山西北部農(nóng)村區(qū)域大氣活性氮沉降特征

劉 平, 劉學軍, 駱曉聲,4, 吳慶華, 劉恩科, 韓彥龍, 李麗君, 白光潔, 武文麗, 張 強,*

1 山西省農(nóng)業(yè)科學院農(nóng)業(yè)環(huán)境與資源研究所，山西省土壤環(huán)境與養(yǎng)分資源重點實驗室，太原 030031 2 中國農(nóng)業(yè)大學資源與環(huán)境學院，北京 100193 3 山西省農(nóng)業(yè)科學院旱地農(nóng)業(yè)研究中心，太原 030031 4 河南省農(nóng)業(yè)科學院植物營養(yǎng)與資源環(huán)境研究所，鄭州 450002

?

山西北部農(nóng)村區(qū)域大氣活性氮沉降特征

劉 平1, 劉學軍2, 駱曉聲2,4, 吳慶華2, 劉恩科3, 韓彥龍3, 李麗君1, 白光潔1, 武文麗1, 張 強1,*

1 山西省農(nóng)業(yè)科學院農(nóng)業(yè)環(huán)境與資源研究所，山西省土壤環(huán)境與養(yǎng)分資源重點實驗室，太原 030031 2 中國農(nóng)業(yè)大學資源與環(huán)境學院，北京 100193 3 山西省農(nóng)業(yè)科學院旱地農(nóng)業(yè)研究中心，太原 030031 4 河南省農(nóng)業(yè)科學院植物營養(yǎng)與資源環(huán)境研究所，鄭州 450002

活性氮; 干沉降; 濕沉降; 朔州地區(qū)

化石燃料的使用和含氮化肥的施用導致大氣活性氮排放的不斷增加[1]。而大氣活性氮如NH3和 NOx含氮氣體的排放促進了大氣中微小顆粒的形成，不僅降低空氣質(zhì)量而且損害人體健康[2]。從長期效果來看，大氣活性氮的增加將導致地面氮的干、濕沉降加大，從而導致對生態(tài)系統(tǒng)一系列負面影響，比如損害草地和森林生物多樣性的[3-7]，作為間接源增加N2O的排放等[6]。因此過量的人為氮排放導致大氣活性氮的污染和沉降已經(jīng)成為世界范圍內(nèi)關(guān)注的問題[9]。

劉學軍等[10]的研究認為大氣活性氮沉降具有典型養(yǎng)分資源特征和區(qū)域分布差異，因此應(yīng)根據(jù)其特點采取分區(qū)域管理的應(yīng)對策略。在整個冬小麥-夏玉米輪作系統(tǒng)氮素沉降的總量變幅為80—90 kg N/hm2，而當季植物可以直接利用氮素沉降約50 kg N/hm2[11]。因此，量化氮的沉降對提高氮肥在農(nóng)業(yè)中的利用率和減少它對敏感生態(tài)區(qū)的負面影響都有重要意義。煤炭是中國重要的能源類型，其在能源消費中達到中國總能源消費結(jié)構(gòu)的70%，其對SO2、NOx的排放及空氣污染的形成均有重要的貢獻[12]。山西省煤炭的生產(chǎn)與消耗居全國前列, 其大氣活性氮的排放也引人關(guān)注，但是至今鮮有這方面的報道。因此本研究選取山西省北部朔州地區(qū)的山陰縣古城鎮(zhèn)典型采樣點，使用DELTA系統(tǒng)、中流量顆粒物采樣器、雨量器綜合研究采樣點大氣活性氮污染狀況及其對干濕沉降的貢獻。一方面了解山西北部偏遠山區(qū)的大氣活性氮狀況，定量化當?shù)剞r(nóng)田氮素的干、濕沉降輸入，另一方面初步明確活性氮組分之間的關(guān)系，從而為估算和預測當?shù)剞r(nóng)業(yè)中氮的輸入提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料和方法

