他湖區(qū)沉積物含量水平大致相當;而DDTs含量顯著低于珠三角而與遼河沉積物相當,但要明顯高于2000年監(jiān)測結果[13,20-21]。

    在研究區(qū)域7個沉積物樣品中,β-HCH是主要的HCHs異構體,含量范圍為0.175 ng·g-1~0.598 ng·g-1,高值點出現(xiàn)在ShD;所有樣品中均檢出較低含量的γ-HCH(0.0174 ng·g-1~0.0957 ng·g-1)。 此外,沉積物中α-HCH/γ-HCH比值在1.42~4.78,低于工業(yè)品HCHs中異構體比值(3~7),HCHs也顯著偏離工業(yè)林丹中異構體比值(γ-HCH含量>99%)。我們由此可以推測,太湖西部沉積物中HCHs主要來源于歷史殘留,且部分異構體轉化為了最穩(wěn)定和最難降解的β-HCH;同時還有一定量的林丹輸入[13,20]。

    所有樣品中檢出p, p’-DDT(0.0750 ng·g-1~1.69 ng·g-1)、p, p’-DDD(0.145 ng·g-1~1.46 ng·g-1)和p, p’-DDE(0.331 ng·g-1~5.44 ng·g-1),高值點出現(xiàn)在YC以及ShD。一般來說,DDT在厭氧環(huán)境下降解生成DDD,在氧化條件下降解生成DDE。在本研究中,我們發(fā)現(xiàn)DDE是DDTs的主要組分,同時DDD/DDE比值為0.100~0.682,表明了研究區(qū)域沉積物中DDT有一定程度好氧生物降解;而樣品的(DDD+DDE)/DDTs比值均大于0.5,表明沉積物中DDTs主要來源于歷史殘留,主要為入湖河流攜帶的農田土壤中殘留,研究結果與此前文獻報道結果一致[13,21]。

    2.1.4 沉積物中OPs分布

    各樣品中均檢出了6種OPs目標化合物,∑OPs含量為1.63 ng·g-1~21.9 ng·g-1(均值9.96 ng·g-1),含量水平差異較為顯著。YC、TG和ShD 3個樣品中OPs含量要高于太湖飲用水源地沉積物中OPs含量[9]和大伙房水庫沉積物含量[22],但低于部分珠三角水源地[23]和珠江沉積物[24]中OPs含量水平。

    這7個樣品中OPs各單體組成也不盡相同,大致來看TCPP(均值3.32 ng·g-1)和TCEP(均值2.40 ng·g-1)是主要污染物,分布規(guī)律與太湖水源地沉積物中OPs分布規(guī)律相異,與珠三角河流沉積物(包括珠三角水源)和大伙房水庫均不相同[9,22-24],這可能與其在各地用途用量有關。

    2.2 沉積物中污染物時空分布特征

    總體而言,研究區(qū)域7個沉積物樣品中幾類化合物含量差異較大,且峰值出現(xiàn)在不同的采樣點。圖1示出了研究區(qū)域沉積物中合成麝香、PAHs、OPs和OCPs的空間分布。

    從圖中可以看出,位于浙江省內的3個采樣點(CD、CX和XM),除長興港PAHs含量(1.90103ng·g-1)較高以外,其余幾類污染物的含量均處于較低水平;高含量的目標污染物均出現(xiàn)在其余的采樣點,例如:合成麝香和OPs最高值位于YC(分別為2.46 ng·g-1和21.9 ng·g-1),其次為TG(分別為2.28 ng·g-1和15.4 ng·g-1);PAHs高值點分別位于TG(2.53103ng·g-1)和YC(2.45103ng·g-1);OCPs高值點位于ShD(7.34 ng·g-1)和YC(6.64 ng·g-1)。陳雷等[4]發(fā)現(xiàn),殷村港、社瀆港以及大浦港等河口沉積物中總磷、總氮以及總有機質累積明顯,其主要為工業(yè)污染和農業(yè)污染,也是太湖水體中重要的污染輸入來源。本研究中幾種污染物的分布規(guī)律與陳雷等報道的河口沉積物中總有機質、總氮總磷分布規(guī)律相似。

