Fe-C等溫凝固中的枝晶生長(zhǎng)的溶質(zhì)俘獲相場(chǎng)法模擬

張超彥，秋　艷，佟樂(lè)樂(lè)

（1.徐州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇徐州221100；2.中北大學(xué)材料學(xué)院，山西太原030051）

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Fe-C等溫凝固中的枝晶生長(zhǎng)的溶質(zhì)俘獲相場(chǎng)法模擬

張超彥1，秋艷1，佟樂(lè)樂(lè)2

（1.徐州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇徐州221100；2.中北大學(xué)材料學(xué)院，山西太原030051）

采用模擬相場(chǎng)法模擬了C的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的鐵碳合金等溫凝固過(guò)程中枝晶生長(zhǎng)和溶質(zhì)分布及溶質(zhì)俘獲對(duì)其的影響，研究枝晶尖端半徑大小和生長(zhǎng)速度之間的關(guān)系。結(jié)果表明，初始枝晶的溶質(zhì)濃度最低，二次枝晶之間的區(qū)域溶質(zhì)濃度最高。枝晶生長(zhǎng)包括生長(zhǎng)和成熟階段，枝晶的尖端半徑大小與生長(zhǎng)速度成反比。受溶質(zhì)俘獲的影響，枝晶上的溶質(zhì)濃度有波動(dòng)。

相場(chǎng)法；枝晶生長(zhǎng)；溶質(zhì)俘獲

Fe-C合金是廣泛使用的工程材料，其在高溫下的微觀(guān)組織對(duì)力學(xué)性能有很強(qiáng)的影響，目前在高溫下直接觀(guān)察凝固過(guò)程比較困難[1]。隨著計(jì)算機(jī)科學(xué)和凝固理論的發(fā)展，通過(guò)計(jì)算機(jī)的計(jì)算來(lái)模擬凝固過(guò)程已成為一種有效的材料模擬方法。

相場(chǎng)法模擬基于Ginzburg-Landau理論，通常被用來(lái)模擬枝晶生長(zhǎng)[2]。相場(chǎng)法是解決復(fù)雜凝固過(guò)程的一種有效方式，目前已得到廣泛的應(yīng)用[3]。Kim在KKS模型下模擬了Fe-C合金在等溫條件下的枝晶生長(zhǎng)[4]。Wanli Qiu[5]、Yan’eNiu用相場(chǎng)模型研究過(guò)冷度、各向異性、界面寬度和方向的選擇對(duì)Fe-C合金的凝固過(guò)程的影響[6]。YuXie通過(guò)Karma相場(chǎng)模型研究了Fe-C合金的定向凝固[7]。

在本次研究中，采用由Ohno和Matsuura開(kāi)發(fā)的相場(chǎng)模型進(jìn)行模擬[8]，該模型是基于Karma的固相/液相薄界面的相場(chǎng)模型[9-10]，引入溶質(zhì)俘獲，使其能較好地模擬枝晶生長(zhǎng)過(guò)程和溶質(zhì)濃度分布。本文模擬了C的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的Fe-C合金在等溫凝固過(guò)程中的枝晶生長(zhǎng)和溶質(zhì)濃度。

1　計(jì)算模型與參數(shù)

1.1相場(chǎng)模型

相場(chǎng)法引入一個(gè)連續(xù)變量φ作為標(biāo)識(shí)相[2]，本次模擬中，變量φ在固相中定義為+1，液相中定義為-1，中間值為固液兩相界面[11]。

1.1.1相場(chǎng)控制方程

1.1.2濃度控制方程

溶質(zhì)俘獲參數(shù)：

濃度控制方程：

1.2材料參數(shù)

本文中，采用的C的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的Fe-C合金參數(shù)見(jiàn)表1.

表1　C的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的Fe-C合金參數(shù)

2　數(shù)值計(jì)算

2.1初始條件和邊界條件

定義初始的原子核半徑等于ro，以下列條件來(lái)確定初始條件和邊界條件：

式中：x、y為橫坐標(biāo)值和縱坐標(biāo)值；C為初始溫度。

由于枝晶等軸晶粒為對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，選擇1/4枝晶進(jìn)行計(jì)算，網(wǎng)格數(shù)取96×96.