1.1 采樣點

選取山西省山陰縣古城鎮(zhèn)鹽堿地周邊作為采樣點(39°26′ N,112°55′E)，用來采集和計算大氣N干、濕沉降。采樣期從 2010年4月至 2011年3月，干沉降每月收集1次。該采樣點位于中國北部的靠北端，年均氣溫為7℃，降雨量在360 mm左右(低于以往年平均降雨量)，周圍有小規(guī)模的養(yǎng)牛場，由于當?shù)厥堑湫偷奶K打鹽化土區(qū)域，農(nóng)業(yè)上施肥投入并不大。

1.2 干沉降采樣器

1.2.1 DELTA 系統(tǒng)

1.2.2 中流量顆粒物采樣器

1.2.3 用于大氣NO2收集的被動采樣器

大氣中 NO2采用英國環(huán)境變化網(wǎng)絡(luò)(ECN)所用的標準方法即被動采樣器來采集，NO2被動采樣器內(nèi)部浸漬有20% 的三乙醇胺吸附劑用于吸附NO2氣體，該采樣器安置于距地面2 m，采樣時間為10—14 d，時間與其它采樣器同步進行，該采樣器在采樣點采集兩周后收回在4℃下保存，采用ECN(www.ecn.ac.uk).在線網(wǎng)站所描述的標準方法-比色法測定收集到的NO2濃度。

1.2.4 大氣氮干沉降的計算

大氣氮素干沉降的計算采用推斷模型法，一定時間段內(nèi)的大氣氮干沉降量等于一段時間采集的大氣活性氮濃度與沉降速率的乘積(參考文獻附后)，公式表示為：

F=C×Vd

式中，F(xiàn)表示一定時段的大氣氮干沉降量，C表示一段時間的大氣活性氮濃度，Vd表示不同活性氮種類的沉降速率。

表1 各形態(tài)活性氮月沉降速率(2011年)

1.3 濕沉降采集

N濕沉降的計算方法

Nwd=P×CN(mg N/L)×10

式中， Nm,y表示1月或一年的氮濕沉降量，即1月或一年內(nèi)所有次降雨中氮濕沉降量和。

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣氮干沉降中各活性氮的估算

圖1 各形態(tài)氮年沉降量 Fig.1 Annual deposition rate in different Nr species

表2 古城和全國其他地區(qū)的各形態(tài)活性氮平均濃度[15]/(μg N/m3)

2.2 大氣濕沉降及其降雨中無機氮濃度變化

圖2 大氣氮干沉降月變化Fig.2 Monthly distribution of dry nitrogen deposition

圖3 采樣點各形態(tài)氮月濕沉降量Fig.3 Monthly wet nitrogen deposition rate

圖4 雨水與PM10顆粒物所含硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的關(guān)系Fig.4 Relationship between -N and -N in rain and PM10 particulates

2.4 雨水與PM10顆粒物中可溶性總碳、總氮相關(guān)關(guān)系

除了N和S，雨水與PM10顆粒物中含的較多的元素是C，有監(jiān)測表明每天大氣中PM10顆粒物中有機C和元素C平均濃度分別為21.2和7.3g C/m3，且各自對PM10顆粒物的貢獻分別為15% 和5%，而二次有機碳氣溶膠(SOC)對PM10顆粒物貢獻高達53%[34]。本試驗前面的結(jié)果也顯示雨水中可溶性有機氮濃度和沉降量均超過硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的。因此，對C和N在雨水和PM10顆粒物中的關(guān)系進行分析。圖4顯示，雨水可溶性碳和氮呈顯著的線性正相關(guān)，PM10顆粒物中可溶性碳和氮呈顯著的二次多項式正相關(guān)，且雨水中C和N的相關(guān)性更高些。由此可知C和N以某種穩(wěn)定化合物存在于濕沉降和大氣PM10顆粒物中，這種關(guān)系便于通過其中之一來推測或估算另一種元素。

圖5 雨水與PM10顆粒物可溶性碳和氮的關(guān)系Fig.5 Relationship between dissolved carbon and nitrogen in rain and PM10 particulates