    太滆運河是貫通滆湖和太湖的主要水力通道,是太湖的主要入湖河流之一,流經武進高新區(qū)和2個工業(yè)集中區(qū),產業(yè)主要包括紡織、電鍍、醫(yī)藥和化工生產等行業(yè)[25];社瀆港流域也分布大量的工業(yè)企業(yè),包括電器機械、器械制造和壓延加工等,工業(yè)廢水是社瀆港流域污染物的主要貢獻者[26];宜興市大浦鎮(zhèn)為宜興市工業(yè)十強鄉(xiāng)鎮(zhèn),沿河岸修建了化工企業(yè)100多家,主要包括石油助劑、生物制劑等,因此我們推測沉積物中高含量的PAHs和OPs可能主要來源于流域內的工業(yè)廢水[17,27]。此外,隨著經濟的快速發(fā)展,太滆運河流域城市化進程加快,城鎮(zhèn)生活污水對流域水體污染加劇[25],雖然在嚴格污染排放管控措施之下[18],作為生活污水的標志物,沉積物樣品中HHCB和AHTN分布已經表明,依然有較大量的生活污水通過殷村港和太滆港輸入太湖。滆湖和長蕩湖沿岸農業(yè)發(fā)達,化肥和農藥用量高,農業(yè)面源污染明顯,地表徑流以及農田土壤改造是流域水體中OCPs的重要來源[25]。

    尤其值得我們主意的是,ShD樣品中測得最高含量的TCEP(6.10 ng·g-1),YC樣品中檢測出最高含量的TCPP(7.78 ng·g-1)和TDCPP(3.87 ng·g-1),含量均高于太湖梅梁灣和貢湖沉積物[9],也高于本次研究中其余采樣點,呈現(xiàn)出明顯的點源排放特征。此外,ShD中TCEP含量已經與珠三角重污染區(qū)含量水平相當[23-24]。由于TCEP和TCPP具有較高的水溶解度(分別為7 000 mg·L-1和1 100 mg·L-1)和親水性(LogKow分別為1.44和2.59),這些難降解的含氯磷酸酯主要分布在水相中[28]。因此我們完全可以推測:大量含氯OPs隨著入湖河流通過社瀆港、太滆港、殷村港輸入太湖。太湖作為周邊居民的飲用水源,居民通過飲用水暴露OPs的潛在健康風險需要引起管理部門高度關注。

    圖1 太湖污染物空間分布Fig. 1 Spatial distribution of organic pollutants in Taihu Lake

    浙江省內環(huán)太湖河道主要包括苕溪水系、長興水系和東部平原河流,其中苕溪水系流經湖州后主要通過長兜港以及小梅港進入太湖,而長興水系則主要通過長興港等進入太湖。就水文年度而言,浙江省內幾乎所有環(huán)湖河流均為雙向河道,入湖/出湖水量受各水系流域降雨影響,汛期主要以出湖為主。尤其是自2002年啟動引江濟太工程后,太湖水位升高導致了出湖流量明顯增加。同時,太湖作為淺水型湖泊,在風浪作用下沉積物易再懸浮,顆粒物隨出湖河流輸出。以2009年為例,太湖南部湖區(qū)與東部湖區(qū)出水通量相當,但是南部湖區(qū)(包括小梅港和長兜港)懸浮顆粒物占總出湖量的80%,COD、總氮和總磷等污染物也以輸出為主[1,3]。因此,我們推測疏水性較強的污染物也易隨著顆粒物輸出,這可能也是本研究中浙江省內3個采樣點污染物相對較低的一個重要原因。

    綜上所述,太湖西部入湖口沉積物中多種污染物分布廣泛,但含量水平差異較大。其中,PAHs含量371 ng·g-1~2.53103ng·g-1,診斷參數(shù)表明PAHs主要來源于生物質燃燒和化石燃料高溫裂解。9種合成麝香目標化合物僅檢出4種多環(huán)麝香,主要組分為HHCB和AHTN,它們指示了生活污水輸入對太湖水體的潛在影響。所有樣品中均檢測出OPs,總量范圍為1.63 ng·g-1~21.9 ng·g-1,顯著的高值點顯示出明顯的點源排放特征。沉積物中檢出一定含量的HCHs和DDTs,其中β-HCH是主要成分,診斷參數(shù)指示它們主要來源于歷史殘留。

    從空間分布看,位于太滆流域的幾個入湖口(YC、TG、ShD和DP)沉積物中多種污染物含量均較高;而浙江省轄區(qū)內環(huán)湖河道3個入湖口沉積物(CX、CD和XM)中含量均較低。太滆運河流域內工業(yè)發(fā)達,人口也較為密集,集水區(qū)內工業(yè)廢水和生活污水可能是PAHs、合成麝香以及OPs重要來源。苕溪水系多為雙向河流,太湖高水位期間,風浪沖刷下顆粒物再懸浮并隨出湖水流流出,部分吸附于顆粒物上的有機污染物也隨之流出太湖。

    [1] 燕姝雯, 余輝, 張璐璐, 等. 2009年環(huán)太湖入出湖河流水量及污染負荷通量[J]. 湖泊科學, 2011(6): 855-862

    Yan Z W, Yu H, Zhang L L, et al. Water quantity and pollutant fluxes of inflow and outflow rivers of Lake Taihu, 2009 [J]. Journal of Lake Sciences, 2011(6): 855-862 (in Chinese)

