碳納米管受介電泳作用三維運(yùn)動(dòng)仿真

王小沖,安立寶,龔 亮,陳 琰

(華北理工大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,河北省無(wú)機(jī)非金屬材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北唐山 063009)

碳納米管受介電泳作用三維運(yùn)動(dòng)仿真

王小沖,安立寶,龔 亮,陳 琰

(華北理工大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,河北省無(wú)機(jī)非金屬材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北唐山 063009)

利用溶于介電液中的碳納米管在外加交變電場(chǎng)作用下極化產(chǎn)生介電泳力和液體粘滯阻力的共同作用,建立了碳納米管受力和運(yùn)動(dòng)模型;對(duì)碳納米管的運(yùn)動(dòng)過(guò)程進(jìn)行了仿真,得到了碳納米管從特定初始點(diǎn)開(kāi)始的三維運(yùn)動(dòng)軌跡和可以實(shí)現(xiàn)組裝的碳納米管初始點(diǎn)分布區(qū)域.計(jì)算了碳納米管運(yùn)動(dòng)過(guò)程中所受介電泳力和速度的變化規(guī)律,距離電極間隙越近,碳納米管受力和速度越大,最大分別能達(dá)到10-9N和105μm/s的數(shù)量級(jí).仿真結(jié)果為碳納米管介電電泳組裝提供指導(dǎo).

碳納米管;介電泳;數(shù)學(xué)模型;仿真;三維運(yùn)動(dòng)軌跡

碳納米管(Carbon Nano Tube,CNT)具備優(yōu)異的電學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)性能以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性,因此,可被應(yīng)用于眾多領(lǐng)域,如場(chǎng)效應(yīng)晶體管、場(chǎng)發(fā)射元件、互連線、傳感器、催化劑載體以及新能源電極材料等[1-3].組裝是上述大多應(yīng)用得以實(shí)現(xiàn)的重要前提條件[4-5].碳納米管組裝常用的方法包括化學(xué)氣相沉積[6]、流體排布法[7]、原子力顯微鏡直接組裝法[8]和介電電泳組裝[9]等.相對(duì)于其他組裝方法,介電電泳組裝具有操作簡(jiǎn)單、速度快和成本低的優(yōu)點(diǎn).因此,介電電泳法成為目前廣泛使用的碳納米管組裝方法.

在外加交變電場(chǎng)作用下,介電液中的碳納米管將被極化而產(chǎn)生介電泳力[10].此外,碳納米管在介電液中運(yùn)動(dòng),還會(huì)受到液體的粘滯阻力.為了更好地分析碳納米管的介電電泳組裝過(guò)程,筆者將建立碳納米管的受力和運(yùn)動(dòng)數(shù)學(xué)模型,并依據(jù)所建模型對(duì)組裝過(guò)程中碳納米管的運(yùn)動(dòng)進(jìn)行仿真,分析碳納米管在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的受力和速度變化規(guī)律,得到碳納米管三維運(yùn)動(dòng)軌跡,獲取可以成功組裝碳納米管的初始點(diǎn)分布區(qū)域.

1　介電電泳模型

現(xiàn)有的介電電泳模型大都是基于有效偶極矩理論[11]建立的.該理論只有在偶極子長(zhǎng)度小于電場(chǎng)的非均勻度,即“偶極子近似”條件成立時(shí)才適用.碳納米管的直徑為納米級(jí),長(zhǎng)度一般在微米級(jí)[12],為長(zhǎng)徑比較大的一維材料.在距離電極間隙較近的地方,碳納米管上各點(diǎn)所處位置的電場(chǎng)強(qiáng)度變化很大,即作為偶極子的碳納米管的長(zhǎng)度大于電場(chǎng)的非均勻度,“偶極子近似”條件不成立使得有效偶極矩理論不再適用.因此,需要建立新的適用于碳納米管等一維納米材料組裝的介電電泳模型.

碳納米管是由碳原子組成的一維納米材料,可以假設(shè)碳納米管為連續(xù)介質(zhì),對(duì)碳納米管進(jìn)行分段處理,劃分后的每段滿足“偶極子近似”條件.根據(jù)每段碳納米管所在位置的局部電場(chǎng),依據(jù)有效偶極矩理論計(jì)算出各段的介電泳力,然后再把各段介電泳力相加得到碳納米管所受總的介電泳力[13].考慮到碳納米管在電場(chǎng)中兩端部分電場(chǎng)強(qiáng)度變化較大,中間部分場(chǎng)強(qiáng)變化較小[14],因此,兩端部分的劃分要比中間部分精細(xì).