2.2數(shù)值計(jì)算方法

采用有限元法求解方程（1）和（3），并使用三維自適應(yīng)網(wǎng)格細(xì)化算法對(duì)網(wǎng)格進(jìn)行網(wǎng)格劃分[16]。本次模擬時(shí)間步長(zhǎng)為Δt=5×10-8s，每計(jì)算20步，對(duì)網(wǎng)格進(jìn)行一次精煉以減少計(jì)算時(shí)間。

3　結(jié)果與分析

3.1枝晶生長(zhǎng)過(guò)程

在模擬中，選定與枝晶生長(zhǎng)相關(guān)參數(shù)：無(wú)量綱過(guò)冷度為0.5，各向異性（ε=0.02），過(guò)飽和度（Ω=0.45），歐拉角為45°.枝晶形態(tài)和溶質(zhì)分布如圖1和圖2所示。

圖1　不同時(shí)間枝晶生長(zhǎng)形貌

圖1a）~f）為不同時(shí)間的1/4枝晶的形貌圖。在凝固開(kāi)始階段，晶核在下角處產(chǎn)生，凝固區(qū)呈近似圓形并逐漸擴(kuò)大。隨著時(shí)間推移，一次枝晶沿X/Y軸成為明顯的塊狀，溶質(zhì)出現(xiàn)分布不均現(xiàn)象。如圖1d）所示，在7 000 ΔT時(shí)，二次枝晶在不同的方向產(chǎn)生，圖1和圖2中的二次枝晶形貌和實(shí)驗(yàn)中觀(guān)察到一致[17]。模擬中選擇沿坐標(biāo)軸45°方向?yàn)閾駜?yōu)取向，二次枝晶沿?fù)駜?yōu)取向的生長(zhǎng)速度比其他方向要快，這是由于界面能的各向異性所確定的擇優(yōu)取向的結(jié)果。圖1和圖2中時(shí)間到10 000 ΔT時(shí)，二次枝晶變得不明顯，甚至近乎消失，這種現(xiàn)象表明擇優(yōu)取向及生長(zhǎng)在不同方向的二次枝晶在生長(zhǎng)過(guò)程中有重熔產(chǎn)生，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因如下。

在二次枝晶生長(zhǎng)的開(kāi)始階段，由于固液界面的過(guò)冷度幾乎完全相同，此時(shí)二次枝晶在不同方向上的生長(zhǎng)速度一致。

隨著二次枝晶的生長(zhǎng)，導(dǎo)致溶質(zhì)再分配，溶質(zhì)在枝晶臂間富集。由于競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)的加劇，枝晶沿?fù)駜?yōu)取向生長(zhǎng)，向溶液中排出了更多的溶質(zhì)。高溶質(zhì)導(dǎo)致溶化溫度降低，因此背離擇優(yōu)取向的枝晶發(fā)生重熔，擇優(yōu)取向方向上的枝晶繼續(xù)生長(zhǎng)。

圖2a）~e）是隨著時(shí)間的不同濃度的分布。可以發(fā)現(xiàn)濃度分布和枝晶形貌保持一致，一次枝晶的溶質(zhì)濃度最低約為0.35%，而固液界面附近的溶質(zhì)濃度達(dá)到1.05%.這是由于枝晶生長(zhǎng)過(guò)程中，固液界面發(fā)生了溶質(zhì)再分配，溶質(zhì)在枝晶表面處富集[18]。

當(dāng)固液界面的推進(jìn)速度比溶質(zhì)在液相中的擴(kuò)散速度大時(shí)，溶質(zhì)在固液界面偏離穩(wěn)定狀態(tài)，溶質(zhì)濃度富集，這現(xiàn)象稱(chēng)為“溶質(zhì)俘獲”[19]。在此模擬中，引入溶質(zhì)的流動(dòng)，發(fā)現(xiàn)濃度在枝晶上的分布規(guī)律。SuZhao[20]在研究中指出溶質(zhì)俘獲現(xiàn)象隨著枝晶的增長(zhǎng)速度增大而更加明顯。由圖2d）~f）可知，枝晶尖端后方的中心軸附近出現(xiàn)一塊低溶質(zhì)濃度區(qū)域，這是由于溶質(zhì)俘獲使枝晶尖端的溶質(zhì)濃度比中心軸附近的溶質(zhì)濃度高而引起的。

3.2尖端半徑與生長(zhǎng)速度

圖3為尖端半徑與生長(zhǎng)速度曲線(xiàn)，在枝晶生長(zhǎng)開(kāi)始階段，生長(zhǎng)速度較高，這是由于開(kāi)始階段過(guò)冷度較大，對(duì)枝晶生長(zhǎng)的驅(qū)動(dòng)力較大引起。枝晶的生長(zhǎng)過(guò)程中，溶質(zhì)再分配導(dǎo)致固液界面溶質(zhì)濃度增加。液相線(xiàn)斜率為負(fù)，溶質(zhì)濃度的增加會(huì)減小尖端生長(zhǎng)速度。最后，尖端生長(zhǎng)速度保持恒定，界面變?yōu)橐粋€(gè)相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài)。