    [2] 馬倩, 馮昕. 河道入湖污染物量計算精度分析[J]. 湖泊科學, 2012(5): 663-666

    Ma Q, Feng X.Calculation precision of pollutant load of rivers [J]. Journal of Lake Sciences, 2012(5): 663-666 (in Chinese)

    [3] 何錫君, 王貝, 劉光裕, 等. 2010-2011水文年浙江省環(huán)太湖河道水質水量及污染物通量[J]. 湖泊科學, 2012(5): 658-662

    He X J, Wang B, Liu G Y, et al. Water quality, quantity and pollutant fluxes variations of the rivers surrounding Lake Taihu in Zhejiang Province during hydrological year of 2010-2011 [J]. Journal of Lake Sciences, 2012(5): 658-662 (in Chinese)

    [4] 陳雷, 遠野, 盧少勇, 等. 環(huán)太湖主要入出湖口表層沉積物污染特征研究[J]. 中國農學通報, 2011, 27(1): 294-299

    Chen L, Yuan Y, Lu S Y, et al. The analysis of pollutant characteristics in surface sediments of the stream inlets and outlets of the main rivers around Taihu Lake [J]. Chinese Agricultural Science Bulletin, 2011, 27(1): 294-299 (in Chinese)

    [5] Qiao M, Wang C, Huang S, et al. Composition, sources, and potential toxicological significance of PAHs in the surface sediments of the Meiliang Bay, Taihu Lake, China [J]. Environment International, 2006, 32(1): 28-33

    [6] Qiu X, Zhu T, Hu J. Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) and other flame retardants in the atmosphere and water from Taihu Lake, East China [J]. Chemosphere, 2010, 80(10): 1207-1212

    [7] Zhao Z, Zhang L, Wu J, et al. Distribution and bioaccumulation of organochlorine pesticides in surface sediments and benthic organisms from Taihu Lake, China [J]. Chemosphere, 2009, 77(9): 1191-1198

    [8] Wang H, Wang C, Wu W, et al. Persistent organic pollutants in water and surface sediments of Taihu Lake, China and risk assessment [J]. Chemosphere, 2003, 50(4): 557-562

    [9] Cao S X, Zeng X Y, Song H, et al. Levels and distributions of organophosphate flame retardants and plasticizers in sediment from Taihu Lake, China [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2012, 31(7): 1478-1484

    [10] 何麗雄. 典型污水處理廠和河流沉積物中有機磷酸酯的分布與歸趨的初步研究[D]. 北京: 中國科學院大學, 2014: 20-26

    He L X. Preliminary study on the occurrence and fate of organoposphate esters in typical wastewater treatment plants and river sediment [D]. Beijing: University of Chinese Academy of Science, 2014: 20-26 (in Chinese)

    [11] Zeng X Y, Mai B X, Sheng G Y, et al. Distribution of polycyclic musks in surface sediments from the Pearl River Delta and Macao coastal region, South China [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2008, 27(1): 18-23

    [12] 劉志陽. 武漢室內灰塵中典型持久性有機物的污染特征及人體暴露風險評估[D]. 北京: 中國科學院大學, 2015: 22-25

    Liu Z Y. The pollution characteristics and health risk assessment of typical persistent organic pollutants in indoor dust in Wuhan [D]. Beijing: University of Chinese Academy of Science, 2015: 22-25 (in Chinese)

    [13] 劉楠楠, 陳鵬, 朱淑貞, 等. 遼河和太湖沉積物中PAHs和OCPs的分布特征與風險評估[J]. 中國環(huán)境科學, 2011, 31(2): 293-300

    Liu N N, Chen P, Zhu S Z, et al. Distribution characteratics of PAHs and OCPs in sediments of Liaohe River and Taihu Lake and their risk evaluation based on sediment quality criteria [J]. China Environmental Science, 2011, 31(2): 293-300 (in Chinese)

    [14] 喬敏, 黃圣彪, 朱永官, 等. 太湖梅梁灣沉積物中多環(huán)芳烴的生態(tài)和健康風險[J]. 生態(tài)毒理學報, 2007, 2(4): 456-463

    Qiao M, Huang S B, Zhu Y G, et al. Ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediment s of Meiliang Bay, Taihu Lake [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2007, 2(4): 456-463 (in Chinese)

    [15] Mai B X, Fu J M, Sheng G Y, et al. Chlorinated and polycyclic aromatic hydrocarbons in riverine and estrine sediments from Pearl River Delta, China [J]. Environmental Pollution, 2002, 117(3): 457-474