碳納米管中間電場(chǎng)強(qiáng)度變化較小的部分劃分成N1個(gè)圓柱體.對(duì)場(chǎng)強(qiáng)變化較大的碳納米管兩端進(jìn)行精細(xì)劃分,兩端部分不再劃分成圓柱體,而是劃分成球體如圖1所示,兩端分別劃分成N2/2個(gè)球體.

圖1　碳納米管分段示意圖

第i(i=1,2,3,…,N1)個(gè)圓柱體所受的介電泳力為[15]

其中,r為碳納米管的半徑;li=(L-N2×2×r)/N1,為第i個(gè)圓柱體的軸向長(zhǎng)度,其中L為碳納米管的長(zhǎng)度;Ei為第i個(gè)圓柱體的局部電場(chǎng)強(qiáng)度;和,分別為碳納米管和介電液的復(fù)合介電常數(shù),εCNT和εm分別為碳納米管和介電液的介電常數(shù),σCNT和σm分別為碳納米管和介電液的電導(dǎo)率,ω=2πfe,fe為電場(chǎng)頻率;,為去偏極系數(shù).

第n(n=1,2,3,…,N2)個(gè)球體所受的介電泳力為[16]

其中,En為第n個(gè)球體的局部電場(chǎng)強(qiáng)度.

碳納米管所受到的總介電泳力為所有圓柱體段和球體段所受介電泳力之和FDEP.碳納米管在介電液中受介電泳力作用運(yùn)動(dòng)時(shí)還會(huì)受到液體粘滯阻力的影響,碳納米管的運(yùn)動(dòng)速度為[17]

在碳納米管組裝過(guò)程中,碳納米管的軸向方向總是沿著電場(chǎng)線的方向[18].碳納米管組裝到電極上后由于靜電力[19]和范德華力[20]的作用,碳納米管被固定在電極上.碳納米管自身重力大約為10-19N[17],相對(duì)于介電泳力(10-14～10-9N)而言,可以忽略不計(jì).當(dāng)粒子直徑大于1μm時(shí),布朗運(yùn)動(dòng)對(duì)粒子運(yùn)動(dòng)的影響非常小,布朗運(yùn)動(dòng)作用同樣可以忽略不計(jì)[11].

2　仿真研究

仿真研究容易重復(fù)操作,研究成本低,還可以排除復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)環(huán)境帶來(lái)的影響.根據(jù)上述的介電電泳模型建立仿真模型,設(shè)定仿真參數(shù),利用COMSOL Multiphysics軟件進(jìn)行仿真研究.在仿真結(jié)果中對(duì)電場(chǎng)和電場(chǎng)平方梯度的分布、碳納米管運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的受力和速度變化情況、碳納米管的運(yùn)動(dòng)軌跡情況和可以成功組裝碳納米管的初始位置分布區(qū)域進(jìn)行分析,得到了碳納米管的受力和速度與碳納米管到電極間隙距離之間的關(guān)系,以及形象直觀的三維運(yùn)動(dòng)軌跡圖.為了加快運(yùn)算速度,根據(jù)電場(chǎng)的分布情況,在距離電極間隙遠(yuǎn)的地方仿真步長(zhǎng)設(shè)置的較大,在距離近的地方步長(zhǎng)設(shè)置的較小.

2.1仿真模型

圖2為所建立的仿真模型圖,模型中硅基片長(zhǎng)寬均為60μm,厚度為10μm;二氧化硅覆蓋在硅基片上,厚度為1μm;電極為金屬鋁,電極寬度為2μm,厚度為0.1μm,電極間隙為2μm.在電極上施加幅值為5 V, fe=100 k Hz的交流電,溶液完全覆蓋二氧化硅基片,高度設(shè)置為30μm.

圖2　三維運(yùn)動(dòng)軌跡仿真模型圖

2.2仿真參數(shù)

仿真過(guò)程中碳納米管設(shè)定為L(zhǎng)=4μm,r=20 nm的多壁碳納米管, N1=20,N2=6.介電溶液物理參數(shù)對(duì)仿真結(jié)果有著重要影響,文中綜合文獻(xiàn)選取異丙醇為介電液.異丙醇的粘度系數(shù)η=1×10-3Pa·s[14],真空絕對(duì)介電常數(shù)ε0=8.85×10-12F/m[10],各種材料電學(xué)參數(shù)如表1所示[14].