3 結(jié)語

通過一年時間對朔州地區(qū)古城鎮(zhèn)大氣氮輸入的系統(tǒng)研究，該采樣點附近雖然有一定規(guī)模的畜牧養(yǎng)殖活動，大氣NH3濃度及沉降卻并不是很高，可能與該地區(qū)的刮風天氣較多有關(guān)。硝態(tài)氮和可溶性有機氮各自在氮干沉降所占比重超過銨態(tài)氮，這與以前華北地區(qū)的研究結(jié)果有較大差異。魏樣等對榆林和洛川農(nóng)區(qū)的研究中濕沉降分別占95.1% 和90.4%，干沉降分別占4.9% 和9.6%，兩個地區(qū)氮沉降均以濕沉降為主[25]。而本研究區(qū)作為干旱區(qū)，干沉降占主導地位，干沉降量幾乎是濕沉降的3倍。并且一年內(nèi)通過大氣干、濕沉降輸入的總氮達到47.86 kg N/hm2，相當于每hm2投入120 kg尿素。另外，本研究大氣氮素干沉降速率存在一定的不確定性，需要在今后的工作中加強研究。雨水和PM10顆粒物中硝態(tài)氮和銨態(tài)氮分別呈線性和乘冪正相關(guān)，可溶性碳和氮分別呈線性和二次多項式正相關(guān)，這些關(guān)系便于通過其中之一來推測或估算另一種離子濃度。有研究已表明，大氣氮沉降超過10 kg N hm-2a-1，就會降低森林的物種多樣性[14]，而超過30 kg N hm-2a-1會對農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)養(yǎng)分循環(huán)產(chǎn)生影響[12]，因此通過大氣沉降輸入到農(nóng)田的這部分氮源應(yīng)該引起足夠的重視。

[1] Galloway J N, Townsend A R, Erisman J W, Bekunda M, Cai Z C, Freney J R, Martinelli L A, Seitzinger S P, Sutton M A. Transformation of the nitrogen cycle: Recent trends, questions, and potential solutions. Science, 2008, 320(5878), 889-892.

[2] Tainio M, Sofiev M, Hujo M, Tuomisto J T, Loh M, Jantunen M J, Karppinen A, Kangas L, Karvosenoja N, Kupiainen K, Porvari P, Kukkonen J. Evaluation of the European population intake fractions for European and Finnish anthropogenic primary fine particulate matter emissions. Atmospheric Environment, 2009, 43(19): 3052-3059.

[3] Stevens C J, Dise N B, Mountford J O, Gowing D J. Impact of nitrogen deposition on the species richness of grasslands. Science, 2004, 303(5665): 1876-1879.

[4] Clark C M, Tilman D. Loss of plant species after chronic low-level nitrogen deposition to prairie grasslands. Nature, 2008, 451(7179): 712-715.

[5] Rattray G, Sievering H. Dry deposition of ammonia, nitric acid, ammonium, and nitrate to alpine tundra at Niwot Ridge, Colorado. Atmospheric Environment, 2001, 35(6): 1105-1109.

[6] Lu X K, Mo J M, Gilliam F S, Zhou G Y, Fang Y T. Effects of experimental nitrogen additions on plant diversity in an old-growth tropical forest. Global Change Biology, 2010, 16(10): 2688-2700.

[7] Bobbink R, Hicks K, Galloway J, Spranger T, Alkemade R, Ashmore M, Bustamante M, Cinderby S, Davidson E, Dentener F, Emmett B, Erisman J W, Fenn M, Gilliam F, Nordin A, Pardo L, De Vries W. Global assessment of nitrogen deposition effects on terrestrial plant diversity: a synthesis. Ecological Applications, 2010, 20(1): 30-59.

[8] Eickenscheidt N, Brumme R, Veldkamp E. Direct contribution of nitrogen deposition to nitrous oxide emissions in a temperate beech and spruce forest-a15N tracer study. Biogeosciences, 2011, 8(3): 621-635.