    [16] 陳燕燕, 尹穎, 王曉蓉, 等. 太湖表層沉積物中PAHs和PCBs的分布及風險評價[J]. 中國環(huán)境科學, 2009, 29(2): 118-124

    Chen Y Y, Yin Y, Wang X R, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons and polychlorinated biphenyl in surface sediments of Taihu Lake: The distribution, sources and risk assessment [J]. China Environmental Science, 2009, 29(2): 118-124 (in Chinese)

    [17] Yunker M B, Macdonald R W, Vingarzan R, et al. PAHs in the Fraser River basin: A critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition [J]. Organic Geochemistry, 2002, 33(4): 489-515

    [18] Che J S, Yu R P, Song Q, et al. Determination of synthetic musks in the sediment of the Taihu Lake by using accelerated solvent extraction (ASE) and GC/MS [J]. International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 2011, 91(4): 387-399

    [19] 曾祥英, 張曉嵐, 錢光人, 等. 蘇州河沉積物中多環(huán)麝香分布特點的初步研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2008, 28(1): 180-184

    Zeng X Y, Zhang X L, Qian G R, et al. Preliminary study on the occurrence and distribution of polycyclic musks in sediments from Suzhou creek [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2008, 28(1): 180-184 (in Chinese)

    [20] 羅孝俊, 陳社軍, 麥碧嫻, 等. 珠江三角洲河流及南海近海區(qū)域表層沉積物中有機氯農藥含量及分布[J]. 環(huán)境科學學報, 2005, 25(9): 1272-1279

    Luo X J, Chen S J, Mai B X, et al. Distribution of organochlorine pesticites (OCPs) in surface sediments in Pearl River Delta and its adjacent coastal areas of South China Sea [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2005, 25(9): 1272-1279 (in Chinese)

    [21] 袁旭音, 王禹, 陳駿, 等. 太湖沉積物中有機氯農藥的殘留特征及風險評估[J]. 環(huán)境科學, 2003, 24(1): 121-125

    Yuan X Y, Wang Y, Chen J, et al. Organochlorine residues of sediments in Taihu Lake and its risk evaluation [J]. Environmental Science, 2003, 24(1): 121-125 (in Chinese)

    [22] 劉靜, 曾祥英, 于志強, 等. 超聲提取/固相萃取測定固體介質中合成麝香及有機磷酸酯阻燃劑/增塑劑[J]. 分析測試學報, 2016, 35(1): 61-67

    Liu J, Zeng X Y, Yu Z Q, et al. Determination of synthetic musks and organophosphate flame retardants/plasticizers in solid phase by ultrasound-assisted extraction coupled with solid phase extraction [J]. Journal of Instrumental Analysis, 2016, 35(1): 61-67 (in Chinese)

    [23] 曹曙霞. 典型環(huán)境中有機磷酸酯阻燃劑和增塑劑的污染現(xiàn)狀初步研究[D]. 北京: 中國科學院大學, 2012: 71-72

    Cao S X. Preliminary study on the levels and distribution of organophosphate flame retardants and plasticizers in typical environments [D]. Beijing: University of Chinese Academy of Science, 2012: 71-72 (in Chinese)

    [24] 阮偉, 譚曉欣, 羅孝俊, 等. 東江表層沉積物中的有機磷系阻燃劑[J]. 中國環(huán)境科學, 2014(9): 2394-2400

    Ruan W, Tan X X, Luo X J, et al. Organophosphorus flame retardants in surface sediments from Dongjiang River [J]. China Environmental Science, 2014(9): 2394-2400 (in Chinese)

    [25] 張文藝, 韓有法, 陸麗巧, 等. 太滆運河流域水環(huán)境污染解析[J]. 中國農村水利水電, 2012(9): 47-50

    Zhang W Y, Han Y F, Lu L Q, et al. An analysis of water environmental pollution in the Taige Canal Watershed [J]. China Rural Water and Hydropower, 2012(9): 47-50 (in Chinese)

    [26] 趙小風, 黃賢金. 產業(yè)結構演變的流域水環(huán)境響應研究—以社瀆港流域為例[J]. 環(huán)境污染與控制, 2010, 32(1): 9-13, 19

    Zhao X F, Huang X J. Response of water environment to industrial structure evolvement: A case in Shedu River Basin [J]. Environmental Pollution & Control, 2010, 32(1): 9-13, 19 (in Chinese)

    [27] 田自強, 韓梅, 張雷. 西太湖河網區(qū)恢復與退化河岸帶濕地生態(tài)及水環(huán)境功能比較[J]. 生態(tài)學報, 2007, 27(7): 2812-2822