圖2　不同時(shí)間的溶質(zhì)濃度分布

圖3　尖端半徑與生長(zhǎng)速度曲線(xiàn)

3.3溶質(zhì)分布分析

3.3.1直線(xiàn)上溶質(zhì)分布

選擇在x=30，9 000 ΔT溶質(zhì)分布進(jìn)行分析。由圖4和圖5可知由于溶質(zhì)俘獲導(dǎo)致枝晶中心溶質(zhì)濃度最低，樹(shù)突處溶質(zhì)濃度也不相同。圖4中，枝晶的溶質(zhì)濃度在0.7%~0.9%的范圍內(nèi)，說(shuō)明“溶質(zhì)俘獲”對(duì)溶質(zhì)分布的影響是有限的。濃度在Y=20~30之間的突變是由于固液兩相界面溶質(zhì)俘獲現(xiàn)象引起。在遠(yuǎn)離固液界面處的位置，溶質(zhì)濃度降低并穩(wěn)定為初始濃度。本模擬結(jié)果與Yan’eNiu的研究結(jié)果一致[19]，計(jì)算結(jié)果可信。

3.3.2同一位置不同時(shí)間的濃度分析

圖6為完整的枝晶生長(zhǎng)過(guò)程位置點(diǎn)（30，30）的溶質(zhì)濃度曲線(xiàn)，在6 000Δt之前，點(diǎn)（30，30）的溶質(zhì)濃度液相初始濃度1.0%，表明之前該點(diǎn)位置在液相中并且距離固液界面較遠(yuǎn)。在7500 Δt到8000 Δt之間，濃度增大到最大值，此時(shí)該點(diǎn)處于固液兩相界面，由溶質(zhì)再分配引起。在8000Δt后，溶質(zhì)濃度下降，此時(shí)該點(diǎn)處于枝晶間，由于溶質(zhì)對(duì)液相的排斥引起。在11000Δt左右，該點(diǎn)的溶質(zhì)濃度下降到約0.6%，達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。

圖4　x=30溶質(zhì)分布曲線(xiàn)

圖5　9000Δt時(shí)溶質(zhì)分布

圖6　點(diǎn)（30，30）溶質(zhì)濃度曲線(xiàn)

4　結(jié)論

本文通過(guò)相場(chǎng)法模擬了Fe-1.0%C等溫凝固下枝晶的長(zhǎng)大過(guò)程，分析了二次枝晶的重熔粗化和枝晶溶質(zhì)濃度分布等，得到如下結(jié)論：

1）模擬了Fe-wt.%C枝晶生長(zhǎng)過(guò)程中，得到的枝晶形貌，觀(guān)察了二次枝晶重熔粗化過(guò)程；

2）引入溶質(zhì)俘獲研究溶質(zhì)的分布，得出枝晶中央溶質(zhì)濃度最低、二次枝晶間產(chǎn)生溶質(zhì)富集，由于溶質(zhì)俘獲的影響枝晶中的溶質(zhì)濃度是不均勻的，但溶質(zhì)俘獲對(duì)溶質(zhì)濃度的影響是有限的；

3）枝晶生長(zhǎng)過(guò)程中，尖端的生長(zhǎng)速度由最大值減小，最后進(jìn)入一個(gè)穩(wěn)定的狀態(tài)，尖端半徑與尖端生長(zhǎng)速度有相反的變化。

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Simulation of Dendrite Growth of Fe-1.0wt.%C in Isothermal Solidification with Solute Trapping by Phase Field Method

ZHANG Chao-yan1，QIU Yan1，TONG Le-le2
（1.Xuzhou College of Industrial Technology，Xuzhou，Jiangsu 221100，China；2.College of Materials Science and Engineering，North University of China，Taiyuan Shanxi 030051，China）

The simulation used the Phase Field Method to calculate the dendrite growth of Fe-C in isothermal solidification，studied the relationship between tip radius and tip velocity，simulated the solute distribution and the effect on the distribution of solute trapping.The result suggests that the primary stalk has the lowest concentration，and the regions between the secondary arms are the highest.The dendrite growth include growing and ripening stages.The tip radius and velocity are in inverse proportion.Because of the solute trapping，the concentration in the dendrites has a fluctuation.

Phase Field Method，dendrite growth，solute trapping

TG244

A

1674-6694（2016）05-0047-04

10.16666/j.cnki.issn1004-6178.2016.05.015

2016-05-18

張超彥（1981-），男，河南鄧州人，講師，碩士，研究方向：金屬材料學(xué)。