[9] Compton J E, Harrison J A, Dennis R L, Greaver T L, Hill B H, Jordan S J, Walker H, Campbell H V. Ecosystem services altered by human changes in the nitrogen cycle: a new perspective for US decision making. Ecology Letters, 2011, 14(8): 804-815.

[10] Liu X J, Song L, He C E, Zhang F S. Nitrogen deposition as an important nutrient from the environment and its impact on ecosystems in China. Journal of Arid Land, 2010, 2(2): 137-143.

[11] Liu X J, Ju X T, Zhang Y, He C E, Kopsch J, Zhang F S. Nitrogen deposition in agro-ecosystems in the Beijing area. Agriculture, Ecosystems and Environment, 2006, 113(1-4): 370-377.

[12] Chan C K, Yao X H. Air pollution in mega cities in China. Atmospheric Environment, 2008, 42(1): 1-42.

[13] Luo X S, Liu P, Tang A H, Liu J Y, Zong X Y, Zhang Q, Kou C L, Zhang L J, Fowler D, Fangmeier A, Christie P, Zhang F S, Liu X J. An evaluation of atmospheric Nr pollution and deposition in North China after the Beijing Olympics. Atmospheric Environment, 2013, 74: 209-216.

[14] 張偉, 劉學軍, 胡玉昆, 李凱輝, 沈健林, 駱曉聲, 宋韋. 烏魯木齊市區(qū)大氣氮素干沉降的輸入性分析. 干旱區(qū)研究, 2011, 28(4): 710-716.

[15] 駱曉聲. 中國不同地區(qū)大氣活性氮監(jiān)測及其干沉降研究[D]. 2013.

[16] Zhang Y, Liu X J, Fangmeier A, Goulding K T W, Zhang F S. Nitrogen inputs and isotopes in precipitation in the North China Plain. Atmospheric Environment, 2008, 42(7): 1436-1448.

[17] Zhang Y, Zheng L X, Liu X J, Jickells T, Cape J N, Goulding K, Fangmeier A, Zhang F S. Evidence for organic N deposition and its anthropogenic sources in China. Atmospheric Environment, 2008, 42(5): 1035-1041.

[18] Yang R, Hayashi K, Zhu B, Li F Y, Yan X Y. Atmospheric NH3and NO2concentration and nitrogen deposition in an agricultural catchment of Eastern China. Science of the Total Environment, 2010, 408(20): 4624-4632.

[19] Lu R K, Shi T J. The content of plant nutrients of precipitation in Jinhua district of Zhejiang Province. Acta Pedologica Sinica, 1979, 16(1): 81-84.

[20] Liu C Q, Cao S Q, Chen G A. Contents of nutrient elements in precipitation of Fujian and Yunnan provinces. Acta Pedologica Sinica, 1984, 21(4): 438-442.

[21] Zhang X P, Gong Z T. Geochemistry features of rainwater, surface water and underground water in South regions of China//Special Issue of Soil No. 41, 1987: 169-181.

[22] Zhu Z L. Nitrogen balance and cycling in agroecosystems of China // Nitrogen in Soils of China. Netherlands: Springer, 1997: 323-338.

[23] Li S X, Cun D G, Gao Y J, He H X, Li S Q. Mineral nitrogen introduced into soil by precipitation on Loess dryland. Agricultural Research in the Arid Areas, 1993, 11(Supplement): 83-91.

[24] Wu G, Feng Z W, Wang X K, et al. Nitrogen, P and K recyclings in an agro-forestry ecosystem of Huanghuaihai Plain: with Paulownia elongate- intercropped wheat and maize as an example. Chinese Journal of Applied Ecology, 1993, 4: 141-145.

[25] Luo L G, Wen D Z, Shen S M. Nutrient balance in rice field ecosystem of northern China. Chinese Journal of Applied Ecology, 1999, 10(3): 301-304.