    Tian Z Q, Han M, Zhang L. The comparison of ecological and environmental functions of restored and degraded riparian wetlands in the retiform fluvial region of West Taihu Lake [J]. Acta Ecologica Sinica, 2007, 27(7): 2812-2822 (in Chinese)

    [28] Zeng X Y, He L X, Cao S X, et al. Occurrence and distribution of organophosphate flame retardants/plasticizers in wastewater treatment plant sludges from the Pearl River Delta, China [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2014, 33(8): 1720-1725

    Occurrence of Organic Pollutants in Sediments from Several River Mouths in Western Part of Taihu Lake and Their Potential Environmental Significance

    Zeng Xiangying1,*, Liu Jing1,2, He Lixiong3, Liu Zhiyang4, Yu Zhiqiang1, Sheng Guoying1, Fu Jiamo1

    1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangdong Key Laboratory of Environmental Protection and Resources Utilization, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China 3. Guangzhou Hexin Analytical Instrument Co Ltd, Guangzhou 510530, China 4. Institute of Atmospheric Environment, Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China

    Water quality of Taihu Lake, serving as industrial and agricultural use as well as drinking water resource for inhabitants surrounding Taihu Lake, is of great concern. Seven sediments from the Western part of Taihu Lake adjacent to several river mouths were collected and analyzed for their occurrence and concentrations of four groups of organic pollutants, including synthetic musks, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), organophosphate esters (OPs) and organochlorine pesticides (OCPs). Most of the targeted compounds were frequently detected in sediments with concentrations varying significantly. Levels of Σ15PAHs were in the range of 371 n·g-1~2.53103ng·g-1, which were originated mainly from biomass burning and fuel pyrolysis. Four synthetic musks were detected with HHCB (0.0792 ng·g-1~1.17 ng·g-1) and AHTN (0.123 ng·g-1~1.29 ng·g-1) as main components, which indicated that surface water in the Taihu Lake was polluted by domestic sewage. Six OPs analytes were measured at concentrations ranged from 1.63 ng·g-1to 21.9 ng·g-1, with TCPP and TCEP as dominant ones. Meanwhile, OCPs were found in all the sediments, with the concentrations of DDTs and HCHs varied in the range of 0.551 ng·g-1~6.40 ng·g-1and 0.310 ng·g-1~1.11 ng·g-1, respectively. The results indicated that concentrations of these pollutants in sediments adjacent to Taige Canal were higher than those located in Zhejiang Province.

    Taihu Lake; sediments; synthetic musks; PAHs; OPs; OCPs

    10.7524/AJE.1673-5897.20151014005

    國家自然科學基金項目(No. 41373107);廣東省科技計劃項目(2014B030301060)

    曾祥英(1968-),女,博士,副研究員,研究方向為環(huán)境毒害污染物及其風險評估,E-mail: zengxy@gig.ac.cn

    2015-10-14 錄用日期:2015-11-16

    1673-5897(2016)2-465-08

    X171.5

    A

    簡介:曾祥英(1968-),女,博士,副研究員,研究方向為環(huán)境毒害污染物及其風險評估。

    曾祥英,劉靜,何麗雄, 等. 太湖西部入湖口沉積物中有機物分布及其潛在指示意義[J]. 生態(tài)毒理學報,2016, 11(2): 465-472

    Zeng X Y, Liu J, He L X, et al. Occurrence of organic pollutants in sediments from several river mouths in western part of Taihu Lake and their potential environmental significance [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 465-472 (in Chinese)