表1　模型中各種材料的電學(xué)參數(shù)[14]

2.3仿真結(jié)果

X-Y平面(Z=0)上電場(chǎng)強(qiáng)度的分布情況如圖3(a)所示,從圖中可以看出,在電極間隙處電場(chǎng)強(qiáng)度最強(qiáng).在文中碳納米管受正介電泳力作用,向電場(chǎng)強(qiáng)度大的區(qū)域運(yùn)動(dòng)[13],即碳納米管向電極間隙運(yùn)動(dòng).圖3(b)仿真Y軸(X=0,Z=0)方向上Y=[-20μm,20μm]范圍內(nèi)的電場(chǎng)平方梯度分布情況,發(fā)現(xiàn)在電極間隙靠近電極尖端處電場(chǎng)平方梯度的值最大.由式(1)和式(2)可知,當(dāng)碳納米管到達(dá)該區(qū)域時(shí)受到的介電泳力也最大,同時(shí)在電極間隙的中間區(qū)域電場(chǎng)平方梯度變化較平穩(wěn),在此區(qū)域更容易實(shí)現(xiàn)碳納米管組裝,與文獻(xiàn)[21]得出的結(jié)果一致.

圖3　電場(chǎng)強(qiáng)度分布和電場(chǎng)平方梯度分布

以碳納米管從初始點(diǎn)(14.44μm,15μm,25μm)開(kāi)始運(yùn)動(dòng)為例,對(duì)組裝過(guò)程中碳納米管受力和速度變化情況進(jìn)行分析.從圖4(a)中可以看出,隨著碳納米管到電極間隙距離的減小,碳納米管所受的介電泳力逐漸增大,最大能達(dá)到10-9N的數(shù)量級(jí).圖4(b)描述的是隨著碳納米管到電極間隙距離的減小,碳納米管的速度也在逐漸增大,最大速度能達(dá)到105μm/s的數(shù)量級(jí),與文獻(xiàn)[14]得出的結(jié)果近似.比較圖4(a)和(b)發(fā)現(xiàn),碳納米管受力和速度隨距離的變化趨勢(shì)是一致的,即當(dāng)碳納米管受力較大時(shí),運(yùn)動(dòng)速度也會(huì)相應(yīng)地很大.

圖5(a)所示為碳納米管從初始點(diǎn)(14.44μm,15μm,25μm)開(kāi)始運(yùn)動(dòng)的三維運(yùn)動(dòng)軌跡.從圖中可以看出,碳納米管在組裝過(guò)程中不斷向電極間隙位置靠近,其軸線方向和電場(chǎng)線方向始終保持一致.組裝完成時(shí)碳納米管左端和左側(cè)電極剛好接觸,同時(shí)順著電場(chǎng)線方向排列,如圖5(b)所示,與文獻(xiàn)[18]實(shí)驗(yàn)觀察到的結(jié)果相同.點(diǎn)(14.44μm,15μm,25μm)就是可以成功組裝碳納米管到電極間隙上的空間區(qū)域的一個(gè)臨界位置.

圖4　介電泳力和速度隨碳納米管到電極間隙距離的變化

圖5(c)描繪了碳納米管從初始點(diǎn)(0μm,0μm,25μm)開(kāi)始運(yùn)動(dòng)的三維運(yùn)動(dòng)軌跡.從圖中可以看出,碳納米管在組裝過(guò)程中一直處在電極間隙正上方的位置,并且軸線方向和電場(chǎng)線的方向保持一致.碳納米管組裝完成后兩端與電極接觸長(zhǎng)度相等,同時(shí)順著電場(chǎng)線方向排列,如圖5(d)所示.由圖5可知,碳納米管如果從比臨界位置更靠近電極間隙的初始點(diǎn)開(kāi)始運(yùn)動(dòng),則碳納米管能夠組裝到電極上.