[26] Li S Q, Li S X. Nitrogen added to ecosystems by wet deposition in Guanzhong Area in Shaanxi. Agro-Environmental Protection, 1999, 18(3): 97-101.

[27] Shen J L, Tang A H, Liu X J, Fangmeier A, Goulding K T W, Zhang F S. High concentrations and dry deposition of reactive nitrogen species at two sites in the North China Plain. Environmental Pollution, 2009, 157(11): 3106-3113.

[28] 張穎, 劉學軍, 張福鎖, 巨曉棠, 鄒國元, 胡克林. 華北平原大氣氮素沉降的時空變異. 生態(tài)學報, 2006, 26(6): 1633-1639.

[29] 魏樣, 同延安, 段敏, 喬麗, 田紅衛(wèi), 雷小鷹, 馬文娟. 陜北典型農(nóng)區(qū)大氣干濕氮沉降季節(jié)變化. 應(yīng)用生態(tài)學報, 2010, 21(1): 255- 259.

[30] Cui J, Zhou J, Peng Y, He Y Q, Yang H, Mao J D, Zhang M G, Wang Y H, Wang S W. Atmospheric wet deposition of nitrogen and sulfur in the agroecosystem in developing and developed areas of Southeastern China. Atmospheric Environment, 2014, 89: 102-108.

[31] Luo X S, Tang A H, Shi K, Wu L H, Li W Q, Shi W Q, Shi X K, Erisman J W, Zhang F S, Liu X J. Chinese coastal seas are facing heavy atmospheric nitrogen deposition. Environmental Research Letters, 2014, 9(9): 095007.

[32] Shen J L, Liu X j, Zhang Y, Fangmeier A, Goulding K, Zhang F S. Atmospheric ammonia and particulate ammonium from agricultural sources in the North China Plain. Atmospheric Environment, 2011, 45(28): 5033-5041.

[33] Duan F K, He K B, Ma Y L, Yang F M, Yu X C, Cadle S H, Chan T, Mulaw P A. Concentration and chemical characteristics of PM2.5in Beijing, China: 2001—2002. Science of the Total Environment, 2006, 355(1/3): 264-275.

[34] Duan F K, He K B, Ma Y L, Jia Y T, Yang F M, Lei Y, Tanaka S, Okuta T. Characteristics of carbonaceous aerosols in Beijing, China. Chemosphere, 2005, 60(3): 355-364.

The atmospheric deposition characteristics of reactive nitrogen (Nr) species in Shuozhou area

LIU Ping1, LIU Xuejun2, LUO Xiaosheng2,4, WU Qinghua2, LIU Enke3, HAN Yanlong3, LI Lijun1, BAI Guangjie1, WU Wenli1, Zhang Qiang1,*

1 Shanxi Academy of Agricultural Sciences, Institute of Agricultural Environment and Resources, Provincial Key Laboratory of Soil Environment and Nutrient Resources, Taiyuan 030031, China 2ChinaAgriculturalUniversity,CollegeofResourcesandEnvironmentalSciences,Beijing100193,China3ShanxiAcademyofAgriculturalSciences,InstituteofDrylandFarming,Taiyuan030031,China4HenanAcademyofAgriculturalSciences,InstituteofPlantNutrition,ResourcesandEnvironmentalSciences,Zhengzhou450002,China

reactive nitrogen; dry deposition; wet deposition; Shuozhou area

山西省科技廳攻關(guān)項目(20120311008-3)；山西省財政支農(nóng)項目(2015ZZCX-13)

2015- 02- 12;

日期:2015- 12- 14

10.5846/stxb201502120342

*通訊作者Corresponding author.E-mail: sxsnkytfs@163.com

劉平, 劉學軍, 駱曉聲.山西北部農(nóng)村區(qū)域大氣活性氮沉降特征.生態(tài)學報,2016,36(17):5353- 5359.

Liu P, Liu X J, Luo X S.The atmospheric deposition characteristics of reactive nitrogen (Nr) species in Shuozhou area.Acta Ecologica Sinica,2016,36(17):5353- 5359.