    猜你喜歡
    麝香太湖沉積物
    晚更新世以來南黃海陸架沉積物源分析
    海洋通報(2022年2期)2022-06-30 06:07:04
    渤海油田某FPSO污水艙沉積物的分散處理
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:12
    水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進展
    麝香保心丸
    麝香保心丸
    勐臘毛麝香化學成分研究
    太湖思變2017
    玩具世界(2017年4期)2017-07-21 13:27:24
    太湖攬春
    寶藏(2017年2期)2017-03-20 13:16:42
    太湖
    中亞信息(2016年3期)2016-12-01 06:08:24
    討論用ICP-AES測定土壤和沉積物時鈦對鈷的干擾
    91老司机精品| 精品人妻1区二区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 日本 欧美在线| 亚洲精品美女久久av网站| 国产又色又爽无遮挡免费看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产99白浆流出| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲在线观看片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 在线观看午夜福利视频| 一个人看的www免费观看视频| 久久精品国产综合久久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 午夜日韩欧美国产| 亚洲人与动物交配视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 国产精品女同一区二区软件 | 久久精品国产综合久久久| 99热精品在线国产| 国产亚洲精品av在线| 久久精品91蜜桃| 男人舔奶头视频| 欧美在线黄色| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 在线免费观看的www视频| 欧美日韩乱码在线| 亚洲五月婷婷丁香| 国产成人av教育| 国产亚洲欧美98| 我要搜黄色片| av国产免费在线观看| 精品久久久久久,| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 久久九九热精品免费| 精品免费久久久久久久清纯| 国产欧美日韩一区二区三| 欧美在线黄色| 18禁观看日本| 色哟哟哟哟哟哟| 国产高清视频在线播放一区| 免费看光身美女| 国产免费男女视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| av天堂中文字幕网| 国产精品影院久久| 超碰成人久久| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲精品在线美女| 日本黄大片高清| 男女那种视频在线观看| 一本精品99久久精品77| 午夜激情福利司机影院| 国产真实乱freesex| 亚洲成av人片免费观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久精品人妻少妇| 午夜免费观看网址| 精品国产乱码久久久久久男人| 18美女黄网站色大片免费观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 99久久精品一区二区三区| 91在线观看av| 九九在线视频观看精品| 久久精品91蜜桃| 欧美日本亚洲视频在线播放| 宅男免费午夜| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 免费观看人在逋| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 成人欧美大片| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产伦精品一区二区三区四那| 在线国产一区二区在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产亚洲av嫩草精品影院| av女优亚洲男人天堂 | 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 美女大奶头视频| 久久久国产欧美日韩av| 热99在线观看视频| 九色成人免费人妻av| 久久天堂一区二区三区四区| 午夜免费观看网址| 国产亚洲欧美在线一区二区| 欧美日韩乱码在线| 麻豆成人午夜福利视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产高清视频在线播放一区| 日本a在线网址| 老司机福利观看| 精品福利观看| 亚洲精品美女久久av网站| 国产美女午夜福利| 搞女人的毛片| 亚洲激情在线av| tocl精华| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲国产精品999在线| av视频在线观看入口| 欧美中文综合在线视频| 身体一侧抽搐| 18禁美女被吸乳视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 国内精品美女久久久久久| 久久久水蜜桃国产精品网| bbb黄色大片| 国产亚洲精品一区二区www| 亚洲国产精品sss在线观看| 日本免费a在线| 精品日产1卡2卡| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 丰满人妻一区二区三区视频av | 在线看三级毛片| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 97超视频在线观看视频| e午夜精品久久久久久久| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 色吧在线观看| 日本黄色片子视频| 亚洲电影在线观看av| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 免费在线观看亚洲国产| h日本视频在线播放| 97超视频在线观看视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 成年版毛片免费区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲avbb在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产欧美日韩精品亚洲av| 午夜激情福利司机影院| 欧美日韩综合久久久久久 | 在线播放国产精品三级| 国产三级中文精品| 色精品久久人妻99蜜桃| 中文字幕久久专区| 午夜福利欧美成人| 给我免费播放毛片高清在线观看| 超碰成人久久| 十八禁网站免费在线| 久久这里只有精品19| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久精品国产清高在天天线| 国产69精品久久久久777片 | 99热6这里只有精品| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 男女下面进入的视频免费午夜| 性色avwww在线观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产 一区 欧美 日韩| 18禁观看日本| cao死你这个sao货| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产成人系列免费观看| 这个男人来自地球电影免费观看| 欧美高清成人免费视频www| 成年女人看的毛片在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| av国产免费在线观看| 99热这里只有是精品50| 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲在线自拍视频| 又黄又粗又硬又大视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| 51午夜福利影视在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 中文字幕熟女人妻在线| 99久久国产精品久久久| 波多野结衣巨乳人妻| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产午夜精品久久久久久| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产av在哪里看| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 