圖5　碳納米管三維運(yùn)動(dòng)軌跡及最后組裝位置示意圖

在坐標(biāo)系統(tǒng)的第一象限內(nèi)找到高度Z=25μm的6個(gè)初始點(diǎn),從這6個(gè)初始點(diǎn)開(kāi)始運(yùn)動(dòng)的碳納米管恰好可以組裝到電極上,如圖6所示,這6個(gè)點(diǎn)所在位置就是碳納米管恰好能夠組裝到電極上的臨界位置.從圖6碳納米管的6條運(yùn)動(dòng)軌跡可以看出,如果初始點(diǎn)在6條運(yùn)動(dòng)軌跡的包絡(luò)面與YZ面、XZ面所圍成的區(qū)域內(nèi),碳納米管就可以組裝到電極間隙上.由于模型中電場(chǎng)是對(duì)稱分布的,其余3個(gè)象限內(nèi)的碳納米管恰好可以組裝到電極上的臨界點(diǎn)與第一象限內(nèi)的臨界點(diǎn)是對(duì)稱分布的.4個(gè)象限內(nèi)的臨界點(diǎn)及其運(yùn)動(dòng)軌跡可以圍成一個(gè)三維空間初始點(diǎn)分布區(qū)域,如果碳納米管的初始點(diǎn)在這個(gè)區(qū)域內(nèi),則碳納米管就可以實(shí)現(xiàn)組裝.

圖6　第一象限內(nèi)的6個(gè)臨界初始點(diǎn)及碳納米管運(yùn)動(dòng)軌跡

3　結(jié) 論

筆者建立了適合碳納米管等一維納米材料的介電電泳組裝數(shù)學(xué)模型.通過(guò)對(duì)碳納米管分段減小了偶極子長(zhǎng)度,使每段碳納米管滿足“偶極子近似”條件.采用每段碳納米管所在處的局部電場(chǎng)計(jì)算各段所受介電泳力,然后累加求得碳納米管所受總的介電泳力,提高了模型的計(jì)算精度.仿真中考慮了介電泳力和液體粘滯阻力的共同作用,碳納米管所受重力和布朗運(yùn)動(dòng)作用很小而忽略不計(jì).

隨著碳納米管到電極間隙距離的減小,碳納米管所受的介電泳力和運(yùn)動(dòng)速度增大,兩者隨距離變化曲線的趨勢(shì)一致,最大分別達(dá)到10-9N和105μm/s的數(shù)量級(jí),且碳納米管在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中其軸線方向與電場(chǎng)線方向始終保持一致.文中得到了碳納米管三維運(yùn)動(dòng)軌跡和可以成功組裝碳納米管的初始點(diǎn)分布區(qū)域,揭示了碳納米管在介電泳力和液體粘滯阻力共同作用下的運(yùn)動(dòng)規(guī)律,將為進(jìn)一步分析碳納米管介電電泳組裝過(guò)程和參數(shù)優(yōu)化提供幫助.

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(編輯:李恩科)

Three-dimensional simulation of kinetics of carbon nanotubes under dielectrophoresis

WANG Xiaochong,AN Libao,GONG Liang,CHEN Yan
(College of Mechanical Engineering,Hebei Provincial Key Lab.of Inorganic Nonmetallic Materials, North China Univ.of Science and Technology,Tangshan 063009,China)

Based on the dielectrophoretic force arising from the polarization of carbon nanotubes(CNTs)in the dielectric fluid under an alternating current electric field and the viscous resistance from the fluid,force and motion models for CNTs under dielectrophoresis(DEP)are established.Simulation is conducted on the translational and rotational motion of CNTs.Three-dimensional trajectories and a distribution region of initial points from where a CNT can be successfully assembled onto the electrode gap are obtained.By calculating the DEP force and translational velocity of a CNT during assembly,we know that the nearer the CNT to the electrode gap,the greater the DEP force and CNT velocity,and that the maximal DEP force and CNT velocity can be respectively of orders 10-9N and 105μm/s.The results of simulation provide guidance for DEP assembly of CNTs.

carbon nanotube;dielectrophoresis;mathematical model;simulation;three-dimensional trajectory

TN4

A

1001-2400(2016)04-0154-06

10.3969/j.issn.1001-2400.2016.04.027

2015-04-09 網(wǎng)絡(luò)出版時(shí)間：2015-10-21

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51172062,51472074);河北省引進(jìn)海外高層次人才“百人計(jì)劃”資助項(xiàng)目(E2012100005)

王小沖(1990-),男,華北理工大學(xué)碩士研究生,E-mail:purplean@163.com.

安立寶(1965-),男,教授,博士,E-mail:lan@ncst.edu.cn.

網(wǎng)絡(luò)出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/61.1076.TN.20151021.1046.054.html