午夜福利在线观看吧| 99久久国产精品久久久| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产午夜福利久久久久久| 在线永久观看黄色视频| 十八禁人妻一区二区| 午夜久久久久精精品| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 97超视频在线观看视频| 毛片女人毛片| 免费观看精品视频网站| 一本综合久久免费| 99国产极品粉嫩在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 国产精华一区二区三区| 久久久久久久精品吃奶| 校园春色视频在线观看| 香蕉久久夜色| 免费看a级黄色片| 综合色av麻豆| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产精品99久久99久久久不卡| 最新中文字幕久久久久 | 91麻豆av在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 熟女电影av网| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品av视频在线免费观看| 成人无遮挡网站| 久久人妻av系列| 国产精品综合久久久久久久免费| 午夜福利免费观看在线| a在线观看视频网站| 美女被艹到高潮喷水动态| 小说图片视频综合网站| 变态另类丝袜制服| 成年免费大片在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 久久香蕉精品热| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产麻豆成人av免费视频| 色视频www国产| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 精品乱码久久久久久99久播| 午夜激情福利司机影院| 老司机深夜福利视频在线观看| 精品国产三级普通话版| 99精品久久久久人妻精品| 国产熟女xx| 丁香欧美五月| 久久性视频一级片| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久久成人免费电影| 熟女人妻精品中文字幕| 白带黄色成豆腐渣| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 精品一区二区三区四区五区乱码| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美日韩乱码在线| 色尼玛亚洲综合影院| 国内精品美女久久久久久| 国产精品日韩av在线免费观看| 操出白浆在线播放| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 成人特级黄色片久久久久久久| 88av欧美| 久久久久九九精品影院| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 不卡av一区二区三区| 亚洲真实伦在线观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 99久国产av精品| 免费av不卡在线播放| 黄片小视频在线播放| 给我免费播放毛片高清在线观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| av中文乱码字幕在线| 俄罗斯特黄特色一大片| e午夜精品久久久久久久| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 在线视频色国产色| 亚洲国产欧美一区二区综合| 成人18禁在线播放| 国产一区二区三区视频了| 丰满的人妻完整版| 欧美一级毛片孕妇| 无遮挡黄片免费观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 免费在线观看影片大全网站| 久久九九热精品免费| h日本视频在线播放| 精品国产乱码久久久久久男人| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产精品一及| 欧美一级毛片孕妇| 91av网一区二区| 在线免费观看不下载黄p国产 | 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 窝窝影院91人妻| 国产精品一及| 天堂影院成人在线观看| 午夜a级毛片| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 三级国产精品欧美在线观看 | 伊人久久大香线蕉亚洲五| 欧美黑人巨大hd| 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲无线在线观看| 99热精品在线国产| 日韩三级视频一区二区三区| 日韩欧美国产在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 99久久综合精品五月天人人| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 黄色片一级片一级黄色片| 身体一侧抽搐| 欧美色视频一区免费| 小说图片视频综合网站| www.www免费av| 免费无遮挡裸体视频| 精品免费久久久久久久清纯| 天天一区二区日本电影三级| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲国产欧美网| 久久精品影院6| 真实男女啪啪啪动态图| 99热只有精品国产| 99热这里只有是精品50| 国产高清视频在线观看网站| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产午夜精品久久久久久| 91老司机精品| 国产精品一区二区三区四区久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产精品久久久久久精品电影| 午夜福利成人在线免费观看| 一区福利在线观看| 精品久久久久久成人av| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 人妻久久中文字幕网| 在线视频色国产色| 色视频www国产| 午夜福利在线在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 大型黄色视频在线免费观看| 最近在线观看免费完整版| 久久精品91蜜桃| a在线观看视频网站| 一二三四在线观看免费中文在| 国产成人精品久久二区二区91| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 精品免费久久久久久久清纯| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲精品粉嫩美女一区| 成人精品一区二区免费| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| netflix在线观看网站| 淫秽高清视频在线观看| 在线观看舔阴道视频| 九九热线精品视视频播放| 麻豆一二三区av精品| 国产精品久久久人人做人人爽| 成人av在线播放网站| 国产精品亚洲美女久久久| 免费av毛片视频| 俺也久久电影网| 国产精品永久免费网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲av美国av| 亚洲黑人精品在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 精品久久久久久,| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 一级毛片精品| av欧美777| 美女 人体艺术 gogo| 国产黄片美女视频| 亚洲av成人av| 99热这里只有精品一区 | 亚洲熟妇熟女久久| 成人亚洲精品av一区二区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲av第一区精品v没综合| 啦啦啦韩国在线观看视频| 最新中文字幕久久久久 | 久久久久免费精品人妻一区二区| avwww免费| 亚洲人与动物交配视频| 麻豆成人av在线观看| 极品教师在线免费播放| 久久国产精品人妻蜜桃| 午夜福利18| 久久九九热精品免费| 人人妻人人看人人澡| 国产高清视频在线观看网站| 久久午夜综合久久蜜桃| 美女午夜性视频免费| 桃色一区二区三区在线观看| 欧美三级亚洲精品| 男女视频在线观看网站免费| 香蕉久久夜色| 男人舔女人的私密视频| 免费av毛片视频| 久久久久久久久久黄片| 久久伊人香网站| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产精品女同一区二区软件 | 色av中文字幕| av天堂在线播放| 男人的好看免费观看在线视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 宅男免费午夜| 亚洲avbb在线观看| 1000部很黄的大片| 在线观看午夜福利视频| 日韩精品中文字幕看吧| 国产成人精品无人区| 日韩国内少妇激情av| 免费电影在线观看免费观看| 国产人伦9x9x在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| bbb黄色大片| 久久久久久九九精品二区国产| 免费观看的影片在线观看| 在线观看66精品国产| 麻豆av在线久日| 色老头精品视频在线观看| 欧美日韩乱码在线| 99国产精品一区二区三区| 淫秽高清视频在线观看| 99久久精品一区二区三区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产探花在线观看一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 国产成人aa在线观看| 午夜视频精品福利| 成人性生交大片免费视频hd| 一区二区三区高清视频在线| 一级作爱视频免费观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 一本一本综合久久| 亚洲中文字幕日韩| 久久九九热精品免费| 精品国产亚洲在线| 亚洲成av人片免费观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲人成网站高清观看| 午夜视频精品福利| 午夜免费激情av| 一二三四在线观看免费中文在| 日日干狠狠操夜夜爽| 无限看片的www在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 精品国产乱子伦一区二区三区| 色综合亚洲欧美另类图片| 91麻豆av在线| 人人妻人人澡欧美一区二区| 一进一出抽搐动态| 色哟哟哟哟哟哟| 午夜福利视频1000在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 欧美zozozo另类| www日本在线高清视频| 制服丝袜大香蕉在线| 久久久久久久久中文| 国产精品九九99| 99热这里只有是精品50| 美女黄网站色视频| 日本在线视频免费播放| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产成人欧美在线观看| av中文乱码字幕在线| 免费在线观看成人毛片| 日韩人妻高清精品专区| 最近在线观看免费完整版| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 中文字幕av在线有码专区| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产av麻豆久久久久久久| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 欧美在线黄色| 日本免费a在线| 免费观看精品视频网站| 国产高清视频在线观看网站| 中出人妻视频一区二区| 国产三级中文精品| 亚洲精品久久国产高清桃花| netflix在线观看网站| 香蕉av资源在线| 黄色丝袜av网址大全| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 一夜夜www| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲精品美女久久av网站| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| av黄色大香蕉| 日本精品一区二区三区蜜桃| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲自拍偷在线| 99久国产av精品| 精品国产三级普通话版| 九色国产91popny在线| 国产91精品成人一区二区三区| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲精品色激情综合| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 香蕉久久夜色| xxxwww97欧美| 欧美日韩综合久久久久久 | 岛国视频午夜一区免费看| 级片在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 波多野结衣巨乳人妻| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 午夜福利免费观看在线| 欧美乱色亚洲激情| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产成人av激情在线播放| 综合色av麻豆| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 欧美在线一区亚洲| 欧美日韩精品网址| 免费观看的影片在线观看| 男人舔女人的私密视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 99视频精品全部免费 在线 | 小说图片视频综合网站| 国产成人影院久久av| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 色播亚洲综合网| av福利片在线观看| 国产成人影院久久av| 国产极品精品免费视频能看的| 成人午夜高清在线视频| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲,欧美精品.| 一进一出抽搐动态| 全区人妻精品视频| 成人av在线播放网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 麻豆国产av国片精品| 日韩精品青青久久久久久| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日本五十路高清| 精品久久久久久成人av| 99精品欧美一区二区三区四区| 成人一区二区视频在线观看| 一个人免费在线观看的高清视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 欧美色视频一区免费| 亚洲真实伦在线观看| 中出人妻视频一区二区| 美女大奶头视频| 免费在线观看亚洲国产| 色在线成人网| 欧美极品一区二区三区四区| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 色av中文字幕| 免费看a级黄色片| 成年女人毛片免费观看观看9| 男人舔女人下体高潮全视频| 欧美极品一区二区三区四区| 日韩欧美精品v在线| 18美女黄网站色大片免费观看| 婷婷精品国产亚洲av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 成人永久免费在线观看视频| 两个人视频免费观看高清| 少妇的逼水好多| 岛国在线免费视频观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 欧美色视频一区免费| 亚洲精品在线观看二区| 免费看日本二区| 色吧在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 99久久精品热视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 哪里可以看免费的av片| 日韩av在线大香蕉| 又紧又爽又黄一区二区| 两性夫妻黄色片| 黄色 视频免费看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产真人三级小视频在线观看| 欧美国产日韩亚洲一区| 国产高潮美女av| 后天国语完整版免费观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 天堂影院成人在线观看| 久久久久久大精品| 手机成人av网站| 欧美色视频一区免费| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲av电影在线进入| 婷婷精品国产亚洲av| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| av欧美777| 窝窝影院91人妻| 99国产精品一区二区蜜桃av| 免费在线观看影片大全网站| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 欧美一级毛片孕妇| 国产高清视频在线观看网站| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| a在线观看视频网站| 日本免费一区二区三区高清不卡|